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Né William Pulliam à Berkeley (Californie), Darondo est un personnage hors normes et une légende de la soul auprès d'un public d'initiés. Il débute à l'adolescence dans un groupe local qui joue dans le club Lucky 13. Darondo effectue ensuite une formation d'électricien, avant de sortir en 1970 son premier titre « How I Got Over » sur un obscur label. Repéré par Music City, Darondo enregistre un album, dont seul le titre « Didn't I » voit le jour à l'époque.
Darondo connaît alors une petite notoriété en se produisant régulièrement au Bimbo's à San Francisco, et en assurant une première partie pour James Brown. Malgré cela son troisième single « Legs » ne rencontre aucun écho. Darondo arrête alors sa carrière et se tourne suivant la légende vers la lucrative profession de souteneur, bien que de son côté il nie cette assertion. Ce qui est sûr c'est qu'en 1981, Darondo anime des shows télévisés sur les réseaux câblés.
Il passe quelques années aux îles Fidji à la fin des années quatre-vingt, avant de revenir en Californie et d'entreprendre des études de thérapeute. Sa courte carrière fait cependant l'objet d'un culte tenace chez une poignée d'initiés, principalement son titre le plus connu « Didn't I ». Il faut dire que le funk et la soul brutes de Darondo sont portés par une voix unique, aux aigus amples et incisifs. Le titre est exhumé en 2005 par le DJ anglais Gilles Peterson sur la compilation Gilles Peterson Digs America, et le nom de Darondo commence à circuler chez tous les dingues de rare groove.
Du coup ses trois singles et plusieurs inédits sortent en 2006 sur la compilation Let My People Go qui lui est consacrée. « Didn't I » et « Legs » sont eux utilisés dans différentes séries télévisés et dans plusieurs films. Le culte est en marche, il s'accentue même en août 2011 avec la sortie d'une nouvelle compilation Listen to My Song: The Music City Sessions qui reprend l'intégralité des enregistrements qui auraient dû constituer son premier album.
