Jajalo begon zijn carrière bij het DuitseKickers Offenbach. Na een paar jaar ging Jajalo naar het KroatischeNK Slaven Belupo. Hij steeg door jeugdselecties van Slaven Belupo en debuteerde op 22 juli 2007 voor de eerste selectie van Belupo onder trainer Krunoslav Jurčić, tegen NK Osijek (0-1 verlies). Zijn talent werd opgemerkt door het ItaliaanseAC Siena en op 1 juli 2009 vertrok hij voor ongeveer 2 miljoen euro naar Siena.[1] Jajalo werd bij Siena sinds oktober 2009 een basisspeler. In zijn eerste seizoen bij Siena maakte Jajalo geen enkele treffer en vanwege dit en de belangstelling van de Duitse club 1. FC Köln werd hij voor een jaartje verhuurd aan de club waar tevens zijn landgenoot Miro Varvodić speelde.[2] Op 15 augustus 2010 maakte hij zijn debuut voor Köln onder de Kroatische trainer Zvonimir Soldo tegen ZFC Meuselwitz (winst 2-0). Jajalo tekende in juni 2011 een 4-jarig contract met 1. FC Köln.[3] Jajalo kreeg op 10 maart 2012, samen met teamgenoot Lukas Podolski een suspensie van drie wedstrijden, nadat hij een overtreding maakte op Hertha BSC speler Levan Kobiasjvili.[4] Vier dagen later kondigde hij aan dat hij een operatie zal ondergaan aan zijn neustussenschot, omdat hij vaak ademhalingsproblemen heeft.[5] De voormalige speler van AC Siena liep in juni 2012 een blessure op en moest het begin van het aankomende seizoen samen met medespelers Kevin Pezzoni, Kostas Giannoulis en Mišo Brečko missen.[6] In het seizoen 2012/2013 speelde de Bosnische-Kroaat in totaal vierentwintig competitiewedstrijden in de 2. Bundesliga. In januari 2014 was Jajalo dicht bij een transfer naar het Kroatische HNK Hajduk Split als vervanging van Mario Pašalić, die naar Chelsea FC vertrok. Toch ging de samenwerking niet door, omdat Pašalić verhuurd werd aan HNK Hajduk Split tot aan het einde van het seizoen.[7] De voormalige aanvoerder van het Kroatische jeugdelftal ondertekende in juni 2014 een contract van twee jaar bij HNK Rijeka. In zijn eerste Adriatische derby tegen HNK Hajduk Split won HNK Rijeka met 4-2.[8] De in Bosnië en Herzegovina geboren Kroaat verliet onverwachts het trainingskamp van HNK Rijeka in Rovinj, waar de Kroatische eersteklasser zich voorbereidde op de tweede helft van de Kroatische competitie. Vervolgens kondigde Jajalo aan, weg te willen bij HNK Rijeka.[9] Het contract werd dezelfde maand nog verbroken en de Kroaat verontschuldigde zich voor zijn handelingen.[10] Vervolgens verkaste Jajalo naar Italië om te tekenen bij US Palermo. Jajalo kreeg rugnummer 28 en werd voor 4,5 jaar verbonden aan de club.[11] Jajalo debuteerde voor de Italianen in 21e speelronde van de Serie A tegen Hellas Verona. Jajalo begon de wedstrijd in de basis en verliet het veld twintig minuten voor het einde. US Palermo won met 2-1 en pakte hiermee de drie punten.[12]