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Gil tornou-se conhecido no programa de televisão "O Fino da Bossa", comandado por Elis Regina, onde apresentou, entre outras, suas composições "Eu Vim da Bahia" e "Louvação". Com o sucesso, lançou seu primeiro LP, "Louvação", em 1967.
Já no Rio de Janeiro, Gil participou de festivais da Record e da TV Rio e chegou a ter seu próprio programa na TV Excelsior, o "Ensaio Geral". No 3o Festival da Record, em 1967, Gil apresentou "Domingo no Parque" acompanhado pelos Mutantes e conquistou o segundo lugar.
"Alegria, Alegria", de Caetano Veloso, ficou em quarto lugar e formou, junto com "Domingo no Parque", o embrião do movimento tropicalista, que misturava os elementos da indústria cultural e os materiais da tradição brasileira. Diferente da Bossa Nova, o tropicalismo tinha uma proposta crítica, mostrando uma preocupação com os problemas sociais do país.
Em 1968, foram lançados os LPs "Gilberto Gil" e "Tropicália ou Panis et Circensis", disco que contou, além de Caetano e Gil, com Os Mutantes, Torquato Neto, Capinam, Gal Costa, Tom Zé e Nara Leão.
Em 1969, Gil e Caetano Veloso foram taxados de "subversivos" pelo regime militar e partiram para o exílio na Inglaterra. Retornaram ao Brasil em 1972. Gil lançou "Expresso 2222" e "Refazenda".
No álbum "Realce", de 1979, mostrou seu interesse pelo reggae e o pop. São dessa fase os LPs "Luar", "Um Banda Um", "Extra", "Raça Humana", "Dia Dorim, Noite Neon" e "O Eterno Deus Mu Dança".
Gil trabalhou com Jimmy Cliff e em 1980 lançou uma versão em português do reggae "No Woman, No Cry" ("Não chores mais") sucesso de Bob Marley.
Em 1993, com Caetano Veloso, lançou "Tropicália 2", que incluía o rap na faixa "Haiti".
Entre os discos "Quanta" e sua versão ao vivo, "Quanta Gente Veio Ver", lançou "O Sol de Oslo", pelo selo Pau Brasil. No ano 2000, a parceria comMilton Nascimento rendeu o disco "Gil e Milton".
Dentre seus muitos sucessos, os maiores foram "Preciso Aprender a Só Ser", "Eu Só Quero um Xodó" (Dominguinhos/ Anastácia), "Punk da Periferia", "Parabolicamará", "Sítio do Pica-pau Amarelo", "Soy Loco por Ti América" (com Capinam), "Realce", "Toda Menina Baiana", "Drão", "Se Eu Quiser Falar com Deus" e muitas outras.
De 1989 a 1992, Gil foi vereador na Câmara Municipal de Salvador pelo Partido Verde. Em 2 de janeiro de 2003, tomou posse no cargo de Ministro da Cultura, no governo de Luiz Inácio Lula da Silva, do qual demitiu-se em julho de 2008, para dedicar-se somente à carreira artística.
