Gestion Et Traitement Des Sols Pollues

Etude de la dépollution des sols par extraction
multiphasique (MPE) sur Pilote 2D

Amin Laafar
To cite this version:

Amin Laafar. Etude de la dépollution des sols par extraction multiphasique (MPE) sur Pilote 2D.
Environnement et Société. Université de Lyon, 2022. Français. �NNT : 2022LYSEI052�. �tel-03814682�
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N°d’ordre NNT :2022LYSEI052
THESE de DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE LYON

Opérée au sein de
L’institut national des sciences appliquées de Lyon
Ecole Doctorale N° 206

Ecole Doctorale de Chimie de Lyon
Spécialité/ discipline de doctorat : Procédés
Soutenue publiquement le 15/06/2022, par :

Amin Laafar
Etude de la dépollution des sols par

extraction multiphasique (MPE) sur
Pilote 2D
Devant le jury composé de :
Mme TROUVE Gwenaëlle, Professeur des Universités UHA, Rapporteur

M. BOUDOUCH Otmane, Professeur Habilité FST Université Béni Mellal (Maroc), Rapporteur
M. AUROUSSEAU Marc, Professeur des universités INP – UGA, Examinateur
M. BENADDA Belkacem, Professeur des universités INSA, Directeur de thèse
Mme KACEM-BOUREAU Mariem, Maître de Conférences HDR ENISE, Co-directrice de thèse
Mme BESANCON Céline, Professeur agrégé ENISE, Co-encadrante
Membres invités :
M. MASSELOT Guillaume, ADEME, Financeur
M. DELVARE Sylvain, Eiffage GC / Gauthey dépollution, Partenaire
Cette thèse est accessible à l'adresse : https://theses.insa-lyon.fr/publication/2022LYSEI052/these.pdf

© [A. Laafar], [2022], INSA Lyon, tous droits réservés
2
Département FEDORA – INSA Lyon - Ecoles Doctorales
SIGLE ECOLE DOCTORALE NOM ET COORDONNEES DU RESPONSABLE
CHIMIE DE LYON M. Stéphane DANIELE

CHIMIE C2P2-CPE LYON-UMR 5265
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Sec. : Sylvie ROBERJOT Supramoléculaires(ICBMS) - UMR 5246 CNRS - Université
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INFORMATIQUE ET MATHÉMATIQUES M. Hamamache KHEDDOUCI Université
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MATÉRIAUX DE LYON M. Stéphane BENAYOUN
Matériaux http://ed34.universite-lyon.fr Ecole Centrale de Lyon Laboratoire LTDS
Sec. : Yann DE ORDENANA Tél 36 avenue Guy de Collongue69134 Ecully CEDEX
: 04.72.18.62.44 Tél : 04.72.18.64.37
MÉCANIQUE, ÉNERGÉTIQUE, GÉNIE
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CIVIL, ACOUSTIQUE
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ScSo* M. Christian MONTES
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Sec. : Mélina FAVETON 69365 Lyon CEDEX 07
INSA : J.Y. TOUSSAINTTél : [email protected]
04.78.69.77.79
[email protected]
*ScSo : Histoire, Géographie, Aménagement, Urbanisme, Archéologie, Science politique, Sociologie, Anthropologie
3
4
RESUME
Les activités anthropiques telles que les industries chimiques et pétrochimiques, l'extraction et le
traitement des ressources naturelles, le transport et le stockage de carburants et de substances
chimiques, ont contribué au cours des dernières décennies à la contamination des sols et des sous-
sols. Les rejets d’hydrocarbures pétroliers génèrent localement la formation de liquides en phase non
aqueuse (PLNA). En France, les hydrocarbures (toutes catégories confondues) représentent environ
70% des contaminations des sols et des nappes phréatiques. Les phases liquides non aqueuses légères
(PLNAL) ne se mélangent pas avec les eaux souterraines mais forment une lentille au-dessus de l'eau.
Cette situation nécessite le recours à des techniques de réhabilitation in situ pour restaurer les sites
(sol et eau) et limiter le risque de dispersion dans les nappes phréatiques. L’Extraction MultiPhase
(MPE) est un procédé générique qui s'applique aux situations de pollution des sols et des eaux
souterraines par les PLNAL. La MPE est une technique de remédiation physique in situ qui extrait
simultanément la phase gazeuse (air et matières organiques volatiles), l'eau (phase organique
dissoute) et la PLNA. L'ADEME (Agence de la transition écologique) a estimé que la technique était
utilisée en France pour traiter 13 % des eaux souterraines contaminées en 2012. Afin d’inciter à une
utilisation plus importante des procédés in-situ telle que la MPE, une meilleure connaissance et
optimisation du procédé est nécessaire. Une des étapes importantes dans ce sens est l’étude en
laboratoire. Pour simuler la MPE, un pilote 2D à l’échelle laboratoire a été conçu. Un système
d'extraction avec changement de vannes a été utilisé pour simuler la variation de la profondeur du
puits d'extraction utilisée sur le terrain. Les phases gazeuse et liquide extraites ont été analysées en
fonction du temps, et l'extraction du polluant par MPE a été observée et quantifiée. Les
expérimentations ont été réalisées sur un milieu poreux modèle, constitué de sable et choisi pour
obtenir la perméabilité adéquate pour la MPE. L'étude hydrodynamique montre la cinétique
d'assèchement du sol par le procédé appliqué. Un demi-cône de dépression a été observé. Les résultats
d'extraction des polluants ont montré que chaque augmentation de la dépression générait une
augmentation de la concentration extraite en phase gazeuse. L'abaissement du niveau du puits
d'extraction pendant la MPE a permis de récupérer plus de contaminants dans la phase liquide.
L’extraction dynamique, en suivant la phase organique, permet une extraction plus efficace des phases
liquides (en volume et en concentration), néanmoins le rendement demeure très faible par rapport un
protocole d’extraction ciblé. La hausse de concentration en polluant (multipliée par 10) augmente
significativement le temps de traitement (environ 2,5 fois supérieur) à volume équivalent de polluant.
Enfin, dans le cas du n-décane, l’efficacité de la MPE est avérée et vérifiée. Toutefois on note que la
quasi-totalité du contaminant est extraite en phase gaz. L’impact de barrière imperméable a aussi été
étudié en utilisant de l’argile kaolin. En milieu hétérogène, en présence de barrière argileuse, les temps
d’extraction de la MPE sont nettement plus importants, les barrières imperméables réduisant la
volatilisation du polluant et les teneurs extraites, que ce soit en zone sèche ou en zone capillaire.
5
ABSTRACT
Anthropogenic activities such as chemical and petrochemical industries, extraction and processing of
natural resources, transport and storage of fuels and chemical substances, have contributed in recent
decades to the contamination of soils. Discharges of petroleum hydrocarbons locally generate the
formation of liquids in a non-aqueous phase (NAPL). In France, hydrocarbons (all categories included)
account for approximately 70% of soil and groundwater contamination. Light non-aqueous liquid
phases (LNAPL) do not mix with groundwater but form a lens above it. This requires the use of in situ
rehabilitation techniques to restore the sites (soil and water) and to limit the spread of contaminants
in the groundwater. MultiPhase Extraction (MPE) is a generic process that is relevant to situations of
soil and groundwater pollution by PLNAL. MPE is an in situ physical remediation technique that
simultaneously extracts the gas phase (air and volatile organic compound), the aqueous phase
(dissolved organic phase) and the PLNA. The ADEME (The French Ecological Transition Agency)
estimated the use of this technique to 13% in France (2012). In order to promote the use of in-situ
processes such as MPE, a better knowledge and optimization of the process is needed. The laboratory
investigation is one of the first important steps in this direction. To simulate MPE, a 2D laboratory-
scale pilot was designed on a porous medium with groundwater. An extraction system with valves
change was used to simulate the depth variation of the extraction well on the field. The extracted gas
and liquid phases were analysed over time, and the extraction of the pollutant by MPE was observed
and quantified. The experiments were carried out on a model porous medium, made up of sand and
chosen to obtain the adequate permeability for the MPE. The hydrodynamic study shows the soil
drying kinetics by the process applied. A half-cone of depression was observed. The pollutant
extraction results showed that each increase in depression generated an increase in the extracted
concentration in the gas phase. Lowering the level of the extraction well during the MPE increased the
rate of contaminants’ recovery in the liquid phase. Dynamic extraction, following the organic phase,
allows for a more efficient extraction of liquid phases (in volume and concentration), however the
efficiency in MPE configuration remains very low compared to the targeted extraction protocol with
longer extraction times per valve. The increase in pollutant concentration (multiplied by 10)
significantly lengthens the treatment time (about 2.5 times longer) for an equivalent volume of
pollutant. Finally, in the case of n-decane, the effectiveness of MPE is proven and verified, however we
note that almost all of the contaminant is extracted in the gas phase. The impermeable barrier impact
was studied using kaolin clay. In an heterogeneous environment, in the presence of a clay barrier, the
MPE extraction times are much longer, the impermeable barriers reducing the volatilization of the
pollutant and the extracted MPE contents, whether in the dry zone or in the capillary zone.
6
REMERCIEMENTS
C’est la fin d’une aventure qui s’arrête, une aventure enrichissante, formidable et imprévisible Une
aventure qui ne pourrait se faire seul. Et je ne peux avec des simples mots témoigner de ma
reconnaissance et gratitude auprès de toute personne qui a pu m’apporter du soutien, les mots ne
suffisent pas.
Dans un premier temps, à mes encadrants de thèse (Belkacem Benadda, Mariem Kacem et Céline
Besançon), merci de m’avoir permis de découvrir le monde de la recherche. Au travers de cette
expérience, vous m’avez permis de découvrir un monde riche en enseignement et par la même
occasion permis d’en apprendre beaucoup sur moi-même. Grâce à cette expérience, j’en ressors
grandi et je vous le dois, merci beaucoup.
Ce projet n’aurait pu voir le jour son financement, et donc un grand merci à l’ADEME qui m’a permis
de pouvoir effectuer la recherche sur la thématique qui me passionne.
Je remercie grandement, monsieur Otmane Boudouch et madame Gwenaëlle Trouvé, de me faire

l’honneur d’accepter de lire et d’étudier avec attention mes travaux de thèse en qualité de rapporteur.
Je vous exprimer ma reconnaissance.
Que serait une thèse sans un bon laboratoire digne de ce nom. Aux membres du laboratoire DEEP, un
grand merci à vous.
Merci aux directeurs de Laboratoire, Jean-Luc et Pierre, d’avoir mis à dispositions un excellent
laboratoire et de m’avoir permis de pouvoir effectuer, dans un très bon cadre, mes travaux de thèse.
A l’équipe « technique du labo » David, Hervé, Nathalie, Richard. Un grand Merci. Nathalie, bien sûr
que je ne t’oublie pas pour l’aide que tu m’as apporté pour ce GC bien capricieux. Hervé et Richard,
merci grandement à vous, c’était un régal d’aller au charbon avec vous pour dépolluer ces tonnes de
sables ou pour rafistoler ce pilote. Sans vous, ces expériences n’auraient pas eu la même saveur.
Merci au secrétariat, et notamment à toi Fred qui a su très bien gérer toutes ces commandes que j’ai
pu te demander, et on sait qu’elles étaient nombreuses et diverses.
Merci à l’ensemble des enseignants-chercheurs de DEEP pour les idées, les conseils et également pour
les opportunités proposées.
Aux doctorants et post doc et chercheurs extérieurs, merci à vous tous, aux plus anciens comme au
plus récents. Je garde grâce à vous tous, de précieux souvenirs. Merci pour les conseils et surtout pour
les bons moments tant aux labos qu’en dehors. Merci au footeux du labo, surement qu’on aurait gagné
7
le trophée INSA malheureusement le covid est arrivé. Manquant de temps et surtout pas trop doué
avec les mots, je ne pourrais vous remercier chacun convenablement, mais sachez que le cœur y est
et que je le ferai de vive voix.
Spécial mention au meilleur bureau, le 107, OlaJajaNonoTchiutchiu c’était un régal de venir chaque
jour au labo dans cette bonne ambiance durant ces années. Un bonheur d’avoir partagé ce bureau
avec vous.
A titre plus personnel, je fais signe à mes proches avec un gros pouce au ND (messieurs les princes de
la ville), un clin d’œil au Fc joliot et FcF.
Le meilleur pour la fin, Mère et Sœur, bien évidemment, c’est à vous que je dédie ce manuscrit.
8
COMMUNICATIONS SCIENTIFIQUES
Publications
Laafar, A., Kacem, M., Besançon, C., Benadda, B. Experimental investigation of two-phase extraction
on laboratory pilot scale. International Journal of Environmental Science and Technology (article
soumis le 19 novembre 2021)
Communications orales, congrès international
Esrael, D., Laafar, A., Kacem, M., Benadda, B. Boundary conditions (CL) for a drainage numerical model
sand in 1D and 2D. 2èmes Rencontres scientifiques: Réhabilitation et la Valorisation des Sites et Sols,
Octobre 2018, Saint-Etienne, France. (Présentation orale et article paru dans Environnement,
Ingénierie & Développement, 1 juillet 2019, N°80 - N°Spécial bis, Congrès Sites et Sols, juillet 2019)
Communications orales, congrès national
Etude expérimentale de l'extraction multiphasique (MPE) à l'échelle pilote de laboratoire. Congrès de

la Société Française de Génie des Procédés - SFGP 2019, Octobre 2019, Nantes, France. Présentation
orale et poster.
Journée scientifique du CODEGEPRA 2018, 15 novembre 2018, Ecole des Mines de Saint-Etienne /
Centre SPIN. Présentation orale flash et poster. (Caractérisation d’un sol modèle pour l’application
d’un procédé de dépollution : l’extraction Multiphasique)
9
TABLE DES MATIERES
RESUME ........................................................................................................................................................... 5
ABSTRACT ........................................................................................................................................................ 6
REMERCIEMENTS ............................................................................................................................................. 7
COMMUNICATIONS SCIENTIFIQUES ................................................................................................................. 9
GLOSSAIRE ..................................................................................................................................................... 17
LISTE DES SYMBOLES ...................................................................................................................................... 20
INTRODUCTION GENERALE ............................................................................................................................ 22
PARTIE 1. ÉTAT DE L’ART ................................................................................................................................ 25
INTRODUCTION .............................................................................................................................................. 26
POLLUTION DES SOLS ET UTILISATION DE LA MPE ................................................................. 27
I.1 LES SITES ET SOLS POLLUES EN FRANCE .............................................................................................................. 28

Législation sur les sites et sols pollués (SSP) ................................................................................... 28
Les chiffres de la dépollution en France .......................................................................................... 31
I.1.2.A Les sites et sols pollués ........................................................................................................................... 31
I.1.2.B Les contaminants rencontrés ................................................................................................................. 32
I.1.2.C Aspect économique du secteur SSP en France ....................................................................................... 33
I.2 L’INFILTRATION DES HYDROCARBURES DANS LES SOLS ........................................................................................... 34
I.3 LES TECHNIQUES DE REMEDIATION DANS LE CAS DE POLLUTION AUX HYDROCARBURES ................................................ 37
I.4 LE PROCEDE D’EXTRACTION MULTIPHASIQUE (MPE) ............................................................................................ 39
Introduction .................................................................................................................................... 39
Principe de la technique .................................................................................................................. 40
Les configurations de la MPE .......................................................................................................... 41
I.4.3.A Extraction diphasique « TPE: Two Phase Extraction » ............................................................................ 41
I.4.3.B Extraction Double Phase « DPE : Dual-Phase Extraction » .................................................................... 42
I.4.3.C BioSlurping ou bioaspiration .................................................................................................................. 42
Les conditions de fonctionnement .................................................................................................. 44
Avantages et inconvénients de la MPE ........................................................................................... 45
I.5 PARAMETRES INFLUENÇANT LA PROPAGATION DE LA POLLUTION ET LE FONCTIONNEMENT DE LA MPE ........................... 46
Introduction .................................................................................................................................... 46
Propriétés physiques des sols ......................................................................................................... 47
I.5.2.A Granulométrie ........................................................................................................................................ 48
I.5.2.B Porosité .................................................................................................................................................. 49
I.5.2.C Teneur et saturation en eau dans un sol ................................................................................................ 49
I.5.2.D Conductivité hydraulique ....................................................................................................................... 50
10
I.5.2.E Capillarité et remontée capillaire dans les sols ...................................................................................... 51
Relation pression capillaire-saturation (Pc-S) ................................................................................. 55
Relations Saturation –perméabilité relative ................................................................................... 56
Propriétés des polluants organiques ............................................................................................... 56
I.5.5.A Introduction ............................................................................................................................................ 56
I.5.5.B Volatilité du polluant .............................................................................................................................. 56
I.5.5.C Solubilité du polluant ............................................................................................................................. 58
I.5.5.D Propriétés des hydrocarbures ................................................................................................................ 58
I.6 INTERACTIONS POLLUANT/SOL ......................................................................................................................... 59
Transport de polluant dans le sol et sous-sol .................................................................................. 59
L’adsorption de la phase organique sur le sol ................................................................................. 61
APPROCHE EXPERIMENTALE DE LA MPE................................................................................ 62
II.1 ETUDE DE LA MPE ET DE LA PLNA .............................................................................................................. 63

Etude de l’extraction multiphasique sur site .................................................................................. 63
Etude de la MPE à l’échelle pilote ................................................................................................... 65
II.2 ETUDES EXPERIMENTALES DE LA SVE ............................................................................................................ 68
Principes des expériences ............................................................................................................... 68
Détermination de l’influence des paramètres d’application sur la SVE par les expériences de
laboratoire .................................................................................................................................................... 70
II.3 ETUDE DE LA MIGRATION DE LA PHASE ORGANIQUE DANS LES MILIEUX POREUX ..................................................... 72
Introduction .................................................................................................................................... 72
Principes de dispositifs d’étude d’infiltration de composés organique en 2D sur milieu poreux
homogène .................................................................................................................................................... 73
II.3.2.A Principes des expériences ....................................................................................................................... 73
II.3.2.B Mise en place du milieu poreux.............................................................................................................. 77
II.3.2.C Simulation de la nappe ........................................................................................................................... 77
II.3.2.D Techniques de suivi de l’infiltration ........................................................................................................ 78
II.3.2.E Quelques résultats de ces expériences .................................................................................................. 79
Etudes de migration de polluant dans les sols hétérogènes ........................................................... 80
II.4 SYNTHESE DES EXPERIENCES 2D ................................................................................................................... 84
CONCLUSION .................................................................................................................................................. 87
PARTIE 2. APPLICATION DE LA MPE SUR PILOTE 2D ....................................................................................... 88
MISE EN PLACE DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL ET DES METHODES D’ANALYSES .................. 90
III.1 INTRODUCTION ........................................................................................................................................ 91

III.2 DISPOSITIF EXPERIMENTAL : DIMENSIONNEMENT ET MISE EN PLACE .................................................................... 91
Conception du pilote................................................................................................................... 91
Réalisation du pilote ................................................................................................................... 92
Instrumentation .......................................................................................................................... 95
11
III.2.3.A Mesure du potentiel hydrique : les tensiomètres .................................................................................. 95
III.2.3.B Mesure des pressions et débits en sortie ............................................................................................... 98
III.2.3.C Suivi visuel .............................................................................................................................................. 98
Mode opératoire ......................................................................................................................... 98
III.3 MATERIAUX UTILISES ............................................................................................................................... 100
Choix du sol ............................................................................................................................... 100
III.3.1.A Détermination de la perméabilité des sols par la méthode du perméamètre à charge constante ...... 101
III.3.1.B Le Sable HN31 et le kaolin .................................................................................................................... 102
III.3.1.C Le mélange sol HN31 et l’argile Kaolinite : ........................................................................................... 104
III.3.1.D La courbe de rétention ......................................................................................................................... 105
Choix du polluant et du colorant .............................................................................................. 108
III.3.2.A Choix du polluant.................................................................................................................................. 108
III.3.2.B Choix du colorant :................................................................................................................................ 109
III.4 DEVELOPPEMENT DE METHODES D’ANALYSES ET DE MESURES .......................................................................... 109
L’analyse de la phase gaz extraite ............................................................................................. 109
III.4.1.A Méthode utilisée .................................................................................................................................. 109
III.4.1.B Etalonnage du GC-FID ........................................................................................................................... 111
III.4.1.C Calcul de concentration en phase gaz .................................................................................................. 112
L’analyse de la phase liquide extraite ....................................................................................... 112
III.4.2.A Protocole de préparation et analyse des échantillons ......................................................................... 112
III.4.2.B Etalonnage du GC-FID pour l’analyse de la phase liquide :................................................................... 115
III.4.2.C Calcul de la concentration en phase liquide ......................................................................................... 116
L’analyse de la phase solide ...................................................................................................... 117
III.5 CONCLUSION ......................................................................................................................................... 118
RESULTATS MPE SUR PILOTE 2 D POUR SOL HOMOGENE .................................................... 120
IV.1 INTRODUCTION ...................................................................................................................................... 121

IV.2 PROTOCOLE EXPERIMENTAL ...................................................................................................................... 122
IV.3 ETUDE HYDRODYNAMIQUE, EXPERIENCES SANS POLLUTION ............................................................................. 122
Zone saturée et non-saturée .................................................................................................... 122
Application de la dépression ..................................................................................................... 126
IV.3.2.A Débits engendrés lors de l’application du programme de dépression ................................................. 126
IV.3.2.B Potentiel hydrique dans le pilote ......................................................................................................... 127
IV.3.2.C Etablissement du cône de dépression .................................................................................................. 129
IV.4 LES ESSAIS MPE ..................................................................................................................................... 130
Déroulement de l’expérience proprement dite ........................................................................ 130
IV.5 RESULTATS DES EXPERIENCES .................................................................................................................... 132
Infiltration de la pollution sur sable .......................................................................................... 132
Application de la MPE ............................................................................................................... 135
IV.5.2.A Suivi de la concentration du n-décane lors de l’extraction................................................................... 135
IV.5.2.B Suivi visuel de l’extraction : .................................................................................................................. 138
12
Effet du programme de changement des vannes ..................................................................... 140
Effet de la concentration initiale............................................................................................... 140
IV.5.4.A Concentration du n-décane dans la phase gaz ..................................................................................... 141
IV.5.4.B Concentration du n-décane dans la phase Liquide ............................................................................... 142
IV.5.4.C Rendements des différents tests .......................................................................................................... 143
IV.6 CONCLUSION ......................................................................................................................................... 144
RESULTATS MPE SUR PILOTE 2 D POUR UN SOL HETEROGENE ............................................ 147
V.1 INTRODUCTION ...................................................................................................................................... 148

V.2 CONDITIONS EXPERIMENTALES .................................................................................................................. 148
Introduction .................................................................................................................................. 148
Les configurations testées ............................................................................................................. 149
V.3 EXPERIENCE MPE ................................................................................................................................... 151
Infiltration et propagation du polluant ......................................................................................... 151
Application de la MPE. Extraction du polluant : ............................................................................ 153
V.3.2.A Suivi visuelle de l’extraction du polluant .............................................................................................. 153
V.3.2.B Formation du demi-cône de dépression............................................................................................... 154
V.3.2.C Suivi du potentiel hydrique .................................................................................................................. 155
V.3.2.D Dépression et débits appliqués ............................................................................................................ 156
V.3.2.E Suivi de la concentration du polluant lors de la MPE ........................................................................... 158
V.4 EFFET DE LA PRESENCE DES BARRIERES SUR L’EXTRACTION DU POLLUANT............................................................ 160
V.5 CONCLUSION ......................................................................................................................................... 162
CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES................................................................................................... 164
BIBLIOGRAPHIE ............................................................................................................................................ 168
ANNEXES ...................................................................................................................................................... 179
13
TABLE DES ILLUSTRATIONS
Table des figures :
Figure I-1: Liste récapitulative des actions politiques et législatives relatives à la gestion des sites pollués ____ 30
Figure I-2: Nombre et répartition des sites et sols pollués en France par région à la mi 2018 (Ministère de la
transition écologique et solidaire 2019) _________________________________________________________ 32
Figure I-3: Poids global des 7 groupes de polluants identifiées dans les sols ou les nappes phréatiques des SSP
mi-2018 (Ministère de la transition écologique 2019) ______________________________________________ 32
Figure I-4: Illustration du déversement et de la migration d’un écoulement de PLNAL dans les différents
compartiments d’un sol (Tomlinson et al. 2014) __________________________________________________ 36
Figure I-5: Schéma de principe de l’extraction multiphasique en configuration TPE ______________________ 41
Figure I-6: Schéma montrant les trois configurations de l'extraction multiphasique (US.EPA 1999) __________ 43
Figure I- 7: Triangle de classification textural des sols selon USDA (USDA 2011) _________________________ 47
Figure I-8: Remontée capillaire dans un tube selon la loi de Jurin. ____________________________________ 52
Figure I-9: Gradient de teneur en eau dans un sol sec (Hird et Bolton 2017) ____________________________ 53
Figure I-10: Représentation des équilibres entre phases dans la zone non saturée du sol (Malina et al. 1998). _ 60
Figure II-1: représentation du pilote 2D MPE utilisé par (Robert et al. 2011) ____________________________ 66
Figure II-2: représentation du pilote 2D MPE utilisé par Esrael (2015) _________________________________ 68
Figure II-3: Exemples de dispositifs expérimentaux pilote 2D pour l‘étude de la propagation de PLNA dans un
milieu poreux ______________________________________________________________________________ 77
Figure II-4: Exemple de dispositif expérimental d’étude de sols hétérogène _____________________________ 83
Figure II-5: Représentation des techniques analytiques utilisées dans la littérature sur les PLNA ____________ 85
Figure II-6: Panorama des méthodes d’analyse quantitative des hydrocarbures d’origine pétrolière dans les
eaux. D’après J. Ducreux, (Bocard 2006) _________________________________________________________ 86
Figure III-1: Plan détaillé de la cellule ___________________________________________________________ 93
Figure III-2: Schéma conceptuel du pilote 2D de MPE ______________________________________________ 94
Figure III-3: Photographie du pilote MPE 2D _____________________________________________________ 95
Figure III-4: Tensiomètre T5 (Meter group)_______________________________________________________ 96
Figure III-5: Photos des trois étapes d’expérience _________________________________________________ 99
Figure III-6: Différentes étapes du déroulement d’une expérience MPE _______________________________ 100
Figure III-7: Dispositif expérimental du perméamètre à charge constante _____________________________ 101
Figure III-8: Vue au microscope électronique à balayage de grain de sable HN31 (Feia 2015) _____________ 102
Figure III-9: Courbe granulométrique refus cumulé du sable HN31(Subelco France) _____________________ 103
Figure III-10: Vue au microscope électronique à balayage de la kaolinite (Beauchamp 2005) _____________ 103
Figure III-11: Evolution de la perméabilité Hydraulique du sable HN31 en fonction du % d’argile Kaolin _____ 105
Figure III-12: Montage expérimental et photo d’une cellule de Richards ______________________________ 106
Figure III-13: Evolution de la saturation en eau en fonction de la teneur en kaolinite K ___________________ 107
Figure III-14: Chromatogramme d’une analyse en phase gaz de décane dans l’hexane __________________ 111
14
Figure III-15: Droite d’étalonnage de quantification de la phase gaz _________________________________ 111
Figure III-16: Etapes de l’analyse de la phase liquide ______________________________________________ 114
Figure III-17: Droite d’étalonnage du GC-FID pour quantification de décane avec l’octane comme étalon interne
________________________________________________________________________________________ 115
Figure III-18: Endroits de prélèvement des échantillons du sol après extraction. ________________________ 117
Figure III-19: Protocole de l’analyse de la phase solide ____________________________________________ 118
Figure IV-1: Evolution de la pression et des débits d’extraction en fonction du temps ___________________ 127
Figure IV-2: Mesures du potentiel hydrique pendant l’extraction ____________________________________ 128
Figure IV-3: Formation du demi-cône de dépression sur le Pilote 2D _________________________________ 130
Figure IV-4: Illustration de la sélection de vanne pour l’extraction multiphasique sur le pilote 2D __________ 131
Figure IV-5: Propagation de la pollution en fonction du temps ______________________________________ 134
Figure IV-6: Concentration du n-décane dans la phase gaz pendant la MPE en fonction du temps pour le test de
référence ________________________________________________________________________________ 136
Figure IV-7: Concentration du n-décane dans la phase liquide durant l’extraction MPE en fonction du temps pour
le test de référence ________________________________________________________________________ 137
Figure IV-8: Observation de l’extraction de la phase organique dans le temps _________________________ 139
Figure IV-9: Concentration du n-décane dans la phase gaz phase durant l’extraction pendant la phase MPE _ 141
Figure IV-10: Concentration du n-décane en phase gaz durant l’extraction ____________________________ 142
Figure IV-11: Concentration du n-décane en phase liquide durant la MPE _____________________________ 143
Figure V-1: Photos des configurations utilisées avant les expériences ________________________________ 150
Figure V-2: Etat de la barrière 100% argile et en cours de l’extraction du polluant ______________________ 150
Figure V-3: Propagation de la pollution à 85 min pour les différents sols testés ________________________ 152
Figure V-4: La saturation de l’hexane lors de l’étape d’infiltration dans les différentes configurations ______ 152
Figure V-5: Suivi visuel de l’extraction MPE _____________________________________________________ 154
Figure V-6: Formation de demi-cône de dépression lors de l’extraction _______________________________ 155
Figure V-7: Potentiel hydrique en fonction du temps lors de l’extraction. ______________________________ 156
Figure V-8: Dépression appliquée lors de l’extraction _____________________________________________ 156
Figure V-9: Les débits d’extraction en phase gaz et phase liquide ____________________________________ 157
Figure V-10: Concentration de n-décane dans la phase liquide extraite _______________________________ 159
Figure V-11: Concentration de n-décane dans la phase gaz extraite __________________________________ 159
Figure V-12: Position des échantillons de sol extrait du pilote pour les deux configurations _______________ 160
15
Table des tableaux :
Tableau I-1: Résumé des avantages et inconvénients du procédé d’extraction multiphasique (MPE) (BRGM
2010). .................................................................................................................................................................... 46
Tableau I-2: Les modèles les plus utilisés de Pression capillaire-Saturation (Pc-S) ................................................ 55
Tableau I-3: Les modèles décrivant la relation saturation-perméabilité .............................................................. 56
Tableau I-4: Propriétés indiquant la volatilité des produits organiques (Lemière et al. 2001).............................. 57
Tableau I-5: Principales propriétés physico chimiques des hydrocarbures (Lemière et al. 2001) et (Bocard 2006)
.............................................................................................................................................................................. 59
Tableau II-1: Caractériristiques expérimentales des études en lien avec la SVE ................................................... 70
Tableau II-2: Influence des paramètres d’expérience sur les rendement SVE ...................................................... 72
Tableau II-3: Synthèse des études expérimentales de migration de phase organique dans un sol .................... 74
Tableau II-4: Synthèse de travaux sur sols hétérogène utilisant des barrières imperméables .............................. 81
Tableau III-1: Traitement de capteurs en céramique en vue de détecter une phase organique dans le sol ......... 97
Tableau III-2: Perméabilité de différents sables .................................................................................................. 102
Tableau III-3: Composition chimique du sable HN 31 (données fournisseur) ...................................................... 102
Tableau III-4: Caractéristiques du Kaolinite Polwhite.......................................................................................... 104
Tableau III-5: Perméabilité du sable HN31 en fonction de la teneur en kaolinite K ............................................ 105
Tableau III-6: Résultats expérimentaux paramètres de saturation du sable HN31 en fonction du pourcentage
d’argile kaolin...................................................................................................................................................... 107
Tableau III-7: Propriétés du polluant et solvant choisis ....................................................................................... 108
Tableau III-8: Gamme étalon du Bêta-Carotène et du Sudan III dans l’hexane................................................... 109
Tableau III-9: Paramètres de programmation du GC-FID.................................................................................... 110
Tableau III-10: Données des injections manuelles de la gamme étalon avec étalon interne .............................. 112
Tableau III-11: Les différents protocoles testés ................................................................................................... 113
Tableau III-12: Résultats des protocoles de l’extraction liquide-liquide .............................................................. 114
Tableau III-13: Incertitude dans les injections des étalons .................................................................................. 115
Tableau IV-1: Programme d’ouverture des vannes durant l’extraction .............................................................. 122
Tableau IV-2: Répartition de l’eau dans le pilote ................................................................................................ 125
Tableau IV-3: Conditions expérimentales ............................................................................................................ 132
Tableau IV-4: Exemple de temps de contacts sur quelques essais ...................................................................... 133
Tableau IV-5: Résultats d’extraction pour l’étape MPE....................................................................................... 140
Tableau IV-6: Extraction du n-décane pendant l’application de MPE pour différentes concentrations .............. 144
Tableau V-1: Résultat des concentrations de n-décane dans différents points des barrières imperméables ..... 161
Tableau V-2: Bilan des rendements des extractions............................................................................................ 162
16
GLOSSAIRE
ADEME : Agence de la transition écologique

Aquifère : Terrain perméable contenant une nappe d’eau souterraine
Basias : Base de données des Anciens Sites Industriels et Activités de Services
Basols : Base de données sur les sites et sols pollués (ou potentiellement pollués) appelant une action
des pouvoirs publics, à titre préventif ou curatif
Battement de nappe : élévation et abaissement successif de la nappe phréatique
Biodégradabilité : Transformation de molécules organiques en molécules plus simples par des
organismes vivants, ou micro-organismes
BTEX : Benzène, toluène, éthylbenzène et xylène
Chromatographie : Technique de caractérisation et d’analyse d’un mélange composé basée sur la
séparation de ces composés résultant de leur différence de rétention sur ou dans des supports solides,
lors de l’élution par un gaz (chromatographie gazeuse) ou par un solvant (chromatographie liquide
basse ou haute pression
Conductivité Hydraulique : Voir perméabilité
COV (Composé organique volatil) : composé organique dont la tension de vapeur est, selon la
réglementation européenne, supérieure à 0.01kPa (0.0001 bar) à 20°C. Pour les hydrocarbures cette
limite correspond approximativement aux paraffines en C14 et aux aromatiques en C10. Le terme
hydrocarbures volatiles est généralement utilisé pour désigner des hydrocarbures légers
Crépine : Perforation d’un tube de forage permettant le passage de l’eau de la nappe à l’intérieur de
l’ouvrage
Dépollution : Mise en œuvre de traitement visant à éliminer une ou plusieurs substances dans un
milieu de façon complète
DPE : Dual phase extraction, une des configurations possibles de la MPE
DREAL : Direction régionales de l’environnement, de l’aménagement et du logement
Eaux souterraines : toutes les eaux situées sous la surface du sol en zone saturée
FID : Détecteur à ionisation de flamme
HAP : Hydrocarbures aromatiques polycycliques
HFE : Hydrofluoroether
HPLC : High pressure liquid chromatographie, chromatographie en phase liquide
Hors site (Ex-Situ) : Terme regroupant les techniques de dépollution de sols nécessitant une excavation
et un transport à l’extérieur du site contaminé des terres polluées
17
In situ (sur site) : Fait référence à une technique de dépollution des sols au sein de la masse de sols ou
d’eau souterraines
ISCO : Oxydation chimique in-situ
ISDD : Installation de stockage de déchets dangereux
MPE : Multiphase extraction ou extraction multiphasique. Procédé physique de dépollution des sols
visant à extraire la phase liquide et gazeuse d’un contaminant. Dédié principalement à la
contamination aux hydrocarbures
MTE : Ministère de la transition écologique
MTES : Ministère de la transition énergétique écologique et solidaire
MS : Spectrométrie de masse
Nappe captive : elle est recouverte par une couche géologique imperméable qui confine l'eau. Elle est
alors sous pression et peut jaillir dans des forages dits artésiens. L'alimentation ne peut se faire que
par des zones d'affleurement limitées ou des communications souterraines
Nappe libre : une nappe est dite libre parce que la surface supérieure de l'eau fluctue sans contrainte.
Il n'y a pas de "couvercle" imperméable au toit du réservoir et la pluie efficace peut les alimenter par
toute la surface
Nappe phréatique : nappe d’eau souterraine
NAPL : pollution organique, moins dense que l’eau, surnageant à la surface de la nappe phréatique
Niveau statique : Niveau d’eau d’une nappe souterraine (hors perturbation : pompage, injection
d’air…) mesuré depuis la surface, dans un piézomètre
PCB : Polychlorobiphényles
PCE : Perchloroéthylène
PCT : Plan de conception des travaux
Perméabilité : aptitude d’un milieu solide à se laisser traverser par un fluide sous l’action d’un gradient
hydraulique
Piézomètre : Forage servant à mesurer une hauteur d’eau (= relevé piézométrique) en un point donné
de l’aquifère, qui indique la pression en ce point. Il permet l’observation ou l’enregistrement d’un
niveau d’eau libre ou d’une pression
Phase flottante (ou flottant) : pollution organique, moins dense que l’eau, surnageant à la surface de
la nappe
PLNA : Phase liquide non-aqueuse
PLNAD : Phase liquide non-aqueuse dense
PLNAL : Phase liquide non-aqueuse légère
Réhabilitation : Mise en œuvre de traitement en vue de diminuer la teneur à des fins d’usage dédiés
à l’aménagement futur ou en dessous d’un certain seuil convenu par un arrêté
18
RMB : Renminbi, monnaie chinoise
RST : Télémétrie à distance
SIS : Secteurs d’information sur les sols
Spectrométrie de masse : Technique de caractérisation et d’analyse de composés chimiques basée sur
le fractionnement de molécules en éléments plus petits résultant d’un bombardement ionique
SSP : Sites et sols pollués, zone géographique délimitée reconnue polluée résultant d’une activité
industrielle
SVE : Soil vapor extraction ou extraction sous pression réduite. Procédé in situ permettant d’extraire
les composés organiques volatils de la zone insaturée uniquement sous phase gaz.
TCE : Trichloréthylène
TPE : Two phase extraction, une des configurations possibles de la MPE
TCM : Tétrachlorméthane
Zone de battement : Zone de fluctuation verticale du niveau statique d’une nappe en fonction des
recharges en eau d’infiltration
Zone source : zone du sous-sol contenant la pollution à l’origine de la contamination d’une nappe,
constituée de la zone non saturée et de la zone de battement de la nappe en période de basses eaux
Zone non saturée : Zone entre la surface du sol et le niveau de la nappe. Elle inclut la zone racinaire,
la zone intermédiaire et la frange capillaire. Les espaces interstitiels (les pores) contiennent de l’eau,
de l’air ainsi que d’autres gaz. Elle est aussi appelée zone d’aération. L’écoulement de l’eau est vertical
dans cette zone
Zone saturée : Dans le cas d’un sol, désigne la zone dans laquelle tous les pores sont remplis d’eau
Zone vadose : (= zone non saturée)
19
LISTE DES SYMBOLES
Symbole Désignation Unités

A Section droite perpendiculaire m²
à l’écoulement
d Diamètre M
Ce Concentration extraite mg.L-1
D10 Diamètre efficace des grains M
du sol
D50 Diamètre moyen des grains du M
sol
e Epaisseur du milieu M
g Accélération de la pesanteur
hc Hauteur capillaire M
hs
Succion d’entrée d’air
k r ( ) Perméabilité relative de la

phase 
K𝑠 Conductivité hydraulique (ou m.s-1
perméabilité de Darcy)
Kint Perméabilité intrinsèque m²
Kh Constante de Henry Pa. m3.mol-1
𝑚𝑣𝑔 Paramètres de Van Genuchten
𝑛𝑣𝑔 Paramètres de Van Genuchten

P° Pression de vapeur saturante Pa
Q Débit volumique de liquide Q m3.s-1
𝑅𝑝 Rayon capillaire effectif M
𝑆 Degré de saturation
𝑆𝑒̅ , Saturation effective
Sr Saturation résiduelle
Sp Surface spécifique de la m2.kg-1
particule
𝑉𝑒 Volume d’eau L ou M3
𝑉𝑣 Volume des vides M3
20
𝑉𝑇 Volume totale L ou M3
𝑊𝑒 Teneur en eau massique M3.M-3
∝𝑣𝑔, Paramètres de Van Genuchten m-1
λ Indice de distribution des

pores
µ Viscosité dynamique Pa.s
∅ Porosité %
 Angle de contact
𝜌𝑎 Masse volumique de l'air kg.m-3
𝜌w Masse volumique de l’eau kg.m-3
𝜃𝑒 Teneur en eau volumique L3.L-3
𝜃𝑟 Teneur en eau résiduelle L3.L-3
θs Teneur en phase aqueuse à L3.L-3
saturation
σw Tension superficielle de l’eau N.m-1
Δh Perte de charge M
P Gradient de la pression de la kg.m-1.K-2

phase α
21
INTRODUCTION GENERALE
22
Les sols constituent la couche superficielle de la croûte terrestre, de composition, d’épaisseur et de
propriétés différentes, selon les zones géographiques, le climat, et l’influence humaine. Indispensables
à la vie (ressources en eau potable, alimentation, préservation de la biodiversité notamment), ils ont
été systématiquement exploités par l’homme, en particulier depuis la révolution industrielle.
Surexploités depuis la fin de la seconde guerre mondiale (agriculture intensive, extraction des
ressources fossiles et minières, transport et stockage de substances chimiques), ils n’ont pas une
capacité de régénération intrinsèque compatible avec les échéances climatiques actuelles. Des efforts
de réhabilitation de grande ampleur sont donc indispensables dans les décennies à venir.
La FAO (Food and Agriculture Organization) des nations unies estime qu’un tiers des sols de la planète
sont dégradés. En France, près de 7300 sites pollués sont répertoriés, ce qui représente un marché
d’environ 650 millions d’euros (Jourda 2020). Les principaux polluants sont les composés organiques
(en particulier les hydrocarbures qui représentent 70% des contaminations des sols et des nappes
phréatiques) et les métaux lourds (plomb, cadmium, chrome, arsenic, mercure, etc.).
De multiples techniques de remédiation ont été développées pour réhabiliter les sols pollués, mais
l’excavation reste largement majoritaire ; technique simple, rapide, non sélective et peu couteuse
consistant à déplacer les terres polluées vers un centre de traitement, ce n’est pas une technique de
dépollution à proprement parler, car les terres déplacées nécessitent un traitement ultérieur hors-site.
Le recours à des procédés in-situ plus écologiques s’impose de plus en plus.
Une des solutions pour traiter la pollution des sols aux hydrocarbures est l’extraction multiphasique
(MPE : MultiPhase Extraction). Cette technique physique permet de traiter simultanément la phase
liquide non-aqueuse légére (PLNAL) en phase liquide et gazeuse (zone saturée et non saturée). La
phase gazeuse des sols est extraite en créant une dépression dans la zone non-saturée via des puits
d’extraction. Le système de traitement est situé en aval des puits.
La MPE peut être réalisée selon deux configurations différentes ; l’extraction « dual phase » (DPE) qui
utilise une pompe immergée pour l’extraction des liquides, et une pompe à vide pour l’extraction du
gaz et l’extraction « two-phase » (TPE) qui utilise une pompe unique pour extraire la phase liquide et
la phase gaz.
D’après l’ADEME, son taux d’utilisation en France est d’environ 13%, ce qui en fait une technique mûre,
mais encore peu développée. Elle ne s’applique qu’à des profondeurs de quelques mètres et, selon les
configurations du terrain, ses coûts peuvent devenir importants. Par ailleurs, dans de nombreux cas,
les incertitudes liées à la complexité du milieu poreux et à la propagation des PLNAL dans un milieu
non saturé rendent la prévision du coût et l’efficacité de la MPE difficiles à évaluer. Ceci explique le
faible taux d’utilisation de la MPE à ce jour.
23
Ce travail de recherche s’inscrit dans une démarche plus générale pour mieux comprendre les
mécanismes de dépollution par MPE en maîtrisant certains paramètres, notamment en réalisant des
essais en laboratoire. La complexité des milieux poreux (du fait des interactions multiphysiques
auxquelles ils font appel) ne permet pas à ce jour d’avoir une vision globale de l’optimisation des
paramètres clés d’une MPE en configuration TPE.
Cette thèse fait suite à celle de Daoud Esrael (Esrael 2015) basée sur le développement d’un modèle
numérique de MPE et diriger par la même équipe de recherche.
Financée par l’ADEME dans le cadre du projet Optimex (Optimisation de l’extraction multiphasique),
son objectif est de développer un pilote expérimental de laboratoire 2D afin de simuler l’application
de la MPE et de proposer une optimisation de celle-ci. Un pilote 2D à l’échelle du laboratoire a été
conçu, dimensionné et réalisé pour reproduire le procédé MPE sur un milieu poreux possédant une
nappe phréatique. Le suivi visuel de la propagation des hydrocarbures dans un milieu poreux a été
réalisé, ainsi que celui de l’extraction du contaminant en phase liquide et en phase gaz. Des protocoles
analytiques ont été développés pour suivre le polluant en phase liquide, en phase solide et en phase
gaz, permettant d’effectuer un bilan matière. L’étude hydrodynamique sur pilote a été effectuée pour
reproduire les variations de débit et de pression observés lors de l’extraction multiphasique in-situ. Un
système d’ouverture des vannes d’extraction permet de simuler la profondeur du puits de pompage
utilisé sur site.
Ce travail s’est déroulé au laboratoire DEEP (Déchets, Eau, Environnement, Pollution) de l’INSA Lyon
et le laboratoire LTDS (Laboratoire de Tribologie et Dynamique des Systèmes) de l’ECL-ENISE. Il est
décrit dans ce manuscrit qui se compose de cinq chapitres, une introduction générale et une
conclusion et perspectives.
La première partie concernant l’état de l’art est composée de deux chapitres. Le chapitre I présente la
problématique des SSP, leur impact sur l’environnement et la règlementation les concernant. Les
techniques de dépollutions et en particulier la MPE sont aussi développées. Quant au chapitre II, il se
focalise sur les études effectuées sur la MPE que ce soit sur terrain ou en laboratoire.
La deuxième partie de ce manuscrit est composée quant à elle de trois chapitres. Le chapitre III
concerne la conception et la réalisation du dispositif expérimental et le développement des méthodes
d’analyse utilisées. Les chapitre IV et V concernent l’application de la MPE au sol homogène et au sol
hétérogène respectivement.
En conclusion générale, la synthèse des résultats obtenus est présentée et des perspectives sont
proposées, notamment l’application de la MPE sur un site pollué.
24
PARTIE 1. ÉTAT DE L’ART
25
INTRODUCTION
L’étude de la MPE par une approche expérimentale de laboratoire nécessite dans un premier temps
de bien connaitre les propriétés des sols et des polluants organiques ainsi que leurs interactions. La
mise en place d’un dispositif expérimental pour une expérience pilote de laboratoire nécessite quant
à elle la connaissance des technologies possibles d’une telle étude et les méthodes de suivi et
d’analyses des effluents et du sol. Il est alors nécessaire de faire en premier lieu un état de l’art des
travaux sur la MPE et plus généralement sur les études des écoulements multiphasiques que l’on peut
rencontrer lors de l’application de méthodes similaires.
Dans cette première partie 2 chapitres sont présentés :
Chapitre I :
Dans le but d’exprimer les enjeux et l’importance du secteur site et sols pollués (SSP), ce chapitre vise
à présenter tout d’abord ce secteur de la dépollution des sols en France. Du lourd passé industriel qui
impacte notre environnement actuel à la mise en place d’une législation spécifique. L’apport bénéfique
de la réglementation dans le secteur SSP sera mis en évidence.
La description du comportement d’un composé organique léger dans un sol sera ensuite abordée. Un
bref résumé des méthodes de dépollution les plus utilisées est ensuite présenté avec une description
détaillée de la méthode MPE et des paramètres importants de son fonctionnement. Les propriétés
physiques et chimiques des sols et des polluants seront ensuite synthétisées en mettant l’accent en
particulier sur les interactions sol-eau et sol-polluant. La dernière partie permettra de mieux
comprendre les différentes approches possibles en laboratoire, en insistant sur les principes physiques
essentiels à assimiler.
Chapitre II :
Un état de l’art est réalisé sur les études de la MPE in-situ et en laboratoire. D’autres études de
laboratoire sont détaillées avec des techniques similaires ainsi que des études d’écoulements
multiphasiques dans les sols. L’accent est mis sur les identifications des paramètres expérimentaux
importants qui peuvent avoir une influence sur la réponse du système multiphasique. Une synthèse
de ces méthodes permettra d’aider à dimensionner le dispositif expérimental de laboratoire ainsi que
les choix des méthodes d’analyses et de suivi d’expérience.
26
POLLUTION DES SOLS ET UTILISATION DE LA MPE
27
I.1 Les sites et sols pollués en France
Législation sur les sites et sols pollués (SSP)
Le développement de l’industrie française dès le XIXe siècle s’est accompagné de pollutions

nombreuses des sols et des eaux souterraines, car il s’est fait sans prendre en compte les impacts
environnementaux des activités de production.
La loi n° 76-633 du 19 juillet 1976 relative aux installations classées pour la protection de
l’environnement (ICPE), mise en application par le décret n°77-1133 du 21 septembre 1977, est la
première règlementation française s’appliquant aux sites et sols pollués. Elle impose la remise en état
d’un site après son exploitation « dans un état tel qu’il ne s’y manifeste aucun des dangers ou
inconvénients mentionnés à l’article 1 de la loi ».
Les grands principes d’une véritable politique globale de réhabilitation et de traitement des sites et
sols pollués ont été formalisés par une directive du 3 décembre 1993 : identification des SSP,
évaluation des risques et de la vulnérabilité de chaque site, création de structures adaptées
d’information et de concertation et mise en place d’un fichier national des sites et sols industriels
pollués.
La circulaire du 3 avril 1996 relative à la réalisation de diagnostics initiaux et de l’évaluation simplifiée

des risques sur les sites industriels en activité pose les bases d’un répertoire national des SSP. La
première base de données des sites et sols pollués, BASIAS (aujourd’hui CASIAS), relative aux anciens
sites industriels et activités de service, a été créée suite à l’arrêté du 10 décembre 1998. Elle répertorie
tout site ayant accueilli une activité industrielle susceptible d’engendrer une pollution de
l’environnement, et fournit des informations aux acteurs de la dépollution des sols (secteur foncier et
secteur de protection de l’environnement en particulier). Elle est gérée par le BRGM (Bureau des
Recherches Géologiques et Minières).
En parallèle, la base de données BASOL (Base de données des sites et sols pollués ou potentiellement
pollués) répertorie depuis 1994 les sites « appelant une action des pouvoirs publics, à titre préventif
ou curatif ». Elle est gérée par le ministère chargé de l’environnement mais n’a aucun fondement
règlementaire.
L’ensemble des décrets précédemment cités ont été abrogés, actualisés dans la loi ALUR (loi n°2014-
366 du 24 mars 2014 pour l’accès au logement et un urbanisme rénové).
28
La notion de responsabilité environnementale a été introduite dans le droit européen par la directive
2004/35/CE du 21 avril 2004, traduite en droit français par la loi n°2008-757 du 1er août 2008, dite « loi
Grenelle I ». Elle impose à l’exploitant responsable de la pollution ou, à défaut, le propriétaire du
terrain, de procéder à la dépollution du site pollué. Si le propriétaire est non identifié ou insolvable, le
site est requalifié en « site à responsable défaillant » ou « site orphelin » et les pouvoirs publics
assument les opérations de dépollution, sous maîtrise d’ouvrage de l’ADEME, d’après la circulaire du
26 mai 2011 relative à la cessation d’activité d’une installation classée – chaîne de responsabilités –
défaillance des responsables. L’Etat intervient alors en tant que garant de la sécurité publique en cas
de menace grave pour la santé ou l’environnement.
Les premiers outils méthodologiques de gestion des SSP ont été fixés par la circulaire du 10 décembre
1999 relative aux sites et sols pollués et aux principes de fixation des objectifs de réhabilitation. Elle
introduit en particulier l’obligation pour l’exploitant de réaliser une étude détaillée des risques (EDR).
Depuis la circulaire du 8 février 2007, une méthodologie complète de gestion des sites et sols pollués
a été définie. Actualisée par une note du 19 avril 2017 pour inclure les retours d’expérience, cette
politique de gestion des risques s’adapte au cas par cas, en fonction de l’utilisation du site. Elle peut
aller de la dépollution totale au maintien de la pollution résiduelle.
La législation actuelle (loi ALUR) a intégré l’article L125-6 du code de l’environnement, selon lequel
« L'Etat rend publiques les informations dont il dispose sur les risques de pollution des sols. Ces
informations sont prises en compte dans les documents d'urbanisme lors de leur élaboration et de leur
révision. ». Les Secteurs d’Information sur les Sols (SIS) répertorient les terrains où la pollution est
avérée. Si des projets de construction sont prévus dans ces zones, l’article L556-2 du code de
l’environnement impose une étude de sols « afin d'établir les mesures de gestion de la pollution à
mettre en œuvre pour assurer la compatibilité entre l'usage futur et l'état des sols ».
L’article 173 de la loi ALUR crée également, afin de faciliter la reconversion des friches industrielles, le
dispositif tiers demandeur. Il permet à un « tiers intéressé », tel qu’un aménageur par exemple, « de
se substituer à l’exploitant, avec son accord, pour réaliser les travaux de réhabilitation en fonction de
l’usage que ce tiers envisage pour le terrain concerné ».
29
➢ Loi n° 76-633 du 19 juillet 1976 et décret d’application n° 77-1133 du 21 septembre 1977
➢ Circulaire du 3 décembre 1993 relative à la politique de réhabilitation et de traitement des sites
et sols pollués
➢ Circulaire du 3 avril 1996 relative à la réalisation de diagnostics initiaux et de l’évaluation
simplifiée des risques sur les sites industriels en activité
➢ Arrêté du 10 décembre 1998 relatif à la création d’une base de données sur les sites industriels
et d’activités de service anciens
➢ Circulaire du 10 décembre 1999 relative aux sites et sols pollués et aux principes de fixation des
objectifs de réhabilitation
➢ Circulaire du 8 février 2007 relative aux sites et sols pollués – Modalités de gestion et de
réaménagement des sites pollués et la circulaire relative à l’implantation sur des sols pollués
d’établissements accueillant des populations sensibles
➢ Loi n° 2008-757 du 1er août 2008 relative à la responsabilité environnementale et à diverses
dispositions d’adaptation au droit communautaire dans le domaine de l’environnement
➢ Loi n° 2014-366 du 24 mars 2014 pour l’accès au logement et un urbanisme rénové (ALUR)
➢ Note du 19 avril 2017 relative aux sites et sols pollués – mise à jour des textes méthodologiques
de gestion des sites et sols pollués de 2007
Figure I-1: Liste récapitulative des actions politiques et législatives relatives à la gestion des sites
pollués
En 2017, le ministère de la transition écologique (MTE) a publié un guide méthodologique national de

gestions des SSP. Il propose des outils d’aide à la décision dans le cadre de la réglementation applicable,
parmi lesquels le Plan de Conception de Travaux (PCT), qui impose désormais la réalisation de tests
d’essais pour valider l’efficience d’une dépollution.
Cette disposition permet aujourd’hui d’éviter les erreurs de choix de traitements de sols et de faire
des économies sur les chantiers engagés (MTE 2019). Plus précisément, le PCT « regroupe toutes les
études nécessaires à la rédaction du cahier des charges pour la consultation des entreprises de
travaux ». Il a vocation à constituer un document spécifique réalisé après le plan de gestion qui aura
défini les essais de faisabilité et de traitements à réaliser, les données de dimensionnement du projet,
ainsi que les objectifs associés à ces essais. En d’autres termes, il doit apporter des réponses aux enjeux
de faisabilité technique des scénarios de réhabilitation. Elles seront adaptées en partie ou en totalité
en fonction des besoins du maître d’ouvrage et de l’avancée du projet. Les objectifs principaux du PCT
consistent à :
30
- Mieux appréhender les éventuelles incertitudes résiduelles et éviter une remise en cause du
choix de plan de gestion au cours des travaux
- Valider les scénarii du plan de gestion et sécuriser les suites à donner en faisant appel à des
compétences spécifiques (essais en laboratoire ou sur le terrain)
- Dimensionner les travaux, leurs délais et leurs coûts.
Les grands axes législatifs présentés ci-dessus sont à la racine du secteur des sites et sols pollués. C’est
grâce à ces dispositions législatives que les acteurs publics et privés ont pu augmenter leurs actions
(guide de gestion des SSP, aide technico-économique, choix du procédé de dépollutions des sols)
adaptées aux particularités propres de chaque site. On constate également une prise de conscience
plus importante avec le temps des acteurs du secteur public et également une précision d’action en
vue d’améliorer les travaux de réhabilitation.
Les chiffres de la dépollution en France
I.1.2.A Les sites et sols pollués
Au sens large, un site pollué est défini comme un site présentant un risque pérenne, réel ou potentiel,
pour la santé humaine ou l'environnement du fait d'une pollution résultant d'une activité actuelle ou
ancienne. La pollution locale des sols, ou ponctuelle, concerne quelques dizaines d’hectares au
maximum. Elle est généralement d’origine industrielle. Son étendue peut cependant s'accroître sous
l’effet de la dispersion par l’air ou par les eaux percolant dans le sol, pour atteindre des portions de
territoire ou des volumes de sol plus importants.
La France recense 4142 SSP en novembre 2013 (ADEME 2017). A la fin du premier semestre 2018, c’est
environ 6800 sites qui sont répertoriés (Ministère de la transition écologique 2019). Selon les dernières
actualisations de la base de données Basol, c’est désormais 7324 sites qui nécessitent une
action(Jourda 2020). La hausse des sites recensés, entre 2013 et 2022 est donc de 88%. La répartition
des SSP en France est représentée dans la Figure I-2.
La grande majorité des SSP se situe dans les anciennes régions minières ou les régions les plus
urbanisées telles que l’Auvergne-Rhône-Alpes, le Grand Est et les Hauts-de-France. Néanmoins, selon
de nombreux opérateurs techniques et fonciers en France, les bases actuelles de données et en
particulier Basol témoignent de lacunes profondes comme le rapportent (Tendero 2018). Les bases de
données actuelles Basias et Basol ne sont pas toujours mises à jour, et cela engendre des difficultés
pour identifier correctement les SSP en termes de superficie, d’historiques des pollutions, et des types
de contaminants (Callier et Koch-Mathian 2010). Cela met en évidence le fait que la pollution des sols
31
est plus que jamais d’actualité, et qu’il est important de trouver des solutions efficaces de
réhabilitation.
Auvergne-Rhône-Alpes 18,1%
Grand Est 15,5%
Hauts-de-France 13,6%
Nouvelle-Aquitaine 11,4%
Ile-de-France 8,8%
Normandie 7,4%
Centre-Val de Loire 5,5%
Occitanie 4,6%
Bourgogne-Franche-… 4,2%
Pays de la Loire 4,0%
Provence-Alpes-Côte… 3,7%
Bretagne 1,3%
Martinique 0,6%
La Réunion < 0,5%
Guadeloupe
Corse
Guyane
Saint-Martin
0 200 400 600 800 1 000 1 200
Nombre de sites et sols pollués
Figure I-2: Nombre et répartition des sites et sols pollués en France par région à la mi 2018
(Ministère de la transition écologique et solidaire 2019)
I.1.2.B Les contaminants rencontrés
Les pollutions étant souvent multiples, plusieurs contaminants d’une même famille ou de familles
différentes peuvent être présents sur un même site. Sur la Figure I-3 sont représentées les familles de
composés retrouvées dans les sols et nappes phréatiques polluées en France.
Sols 7% 2% Nappes 3%
9% 13%
31% 27%
10%
14%
12%
14% 18%
23%
17%
Hydrocarbures
Métaux et métalloïdes
Hydrocarbures chlorés (CHC)
Hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP)
Composés organiques volatiles (BTEX)
Autres
Cyanures
Figure I-3: Poids global des 7 groupes de polluants identifiées dans les sols ou les nappes
phréatiques des SSP mi-2018 (Ministère de la transition écologique 2019)
32
Les hydrocarbures sont un type de contaminants largement représenté (en bleu ci-dessus). Les
hydrocarbures représentent environ 68% des polluants rencontrés dans les sols et les nappes
phréatiques. Dans le cas des contaminations des nappes phréatiques, 66% des polluants rencontrés
sont également des hydrocarbures.
Les hydrocarbures ont donc un poids prépondérant dans la contamination des sols et des eaux
souterraines en France. Les hydrocarbures comprennent les hydrocarbures aliphatiques, aromatiques,
chlorés et les BTEX (benzène, toluène, éthylbenzène et xylène).
Leurs origines sont multiples : raffinerie, dépôt pétrolier, stations-service, transport souterrain par
pipeline, usine à bitume ou encore usine de nettoyage de pièces métalliques. Les hydrocarbures sont
les constituants principaux des carburants (essence et gasoil notamment). Le diesel est
majoritairement composé d’isoalcanes et de cycloalcanes et fait partie de la famille des PLNAD (phases
liquides non aqueuses denses). L’essence est quant à elle, majoritairement composée d’isoalcanes et
de BTEX et appartient à la famille des phases liquides non aqueuses légères PLNAL (Lemière 2001).
En fonction de leurs propriétés, les hydrocarbures vont chacun avoir un comportement différent dans
le sol et vont devoir nécessiter des méthodes de traitements spécifiques.
C’est cette famille de polluants qui a été choisie pour cette thèse, et plus particulièrement les PLNAL,
dont les propriétés essentielles sont :
- Non-miscibilité avec l’eau

- Densité inférieure à celle de l’eau (de 0,7 à 1 g/cm3)
- Composition chimique complexe
Leurs propriétés physiques dépendent de leur masse molaire : une augmentation de celle-ci conduit à
une diminution de la solubilité et une augmentation de leur viscosité.
I.1.2.C Aspect économique du secteur SSP en France
Le secteur de la dépollution des sols est en pleine croissance depuis les années 1980. Cette croissance
régulière (4,4% par an en moyenne entre 2015 et 2018 selon l’étude de Xerfi-Precepta « Le marché de
la dépollution des sols à l’horizon 2021 ») est confortée par les actions juridiques mises en place depuis
plusieurs décennies.
La demande foncière et immobilière est un autre facteur de croissance important du secteur. En 2021,
d’après les chiffres du ministère de la Transition écologique, le nombre de permis de construire délivrés
(471 000 sur l’année) a ainsi dépassé de 3% le nombre de permis délivrés en 2019, avant la pandémie
de Covid-19.
33
Dans le prolongement des politiques publiques depuis le début du XXIe siècle, la loi ALUR insiste sur
une « utilisation économe des espaces », afin de limiter l’artificialisation des sols et la destruction de
biodiversité qu’elle implique. L’aménagement du territoire doit désormais limiter l’étalement urbain,
ce qui se traduit évidemment par un accent mis sur la réhabilitation des sites et sols pollués.
D’après une étude économique basée sur les données de 2010 réalisée pour l’ADEME (Ernst et Young
2012), le marché de la dépollution des sites industriels pollués représentait environ 470 M€. Deux ans
plus tard, le marché a été estimé à plus de 560 M€ pour l’année 2012 en France (ADEME 2017b). Porté
par la loi Alur et le dispositif Tiers demandeurs, durant la période 2015-2018, c’est une croissance des
chiffres d’affaires de 4,4% annuelle en moyenne qui est enregistrée selon l’institut privé d'études
économiques (Radisson 2019). Suite à cette croissance, en 2020, l’UPDS (l’union des professionnels de
la dépollution des sites), évalue le marché du secteur SSP à 650 M€ (Jourda 2020).
La crise sanitaire liée à la Covid-19 a temporairement modifié les prévisions de croissance du secteur
SSP. D'après l’UPDS « les maîtres d'ouvrage ont décalé les investissements et revu les budgets
environnement/SSP à la baisse de façon drastique, notamment pour les chantiers (travaux de
dépollution) » et une majorité des entreprises de dépollution (65 %) ont observé une baisse de leurs
activités (jusqu'à 50 % du chiffre d'affaires en moins).
A moyen terme, la demande de terrains, notamment dans les métropoles, continuera à tirer le secteur
SSP vers la croissance, même si l’évolution sur les prochaines années est incertaine.
I.2 L’infiltration des hydrocarbures dans les sols
Les hydrocarbures présents à l’état liquide forment une phase organique non aqueuse (PLNA), du fait
de leur non-miscibilité avec l’eau.
La libération de produits chimiques organiques dangereux, y compris les phases liquides non aqueuses
légères (PLNAL) dans la zone vadose (ou non saturée) et les eaux souterraines sont une préoccupation
environnementale importante en raison de son impact environnemental potentiel (Davis et al. 2009).
Ainsi le comportement de propagation de contaminants dans le sol est un élément essentiel à
appréhender dans la mesure où il permet la prédiction de la zone contaminée, mais également
d’adapter le choix de la technique de dépollution à appliquer. Différentes recherches dans le secteur
des écoulements souterrains sont proposées dans la littérature, et permettent d’appréhender le
comportement des hydrocarbures dans un milieu poreux.
Les écoulements d’hydrocarbures sont contrôlés par (Schwille et Pankow 1988; Cohen et Mercer
1993):
34
- la nature originelle du déversement
- la quantité de polluant
- le débit d’infiltration
- les propriétés physico-chimiques de l’hydrocarbure : densité, tension superficielle, viscosité
- les caractéristiques du milieu poreux qui influent sur les forces capillaires : porosité, texture,
composition minéralogique et teneur en matière organique (Lemière 2001).
Les PLNAL possèdent une volatilité plus importante que les phase liquides organiques denses (PLNAD).
Le déversement de PLNAL peut conduire à leur dispersion, à une volatilisation en zone non saturée et
à une solubilisation dans la nappe phréatique (Huntley et Beckett 2002) induisant ainsi un risque
sanitaire au niveau du captage en eau potable. Par ailleurs, il a été observé depuis longtemps que de
grands déversements d'hydrocarbures autour des raffineries, des dépôts pétroliers, des pipelines
présentant des fuites contaminent les nappes phréatiques en formant une grande lentille de polluant
semblable à un « pancake » (terme utilisé dans le langage anglophone) sur le niveau d’eau souterrain
due à une densité des PLNAL inférieure à celle de l'eau (David 2009; Tomlinson et al. 2017).
Le comportement et le mouvement de PLNAL dans le sous-sol sont complexes. La migration de PLNAL

à l'intérieur de la zone non-saturée à partir d'un rejet se comporte de façon semblable à un rejet de
PLNAD (Mercer et Cohen 1990b; Charbeneau et al. 2000). Elle comporte une migration verticale liée à
la gravité et un étalement horizontal lié à l’hétérogénéité géologique du milieu poreux.
La quantité déversée influence l’écoulement des PLNAL dans les sols. Pour de petites quantités
libérées, la PLNAL est bloquée dans les pores par les forces de rétention capillaires ; la migration
s’arrête donc dans la zone non saturée (Tomlinson et al. 2014). Pour des rejets plus importants,
l’écoulement des PLNAL se poursuit jusqu’à la frange capillaire. Au fur et à mesure que la phase
flottante d’hydrocarbure léger s’accumule, celle-ci pourra dans une certaine mesure franchir la frange
capillaire (Mercer et Cohen 1990a). Une fois en contact avec la zone saturée, l’écoulement de la PLNAL
se poursuit jusqu'à ce que l’augmentation de la pression capillaire (gouvernée par la flottabilité et
l'augmentation de la teneur en eau) empêche la migration verticale. La PLNAL s’étale alors
horizontalement au niveau de la frange capillaire, sauf si elle possède suffisamment d’énergie
potentielle pour déplacer l’eau et pénétrer dans la zone saturée (Tomlinson et al. 2014), auquel cas la
migration verticale se poursuivra jusqu’à équilibre des pressions (Mercer et Cohen 1990b). La
migration verticale stoppée, on observera alors l’étalement horizontal suivant la nappe phréatique, dû
à une accumulation de PLNAL au-dessus de la nappe phréatique(Figure I-4) causée par la résistance du
sol humide (Tomlinson et al. 2014).
35
Figure I-4: Illustration du déversement et de la migration d’un écoulement de PLNAL dans les
différents compartiments d’un sol (Tomlinson et al. 2014)
Pour les PLNAD, le comportement est moins complexe. Leur masse volumique étant supérieure à celle
de l’eau, les PLNAD franchiront la zone non saturée par gravité, la zone saturée par différence de
densité et ils suivront la topographie de l’aquitard (Blondel 2014). L’écoulement vertical de PLNAD est
également accompagné d’un étalement latéral du fait des forces capillaires, des instabilités au niveau
du front d’infiltration (différence de densité ou de viscosité entre la PLNAD et l’eau ou l’air) et de la
variabilité spatiale du milieu poreux. En effet, des hétérogénéités structurales du sol telles que la
présence de fissures, macropores, de racines, de fractures ou l’existence d’horizons de nature
différente provoquent des variations de perméabilité, favorisant un étalement latéral du panache de
pollution (Sauck 2000).
Lors de l’écoulement de PLNAL ou de PLNAD chlorés, une fluctuation du niveau piézométrique de la

nappe est également observée, engendrant un dénoyage de la source de pollution, ce qui modifie de
manière importante la répartition de la phase organique dans le milieu poreux, et provoque ainsi une
modification des concentrations selon le polluant (Benremita 2002). Dans plusieurs cas, en particulier
lorsque la variation de la nappe phréatique est élevée, le seuil de dépollution de la PLNAL ne répondra
pas aux normes de réhabilitation dans des délais raisonnables. Sur la base de la distribution de
saturation de la PLNAL, il est possible de prédire le taux d’extraction de la PLNAL lorsque la nappe
phréatique tombe à un niveau acceptable (Pede 2009; Gatsios et al. 2018).
36
Les différents mécanismes d’écoulement des hydrocarbures dans un milieu poreux, en particulier en
fonction de leur composition, mettent en évidence l’une des complexités majeures de l’étude de
contaminants organiques dans le sol : il s’agit en effet d’étudier un système triphasique composé d’une
phase organique, d’une phase aqueuse et d’une phase gaz.
I.3 Les techniques de remédiation dans le cas de pollution aux hydrocarbures
La sélection de la technologie appropriée pour la dépollution des sols et nappes est souvent difficile,
mais est une étape extrêmement importante dans la réhabilitation réussie d’un site contaminé, car la
plupart des technologies de dépollution sont spécifiques au site (Khan et al. 2004). Par conséquent, la
prise de décision sur l'application d'alternatives de remédiation est une étape clé après une analyse
approfondie et une évaluation des contaminants et leurs impacts sur l'environnement.
Tout type de technique peut être efficace à condition que la pollution du site ait été bien caractérisée
en amont. Les problèmes de dépassement de coûts ou de délais sont d’ailleurs souvent liés à une
mauvaise ou absence d’évaluation et de caractérisation de la pollution au stade initial du projet (d’où
l’apparition du PCT en France en 2017). Le choix de la gestion de la pollution
(dépollution/confinement/mesures constructives) et des techniques à mettre en œuvre (sur site, hors
site, in situ) est défini au regard de nombreux critères liés à la nature du terrain et des polluants
présents, ainsi que des usages, futurs ou en place.
Les techniques de dépollution sont séparées en techniques ex situ ou in situ (hors site et sur site). Les
procédés ex-situ consistent à déplacer les terres polluées pour les traiter sur le même site ou hors-site
(centre de désorption thermique ou installation de stockage de déchets dangereux par exemple). Les
traitements in-situ traitent les terres polluées en place sans être excavées/déplacées. Dans le cadre de
cette thèse, la description se fera plutôt en fonction du type de technique. Elles sont classées ici selon
quatre types :
- Les traitements physiques

- Les traitements chimiques
- Les traitements thermiques
- Les traitements biologiques
Les traitements physiques in-situ utilisent des fluides (eau, gaz), présents dans les sols ou injectés,
comme vecteur pour transporter la pollution vers des points d'extraction ou pour l’immobiliser
(Johnson et al. 1993b); (Reddy et Tekola 2004)). Ainsi on trouve l’extraction sous vide, le venting et le
pompage écrémage et la MPE.
37
➢ L’Extraction sous-vide (Venting ou Soil vapor extraction (SVE)) :
L’extraction sous vide est un procédé physique de traitement des sols utilisé dans le cas des COVs dans
la zone insaturée du sol. Cette technique in-situ est apparue au début des années 1980 et consiste à
appliquer une dépression dans le sol à traiter en vue de créer des écoulements d’air vers des puits
d’extraction. Cette aspiration d’air de l’ordre d’une centaine de millibars exerce un renouvellement de
l’air permettant d’aspirer les polluants volatils. Ce procédé a désormais atteint une certaine maturité
et présente les avantages d’être peu onéreux, de réduire grandement les concentrations de
contaminants en phase gaz et de ne pas empêcher une cessation d’activité du site pollué. Il ne
s’applique qu’aux composés possédant une tension de vapeur supérieure à 67 Pa à 20°C (Roudier
2004). Les contaminants avec des pressions de vapeur saturante plus élevées auront une volatilisation
plus importante, et seront de plus en plus disponibles et faciles à extraire (Chai et Miura 2004). La
plupart de ces composés, sur le terrain, sont des essences, supercarburants et hydrocarbures chlorés.
Par ailleurs, cette technique nécessite un traitement des gaz extraits en aval, de type filtration sur
charbon actif, afin de ne pas émettre de gaz pollués dans l’atmosphère (Albergaria et al. 2008). Le
succès d'un projet SVE dépend également des caractéristiques du sol telles que la porosité naturelle,
la perméabilité, la matière organique ou la teneur en eau et les conditions opérationnelles telles que
la température ou le débit d'air. Une porosité élevée et une perméabilité élevée bénéficient aux
procédés SVE, principalement en raison de leur impact positif sur le débit d'air à travers le sol (Poulsen
et al. 1999). La présence de polluants avec des pressions de vapeur, et une température de sol élevées
sont des conditions favorables à l'utilisation de la SVE. A contrario, les contaminants à haute solubilité
et les sols à forte teneur en eau ou en matière organique naturelle créent des conditions plus difficiles
pour le transfert de masse SVE (Yoon et al. 2002 ; Alvim-Ferraz et al. 2006). La dissolution dans les eaux
souterraines et/ou l'adsorption sur la matière organique du polluant tendent à compliquer l’extraction
des contaminants (Albergaria et al. 2008).
L’application de cette technique au niveau de la lentille d’hydrocarbures légers au-dessus d’une nappe
forme l’extraction multiphasique, sujet d’un développement plus important dans la suite de ce
manuscrit.
➢ Le venting-sparging
Le venting-sparging (barbotage in-situ) est une combinaison du venting et du sparging. Le sparging

consiste à injecter de l’air dans la zone saturée en vue de favoriser l’évaporation et la remontée en
surface de polluants présents dans la nappe. Les polluants sont ensuite récupérés par le procédé de
venting. Cette injection d’air permet de réduire considérablement la teneur en hydrocarbures légers
dans les sols et éventuellement les PLNAD dans une moindre mesure (Marley et al. 1992). De plus,
38
l’injection d’air favorise la biodégradation aérobie des polluants biodégradables présents dans la
nappe même si la nappe est hautement contaminée (Kabelitz et al. 2009).
➢ Pompage écrémage
Comme son nom l’indique, ce procédé vise à pomper la phase organique flottante. Lors du pompage
de l’eau souterraine, il se produit dans la plupart des cas une dépression de la nappe appelée
rabattement. Lorsque les PLNAL flottent sur la nappe phréatique, ils viennent par écoulement
gravitaire s’accumuler au centre du pompage. Seule la phase organique est donc pompée.
L’écrémage est d’autant plus efficace que la phase organique est épaisse. Cette technique est une
étape d’un procédé de traitement permettant d’extraire la phase organique surnageant la nappe
phréatique.
I.4 Le procédé d’extraction multiphasique (MPE)
Introduction
L'extraction multiphasique ou « Multiphase extraction » (MPE) est un terme générique qui désigne
une catégorie de technologies physiques in-situ de remédiation qui extraient simultanément la phase
gazeuse (air, y compris les vapeurs organiques), l'eau (phase aqueuse, y compris les COV dissous) et
les PLNA (US.EPA 1999). La MPE s’applique pour les contaminations dans les zones saturées et non-
saturées, par récupération des polluants dissous, volatils et adsorbés, et des PLNA résiduelles. Cette
technique correspond au code C311b (relatif aux sites et sols pollués) de la norme AFNOR NF X 31-620-
4, mais également aux codes C333a-e (traitement des rejets aqueux) et aux codes C341a-g (traitement
des rejets gazeux). La MPE apparaît comme un procédé de remédiation souvent utilisé pour les COVs
(White et al. 2004). Ce procédé présente l'avantage d'être in situ, d'être peu coûteux et de permettre
la remédiation simultanée des zones saturées et insaturées.
Un rapport de l’ADEME (Ernst et Young 2012) estime le taux d’utilisation de cette technique en France
en 2012 à 13% des techniques de remédiation des eaux souterraines (7,5% hors confinement
hydraulique) et 12,5% des volumes traités. Le coût est estimé entre 25 et 65€/m3 (BRGM 2010). Des
chiffres récents fournis par l'UPDS en septembre 2019 montrent que la moyenne basse se situe autour
de 25 €/m3, et la moyenne haute autour de 35€/m3 avec un maximum de 60 €/m3 de liquide traité.
Ces estimations ne tiennent cependant pas compte des frais de consommation électrique. La
répartition des coûts se divise en trois parties :
39
- Les frais initiaux liés à l’installation d’une unité de traitement et des puits du réseau
d’extraction
- Les coûts de fonctionnement liés à l’entretien et à la maintenance des installations
- Les frais supplémentaires de consommables
L’agence de protection de l’environnement américaine (US.EPA 1999) considère cette technique

prometteuse et en pleine croissance par rapport aux techniques in-situ conventionnelles. De plus, de
nombreux sites contaminés montrent que l'extraction multiphasique est une technologie
d'assainissement in-situ efficace pour les PLNAL (Suthersan et Payne 2004; US EPA 2005).
Principe de la technique
La MPE consiste à exercer une dépression importante dans un puits ou dans une tranche qui traverse
la zone non saturée, au niveau de la frange capillaire et au niveau de la partie supérieure de la zone
saturée, ce qui a pour but d’extraire les gaz des sols, le surnageant (cas des produits flottants) et la
phase dissoute. Les liquides et gaz extraits font l’objet d’une séparation et d’un traitement spécifique.
Les principaux mécanismes d'élimination des polluants dans cette technique englobent :
- L’extraction directe du liquide (eau souterraine et phase flottante) ;

- La volatilisation de la PLNAL présente dans le sol (zone vadose, frange capillaire et pores
saturés du sol) ;
- La dégradation biologique dans la zone non saturée en y apportant un flux d’oxygène sur site
(Crawford et al. 2012).
L’illustration de la Figure I-5 représente les différents aspects de fonctionnement du procédé MPE et
l’écoulement des fluides permettant le traitement.
40
Figure I-5: Schéma de principe de l’extraction multiphasique en configuration TPE
La MPE en tant que technique de remédiation des sols augmente les taux de récupération des eaux
souterraines et le rayon d'influence, et permet l'assainissement de la frange capillaire. Pour un sol
contaminé par des PLNAL, le rendement est meilleur car le vide appliqué, supérieur aux forces
capillaires, permet l’élimination du polluant de la zone capillaire et de l'interface air-eau (US.EPA 1999).
Dans le procédé MPE, des pompes à vide sont utilisées pour éliminer de la sous-surface diverses
combinaisons d'eaux souterraines contaminées, de vapeurs d'hydrocarbures et de produits pétroliers
à phases séparées. Les fluides et vapeurs extraits sont ensuite réinjectés ou éliminés dans le sous-sol
(US.EPA 1999).
Selon la configuration utilisée, la MPE sera aussi appelée bioslurping, Two phase extraction (TPE), ou
dual-phase extraction (DPE).
Les configurations de la MPE
I.4.3.A Extraction diphasique « TPE: Two Phase Extraction »
Dans cette configuration, les effluents liquides et gazeux sont extraits du même conduit, dont
l’extrémité est située au niveau de la surface liquide-air en appliquant un vide important (de 59,8 à
88,2 kPa) par une pompe à vide (pompe à anneau, pompe à jet ou pompe soufflante) (Figure I-6.a). Les
effluents extraits sont séparés sur site par un séparateur liquide-gaz, suivi par un séparateur PLNA-
phase aqueuse. Les différentes phases sont ensuite traitées séparément. Cette technique s’adresse
41
principalement au traitement des solvants halogénés dissous dans la phase aqueuse en l’absence de
PLNAL surnageant.
Cette configuration est considérée comme la plus rentable économiquement, car une seule pompe à
vide est utilisée, et la quantité d’eau extraite est moins importante, ce qui diminue la taille et la
capacité des équipements du traitement de l’effluent aqueux. Kittel et Leeson (1995) ont montré que
pour assurer la continuité de l’aspiration de la phase liquide sous forme de gouttelettes dans le puits,
il faut avoir une vitesse minimale de la phase gazeuse de 275 m.min-1 dans le conduit d’extraction (Kittel
et al. 1995 ; Leeson et al. 1996). Ce paramètre est à prendre en compte dans la conception du système
d’extraction. En outre, cette configuration est limitée par une profondeur maximale de la nappe de 10
mètres, car théoriquement le vide maximal applicable dans la pompe est limité par la pression
atmosphérique de 1013hPa équivalent à 10 mètres de colonne d’eau.
I.4.3.B Extraction Double Phase « DPE : Dual-Phase Extraction »
Dans cette configuration, il n’y a pas de limite par rapport à la profondeur de la nappe, car ici les
effluents gazeux et liquides du sous-sol sont extraits vers la surface dans des conduits séparés mais
avec le même puits (Figure I-6.b). La phase liquide est extraite par une pompe submersible installée en
bas du puits dans la nappe ou vers la surface, alors que la phase gazeuse est extraite par une pompe à
vide installée à la tête du puits (vide appliqué compris entre 10 et 40 kPa). Une sonde de détection du
niveau de l’eau est nécessaire dans cette configuration pour éviter le phénomène de cavitation dans
la pompe submersible. Ce système peut être considéré comme une combinaison de l’extraction sous
vide et du pompage-traitement.
L’atout de ce système est que les phases liquides et la phase gazeuse sont extraites du même puits par
des conduits séparés, ce qui permet d’utiliser des systèmes indépendants pour l’extraction, la mesure
et le contrôle de l’écoulement de chaque fluide. La configuration TPE ne permet pas l’utilisation de
systèmes indépendants, ce qui est problématique en particulier dans le cas d’un réseau de plusieurs
puits d’extraction reliés au même système d’extraction (même pompe d’extraction) pour assurer le
vide et les débits dans chaque puits.
I.4.3.C BioSlurping ou bioaspiration
Cette configuration a la même configuration que l’Extraction Diphasique TPE (un conduit et une seule
pompe) (Figure I-6.c). Ici, l’extrémité du conduit est placée à l’interface PLNA-eau. Lorsque les niveaux
de PLNAL diminuent en réponse au pompage, le tube de pompage ne peut extraire que les vapeurs
(extraction des gaz du sol), permettant le renouvellement des gaz du sol par les gaz atmosphériques à
42
travers la surface, ce qui conduit à une augmentation de la teneur en oxygène. Cette hausse de la
teneur en oxygène permet alors d’améliorer le taux de biodégradation aérobie des hydrocarbures (Yen
et al. 2003).
En configuration bioslurping, le pompage amélioré par le vide permet aux PLNAL d’être soulevées de
la nappe phréatique et d’être libérées de la frange capillaire, minimisant les changements de niveaux
de nappe phréatique. La bioventilation des sols de la zone vadose est obtenue en aspirant de l'air dans
le sol et en retirant les gaz du sol via le puits de récupération. Le système est conçu pour minimiser les
rejets d’eaux souterraines dans l’environnement. Lorsque le retrait du produit libre est terminé, le
système de bioslurping est facilement converti en un système de bioventilation classique la
remédiation (Cresap 1999). Les dernières étapes de dépollution sont réalisées par ajout de bactéries
et dégradation aérobie des hydrocarbures (Beller et al. 2002 ; Chaillan et al. 2004 ; Mikesell et al. 1993).
Les principaux avantages de la configuration bioslurping sont les suivants (Gidarakos et Aivalioti 2007):
- Une efficacité élevée de récupération de phase PLNA libre ;
- L’absence de création de cônes de pompage et donc la prédominance des écoulements de phase
libre horizontale vers le tube à boue ;
- La minimisation du volume de liquide pompé, due à un minimum de pompage des eaux
souterraines ;
- La stimulation du processus de biodégradation la zone non-saturée ;
- Une bonne maîtrise de la mobilité en phase libre - expansion.
La configuration bioslurping ne nécessite pas de cône de dépression dans la nappe phréatique autour
du puits pour aspirer la PLNAL vers le puits. Les PLNAL sont récupérées en appliquant un vide faible à
moyen au niveau des puits d’extraction (Millette et al. 1997) .
a. Extraction Diphasique TPE b. Extraction Double Phase DPE c. Bioslurping

Figure I-6: Schéma montrant les trois configurations de l'extraction multiphasique (US.EPA 1999)
43
Les conditions de fonctionnement
Les deux configurations les plus utilisées en MPE sont l’extraction diphasique (DPE) et l’extraction en
deux phases (TPE) (U.S. ACE 1999). Deux types de fonctionnement permettent de faire fonctionner ces
technologies, le fonctionnement continu et pulsé.
Le fonctionnement continu de la MPE (DPE ou TPE) rend compte d’une décroissance des
concentrations de polluant avec le temps ; les taux de récupération des PLNA et des eaux souterraines,
et la concentration de contaminants dans la vapeur du sol diminuent en fonctionnement continu, et
le taux global d'élimination de la masse chute généralement sur une période opérationnelle continue
de MPE. Cette chute est appelée chute asymptotique. Une alternative est d’utiliser un système pulsé ;
la pulsation des systèmes MPE est utilisée depuis de nombreuses années dans le secteur de la
dépollution des sols pour accroître l'efficacité une fois que les niveaux asymptotiques de dépollution
sont atteints dans le mode de fonctionnement continu. Cela consiste en une interruption momentanée
de l'écoulement en phase vapeur dans le sous-sol, qui permet au vide de s'accumuler dans le puits
d'extraction, puis d'être rapidement libéré, provoquant une augmentation momentanée de la vitesse
des vapeurs et des liquides qui sont éliminés du sous-sol. La présence de techniciens sur site est
indispensable pour maintenir le fonctionnement de l’appareil et cela engendre donc des coûts
supplémentaires. Néanmoins, le fonctionnement pulsé est plus efficace, l’élimination des vapeurs et
des liquides étant fortement augmentée par rapport au fonctionnement continu (Masse et al. 2011).
Des études ont montré que le traitement MPE (en DPE) en continu est plus prometteur que les
systèmes DPE permanents pulsés / intermittents car la DPE pulsée entrave la biodégradation et la
récupération du produit (Kuppusamy et al. 2016). Dernièrement dans une publication hors MPE (Azimi
et al. 2020), mais liée au pompage de PLNA (pétrole brut et gazole), les auteurs ont démontré que
l'arrêt du pompage engendrait un élargissement de la zone de décontamination. Par ailleurs, un arrêt
brusque de pompe génère des migrations de PLNA vers l’extérieur du pompage ou sous le cône de
rabattement, rendant difficile l’extraction du polluant. Ces migrations sont contrôlées par la viscosité
du polluant.
Afin d’augmenter les rendements d’extraction de contaminant, la combinaison d’un procédé

thermique avec la MPE s’avère efficace. La dépression appliquée demeure identique (25 kPa), la
différence par rapport à la configuration classique étant l’ajout d’un puits de procédé thermique ISTD
(in-situ thermal destruction) à 760°C. L’objectif est de combiner la désaturation du sol en eau par la
MPE tout en augmentant la volatilité du polluant par dépression et par la hausse de température. Des
essais pilotes effectués sur site montrent que l’ajout des puits de chauffage thermique a un impact
immédiat et conduit à une augmentation de la masse de contaminant extraite. Cela permet d’extraire
44
des contaminants avec un poids moléculaire plus élevé, non ciblés par la MPE initialement, et les seuils
de dépollution sont atteints plus rapidement (Conley et al. 2003). Cependant, cette étude n’aborde
pas l’aspect financier et la rentabilité du procédé.
Avantages et inconvénients de la MPE
La MPE offre un certain nombre d'avantages par rapport aux procédés de pompage conventionnels.
L’un des plus importants est la capacité de la MPE à fonctionner efficacement dans des sols à
perméabilité modérée à faible (US.EPA 1999; Suthersan, 1997). La limite d’efficacité du procédé MPE
va jusqu’à des aquifères ayant une perméabilité hydraulique de 10-7 m.s-1.
La MPE est une méthode polyvalente qui permet de traiter plusieurs phases de contamination (phase
organique, phase gaz, phase liquide dissoute.). Les approches de récupération conventionnelles dans
les sols à faible perméabilité ont tendance à générer de faibles débits d’extraction réduisant l’efficacité
du procédé mis en place, ce qui engendre l'utilisation d'un plus grand nombre de puits de récupération.
La MPE nécessite beaucoup moins de puits en raison de sa capacité à maximiser la récupération des
fluides à la tête du puits (US EPA 1997; Suthersan 1997). Les approches de pompage conventionnelles
ont tendance à avoir une efficacité limitée pour éliminer les PLNA piégées dans la frange capillaire
contrairement à la MPE.
Une des limites de la MPE est l'extraction dans la zone saturée en eau. Lorsque la saturation en PLNAL
devient proche de la saturation en huile résiduelle, les gouttelettes discontinues de PLNAL sont piégées
dans les pores par les forces capillaires et peuvent ne pas être extraites (Mercer et Cohen 1990a).
L'assèchement de la zone source, couplé à la volatilisation de la PLNAL, peut augmenter la récupération
de la PLNAL, mais ce processus est inefficace en présence de produits d'hydrocarbures plus lourds
(PLNAD) tels que le diesel (Johnson et al. 1993a). La MPE ne s’applique donc qu’aux hydrocarbures
légers.
Dans des conditions hydrologiques complexes où la diffusion est limitée, la capacité de la MPE à
atteindre de faibles teneurs résiduelles de contaminants sur site peut être compromise (Baker et al.
1999). Par ailleurs la fourchette de perméabilité est elle aussi limitée, notamment vis-à-vis des limons
et des argiles. Bien que l'extraction multiphasique soit considérée comme la technologie la plus
efficace et la plus éprouvée pour éliminer des PLNAL, elle n’est pas toujours efficace et rentable.
D'un point de vue pratique et opérationnel, McDowell et Lalli (2004) recommandent la mise en place
d'un système automatisé de télémétrie à distance (RST), éliminant le besoin d'une attention humaine
constante et réduisant ainsi les coûts de dépollution.
45
Tableau I-1: Résumé des avantages et inconvénients du procédé d’extraction multiphasique (MPE)
(BRGM 2010).
Avantages Inconvénients
Technique multiphasique (dépollution
simultanée de la phase organique, dissoute et Limite de profondeur de traitement (10 mètres)
gazeuse)
Non viable pour des faibles teneurs ou des
Applicable à une grande famille de polluants
faibles épaisseurs de phase organique
Perméabilité limite de la nappe à 10-7m.s-1,
Fiabilité de la technique technique non rentable en dessous de cette
limite
Variation importante du niveau de nappe
Arrêt de la migration du polluant par
phréatique qui impacte fortement le bon
confinement hydraulique
fonctionnement du procédé
Ciblage du polluant et extraction du polluant Volume à traiter important donc emplacement
dans la zone source à l’emplacement des puits des puits d’extraction à optimiser
Applicable pour des contaminations sous des Teneur en eau élevée dans la zone vadose
bâtiments engendre des coûts importants
I.5 Paramètres influençant la propagation de la pollution et le fonctionnement de la

MPE
Introduction
La MPE est efficace et de coût modéré pour la dépollution des sites dans une gamme appropriée de
paramètres hydrologiques et de concentrations de contaminants. En dehors des conditions
appropriées, la MPE peut être inefficace pour remédier à la contamination et peut ne pas être rentable
(Suthersan 1997). L'applicabilité de la MPE est principalement régie par les caractéristiques du sol
comme sa conductivité hydraulique, ainsi que les propriétés des contaminants telles que leur volatilité
et leur pression de vapeur saturante. Il est alors nécessaire de maitriser les propriétés du milieu ainsi
que de bien identifier la nature de la pollution.
46
Propriétés physiques des sols
Le sol est un milieu poreux, constitué d’une matrice solide (minérale et organique) et d’interstices dans
lesquels les fluides (liquides ou gazeux) peuvent circuler. Les propriétés du sol et du sous-sol (porosité,
perméabilité, minéralogie, microflore etc…) contrôlent le comportement des polluants et leur
migration. Le pH du sol, sa teneur en matière organique, sa teneur en eau, la présence de bactéries,
sont autant de paramètres spécifiques susceptibles d’influencer le comportement des polluants dans
le milieu (via notamment des phénomènes de solubilisation, adsorption, biodégradation, volatilisation,
bioaccumulation). Le transfert des gaz des polluants avec les gaz du sol, les eaux souterraines, l’air
et/ou les végétaux fait également partie des paramètres clés. Le sol est donc un milieu triphasique très
complexe, composé d’une phase solide (minérale et organique), d’une phase liquide et d’une phase
gazeuse. Les constituants inorganiques qui composent la majorité de la masse du sol sont nombreux
et leur nature dépend des roches mères dont ils proviennent par dégradation. Les propriétés physiques
des sols sont ceux d’un milieu granulaire.
La texture du sol dépend de la taille et du type des particules qui le composent. Les trois principaux
types de particules sont l’argile (taille des grains inférieure à 2µm), le limon (taille comprise entre 2 μm
et 50 µm) et le sable (taille comprise entre 50 µm et 2 mm). On appelle « loam » un mélange de sol
constitué d’un mélange de sable, de limon et d’argile (Figure I- 7).
Figure I- 7: Triangle de classification textural des sols selon USDA (USDA 2011)
47
La matière organique constitue seulement une petite fraction de l'ensemble des matières dans le sol
(0,5 à 10%). Elle est constituée d'organismes vivants et d’éléments formés à partir de plantes et
d'animaux décomposés. L’adsorption des composés organiques dans un sol est principalement liée à
la fraction en matière organique du sol (Sleep 1998; Brusseau et al. 1991).
I.5.2.A Granulométrie
La granulométrie est un paramètre physique qui permet de caractériser les sols par la taille et la
répartition de leurs grains (gravier, sable, argile etc.). Cette propriété influe directement sur la capacité
de rétention d’eau et sur la perméabilité à l’air du sol. L'analyse granulométrique peut être effectuée
de différentes manières. La plus utilisée est la courbe granulométrique, qui représente la répartition
des grains (pourcentage) en fonction de leur diamètre.
La courbe granulométrique donne ainsi plusieurs informations telles que :
• La continuité ou la discontinuité de la granularité ;

• La proportion d'éléments fins ;
• Les diamètres caractéristiques, comme le diamètre moyen (diamètre médian en masse des
grains) ou le diamètre D10 moyen des 10% de grains les plus fins, ou le diamètre D60 moyen
des 60% de grains les plus fins ;
• Le coefficient d’uniformité Cu (ou coefficient d’uniformité de Hazen), qui est le rapport entre
D60 et D10 ; il caractérise la répartition en taille des grains ;
• Le coefficient de courbure Cc (ou de classement), qui décrit la forme de la courbe
granulométrique entre D60 et D10 en prenant en compte la notion de diamètre effectif. Il
renseigne sur la variété de diamètres des grains d’un sol ;
• Le module de finesse (Mf), coefficient caractérisant la finesse des grains (caractéristique
souvent utilisée pour les sables à béton).
La porosité d’un milieu poreux dépend énormément de la distribution de la taille des grains (ou de la
taille des pores). Pour un milieu poreux formé par des sphères de même diamètre disposées de façon
organisée, la porosité est égale à 0,40. Quand les grains n’ont pas la même forme ni la même taille, la
porosité obtenue est plus faible.
La granulométrie du sol influence directement la capacité de rétention d’eau et la perméabilité à l’air

d’un sol. Les pores formés à la suite d’une agglomération de particules contribuent au transport des
liquides et des gaz présents dans le sol (Bégin et al. 1995).
48
I.5.2.B Porosité
Lors de la formation d’un sol, des pores vont être créés à la suite d’une agglomération de particules.
Ces pores contribuent au transport des liquides et des gaz présents dans le sol (Bégin et al. 1995). Ce
paramètre est à prendre en compte dans la dépollution.
La porosité  est définie comme le rapport du volume des pores (vides) VV sur le volume total VT du
matériau (équation 1).
𝑉𝑣
∅= 𝑉𝑡
Eq. I-1
On distingue la porosité utile, qui concerne le volume vide occupé par les pores reliés entre eux et
l’extérieur, et la porosité résiduelle, qui ne tient compte que des pores isolés. La porosité totale est
égale à la somme de ces deux porosités.
La porosité d'un sol dépend de plusieurs facteurs, notamment la densité de tassement, la largeur de
la distribution granulométrique (polydispersée vs monodispersée), la forme des grains et leur
cimentation (Nimmo 2013). Ces espaces poreux se remplissent d'eau lorsque la pluie percole dans le
sol, engendrant un drainage et un séchage progressif (Holden et Fierer 2005). Les volumes des pores
vont influencer le transfert de fluide dans les sols selon leurs connectivités. Le transfert dépend donc
de la perméabilité (conductivité hydraulique).
A l’échelle microscopique, les grandeurs caractéristiques sont le diamètre moyen d’un pore pour les
milieux consolidés et le diamètre du grain dans un milieu non consolidé. On définit des propriétés
locales qui décrivent une quantité physique en un point et dans un élément de volume infiniment petit.
Ces propriétés varient lorsque l’on se déplace d’un pore à l’autre. Les écoulements à cette échelle sont
modélisés par l’équation Navier-Stokes.
L’échelle macroscopique, ou de Darcy, décrit les phénomènes pour des éléments de volume
suffisamment grands par rapport au volume moyen des pores ou des grains.
I.5.2.C Teneur et saturation en eau dans un sol
L’eau dans le sol peut être caractérisée de différentes manières. Nous aborderons ici la teneur
massique, volumique et le degré de saturation.
La teneur en eau massique 𝑊𝑒 (kg.kg-1 de sol) est la masse d’eau 𝑀𝑒 contenue dans un échantillon de
sol rapportée à la masse sèche 𝑀𝑠 de l’échantillon :
𝑀𝑒
𝑊𝑒 = *100 Eq. I-2
𝑀𝑠
49
La teneur en eau volumique θ (L3.L-3) est le volume d’eau (𝑉𝑒 ) contenu dans un échantillon de sol
rapporté au volume total (𝑉𝑡 ) de l’échantillon :
𝑉𝑒
𝜃𝑒 = 𝑉𝑡
Eq. I-3
Le degré de saturation S (%) est le volume d’eau ramené au volume total des vides :
𝑉 𝜃𝑒
𝑆 = 𝑉𝑒 = Ø
Eq. I-4
𝑣
La teneur en eau volumique d'un sol non saturé varie entre une valeur minimale correspondant à la
teneur en eau résiduelle θr et une valeur maximale, la teneur en phase aqueuse à saturation θs. Celle-
ci correspond théoriquement à la porosité(Ø), l'ensemble des pores étant alors occupé par l’eau du
sol. Dans des conditions naturelles, un sol ne parvient jamais à saturation totale du fait de la présence
d’air piégé dans des pores.
La saturation effective 𝑆𝑒̅ , est le rapport du volume d’eau libre d’un échantillon sur le volume maximal
libre du même échantillon :
𝜃 −𝜃 𝑆𝑒 −𝑆𝑟
𝑆𝑒̅ = 𝜃𝑒−𝜃𝑟 = 1−𝑆𝑟
Eq. I-5
𝑠 𝑟
avec Sr Saturation résiduelle.
I.5.2.D Conductivité hydraulique
La perméabilité à l’air est une grandeur macroscopique qui mesure l’aptitude du sol à être traversé par
un gaz. C’est l’un des paramètres clés qui oriente le choix et détermine la faisabilité d’un traitement
in-situ des SSP. On distingue le coefficient perméabilité intrinsèque Kint et la conductivité hydraulique
(ou perméabilité de Darcy). Sous un certain seuil de perméabilité pouvant varier de 10-7 à 10-8 m.s-1, la
perméabilité du sol est trop faible pour pouvoir retirer par aspiration les composés volatils présents
(Lecomte 1998).
L’écoulement d’un fluide à travers les milieux poreux a été décrit par l’ingénieur Henry P.G. Darcy
(Darcy 1857), qui a mis en évidence la proportionnalité entre le débit d’eau s’écoulant à travers un lit
de sable filtrant et la perte de charge.
Le débit volumique de liquide Q [m3.s-1] est proportionnel à la section droite A [m²] perpendiculaire à
l’écoulement et à la perte de charge Δh [m] aux extrémités de la colonne, et inversement
proportionnel à l’épaisseur du milieu e [m] :
Ks ∗A∗Δh
𝑄= 𝑒
Eq. I-6
50
Le coefficient de proportionnalité Ks est appelé coefficient de perméabilité de Darcy ou conductivité
hydraulique. Ks s’exprime en m.s-1 et dépend du poids spécifique de l’eau (𝜌*g), 𝜌 étant la masse
volumique du fluide et g l’accélération de la pesanteur, et de sa viscosité dynamique (μ).
Lorsqu’on ne peut pas négliger les variations de la viscosité avec la température, on utilise la
perméabilité intrinsèque Kint [m²] qui ne dépend que du milieu poreux.
𝑄 K𝑖𝑛𝑡 ∗ρ∗g
𝑞=𝐴= Eq. I-7
µ
avec q le débit spécifique [m.s-1].

L’écoulement laminaire d’une phase fluide α en milieu poreux peut être décrit par la loi de Darcy selon
l’équation I-8.

q =
K
(P +  g z ) Eq. I-8


avec q la vitesse d’écoulement de la phase α (vitesse de Darcy) [m.s-1] et P le gradient de la
pression de la phase α [kg.m-1.K-2].
En condition d’écoulement multiphasique, l’écoulement de la phase  dépend aussi des teneurs en

phases occupantes. Un terme correctif apparait dans l’équation de Darcy, qui correspond à la
perméabilité relative k r ( ) . Ce terme est fonction du degré de saturation de la phase. L’équation 9
présente la loi de Darcy en tenant compte de ce terme correctif.
 K k r ( )
q = (P +  g z ) Eq. I-9

avec k r ( ) la perméabilité relative de la phase α qui varie entre zéro et 1.
I.5.2.E Capillarité et remontée capillaire dans les sols
Dans le cas d’une contamination aux hydrocarbures, les conditions capillaires affectent la configuration
et l'ampleur de la phase organique non dissoute résiduelle piégée. Les observations sur le terrain des
effets de la pression capillaire montrent la migration préférentielle des PLNAL à travers les matériaux
à gros-grains (par exemple, les sables et les graviers), plutôt que les matériaux à grains fins (par
exemple, les limons et les argiles) d'après Mercer et Cohen (1990) .
La pression capillaire est la différence de pression à travers l'interface entre les phases mouillantes et
non-mouillantes d’un milieu et est souvent exprimée comme la hauteur de la phase mouillante
51
considérée (Figure I-8). C'est une mesure de l'attraction relative des molécules d'un liquide pour une
surface solide (adhérence), dans notre cas un milieu poreux. Cette attraction se caractérise
physiquement par la tendance du milieu poreux à attirer le fluide mouillant et à repousser le fluide
non-mouillant (Bear 1972).
Figure I-8: Remontée capillaire dans un tube selon la loi de Jurin.
La zone saturée est la zone de la nappe phréatique saturée avec le fluide interstitiel (eau souterraine)
à la pression atmosphérique.
La zone vadose (ou non saturée) se situe entre la zone saturée et la surface du sol et contient un sol
de moins en moins saturé à des hauteurs plus élevées. Elle comprend également une zone de transition
de forte saturation approchant la saturation irréductible en eau à une certaine hauteur. Cette zone de
transition correspond à la frange capillaire. Elle se forme grâce au phénomène de remontée capillaire
généré par l’existence de la pression capillaire dans la porosité du sol. La partie saturée de la frange
capillaire a été appelée la « zone de saturation capillaire complète » par Terzaghi (Terzaghi 1942) et le
« stade capillaire » par Versluys (1917) et Lohman (1972).
Enfin la zone sèche correspond à la zone où une teneur en eau est nulle ; elle est située au-dessus de
la zone vadose allant jusqu’à la surface.
Une représentation typique d'une courbe caractéristique de la répartition de la saturation en eau dans
le sol, effectuée par Hird et Bolton (Hird et Bolton 2017), est présentée à la Figure I-9. Cette illustration
montre en parallèle la relation entre la capillarité (également appelée succion matricielle) générée par
la différence de pression entre l'eau, le fluide et l'air et son degré de saturation. Les courbes de
saturation sont dans la plupart du temps générées en mesurant la pression capillaire pendant le
drainage du sol (par exemple en utilisant la technique de la plaque poreuse).
52
Figure I-9: Gradient de teneur en eau dans un sol sec (Hird et Bolton 2017)
(i) : zone capillaire quasi-saturée (ii) zone capillaire insaturée
La remontée capillaire de l'eau a lieu au-dessus de la surface de la nappe phréatique ; son étendue est
déterminée par la taille des pores du sol et les propriétés des fluides, y compris la tension superficielle.
Il est possible mathématiquement de déterminer la remontée capillaire.
Le sujet de cette thèse portant sur un milieu poreux à l’échelle pilote, on s’intéressera aux adaptations
de la loi de Laplace en lien avec un tube et notamment la loi de Jurin (Eq.I-10) :
2𝜎𝑤 ∗cos(𝜑)
ℎ𝑐 = 𝑔∗𝜌𝑤 ∗𝑑𝑝
Eq. I-10
où hc est la hauteur capillaire [m], σw la tension superficielle de l’eau [N.m-1],  l’angle de contact
liquide-surface-air, 𝜌w la masse volumique de l’eau [kg.m-3] et dp le diamètre du tube [m].
La capillarité augmente avec la diminution de la taille des pores, la diminution de la teneur initiale en
humidité et l'augmentation de la tension superficielle. La frange capillaire monte et diminue avec les
fluctuations de la nappe phréatique et peut changer d'épaisseur à mesure qu'elle se déplace à travers
des matériaux de granulométries différentes.
Cette loi prend en compte dans sa formulation plusieurs simplifications et approximations. La hauteur
capillaire en tout point de l'interface eau-air est une fonction du rayon de courbure de la surface en ce
point. Or la forme du ménisque à l'interface est plus proche d'une calotte d'un ellipsoïde que d'une
sphère. Cependant la principale difficulté de cette relation est de déterminer le diamètre de pore du
sol. Certains travaux considèrent que le diamètre des pores est égal à D50 dans les milieux granulaires
53
poreux. Terzaghi et Peck (1967) utilisent le diamètre D10 de la courbe granulométrique du sable comme
diamètre des pores pour déterminer la capillarité saturée et le diamètre D60 pour la zone capillaire
quasi-saturée. White (1982) propose de son côté l'équation suivante pour identifier le rayon capillaire
effectif (Eq.I-11):
2 (1−𝜙)
𝑅𝑝 = ∅𝜌𝑤 𝑆𝑝
Eq. I-11
où Sp est la surface spécifique de la particule [m2.kg-1].
Lago et Araujo (2001) ont présenté une autre équation pour déterminer la hauteur capillaire hc, basée
sur la même approche (Eq. I-12).
2.587 𝜎
ℎ𝑐 = 𝐷 Eq. I-12
50 𝑔(𝜌𝑤 −𝜌𝑎 )
où 𝜌𝑎 est la masse volumique de l'air.
Aucune de ces approches ne prend en compte le fait qu'un tassement plus compact des grains devrait
conduire à des espaces de pores plus étroits, à un diamètre de pore effectif réduit, et à une zone
capillaire plus élevée.
De plus dans un sol sec, de la même manière, la présence d'air dans les pores présents au-dessus de la
zone capillaire saturée suppose le resserrage des tubes capillaires saturés, ce qui engendrera une
élévation capillaire. La remontée capillaire et la conductivité hydraulique sont basées théoriquement
sur un diamètre de pore équivalent, qui est relié à la conductivité hydraulique. Ainsi, Liu et al. (2014)
ont proposé une prédiction de l'élévation des fluides dans le sol granulaire en tenant compte de la
conductivité hydraulique, en développant les travaux de Malik et al. (1984). Une approche de la
relation de hauteur maximale de remontée capillaire (hcmax) a donc été formulée (Eq. I-13):
𝜎𝑤
ℎ𝑐𝑚𝑎𝑥 = ∗ cos(𝜑) + (1 − 𝑛)ℎ𝑐 Eq. I-13
√2𝜇∗𝑔∗𝜌𝑤 ∗𝐾𝑠
avec hc max la hauteur capillaire maximale [m], et Ks la conductivité hydraulique [m.s-1].
Le choix du diamètre de pores est sujet à discussions. Terzaghi et Peck recommandent l’utilisation du
diamètre D10 (Terzaghi et Peck 1964). Li et al. (2018) rapportent qu’utiliser la distribution
microporeuse des sols et le rayon des pores au lieu du paramètre de variation du taux de vide, est plus
efficace et plus précis pour calculer la hauteur maximale de remontée capillaire. Ils précisent
également que la distribution de pores de grande taille détermine majoritairement la hauteur de la
remontée capillaire maximale du sol. L’effet des pores de petite taille est quant à lui insignifiant. A titre
54
d’exemple, dans le cas de sable grossier à fin, Lohman (1972) rapporte des hauteurs de remontée
capillaire observées visuellement de 13,5 cm à 42,8 cm.
Relation pression capillaire-saturation (Pc-S)
A partir de la pression capillaire et de la saturation en fluide mouillant, on peut établir une relation
capable de caractériser un milieu poreux. Une courbe caractéristique du sol est obtenue, la courbe de
rétention. La courbe de rétention d’un sol est considérée ici dans un système diphasique avec comme
phase mouillante l’eau et la phase non-mouillante l’air.
On considère communément qu’il est possible de paramétrer la relation pression capillaire-saturation

soit par un modèle à fondement physique soit par un modèle à fondement mathématique.
Les modèles physiques sont basés sur certaines caractéristiques physiques du sol (granulométrie,
masse volumique…) afin de prédire les propriétés hydrodynamiques. Les modèles mathématiques ont
une approche empirique en se basant sur les expériences réalisées en laboratoire sur les milieux
poreux diphasiques. Les modèles mathématiques les plus cités dans la littérature sont les modèles de
Brooks-Corey (1964) et Van Genuchten (1980) (Tableau I-2).
Ces relations peuvent être étendues aux systèmes multiphasiques ; dans notre étude, la saturation
totale dans le milieu est alors composée de trois phases, eau, PLNA et air (Leverett 1941; Lenhard and
Parker 1987).
Tableau I-2: Les modèles les plus utilisés de Pression capillaire-Saturation (Pc-S)
Auteur Modèle
Brooks-Corey (1964) ℎ𝑐 ℎ𝑠 est la succion
𝑆𝑒̅ (ℎ𝑐) = ( )𝜆
ℎ𝑠 d’entrée d’air et λ un
indice de distribution
des pores
Van Genuchten (1980) 𝑆𝑒̅ (ℎ𝑐 ) = [1 + (∝𝑣𝑔 ℎ𝑐 )𝑛𝑣𝑔 ]−𝑚𝑣𝑔 ∝𝑣𝑔, 𝑛𝑣𝑔 𝑒𝑡 𝑚𝑣𝑔 sont les
paramètres de Van
Genuchten- Genuchten-Burdine Genuchten
Mualem (1976) (1953)
1 2
𝑚𝑣𝑔 = 1-𝑛 𝑚𝑣𝑔 = 1- 𝑛
𝑣𝑔 𝑣𝑔
55
Relations Saturation –perméabilité relative
En utilisant des modèles empiriques, une courbe de conductivité hydraulique peut être obtenue. La
courbe de conductivité hydraulique est en général estimée indirectement en utilisant des modèles
paramétriques. Les modèles sont basés sur le principe d’une relation théorique entre la taille des pores
et la pression capillaire. La conductivité non-saturée est alors estimée à partir de la courbe de rétention
hydraulique. Il existe de nombreux modèles dans la littérature mais nous citerons dans cette partie les
modèles les plus utilisés (Tableau I-3).
Tableau I-3: Les modèles décrivant la relation saturation-perméabilité

Auteur Modèle
2⁄
Brooks-Mualem
𝐾𝑟𝑤 (𝑆̅𝑒 ) = 𝑆̅ 𝑒
𝑙+2+ 𝜆 ℎ𝑠 est la succion d’entrée
d’air et λ un indice de
distribution des pores
Van Genuchten- 1⁄ 2 ∝𝑣𝑔, 𝑛𝑣𝑔 𝑒𝑡 𝑚𝑣𝑔 sont les
𝑙 𝑚𝑣𝑔 𝑚𝑣𝑔
𝐾𝑟𝑤 (𝑆𝑒̅ ) = 𝑆𝑒̅ [1 − (1 − 𝑆𝑒̅ ) ]
Mualem paramètres de Van
Genuchten
Propriétés des polluants organiques
I.5.5.A Introduction
Outre les propriétés du sol, les contaminants ou les familles de polluants vont influer sur le choix de la
technique. Les polluants organiques sont composés des hydrocarbures, les solvants, les BTEX, les
Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) et les Polychlorobiphényles (PCB). Le comportement
d’un polluant est dicté par ses propriétés physico-chimiques. Le polluant se retrouve dans le sol sous
forme de phase gazeuse constituée d’air et de vapeurs de produits organiques ; d’une phase liquide
aqueuse dissoute dans les pores ; d’une phase solide adsorbée sur les particules du sol ; d’une Phase
Liquide Non Aqueuse (PLNA) dite phase libre.
I.5.5.B Volatilité du polluant
La volatilité d’un composé organique est définie par sa valeur de pression de vapeur saturante à 20°C.
La pression de vapeur saturante est la pression partielle d’un composé dans la phase gazeuse en
équilibre avec la phase liquide/solide. Elle dépend uniquement de la température et s’exprime en
Pascal. Plus un liquide est volatil, plus sa pression de vapeur saturante est élevée.
56
La volatilité d’un polluant influe sur la manière dont le polluant s’infiltre dans les sols, dont il s’en libère
par évaporation naturelle ou dont il peut en être éliminé lors des opérations de dépollution. Cette
propriété est donc importante pour le choix d’une technique de dépollution (Lemière et al. 2001) et
constitue un paramètre physico-chimique important de l’évaluation des expositions sur des sites/sols
pollués.
Selon la directive européenne du 11mars 1999, un composé organique volatil est un composé ayant
une pression de vapeur de 0.01 kPa à 20°C et pression atmosphérique. La constante de Henry donne
aussi une information sur la volatilité de la matière organique (Tableau I-4).
Tableau I-4: Propriétés indiquant la volatilité des produits organiques (Lemière et al. 2001)
Paramètres Symbole Unité Critère (à 20-25°C) Interprétations
Pression de vapeur Pgo < 133 ⇒Non volatil

o
P g [Pa]
saturante Pgo > 133 ⇒Volatil
⇒ Faiblement volatil
KH < 100
Constante de Henry KH [Pa. m3.mol-1] 100 ≤ KH <500 ⇒ Volatil
KH ≥ 500
⇒ Très volatil
La volatilité d’un composé est influencée par des paramètres tels que la pression et la température.
Une température élevée (>10°C) favorise la volatilité du composé et réciproquement, si la température
est basse (< 4°C) la volatilité du composé est diminuée. Si la pression atmosphérique est inférieure à
1013 hPa, cela favorise des conditions dépressionnaires et donc des courants ascendants de la phase
gazeuse du composé.
Sur sol réel, des études ont montré que la volatilisation est facteur d’autres paramètres tels que la
teneur en eau du milieu poreux. Une saturation en eau élevée empêche l’évaporation et ralentit les
transferts de phase gaz des polluants organiques. Acher et al. (1989) définissent ce paramètre comme
le facteur le plus influant de la contamination des sols. Les caractéristiques du milieu poreux,
notamment la taille des grains ainsi que leur distribution influencent également la volatilité (Cho et al.
1993 ; Wilkins et al. 1995).
57
I.5.5.C Solubilité du polluant
La solubilité d’un composé chimique en phase aqueuse correspond à la quantité maximale de composé
que l’on peut dissoudre par unité de volume dans la phase aqueuse, lorsque la solution est en équilibre
avec le composé pur à une température et une pression données (le plus souvent 25°C et 1 atm).
Exprimée en mol.L-1 ou en mg.L-1, la solubilité augmente avec la température et peut-être un bon
indicateur de la tendance d’un produit à être entraîné par les eaux du sol.
La solubilité régit donc la quantité de contaminants qui sera dissoute dans la nappe phréatique ou dans
les pores d’eau présents dans la zone insaturée. Le déplacement d’un polluant est lié à la valeur de sa
solubilité dans l’eau. Plus il est soluble, plus il se dissous dans l’eau souterraine en s’éloignant de plus
en plus de la source de pollution.
A titre d’exemple dans le cas d’un sol humide, le toluène se déplacera plus rapidement que le PCE car
il a une solubilité dans l'eau supérieure à celle du PCE (Alazaiza et al. 2018). Ce résultat souligne le fait
que les propriétés chimiques des PLNA ont une influence importante sur leur migration à travers des
milieux poreux.
I.5.5.D Propriétés des hydrocarbures
Les hydrocarbures, ou huiles minérales selon AFNOR X 31410, regroupent les différents produits
pétroliers (pétrole brut, pétrole raffiné, kérosène, essences, fuel, lubrifiants, huiles à moteurs). Cette
famille comprend principalement des alcanes (hydrocarbures aliphatiques) constitués de chaînes
linéaires ou ramifiées comprenant au minimum cinq atomes de carbone, caractérisés par un point
d’ébullition compris dans l’intervalle 35°C - 490°C.
Comme vu précédemment, la majorité des contaminations des sols est due aux hydrocarbures. Dans
le Tableau I-5 sont répertoriées les principales propriétés physico-chimiques des hydrocarbures.
58
Tableau I-5: Principales propriétés physico chimiques des hydrocarbures (Lemière et al. 2001) et
(Bocard 2006)
Types Hydrocarbures
Hydrocarbures Aliphatiques Aromatiques
aromatiques
aliphatiques halogénés halogénées
Propriétés polycycliques
C5-C7 : 3 à 30 Légers : Faible (1-
C9 : 0,07 30) Lourds : Très soluble : 100 Très soluble 1 à
Solubilité (mg/L)
C12 : 0,007 très faible (0,001 à 10000 100)
Bilan = Faible à 1)
Varie avec la
Miscibilité avec Non-miscible Non-miscible Non-miscible
longueur de la
l’eau (PLNAD) (PLNAD) (PLNAD)
chaîne
Stabilité Assez élevée Biodégradable Très stable Très stable
C5 à C12 :
Volatils Volatils à semi- Volatils à semi-
Volatilité Semi-volatils
C12 à C26 : Semi volatils volatils
volatils
La stabilité des hydrocarbures aliphatiques est assez élevée, leur dégradation dans l’environnement,
sous l’effet de la lumière ou des bactéries, est lente. La plupart des hydrocarbures légers (C5 à C12) sont
volatils (point d’ébullition de 40 à 200°C), les plus lourds (C12 à C26) étant volatils ou semi-volatils (point
d’ébullition de 200 à 300°C). Au travers de la nature de l’hydrocarbure, un comportement différent de
contamination sera observé du fait de sa densité (PLNAL ou PLNAD) ou de sa solubilité (contamination
importante ou pas de la nappe phréatique).
I.6 Interactions polluant/sol
Transport de polluant dans le sol et sous-sol
Les principaux mécanismes de transport pour un composé dans la phase donnée (aqueuse, gazeuse,
PLNA) sont la convection (ou advection) et la dispersion hydrodynamique (constituée de la diffusion
moléculaire et de la dispersion mécanique). De précédents travaux dans l’équipe de recherche ont
développé des modèles de transport et transfert de ces polluants (Esrael 2015).
Le transport est influencé par les interactions que peut avoir le polluant avec les phases solide, aqueuse
et gaz. Ces interactions sont caractérisées par les phénomènes de transferts entre phases. Ainsi la
59
répartition d'un COV dans les phases présentes dans le milieu peut être décrite par plusieurs processus
de transfert ainsi que plusieurs paramètres qui contrôlent ces processus (
Figure I-10). La PLNA venant de la source de la pollution peut selon les conditions du système transférer
dans les différentes autres phases. L’équilibre entre deux phases est caractérisé par une relation entre
les concentrations du polluant dans les deux phases :
- la constante de Henry, KH, entre la solution aqueuse et la phase gazeuse, qui contrôle l’évaporation
de la phase aqueuse
- la solubilité, S, entre la PLNA et la solution aqueuse, qui contrôle la dissolution du PLNA dans la phase
aqueuse
- la pression de vapeur saturante, Pv, entre la PLNA et la phase gazeuse, qui contrôle l’évaporation de
la PLNA.
- la constante de partage, Kd, entre le sol et la solution aqueuse,
- la constante de partage, Kd’, entre le sol et la phase gazeuse,
- l’adsorption /désorption entre PLNA et la phase solide, modélisée selon les conditions locales
d’équilibre.
Figure I-10: Représentation des équilibres entre phases dans la zone non saturée du sol (Malina et
al. 1998).
60
L’adsorption de la phase organique sur le sol
L'adsorption est un phénomène physico-chimique qui décrit la fixation de particules (ions, atomes ou
molécules) en phase liquide ou gazeuse sur une surface solide. Elle conduit à une modification des
concentrations à l'interface des deux phases non miscibles (surface géométrique et surface interne
liée aux pores) (Vannice 2005). Elle caractérise la propriété de certains matériaux (adsorbants) à fixer
à leur surface des substances chimiques (Adlard et al. 1972).
L’adsorption physique est un phénomène réversible qui résulte de l’interaction entre les molécules
d’adsorbant composant la surface du solide et les molécules du soluté de la phase liquide. Les forces
attractives sont des interactions faibles de Van Der Waals (quelques kilojoules par mole) ; elles ne
modifient pas la structure des molécules. Ce phénomène consiste essentiellement dans la
condensation de molécules sur la surface du solide et il est favorisé en conséquence par un
abaissement de la température (Salim 2017). Le sol ou milieu poreux va donc selon sa nature être
susceptible de retenir des contaminants dans la surface de ces pores.
L’adsorption chimique ou chimisorption résulte d’une interaction chimique qui se traduit par un
transfert d’électrons entre le solide et l’adsorbat. Il y alors formation d’un composé chimique à
l’adsorbant. Elle met en jeu une ou plusieurs liaisons chimiques covalentes ou ioniques entre l'adsorbât
et l'adsorbant. La chimisorption est irréversible, induisant une modification chimique des molécules
adsorbées. Ces dernières ne peuvent pas être accumulées sur plus d’une monocouche. Seules sont
concernées par ce type d’adsorption, les molécules directement liées au solide (Chitour 1992).
Dans les sols, l’un des minéraux les plus rencontrés est l’argile. La charge électrique que possèdent les
particules argileuses se manifeste essentiellement par une adsorption des ions présents dans les eaux
souterraines. L’adsorption des ions est liée à l’existence de différents types de sites réactionnels
chargés à la surface et en bordure des feuillets d’argile. Les sites en bordure de feuillet sont des
groupements silanols Si-OH et aluminols Al-OH pouvant plus ou moins s’ioniser selon la valeur du pH
de la solution. Certains auteurs parlent alors de charge dépendant du pH (Tombácz et Szekeres 2004).
Dans les sables, les phénomènes d’adsorption de polluants organiques n’interviennent pas (Gourdon
1997).
61
APPROCHE EXPERIMENTALE DE LA MPE
62
II.1 Etude de la MPE et de la PLNA
Etude de l’extraction multiphasique sur site
Le procédé MPE est sujet à peu d’études dans la littérature. On trouve généralement des études en
lien avec la modélisation pour développer des outils prédictifs mais avec peu de détail concernant
l’aspect mise en place du procédé. On retrouve également des études sur site et dans quelques rares
cas des études en laboratoire. Les études sur site seront présentées dans un premier temps et les
études à l’échelle pilote dans un second temps.
L’utilisation de la MPE montre sur site (sol sableux homogène à grain moyen et fin) dans le cadre de
COV, tels que le pentane et l’hexane, des concentrations qui diminuent très vite en phase aqueuse
juste après l’extraction (Nelson et al. 2009). Par ailleurs, l’arrêt de la MPE a été effectué suite à
l’observation de faibles concentrations sur le site. Dans cette étude, 49 000 m3 de gaz et 270 m3 d'eau
ont été extraits. Le procédé a fonctionné pendant un total de 11 jours sur une période de cinq semaines
à des taux moyens d'extraction de gaz et d'eau de 3,0 m3.min-1 et 0,02 m3.min-1 respectivement. Le
système a été arrêté en raison de faibles concentrations mesurées dans le gaz extrait. Au travers de
cet exemple, on note les volumes importants de fluides à traiter qui peuvent générer des coûts
onéreux sur le procédé s’il faut atteindre des seuils de faibles concentrations (Nelson et al. 2009).
Sur site, l’emplacement du tube d’aspiration du puits d’extraction a également un rôle à jouer dans
l’efficacité du traitement. Cependant des avis divergent légèrement, l’emplacement du tube
semblerait être plus efficace à l’interface phase flottante-air (Kittel et al. 1995; US.EPA 1999). D’autres
avis recommandent plutôt de placer le tube à l’interface phase organique-nappe phréatique (de Souza
et al. 2016 ; Bortoni et al. 2019). Ruas et al (2018) se sont intéressés à l’influence de la dépression
appliquée sur un procédé MPE en configuration TPE. Il a été montré que la hausse de dépression
appliquée n’implique pas nécessairement une amélioration et une accélération du mécanisme de
dépollution du sol. La hausse de vide appliqué n’engendre pas une hausse de débit de gaz mais une
hausse du débit liquide d’extraction sans préciser la quantité de flottant ou de concentration de
contaminant extrait.
Une des études (Hansen et al. 2004) utilisant la MPE sur site, utilise un système d’extraction différent
des méthodes conventionnelles. En soit le procédé est toujours de la MPE, la modification intervient
de manière technique, appelée le BTPE (Bubblexsm Two Phase Extraction). La modification technique
se situe à deux niveaux, le premier au système de pompage utilisant une pompe à anneau liquide, le
second sur la tête de puit qui permet la séparation des phases gaz et liquide directement. Ce système
63
d’extraction MPE utilisé sur un site contaminé par du TCE, a réussi à réduire la concentration de TCE
aux concentrations de fond chimique dans tous les puits d'extraction, à l'exception de la zone source
(réduction de 50%). L’opération est décrite comme un succès pour réduire les faibles concentrations
de COV présent dans le sol et qu’une durée de traitement plus importante est nécessaire pour les
zones source. Aucune comparaison avec la MPE classique n’a été faite et permet de valider cette étude.
Afin d’améliorer l’efficacité et la rentabilité de la MPE, des travaux employés sur site mentionnent le
couplage de la MPE avec l’utilisation de tension actif. Lee et Lee (2010) utilisent le SDS (sodium dodecyl
sulfate) sur site et affirment que contrairement aux anciennes études l’ajout de SDS n’améliore pas le
traitement du polluant et ils n’observent pas d’amélioration sur le procédé MPE.
Plus récemment il a été montré lors d’une étude de modélisation MPE en configuration DPE que
l’épaisseur de flottant avait une influence sur la rentabilité du procédé (Qi et al. 2020). Un modèle
validé par les données de terrain de Souza et al. (2016). En effet, le rendement et l’efficacité de
traitement sont supérieurs lorsque la phase flottante mesure 1,5 m que lorsqu’elle a une épaisseur de
0,5 m. Par ailleurs, le résultat de modélisation montre un coût réduit de la MPE pour le traitement du
benzène par rapport à un traitement ISCO (par peroxyde d’hydrogène) en se basant sur l’équation
suivante :
𝑡
𝐶𝑜û𝑡 𝑀𝑃𝐸 = ∫0 (𝑄𝑛𝜌𝑛𝑝𝑛 + 𝑄𝑤𝑝𝑤 + 𝑄𝑔𝐶𝑔, 𝑝𝑢𝑖𝑡 𝑝𝑔) 𝑑𝑡 Eq. II-1
Avec : - Q = le débit -C = concentration - n = phase organique - w= eau - g= gaz - dt= temps
𝜌n : le coût de traitement des déchets dangereux égale ici à 15 RMB.Kg-1
𝜌w: le coût de traitement des effluents liquides à traiter, (pw = 20 RMB.m-3 effluents contaminés);
𝜌g: le coût de traitement de la phase gaz par adsorption sur filtre à charbon actif
𝜌g = 21.7 RMB.Kg-1 benzène
RMB= Renminbi est la monnaie chinoise et vaut environ 0.13€.
𝑡
𝐶𝑜û𝑡 𝐼𝑆𝐶𝑂 = ∫0 (𝑄𝑛𝜌𝑛𝑝𝑛 + 𝑄𝑤𝑝𝑤 + 𝑄𝑔𝐶𝑔, 𝑝𝑢𝑖𝑡 𝑝𝑔) 𝑑𝑡 Eq. II-2
avec 𝜌H2O2 le coût d’oxydation par le peroxyde d’hydrogène, 𝜌H2O2=31 RMB.Kg-1
Cette dernière estimation peut être discutée puisque le coût peut varier selon les coûts matières et
des taxes mise en place en fonction des pays par exemple.
Des études de modélisation se basant sur des données réelles d’application de la MPE existent dans la
littérature. Des concordances entre modèle numérique et applications sur site ont pu être établis
64
notamment avec logiciel comme TMVOC-MP© (Sookhak Lari et al. 2018) ou encore COMSOL©
(Schlosser et al. 2019). Cependant ces auteurs donnent des valeurs de concentrations à des
profondeurs et des temps donnés mais ne s’intéressent pas aux processus impactant la MPE. La raison
se trouve dans le fait que les modélisations visent à reproduire une situation donnée et non pas à
étudier les mécanismes de la MPE. Par exemple, dans des travaux cités ci-dessus, les travaux de terrain
présentent des phases de pompage et d’écrémage avec des concentrations à des moments donnés,
cependant ces travaux ne concernent la compréhension de ces phénomènes mais leur reproduction
par modélisation.
Etude de la MPE à l’échelle pilote
L’utilisation d’un pilote laboratoire peut être sujet de discussion puisqu’un pilote de laboratoire ne
représentera jamais un sol de terrain et ne permettrait pas de reproduire le procédé MPE au niveau
des pressions à appliquer par exemple. C’est pourquoi certains acteurs du secteur SSP à travers leur
guide déconseillent de reproduire le procédé à l’échelle pilote (ADEME 2019). En ayant montré la
complexité d’étude du milieu poreux et l’aspect multiphasique avec de nombreux paramètres, le fait
de pouvoir conditionner certains paramètres permettrait de mieux comprendre certains phénomènes
et cela passe par des tests en laboratoire.
Les études pilotes permettent de réduire l’échelle d’étude et donc de rendre plus facilement réalisable
des expériences tout en maitrisant de nombreux paramètres lorsque ce n’est pas possible de le faire
sur site. Les avantages sont un gain de temps permettant de répéter les essais, la maitrise de nombreux
paramètres pour faciliter l’étude et également la réduction du coup de consommable. Par ailleurs, il
n'est pas possible de vérifier l’ensemble des processus de manière aussi approfondie sur terrain. Les
modèles de laboratoire constituent la base de la vérification de ces processus dans un environnement
contrôlé.
La dimension de l’étude (colonne ou pilote 2D/3D) est fonction du sujet d’étude. Les études en colonne
1D permettent d’observer et d’étudier un phénomène d'écoulement unidirectionnel longitudinal. Elles
ne permettent pas de voir les étalements latéraux de PLNAL dans le cas d’infiltration de phase
organique (Pokrajac et Deletic 2006). Les modèles 2D permettent d’étudier les écoulements
unidirectionnels et d’étudier les phénomènes de dispersion équivalente dans l’espace.
Les études sur pilote 2D fournissent une vérification visuelle de l’environnement complexe de
l'écoulement multiphasique dans le sous-sol. Cette vue d'ensemble peut potentiellement fournir des
informations intéressantes aux chercheurs dans le secteur des aquifères contaminés par les PLNA
(Chevalier et Petersen 1999).
65
Les modèles 3D permettent l’observation de dispersion non équivalente dans l’espace comme ça peut
être le cas avec des écoulements en milieu hétérogène par exemple. C’est pourquoi les pilotes 3D sont
souvent qualifiés comme étant à l’échelle pilote-terrain.
A notre connaissance, il n’y a très peu de travaux à l’échelle du laboratoire pour simuler une MPE. Une
étude a été recensée en 2011 où l ‘expérience a été réalisée à l’échelle intermédiaire (Robert et al.,
2011). Les auteurs dans ce travail ont récupéré la PLNA par une combinaison de lavage de sol et
d’extraction multiphasique à l’échelle intermédiaire utilisant un schéma d’injection/pompage en cinq
points. Il s’agit d’un dispositif triangulaire 3D (désigné dans leur étude par le terme MVE signifiant
multiphase vacuum extraction) de 1,8 m de hauteur et d’un volume de 4 m3 avec des côtés de
3x2.1x2.1m. La forme particulière du pilote provient du fait qu’elle fait partie d’un dispositif cubique
dont elle représente 1/8 du volume et dont les autres parties sont dédiées à d’autres études.
Le pilote est composé de six entrées d’eau, situées en dessous du pilote pour simuler une nappe
phréatique. Des puits d’injection et d’extraction sont placés sur le dessus du pilote pour étudier
l’extraction multiphasique et l’effet d’injection de surfactant. Des puits d’observation pour mesurer
l’épaisseur de flottant et le niveau d’eau souterrain sont également installés (Figure II-1).
(a) Cercles blancs : puits

d’injection/extraction PP1 à
PP3.
Cercles noirs : puits de suivi

PO1 à PO6.
Triangles : point
d’échantillonnage
multiniveau MP1 à MP6.
(b) vue en coupe A-A’
Figure II-1: représentation du pilote 2D MPE utilisé par (Robert et al. 2011)
66
Une pompe à vide de 5 hPa a été utilisée pour l'extraction multiphasique. La sortie d'air de la pompe
à vide est dirigée vers un fût standard de 208 L rempli de charbon actif granulaire (CAG). Le milieu
poreux utilisé était un sable moyen non contaminé composé de graviers provenant d’une ancienne
station-service et donc représentatif des conditions de terrain. Le sable a été compacté par couche de
5 cm avec un compacteur électrique. 77 L de contaminant composé de 80% de Xylène et 20%
d’ethylbenzene a été injecté par une pompe péristaltique. Le choix s’est orienté vers ces composés car
ils sont représentatifs des PLNAL rencontrées sur le terrain et sont les moins dangereuses des BTEX.
Les expériences se sont déroulées en quatre séquences d'extraction multiphasiques de 8 heures

chacune. Une période de mise à l’équilibre, d'au moins 12 heures, a été observée entre chaque
séquence. Le débit d'extraction d'air était de 9,3 m3.h-1. Un total de 670 litres d’eau a été injecté dans
le puits d’injection pour maintenir le niveau piézométrique constant. L'extraction multiphasique a été
arrêtée après 4 séquences basées sur l’absence de phase flottante dans la grande majorité des puits
d’observation. L'épaisseur moyenne de la phase flottante dans tous les puits d'observation était de 1,6
cm. La PLNAL récupérée a été contrôlée à la fois en phase liquide et en phase gazeuse. L'épaisseur de
la PLNAL a été surveillée à l'intérieur du réservoir de récupération de liquide. Des échantillons d'air ont
été prélevés à la sortie d'air de la pompe à vide et analysés en temps réel avec un chromatographe gaz
portable (Voyager de Photovac GC).
En termes de résultat, l’expérience menée montre un abattement de 50% des PLNAL par extraction
multiphasique. Un autre constat montre que le couplage avec l’injection de surfactant dans le sol n’a
pas augmenté significativement la PLNAL récupérée. Cependant, aucune corrélation n’a pu être faite
sur l’apport des tensio-actifs (Robert et al. 2017).
Une tentative d’essais pilote à l’échelle 2D a été effectuée par Esrael (2015) . Un pilote conçu en
polypropylène de dimension(85*60*8cm) possédant une fenêtre vitrée (4 mm d’épaisseur). Un
système de mise en place de nappe phréatique a été incorporé ainsi que des puits d’extractions comme
le montre la Figure II-2 ci-dessous.
67
Figure II-2: représentation du pilote 2D MPE utilisé par Esrael (2015)
L’étude visait à appliquer la MPE en 2D sur un sol sableux drainé et contaminé par du Toluène. Une
pompe à vide permet d’appliquer la dépression nécessaire à l’extraction. Un séparateur gaz / liquide
permet la séparation des phases et un PID (Détecteur par Photoionisation) placé en aval mesurerait la
teneur en toluène en phase gaz. Cependant, aucun résultat expérimental concernant la MPE n’a pu
être obtenu à cause de la déformation du polypropylène (écoulement faussé) et la casse de la vitre
(fuite d’eau et du contaminant) suite aux contraintes exercées par le sable drainé.
II.2 Etudes expérimentales de la SVE
Principes des expériences
Les études expérimentales SVE se font principalement sur colonne 1D. Elles permettent d’étudier plus
aisément de nombreux paramètres d’influence du procédé. Ces paramètres d’influence tels que le
débit d’extraction, la teneur en eau du sol, la nature du polluant sont identiques aux paramètres qui
influencent le déroulement de la MPE. Certains travaux ont utilisé des dispositifs 2D (Oostrom, 2005 ;
Lee et al., 2018b) et 3D (Boudouch, 2009 ; Zhang et al., 2021). Les extractions sont souvent effectuées
par une pompe à vide et les gaz sont analysés par différentes techniques analytiques. Pour certains
travaux la phase solide est analysée après la fin de la SVE afin de vérifier la présence ou non de polluant
retenu par le sol en place (Tableau II-1).z
68
Des essais en colonne de la SVE sur des sols sableux contaminés (par des BTEX et du TCE) étudiant
l’influence du débit d’extraction ont été menés (Albergaria et al. 2008). Le suivi du polluant a été fait
au moyen d’un GC-FID (détecteur à ionisation de flamme) pour la phase gaz et en GS-MS (spectromètre
de masse) pour l’analyse des sols. Les sols sableux sont préparés de la manière suivante : lavage (à
l’eau), séchage, tamisage et légère humidification. La plage de débits d’extraction allait de 0,03 L.min-
1
à 0.32 L.min-1. Des essais de Boudouch et al. (2016) ont pu étudier la SVE à l’échelle colonne 1D et
pilote 3D dans des sables appliquée au toluène. Les analyses des gaz extraits ont été réalisées avec un
PID. Contrairement aux expériences sur colonne, il a été constaté que le toluène n'était pas
complètement extrait du pilote 3D sachant que le flux d'air n'affectait pas toute la porosité du lit de
sable. Ce qui montre l’intérêt d’expérience 3D reproduisant des phénomènes plus proches de la réalité
du terrain.
Amin et al. (2014) ont réalisé l’analyse du polluant sur la phase solide par GC-FID. L’extraction de
polluant sur sol sableux a été faite par solvant avec du di-éthylether et une centrifugeuse.
Pour améliorer le rendement de la SVE, des variations de conditions d’expérience sont apportées au
procédé de traitement SVE. Parmi ces modifications, il y a des combinaisons de traitement thermique
et de SVE en application de la SVE thermique. L’une des variantes est l’injection d’air chaud dans le sol
(Park et al. 2005). L’injection d’air chaud s’est faite avec un générateur de chaleur de 200kW, les débits
de gaz extrait vont de 0,01 L.min-1 à 0,08 L.min-1 à 100°C.
La combinaison d’air sparging et de la SVE permet également de réduire considérablement le temps

de traitement d’après une étude sur pilote 2D (Lee et al., 2018). Le sol est séché et tamisé (>2 mm)
avant mise en place dans le pilote. Les mesures de la répartition de l’eau dans le pilote nous indiquent
une nappe à 24cm, une capillarité de 5 cm et une zone insaturée de 27 cm. La phase liquide, recueillie
après élution sur colonne gel de silice, est analysée par GC-FID. Les échantillons solides sont lyophilisés
puis subissent une extraction par soxhlet avec un mélange acétone : hexane (1/1) sur 4 cycles. La phase
recueillie est concentrée par un évaporateur rotatif puis passe sur colonne de gel de silice pour être
analysées en GC-MS.
De même la combinaison de bioremédiation (en injectant une solution contenant une culture de
microorganisme sélectionnée et préparée) et SVE s’avère plus efficace que la SVE seule concernant le
traitement de déchets de forages pétroliers (Ma et al., 2016). La corrélation débit d’extraction-
efficacité est également vérifiée. Néanmoins dans le cadre de ces essais en colonne, une limite de débit
d’extraction efficace est déterminée à 0,2 L.min-1 (à partir duquel une augmentation n’améliorera pas
significativement l’efficacité du procédé).
69
Tableau II-1: Caractériristiques expérimentales des études en lien avec la SVE
Types de Milieux Dimensions Phase

Références Type d'analyse
polluant poreux (cm) analysé
Park et al., (2005)** Mélange Sol 1D (2,2*25) GC-FID Gaz

BTEX et Gaz
Albergaria, et al., (2008) Sable 1D (10*37) GC-FID
TCE Solide
3D cylindrique
Boudouch (2009) Toluène Sable PID Gaz
(56*26)
Amin et al., (2014b) Toluène Sol 1D (7,29*29) GC-FID Solide
Déchets
Ma et al., (2016) Diesel 1D (10*70) GC-MS Gaz
de forage
Gaz
Sédiment
Lee et al., (2018b)* Mélange 2D (60*60) GC-MS Liquide
s
Solide
Mao et al., (2019) Toluène Sable 1D (9.8*40) PID Gaz
Shi et al., (2021) Benzène Sol 1D (5*61) GC-MS Solide
3D Gaz et
Zhang et al., (2021)** Benzène Sol PID et GC
(100*60*60) solide
(* : S-SVE = SVE combiné avec Sparging, ** : T-SVE= SVE combiné avec traitement thermique)
Détermination de l’influence des paramètres d’application sur la SVE par les

expériences de laboratoire
Sur des essais d’application de SVE en colonne dans des sables pollués par du toluène, Mao et al. (2019)
montrent que la taille des grains a une grande influence sur le fonctionnement de la SVE. Plus le sable
est fin, plus le réseau de canaux sera bloqué ce qui se traduit par des valeurs de perméabilité plus
faibles. Ainsi, les écoulements dans le milieu poreux sont moins importants ce qui par conséquent
diminue l'efficacité d'élimination. Dans le même sens, des essais colonnes (plexiglass 1D) sur la SVE
ont permis d’étudier l’ajout d’argile kaolin sur le rendement d’extraction du polluant (Nematollahi et
al., 2018). Lors des essais sans argile dans le sable, l'efficacité de remédiation par SVE après 24 heures
était de 78,6 %. Elle est de 53,2% quand on utilise 20% d’argile, et de 54,7% pour 40% d’argile. Tous
les essais ont été effectués à même débit de 25 m3.h-1.
Un débit d’extraction très faible (0,5 L.min-1) est quasiment inefficace. Un débit plus élevé (3 L.min-1)
permet la remédiation du sol, cependant un débit trop important (10 L.min-1) permet certes une
remédiation plus efficace mais l’efficacité n’est pas significativement plus élevée (Mao et al., 2019).
Dans le même sens Amin et al. (2014) ont trouvé qu’une hausse de débit multiplié par 2 (de 0,25 L.min-
1
à 0,5 mL.min-1) n’augmente pas significativement l’extraction du toluène. Les conclusions de
70
(Albergaria et al. 2008) indiquent que pour profiter pleinement de l'augmentation du débit
d’extraction d'air, l'équilibre entre les polluants dans les différentes phases dans le sol doit être atteint
et les effets de diffusion lente doivent être évités. Les rendements observés étaient toujours supérieurs
à 90%.
L’influence de la teneur en eau a également été étudiée. A des faibles teneurs en eau (0,5%/ 1% et
3%), l’efficacité de la SVE sur l’extraction du toluène est grandement réduite sur 20 h d’extraction
passant à 98.8%, 80.5% et 61.9% respectivement. La teneur en eau dans le sol réduit la porosité du sol
et ainsi sa perméabilité, ce qui diminue la mobilité du polluant. Une augmentation de la teneur en eau
dans le sol engendre donc une baisse de l’efficacité de la SVE (Mao et al., 2019). Ces faits ont
également été observés par Amin et al. (2014), plus la teneur en eau du sol est faible et plus le toluène
est extrait en fin de SVE des sols sableux.
Récemment Shi et al. (2021) ont étudié l’influence de la fluctuation de la nappe sur le procédé SVE
pour la dépollution de benzène appliquée dans un sol réel. Le taux d'élimination du benzène par SVE
sous les fluctuations du niveau des eaux souterraines peut être augmenté de 2 à 10% par rapport à
l'absence de fluctuations. Ainsi la fluctuation de la nappe serait donc favorable à l’augmentation de
l’extraction de benzène. La répartition du benzène dans le sol augmente à mesure que le niveau d'eau
augmente et diminue à mesure que le niveau d'eau diminue. Lorsque le niveau d'eau monte, les
polluants pénètrent dans la zone de stabilisation grâce à la fluctuation du niveau de la nappe. La zone
de stabilisation a une faible teneur en eau et un espace de vide élevé dans le sol. Par conséquent le
benzène est plus susceptible de se volatiliser dans la phase gazeuse et d'être éliminé par la SVE. Il est
à noter que les propriétés du polluant (solubilité, volatilité par exemple) peuvent modifier
considérablement ces observations comme précisé dans le chapitre 1.
Les technique SVE modifiées ont aussi fait l’objet d’expériences de laboratoire. Park et al. (2005) ont
trouvé dans leurs travaux de SVE thermique que le taux d'élimination des C16 avec un débit de 0,08
L.min-1 n'est pas aussi important que celui observé à un débit de 0,04 L.min-1. Ceci est attribué au fait
que le temps de contact de l'air avec le sol contaminé devient court lorsque la vitesse interstitielle de
l'air est trop élevée, ce qui implique qu'il existe une limitation du transfert de masse de de la fraction
C16 entre la PLNA et la phase gazeuse. Un débit de gaz excessif peut entraîner une limitation du
transfert de masse. Bien que les limitations de transfert de masse à haute température soient
inférieures à celles à basse température, les résultats expérimentaux ont confirmé l'existence de ces
limitations. Toutefois, la teneur en eau du sol est un facteur limitant l'injection d'air chaud. Un autre
moyen thermique couplé à la SVE permet d’augmenter l’efficacité de traitement tout en chauffant le
sol. Dans des essais 3D sur sol réel, au moyen d’insertion de tige chauffante de 4000 Watts (atteignant
71
80°C en 4h) et d’un séparateur gaz/liquide en sortie de pilote, la concentration de benzène a été suivie
en phase gaz avec un PID (Zhang et al., 2021). La réduction de la teneur en eau du sol au moyen des
tiges chauffantes a permis d’observer une extraction quasi-totale du benzène (99.995%) dont 48% en
seulement 2% du temps total d’extraction.
Grace à ces travaux, l’influence de certains paramètres d’application de technique d’extraction ont été
identifiés. Ces travaux ont permis le développement de ces techniques sur terrain via la
compréhension des phénomènes physico-chimiques et hydriques.
Tableau II-2: Influence des paramètres d’expérience sur les rendement SVE
Paramètres Observations Référence
La taille fine induit une perméabilité plus faible Mao et al. (2019)
Taille des grains et des écoulements moins importants donc Nematollahi et al.
efficacité limitée de la SVE (2018)
Une augmentation de la teneur en eau dans le Mao et al. (2019)
Saturation en eau
sol engendre donc une baisse de l’efficacité de la Amin et al. (2014)
du milieu
SVE Zhang et al. (2021)
Fluctuation de la La fluctuation de nappe améliore le rendement
Shi et al. (2021)
nappe de la SVE
Il existe un débit optimal ni trop faible ni trop
Mao et al. (2019)
important à identifier pour un meilleur
Débit appliqué Amin et al. (2014)
rendement
Park et al. (2005)
Ce débit dépend de la température du milieu
II.3 Etude de la migration de la phase organique dans les milieux poreux
Introduction
En observant d’autres études en laboratoire concernant la migration de polluant, une quantité

importante d’informations peut être obtenue. De nombreuses études sont effectuées avec différents
contaminants, milieux poreux et couplages de techniques. Ainsi, il convient d’élargir le champ de
recherche bibliographique afin de trouver des similitudes expérimentales en lien avec la MPE. Chaque
étude étant spécifique, elles ont été classées par différentes catégories.
Compte-tenu de l’objectif de la thèse, différents aspects ont été notés. Notamment, les supports
expérimentaux utilisés (colonne, cuve, etc.), les PLNA étudiées, les techniques de traitement utilisées,
l’analyse des phases, les milieux poreux et également les colorants utilisés.
72
Une attention particulière a été portée sur les pilotes de 2D. Les études avec un dispositif en colonne
1D ou 3D dans cette partie sont ainsi peu représentés mais apportent des informations contribuant
aux travaux en lien avec le sujet de thèse.
Principes de dispositifs d’étude d’infiltration de composés organique en 2D

sur milieu poreux homogène
II.3.2.A Principes des expériences
Vers la fin des années 90, de nombreuses études de laboratoire ont traité la migration de polluant en
milieu poreux. Des études bibliographiques synthétisant des essais expérimentaux avec des phases
organiques en milieux poreux ont été réalisées. Chevallier et Petersen (1999) recensent 23 études
datant des années 90. Les études présentées sont axées sur la migration des PLNA dans les milieux
poreux à l’échelle pilote 2D de laboratoire. L’étude de la migration de la phase organique et les facteurs
impactant représentent la majorité des études. Les études restantes traitent d’un procédé de
remédiation à l’échelle 2D (procédé d’extraction, rinçage à l’alcool et surtout l’usage de tensio-actifs).
Une étude bibliographique plus récente recense les études de laboratoire en lien avec les
contaminations dans les milieux poreux et leur remédiation avec analyse d’image (Kamaruddin et al.
2011). Scindée en deux parties, l’une axée principalement sur la migration et l’autre sur les techniques
de traitements de PLNA (rinçage aux tensioactifs, rinçage à l’alcool, SVE et air sparging). L’objectif de
ces études est de pouvoir représenter et étudier, en analysant par image, la propagation du polluant
et de mieux comprendre, en fonction des différents paramètres, la spatialisation et les interactions du
polluant avec le milieu poreux. Parmi les techniques utilisées : l’analyse technique d’image, la méthode
de réflexion de lumière, l’analyse multispectrale d’image, la méthode de transmission de lumière et
enfin l’imagerie fluorescente accélérée.
Bien que des études montrent des possibilités de quantifications du polluant par analyse d’images en
utilisant des colorants et mettent en avant l’aspect non-intrusif de la technique, de nombreuses autres
études pointent également le manque de robustesse de ces techniques liées aux difficultés techniques
(reflet, intensité de la lumière, non applicable à tous les polluants etc…).
En exposant les études concernant la migration de PLNA, on s’intéressera aux dispositifs mis en place,
à l’instrumentation et également aux résultats qui en découlent.
Les dispositifs utilisés ont souvent été formés de cuve ou de cellule Hele-Shaw dans lesquels il y a un
sol. Le dispositif est instrumenté de différents types de capteurs et un système de création de niveau
d’eau pour simuler une nappe phréatique est mis en place. L’expérience consiste souvent à injecter
73
par le haut du dispositif la phase organique et de suivre ainsi sa migration dans le système. Un suivi
par imagerie peut être aussi mis en place accompagnée ou non de l’introduction d’un colorant dans la
matière organique (Tableau II-3) et (Figure II-3).
En général, les dimensions des dispositifs sont de l’ordre de quelques dizaines de cm à quelques
mètres. Une autre catégorie de pilote 2D à plus petite échelle apparait dans la littérature. Les pilotes
2D micrométriques à millimétriques allant jusqu’au centimètre sont utilisés pour étudier la spatialité
des pores et leur connectivité. Cela permet d’effectuer, d’établir ou de modéliser l’écoulement des
phases organiques par exemple. Leur petite taille et leur facilité de mise en œuvre permet d’effectuer
de nombreux essais (Bob et al. 2008 ; Bahar et al. 2018 ; Hu et al. 2021).
Tableau II-3: Synthèse des études expérimentales de migration de phase organique dans un sol
Dimensi Matériaux et
Type de Milieux ons du épaisseur du Coloran
Référence Type d'analyse/ suivi
polluant poreux dispositi coté t
f en cm transparent
Sondes de
2D
Neumann Soltrol résistivité/ Plexiglas 0.64
Sable (120*12 Suddan
(1997) 130 tensiomètre cm
0*10)
observation visuelle
Sable avec
Padgett et Saturation résiduelle
ajout
Hayden PCE 1D (4*5) mesurée par analyse Verre X
croissant de
(1999) en GC-FID
kaolinite
Silt argileux
(granite
2D Extraction liquide du
Lo et al. décomposé),
BTEX (40*52, sol et analyse en GC- Plexiglas 5 cm X
(2004) sable
5*25) FID
grossier et
fin
2D
Wipfler et Suddan
Fuel Sable (40*40* Non Plexiglas (nc)
al. (2004) IV
2,5)
74
Imagerie infrarouge
/ sondes de
2D
Kechavarzi Soltrol2 résistivité/ Oil red
Sable (120*18 Verre 2 cm
et al. (2005) 20 tensiomètres O
0*8)
hydrophobe et
hydrophile
Pokrajac et
1D
Deletic Pétrole Sable Photographique nc X
(120*5)
(2006)
2D
(30*30*
Cápiro et al. BTEX Suddan
Sable 1) et 3D GC-FID nc
(2007) E95 IV
(366*18
3*122)
2D
Bob et al. Imagerie Verre trempé Oil red
TCE Sable (15.2*1
(2008) GC-MS 1,27 cm O
5,2*1,4)
DiFilippo et 2D GC-FID et imagerie
Verre Suddan
Brusseau TCE Sable (40*20* LRV (light réflexion
trempé(nc) IV
(2011) 2,6) visualization)
3D
Kererat et Mesure de la Suddan
Parafin Sable (37*88* Plexiglas 5cm
al. (2013) pression IV
36)
Pasha et al. Sable 2D
(2014) Diesel grossier et (48*61* Imagerie Plexiglas 3 cm X
fin 5)
2D
Sable PID
Esrael (2015) Toluène (85x65x Verre (0.4 cm) Sudan III
(HN0,4/0,8) Imagerie
8)
2D Photographique
Alaziaza et TCE Oil red
Sable (45*30* avec source Plexiglas (nc)
al. (2016) Toluène O
1) lumineuse
75
2D Imagerie par
Halihan et Verre épais Stay
Diesel Sable (138*38 résistivité électrique
al. (2017) 1,27cm bright
,5*5,3) et par caméra
2D
Lekmine et Dissolution suivie
BTEX Sable (71*30* Verre (nc) nc
al. (2017) par GC-MS
5,5)
2D Spectrophotométrie Suddan
Mateas et Verre trempé
TCE Sable (39.5*2 UV-visible + Suivi IV & Oil
al. (2017) (nc)
0,2*2,7) visuel Blue
2D Verre gravé
Bahar et al. Oil red
Toluène Verre gravé (5*5*0, GC-FID par sableuse
(2018) O
03) (0,03cm)
Govindaraja
1D Oil red
n et al. Pétrole Sable Photographie Verre
(11*1) O
(2018)
Gharedaghlo 2D Rayon x et capteurs
o et Price Diesel Tourbe (50*50* de résistance nc X
(2019) 10) électrique
3D GC-FID et LIF (laser
Teramoto et
Diesel Sable + argile (450*12 induced nc X
al. (2019)
0*110) fluorescence)
3D
Gupta et
Toluène Sable (60*30* GC-MS Verre (0,7cm) X
Yadav (2020)
60)
2D Technique de
Zhang et al. Verre trempé Oil red
TCE Sable (55*45* transmission de
(2021) (1cm) O
5) lumière
Tomographie par
rayon X (un scanner
Hu et al. 1D et un détecteur de
TCE Sable Verre X
(2021) (3*1,5) rayon X permettent
une reconstitution
d’image)
(nc= non communiqué, X= non utilisé)
76
a. Travaux de (Kechavarzi et al. 2005) b. Travaux de (Mateas et al. 2017)
c. Travaux de (Lekmine et al. 2017) Travaux de (Zhang et al. 2021)

Figure II-3: Exemples de dispositifs expérimentaux pilote 2D pour l‘étude de la propagation de
PLNA dans un milieu poreux
II.3.2.B Mise en place du milieu poreux
Les techniques de compactage du sol sont importantes pour obtenir des conditions de sol uniformes
en ce qui concerne la densité apparente. La méthode la plus utilisée est de déposer le sol en différentes
couches successives de quelques centimètre d’épaisseur et de les compacter une à une (T. Neumann
1997; Esrael 2015). Le compactage peut se faire au moyen d’une presse, d’une dameuse ou bien d’un
poids. Pour les micro-pilotes l’épaisseur des couches peut être de l’ordre de 1 cm (Bob et al. 2008).
II.3.2.C Simulation de la nappe
La simulation de la nappe phréatique a souvent été réalisée par le maintien de deux récipients de part
et d’autre du dispositif avec une hauteur d’eau constante (Fagerlund et al., 2006) ou un récipient avec
un système de maintien de niveau d’eau (Oostrom et al. 2006 ; Page et al. 2007 ; Esrael 2015 ; Alazaiza
et al. 2018).
77
Dans certains travaux, un système de recirculation d’eau est ajouté pour permettre de faire varier la
vitesse d’écoulement souterrain (Mateas et al. 2017 ; Lekmine et al. 2017 ; Gupta et Yadav 2020 ; Zhang
et al. 2021). Une vitesse importante entraine une surface de contacte de polluant plus importante et
ainsi donc une quantité de polluant dissous dans les eaux souterraines plus importante.
II.3.2.D Techniques de suivi de l’infiltration
Le suivi de l’infiltration des PLNA passe par des techniques visuelles ainsi que la mise en place de divers
capteurs et tensiomètres dans le sol. D’autres analyses peuvent avoir lieu sur la phase solide une fois
que l’expérience est terminée par échantillonnage du sol et analyses chimiques.
Plusieurs travaux ont utilisé des colorants avec leurs phases organiques afin de pouvoir visualiser
l’avancement de la PLNA au travers des surfaces transparentes des dispositifs 2D. L’observation directe
à l’œil nu ainsi que l’imagerie classique par caméras de haute résolution ont été souvent utilisées afin
d’identifier l’avancement de la PLNA dans le sol (Neumann 1997; Pokrajac et Deletic 2006; Bob et al.
2008 ; Pasha et al. 2014 ; Esrael 2015 ; Alaziaza et al. 2016 ; Lekmine et al. 2017 ; Mateas et al. 2017 ;
Govindarajan et al. 2018).
D’autres techniques ont été utilisées telles que l’imagerie infrarouge (Kechavarzi et al., 2005) ou
l’imagerie par résistivité électrique (Halihan et al., 2017) ou la technique de transmission de la lumière
(Zhang, et al. 2021). DiFilippo et Brusseau (2011) ont travaillé sur l'efficacité de la méthode d'imagerie
LRV (Light Reflexion Visualisation). Sur la base de volumes connus de liquide organique, ils ont montré
dans leurs expériences une forte corrélation entre les volumes de liquide organique mesurés et
connus. Les valeurs mesurées LRV étant généralement légèrement inférieures aux volumes connus.
Les erreurs étaient plus importantes pour le système dans lequel un liquide organique est présent dans
un sol hétérogène (constitué de milieux poreux de différentes perméabilités), et pour des conditions
d'écoulement multiphasique.
Les capteurs utilisés sont souvent des tensiomètres hydrophiles ou tensiomètres à eau (Neumann
1997; Kechavarzi et al. 2005 ; Esrael 2015). Le principe de fonctionnement de ces tensiomètres est de
mesurer le potentiel de matrice qui tend à retenir l’eau dans le milieu poreux. Ce potentiel de matrice
d’eau est déterminé par les forces de capillarité entre les grains et la tension superficielle du film d'eau
autour des grains. Différents modèles se basant sur le principe de fonctionnement de tensiomètres
existent dans le commerce. Dans la plupart des cas ils sont composés de corps poreux en contact avec
un tube d’eau d’un côté et le sol de l’autre côté, la différence de pression est mesurée entre les deux
cotés lorsque le sol n’est pas saturé.
78
Des tensiomètres hydrophobes peuvent aussi être utilisés pour identifier la phase organique se basant
sur le même principe que précédemment mais en mesurant la tension entre un tube remplie de
matière organique et le sol. Peu de modèles existent dans le commerce, dans la plupart des travaux,
les auteurs ont fabriqué des tensiomètres hydrophobes suite à un traitement des tensiomètres
classiques par différents produits comme le chlorotimethylsilane pour Kechavarzi (et al. 2005) ou un
filtre en nylon pour Neumann (1997). Kamon (et al. 2003 ; 2004) utilisent également des tensiomètres
hydrophobes sans préciser la nature du revêtement de la céramique (composé chimique hydrophobe).
II.3.2.E Quelques résultats de ces expériences
Ces travaux ont participé d’une manière importante à la compréhension des phénomènes physico-
chimiques de la propagation d’un polluant organique dans un milieu poreux. Les résultats
expérimentaux ont participé à améliorer et valider les modèles numériques. On présente ici certains
de ces résultats pour des cas de conditions d’expériences particulières.
Dans le cas d’un niveau de nappe avec une pente, des résultats d’expérience en 2D montrent que le
polluant migrera vers le bas jusqu’à atteindre la frange capillaire et suivra ensuite la pente de la frange
capillaire latéralement (Pokrajac et Deletic 2006).
Govindarajan et al. (2018), sur colonne 1D, ont observé la mobilité du PLNA dans du sable sous
l'influence de l'évaporation de l'eau présente dans la colonne. Le taux d'augmentation de la PLNA
mesuré est interprété comme fortement corrélé au taux d'évaporation d’eau. Les études
d'évaporation de l'eau rapportées dans la littérature suggèrent la présence d'un mince film d'eau en
mouvement le long des bords des pores dans le sens de l'évaporation de l'eau. Ceci est également
corroboré par les résultats expérimentaux de cette étude. L’eau évaporée laisse un film d’eau sur les
pores ce qui permet la montée de la PLNA.
Dans le cadre d’une étude de migration de la PLNA à l'échelle 2D, Cápiro et al. (2007) ont confirmé les
travaux antérieurs montrant que la migration de l'éthanol est principalement confinée à la zone
capillaire même lorsqu'il est injecté au niveau ou au-dessous de la nappe phréatique, et a fourni une
illustration du mouvement d’éthanol concentré et PLNA qui pourraient se produire à plus grande
échelle. Les mesures des niveaux d’eau sont de 40 cm pour la capillarité de la zone non saturée
(capillarité insaturée) et 25 cm pour la capillarité (quasi-saturée). Bien qu'il ne soit pas surprenant que
l'E95 (qui a une densité plus faible que l'eau) se soit déplacée vers le haut dans la frange capillaire, il
convient de souligner que le même volume d’une PLNAL (densité = 0,77 g.cm-3 contre 0,79 g.cm-3 pour
E95) ne monte pas dans la frange capillaire lorsqu’il est injecté au même niveau. Cela souligne que la
tension superficielle du fluide influe grandement l’écoulement du polluant. Les analyses de
79
prélèvement de sol ont également confirmé la présence de BTEX, de Triméthylbenzene et d'octane
dans le sol. L'éthanol et les hydrocarbures ont migré vers le bas dans la frange capillaire jusqu'à ce que
l'éthanol soit dilué par l'eau interstitielle à un point qu’il a diminué son effet de co-solvant, ce qui a
favorisé la séparation de la phase d'hydrocarbures (validé par les observations sur la cellule 2D).
Laissant une lentille PLNA résiduelle qui s'est étendue à au moins 1,3 m en aval de la source et
expliquant la mauvaise récupération des hydrocarbures dans les échantillons d'effluents aqueux.
Alaziaza et al. (2016) comparent un écoulement en milieu poreux homogène et un milieu à double
porosité. Sur l’essai à double porosité, le sable est mélangé à de l’argile kaolin avec un ajout de 30%
d’eau. Il est à noter que l’étude indique que le milieu hétérogène formé se désagrège à partir de 35%
d’eau. Les résultats montrent une différence significative dans le mouvement migratoire du Toluène à
travers les deux milieux poreux. La migration de la PLNAL en sol à double porosité a été beaucoup plus
rapide que la migration en simple porosité. Ceci est très probablement dû à l'apparition de pores inter-
agrégats dans la structure du sol à double porosité.
Etudes de migration de polluant dans les sols hétérogènes
On considéra dans ce manuscrit qu’un sol hétérogène est un sol présentant une discontinuité forte de
propriétés physiques (différence de perméabilité ou porosité).
Le sol est particulièrement complexe et rarement homogène. Quand il est pollué son traitement est
extrêmement difficile par la présence de zones imperméables plus ou moins importantes situées à
différents endroits dans le sol. Il a été constaté que le traitement par la MPE de ce type de sol nécessite
plus de temps impliquant une dépense énergétique supplémentaire. La plupart des travaux cités dans
la littérature concerne plutôt l’infiltration de la PLNAD dans un sol hétérogène simulé.
Souvent les études consistent en la mise en place de barrières imperméables. Les différences
importantes de propriétés physiques de deux milieux poreux permettent de modifier
considérablement l’écoulement d’un contaminant (Tableau II-4).
80
Tableau II-4: Synthèse de travaux sur sols hétérogène utilisant des barrières imperméables
Reference Hétérogénéité utilisé Principe des expériences

Abriola et al. (1999) 3 barrières de différentes Suivi d’infiltration de PCE (PLNAD)
compositions de sables fins dans coloré à l’Oil red O dans un pilote 2D
du sable perméable
Bradford et al. Test de plusieurs compositions de Suivi d’infiltration de PCE (PLNAD) en
(2003) barrières de sable fin vue de modélisation
Suivi de l’infiltration de
4 barrières de sable semi
Hydrofluoroether (PLNAD) par
Kamon et al. (2004) perméable d’épaisseur 5 cm dans
Tensiomètre et sonde de conductivité
un milieu sableux perméable
électrique
4 barrières hétérogènes installées
Oostrom et al. Infiltration de Tétrachlorométhane
en couche successive de silt et de
(2005) (PLNAD) 2D (100*75*5,5)
sable grossier
Fagerlund et al. Sol hétérogène (4 différents Infiltration de Soltrol 2D (71*53*4,7)
(2006) sables) saturé Rayon X et photographie
2D (120*100*15) Injection de 0,5L de
Sable hétérogène disposé en PCE (coloré avec du Oil red O) et
Page et al. (2007)
lentille pour favoriser le piégeage traitement par rinçage analysé par
GC-FID
Luciano et al. (2010) 3 barrières de billes de verre (0,1- Suivi d’infiltration de mélange de 6%
0,2 mm) dans un lit de billes de hydrofluoroether et 4%
verres (0,4-0,8 mm) methylcaprylate (PLNAD) avec Sudan
comme colorant dans un pilote 2D
(100*70*12)
Sable avec barrière d’argile 2D Injection de kérosène coloré au
(70*45*20) Suddan III
Faisal et al. (2011)
1 barrière d’argile d’épaisseur 5 Suivi de l’infiltration de kérosène
cm dans un sable coloré au Sudan III
Un sol stratifié avec différentes
Injection d’une PNLA coloré dans un
couches de taille de particules
milieu poreux hétérogène avec nappe
Pan et al. (2016) différentes (sable fin, sable
phréatique dans un pilote 2D
grossier, argile) et sol avec une
(60*65*6)
barrière argileuse au milieu
81
Yoon et al. (2015) Une barrière de sable fin dans un Suivi d’infiltration de
milieu sableux perméable tétrachlorométhane (0,5L) et d’un
mélange plus léger de Tétrachlorure
dans un pilote 2D (100*80*5,5)
Des moules en aluminium
Suivi et mesure (par résistivité
rectangulaire contenant deux
électrique) d’écoulement de
Kang et al. (2018) sables (fin et moyen) ont été
Hydrofluoroether sur un sol
placés de différentes manières et
hétérogène en pilote 3D
à différent niveau du pilote.
Pan et al. (2020) 5 barrières de sable fin dans un Infiltration de 40mL de
milieu sableux perchloroéthylène (PLNAD) en 2D
(60*45*1.6) et en 3D avec un suivi en
LTV
Un des exemples choisi consiste à placer une quantité d’argile en forme rectangulaire (5 cm d’épaisseur
au centre du milieu poreux sableux au sein d’une cellule 2D (Faisal et al. 2011). Il a été indiqué que
lors de la rencontre avec une barrière d'argile à perméabilité relativement faible, la phase organique
(kérosène) doit accumuler la saturation requise pour générer la pression capillaire nécessaire afin de
faciliter l'entrée dans la barrière. Cette accumulation de saturation donne lieu à des gradients de
pression latéraux, favorisant l'étalement latéral de la phase organique au-dessus de la barrière à faible
perméabilité. Une fois la barrière pénétrée, l'étalement latéral se poursuit en raison de l'incapacité de
la barrière à transmettre le fluide à un débit égal à celui du matériau à plus haute perméabilité.
Oostrom et al. (2005) ont injecté 0.5 L de TCM (Tétrachlorométhane se comportant comme une
PLNAD) dans un milieu poreux hétérogène dans une étude sur la SVE. Ces couches qui composent le
milieu possédaient une pente. La migration contourne les couches de silts et arrive à travers les sables
à granulométrie grossière laissant des teneurs résiduelles de contaminant au passage (Figure II-4.a).
L’étalement de la phase organique sur des milieux poreux peu perméables a été observé. Avec des
tensiomètres hydrophobes et hydrophiles, dans des travaux de modélisation de l’écoulement de
l’Hydrofluoroether (PLNAD) dans la zone insaturée, Kamon et al. (2004) ont pu effectuer de la
modélisation 2D. Trente sondes de conductivités électriques ainsi que des tensiomètres hydrophobes
et hydrophiles ont été utilisés. Des barrières argileuses ont été placé dans le pilote afin d’observer
l’infiltration du contaminant. Les résultats montrent la PLNAD migre plus largement de part et d'autre
de la lentille avec un écoulement latéral des eaux souterraines que sans écoulement souterrain (Figure
82
II-4.b.). Le même type d’expérience a été extrapolé en 3D avec le même polluant et la même
technologie pour aboutir à une modélisation (Kang et al. 2018). La mise en place des hétérogénéités
du milieu poreux a été réalisée avec des moules en aluminium rectangulaire dans un pilote 3D. Deux
sables (fin et moyen) ont été placés de différentes manières et à différent niveau du pilote. Les
résultats montrent l’écoulement préférentiel dans le sable moyen à perméabilité plus élevé.
Pour sa part Pan et al. (2016) ont utilisé un système de sols stratifiés et ont injecté une PLNA (Figure
II-4.c). Le mouvement vertical et l’extension latérale du PLNA sont interdépendants, et la migration
verticale domine au stade initial de l’infiltration. La migration verticale est entravée par la croissance
latérale lors de la rencontre avec la barrière à faible perméabilité, l’interface lithologique ou la frange
capillaire. La réduction du taux de migration verticale est principalement liée à la résistance des pores.
L’étalement résiduel et latéral de la PLNA et les causes de l’augmentation correspondante de la vitesse
d’extension horizontale sont la diminution de la vitesse verticale et l’augmentation de la flottabilité.
a. Expérience de Oostrom et al. b. Pilote 2D de Kamon et al. (2004)

(2005)
c. Les configurations testées dans les travaux de Pan et al. (2016)

Figure II-4: Exemple de dispositif expérimental d’étude de sols hétérogène
83
II.4 Synthèse des expériences 2D
Sur un panel de 35 études en 2D sur les deux dernières décennies, c’est presque les trois quarts (24)
qui traitent de la migration de polluant en milieu poreux. Dans le détail, les études de migration de la
PLNA comprennent différentes approches et objectifs d’études. Allant de l’influence de la saturation
en eau du milieu poreux, à la migration à l’échelle d’un pore ou encore le développement de capteur
détectant la phase organique. Les autres études traitent de techniques de remédiation différentes les
unes des autres. A notre connaissance peu d’études se sont intéressées à la MPE. Un élargissement de
la recherche bibliographique a été porté aux études de la SVE et de la migration de polluants
organiques afin d’avoir des éléments d’informations supplémentaires pour la mise en place du pilote
à développer dans cette thèse. Une grande diversité de phases organique est étudiée en laboratoire à
l’échelle 2D, trois polluants sont très souvent rencontrés : le PCE (tétrachloroéthylène), le TCE
(trichloréthylène) et le toluène. Un autre polluant est aussi rencontré, le soltrol qui est un solvant
d’hydrocarbure (isoparaffine) mais dont il existe différentes catégories dépendant de la chaine
carbonée.
➢ Synthèse des dispositifs :
Les dimensions des pilotes 2D sont très variables allant des micros modèles millimétriques et plusieurs
mètres. Les matériaux de fabrication du pilote diffèrent quant à eux avec dans la majorité des cas de
l’inox pour la cuve principale. Concernant les surfaces vitrées permettant l’observation visuelle on
retrouve du verre, de verre trempé, du plexiglass ou encore du polycarbonate avec des épaisseurs
importantes pour résister à la masse de l’eau et du sol.
Pour mettre en place le système de la nappe à hauteur constante, plusieurs moyens simples sont
possibles se basant sur le principe hydrodynamique des hauteurs d’eau dans les récipients. Une pompe
peut être ajoutée afin de créer un mouvement d’eau pour simuler la nappe.
➢ Synthèse de préparation de milieu poreux
La préparation du milieu poreux en laboratoire diffère par le type de sol par exemple mais surtout par
l’objet de l’étude. Dans le cadre de sol réel présentant une teneur eau et une activité microbienne va
influencer l’étude d’un procédé de traitement. Par conséquent, le sol peut être chauffé afin de retirer
la teneur en eau et éliminer les microorganismes présents afin de pallier à leur influence. Dans le cadre
de milieu poreux choisi tel que des sables c’est sa mise en place qui va faire l’objet d’une méthodologie
afin de garantir la reproductibilité des états initiaux des sols tout en s’approchant le plus possible d’un
tassement de terrain.
84
➢ Synthèse de l’instrumentation
Les tensiomètres hydrophobes et hydrophiles ainsi que les sondes de résistivité électrique sont les
instruments les plus utilisés dans le sol pendant le déroulement des expériences. Ils permettent d’avoir
accès aux pressions interstitielles de chaque phase ainsi que la saturation en phase.
L’observation de propagation de polluant ou d’extraction peut être suivi visuellement dans le cadre de
pilote 2D avec un côté transparent, un moyen d’enregistrement photographique peut suffire afin de
suivre les lignes d’avancement ou d’extraction à condition d’avoir un colorant adéquat.
La mesure de la pression à la sortie du pilote est un paramètre essentiel pendant l’application d’une
extraction MPE. Le suivi des débits gaz et liquide à la sortie représente aussi les mesures classiques
que nous allons aussi trouver sur terrain et qui permettent d’identifier l’efficacité de l’extraction.
➢ Synthèse des techniques analytiques
En regardant désormais les études comprenant l’analyse d’hydrocarbures, c’est la GC-FID qui apparait
comme la technique d’analyse la plus utilisées qui permet de séparer les composés organiques (Figure
II-5). La spectroscopie UV et la fluorescence induites sont spécifiques des hydrocarbures aromatiques.
Avec un détecteur FID, la chromatographie gazeuse tend à se généraliser pour le dosage des
hydrocarbures dans l’eau et le sol que ce soit en hydrocarbures totaux ou individuel.
Cercle central : Techniques analytique
Cercle intermédiaire : Contaminant
Cercle extérieur : phase analysée
Figure II-5: Représentation des techniques analytiques utilisées dans la littérature sur les PLNA
85
Les différentes phases (gaz, liquide et solide) peuvent être analysées avec des procédures particulières
de préparation des échantillons surtout pour les phases liquides et solides (Figure II-6). Par exemple
la phase solide nécessite une procédure d’extraction liquide/solide afin de pouvoir par la suite analyser
la phase liquide. L’un des protocoles les plus utilisés est présenté ci-dessous.
Figure II-6: Panorama des méthodes d’analyse quantitative des hydrocarbures d’origine pétrolière
dans les eaux. D’après J. Ducreux, (Bocard 2006)
86
CONCLUSION
Le nombre de sites et sols pollués est important en France et ne cesse de croître. La pollution des sols
bénéficie d’une prise de conscience tardive et donc sujet à des risques d’impacts sanitaires et
environnementaux importants. La complexité du milieu poreux et ainsi le manque de maitrise des
techniques de dépollution engendre l’utilisation de l’excavation en proportion trop importante.
Afin d’inciter une utilisation plus importante des procédés in-situ telle que la MPE, une meilleure
connaissance et optimisation du procédé sont nécessaires. Une des étapes importantes dans ce sens
est le travail avec des études en laboratoire. L’approche expérimentale au laboratoire a l’avantage de
pouvoir varier différents paramètres afin de tester la réponse de l’expérience et identifier les couplages
des phénomènes mis en jeu. Il est alors important à cette étape de maitriser les propriétés des sols et
de la nature des écoulements multiphasiques dans les milieux poreux non saturés. L’interaction eau-
sol est un des premiers paramètres qui impose l’état initial du sol avant l’addition de la phase
organique et qui jouera un rôle important pendant l’application de la dépression afin d’extraire les
phases.
De nombreuses études en laboratoire en lien avec la contamination par des hydrocarbures existent et
nous renseignent sur les différents processus mis en jeu. Les études d’écoulement de polluant nous
renseignent sur la manière de concevoir un pilote de laboratoire, sur la préparation du milieu poreux
et sur les outils de détection et de mesure de la phase organique. Les études SVE et de procédé de
traitement quant à elles nous renseignent sur les techniques analytiques et sur les procédés de
préparation des échantillons des différentes phases. La synthèse du dernier paragraphe nous a permis
d’avoir un bilan des possibilités techniques et ainsi de faire nos choix d’expérience. En faisant un bilan
de cette synthèse bibliographique, l’usage d’un pilote de deux dimensions (2D avec surface vitrée)
dans le cas d’étude de contamination par des PLNA et de leurs moyens de remédiation est nécessaire
et apporte un avantage majeur vis-à-vis des études de terrain pour la compréhension des processus.
Dans la partie suivante du manuscrit, la méthodologie suivie afin de développer nos conditions
d’expériences, d’analyses et de conception du pilote 2D sera présentée et développée.
87
PARTIE 2. APPLICATION DE LA MPE SUR PILOTE 2D
88
Introduction :
Cette deuxième partie de ce manuscrit concerne les résultats expérimentaux obtenus lors de
l’application de l’extraction multiphasique. Il fallait d’abord construire un dispositif expérimental à
l’échelle laboratoire permettant de simuler la MPE utilisée à l’échelle du terrain. Ensuite mettre en
place des méthodes d’analyse avant de procéder aux essais de la MPE. Ceci a fait l’objet du chapitre III
dans lequel en plus de la conception et la réalisation du pilote 2D, des méthodes d’analyse non
évidentes ont été développées. Même si l’analyse de la phase gaz ne nécessite aucun protocole en
particulier, l’analyse de la phase liquide et de la phase solide a nécessité toute une réflexion
aboutissant à la proposition d’un protocole d’analyse pour ces deux phases qui sert non seulement à
nos expériences mais aussi à des futures expériences de terrain.
Les chapitre IV et V concernent l’application de la MPE au sol homogène et au sol hétérogène

respectivement.
Dans le chapitre IV le déroulement d’une manipulation MPE a été proposé et décrit montrant ainsi que
le dispositif expérimental conçu et réalisé ainsi que les analyses qui vont avec, sont prêts pour
différents essais avec différentes conditions opératoires nécessaires à l’optimisation de l’extraction
multiphasique.
Il est très important de préciser que les résultats présentés dans ces chapitres concernent les essais
les mieux réussis. En effet ces expériences sont le fruit de plusieurs longues expériences effectuées au
préalable. Certaines expériences n’ont pas abouti ou leurs résultats n’ont pas pu être exploités pour
différentes raisons : niveau de nappe différent d’une expérience à une autre, colmatage du filtre
protégeant le chromatographe, impossibilité de faire infiltrer et propager le polluant pour un sol réel
ou un mélange avec de l’argile, fissure de la barrière argileuse en contact avec la nappe etc.
Il nous est apparu nécessaire de développer ces expériences en annexes, car même si elles ne sont pas
directement liées aux résultats obtenus, les conclusions tirées seront certainement d’une grande
utilité pour la suite des travaux de cette thèse.
89
MISE EN PLACE DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL ET DES
METHODES D’ANALYSES
90
III.1 Introduction
L’objectif de cette thèse est de réaliser dans un premier temps un pilote de laboratoire capable de
représenter l’extraction multiphasique réelle. Ce chapitre est consacré à cette partie. Plusieurs
recherches ont été effectuées afin d’étudier la technique d'extraction sous pression réduite, mais à
notre connaissance la littérature disponible ne fait état d’aucun travail expérimental simulant
directement une MPE à l’échelle laboratoire. Ceci rend notre travail original mais en même temps très
compliqué.
Pour contribuer à mieux comprendre les mécanismes qui se produisent à l’échelle du terrain, la
conception d’un pilote expérimental, permettant de simuler un système d’extraction multiphasique
réel est pratiquement indispensable. Mais ceci est loin d’être aisé à cause surtout de la reproduction
de la nappe phréatique, même si le laboratoire possède une expérience dans l’extraction sous pression
réduite.
Dans ce chapitre, la conception et la réalisation du pilote MPE sont présentées suivies des
caractéristiques du sol utilisé et du polluant choisi. Seront ensuite détaillées les techniques d’analyse
utilisées. Elles concernent non seulement les phases gaz et liquide mais aussi le sol.
III.2 Dispositif expérimental : dimensionnement et mise en place
Conception du pilote
En vue d’expérimenter l’extraction multiphasique dans un laboratoire, il est nécessaire d’établir un

pilote capable de reproduire les conditions de terrain. A savoir créer une enceinte capable de
reproduire un volume de sol réel, capable de reproduire une nappe phréatique, où l’on pourrait
appliquer une dépression en vue d’appliquer un dispositif MPE.
La MPE a été largement décrite au chapitre I, il est nécessaire de se baser sur cette description pour
comprendre la conception du pilote mis en œuvre.
Remarque :
Dans la suite du mémoire on utilise le terme MPE même si on parle de TPE.
La conception du pilote doit répondre aux critères suivants :
• Sol dans une cellule 2D

• Simulation de nappe à niveau fixé
• Extraction par aspiration dans les zones saturées et non saturées
• Suivi des pressions de saturation en eau et en polluant
91
• Analyse de la matière extraite au cours du temps
• Visibilité sur le milieu poreux et les écoulements
Notre pilote doit donc être composé d’une cuve contenant le sol, d’un puits d’extraction, d’une pompe
d’extraction, d’un séparateur gaz-liquide, d’un système d’analyse de gaz et de liquide et différents
appareils de mesure en particulier des tensiomètres permettant de mesurer la pression et avoir accès
à l’humidité du sol à différents endroits. Afin de visualiser les écoulements, l’une des faces de la cuve
doit être vitrée.
En se basant sur la littérature, même si elle n’est pas directement liée à la MPE (voir Tableau II-3 du
chapitre II), un schéma conceptuel a pu ainsi être élaboré en choisissant une cellule 2D contenant le
sol, le type de matériaux, le matériel d’analyse et l’instrumentation. Le puits d’extraction est simulé
par une succession de vannes d’extraction situées à différents niveaux du sol. Ces vannes ne seront
pas utilisées en même temps. Elles seront ouvertes au fur et à mesure de l’aspiration de la frange
capillaire.
Réalisation du pilote
Le processus de réalisation a été long et complexe. Partant au départ sur un achat clé en main, les
fournisseurs d’unités pilotes pour centres de recherche et laboratoires n’étaient pas en mesure de
fournir le pilote complet. Cette piste qui a pris beaucoup de temps a été finalement abandonnée au
profit d’achats des différents équipements et montage sur place par les techniciens qualifiés de notre
laboratoire. Après quelques tentatives infructueuses et modification du système à plusieurs reprises,
le pilote MPE a vu le jour.
Le pilote 2D MPE est composé d’une cellule type Hele-Shaw en inox 316 de dimension 1*0,8*0,1 m.
L’épaisseur de l’inox est de 6 mm afin de résister à la déformation. La face avant est constituée de
rebords sur le côté et sur le bas du pilote, permettant la fixation d’une surface vitrée. La surface vitrée
est en polycarbonate, l’épaisseur est de 1 cm, et tient avec 20 vis de fixation de 6 mm en inox pour
résister à la déformation. Le polycarbonate est choisi pour sa résistance vis-à-vis des hydrocarbures
tels que l’hexane et le décane (Kazanjian 1973). L’épaisseur de 1 cm est choisie afin de favoriser une
tenue mécanique de l’ensemble.
Afin de rendre la cellule 2D étanche, un joint d’étanchéité résistant aux hydrocarbures (silicone loctite
SI 5134 BL) a été posé avec traitement thermique au préalable pour permettre une meilleure adhésion
du joint.
La Figure III-1 ci-après montre le plan détaillé de la cellule et ses dimensions.
92
Figure III-1: Plan détaillé de la cellule
Le pilote est composé d’entrées d’eau en bas du pilote pour permettre de simuler une nappe
phréatique et l’évacuation des phases liquides en fin de manipulation. Sept canalisations de diamètre
12 mm sont incorporées dans la cellule afin de simuler les puits d’extraction en condition réelle. Elles
sont désignées par V1 à V7 du haut vers le bas et séparées par une distance de 10 cm. La première est
placée à 20 cm du haut du pilote. Ces puits d’aspiration sont équipés de vannes à boisseaux sphériques
en inox (Swagelock), sertis de bagues en téflon. Ce système permet de maintenir le système
d’extraction étanche, de résister aux hydrocarbures et à la dépression appliquée au pilote. Ces vannes
permettent de cibler et réguler les aspirations sur la phase organique.
Le dispositif expérimental est composé de la cellule 2D relié à un système d’extraction,

d’échantillonnage et d’analyse (Figure III-2). Une pompe à vide KnF (Pompes N 860.3 FT.40.18 désignée
93
par pompe 1, engendre la dépression dans la cellule. Le vide est généré par des membranes en téflon
pour débiter de l’air à hauteur de 60 NL.min-1. Un manomètre (Kimo CP200) ainsi que des débitmètres
(modele Dwyer RMB) sont utilisés pour suivre les pressions et débits.
Un séparateur cyclonique Merlin (MGCS) en inox permet la séparation des phases gazeuses et liquides
afin de pouvoir effectuer des analyses de contaminant sur 2 phases simultanément.
La ligne d’échantillonnage et d’analyse des gaz comporte un filtre anti-humidité en inox (Génie 133)
avec membrane en téflon placé en amont du GC-FID (Shimadzu GC-2010) afin de protéger la colonne.
Une pompe Knf (NMP 830 KNE) à membrane en téflon désignée par pompe 2 permet d’injecter la
phase gaz à un débit plus réduit et contrôlé pour le GC afin de permettre une quantification juste. Un
débitmètre de gaz permet le contrôle d’entrée du gaz dans GC-FID.
Avant l’injection en GC-FID, la phase gazeuse extraite traverse une conduite chauffée à 100 °C pour
éviter la condensation des gaz.
La phase liquide est récupérée régulièrement au niveau du séparateur cyclonique au moyen d’une
pompe péristaltique. Les échantillons sont ensuite analysés au GC-FID après une procédure
d’extraction liquide/liquide.
Figure III-2: Schéma conceptuel du pilote 2D de MPE

Des tensiomètres types T5 (Meter group) sont insérés dans le pilote au moyen de presse étoupe
étanche dans le but de mesurer la pression dans le sol par rapport à celle de l’atmosphère. Il est ainsi
possible d’identifier la saturation du sol en eau. Un niveau de nappe phréatique est simulé. La hauteur
94
du niveau de nappe phréatique est déterminée par réajustement hydrostatique à l’aide d’un système
de réservoir. La hauteur de la frange capillaire est également mesurée. Quatre tensiomètres sont
utilisés (1) Ta, au milieu d’une zone saturée de la nappe simulée (35 cm/10 cm), (2) Tb (20 cm/30 cm)
et Tc (60 cm/30 cm) qui peuvent être dans la frange capillaire l’un à côté des points d’extraction et
l’autre éloigné et (3) Td (40 cm/50 cm) au-dessus de la zone non saturée.
La Figure III-3 ci-dessous montre une photo des deux principales parties du dispositif expérimental en
l’occurrence la cuve (a) et la partie analyse (b).
(a) La partie pilote (b) La partie analyse

Figure III-3: Photographie du pilote MPE 2D
Instrumentation
III.2.3.A Mesure du potentiel hydrique : les tensiomètres
Le potentiel hydrique matriciel traduit l’énergie, ou la force qu’il faut appliquer à un volume de sol
donné pour en extraire un certain volume d’eau libre. Le potentiel hydrique est généralement exprimé
en unités de pression.
Le potentiel hydrique matriciel est nul quand il est au plus haut (eau libre, sol saturé) et décroît et
devient de plus en plus négatif quand le sol devient de plus en plus sec. La valeur négative du potentiel
matriciel signifie qu’il faut fournir de l’énergie pour extraire l’eau du sol (Delalande et al. 2017).
Comme mentionné précédemment, des tensiomètres sont placés dans le sol afin de mesurer et suivre
le potentiel hydrique matriciel et donc la saturation du sol en eau.
95
Les sols sont naturellement hétérogènes et la tension de l’eau contenue dans le sol varie. Cette
variation de la tension de l’eau affecte les mouvements de l’eau, car cette dernière se déplace du
potentiel le plus élevé vers le potentiel le plus faible. Ces écoulements ont lieu souvent à de petites
tensions hydriques que seuls les tensiomètres permettent de les mesurer d’une façon précise et
directe.
Plus le niveau est bas, moins les variations des potentiels hydriques sont importantes. Dans les
profondeurs sableuses ou caillouteuses, un tensiomètre par profondeur est suffisant. Près de la
surface, environ 3 tensiomètres par niveau sont recommandés (Meter group).
Notre choix s’est porté sur les tensiomètres T5 qui sont conçus pour mesurer le potentiel hydrique
matriciel dans des colonnes de sol, des pots ou des lysimètres de laboratoire, ou lorsque la mesure
d'une portée minimale est souhaitée d’après la notice du fournisseur. De même les dimensions faibles,
seulement 0,5 cm2 de surface 5 mm de diamètre perturbe peu l’écoulement (Meter group).
Vu l’importance du suivi de la saturation en eau il nous est apparu nécessaire de développer la

description de ces tensiomètres. La Figure III-4 ci-dessous inspirée du manuel d’utilisation montre les
différentes parties composant les T5.
Figure III-4: Tensiomètre T5 (Meter group)
Les tensiomètres mesurent un signal électrique qui varie entre +100 mV et -85 mV, linéairement
proportionnel à la tension de l’eau dans le sol. Ce signal est converti en pression (en hPa) en multipliant
la tension mesurée (en mV) par 10.
Avant chaque utilisation des tensiomètres des étapes de dégazage et de calibration sont nécessaires.
En effet toutes les bulles doivent être éliminées et la vérification du zéro offset doit être effectuée.
Cette dernière consiste à immerger la partie en céramique dans de l’eau et attendre que la valeur zéro
96
du signal se stabilise dans une gamme de +0,5 à -0,5 kPa sous température ambiante. Le cas contraire
montre une présence de bulles. Le dégazage s’effectue selon un protocole décrit dans la notice du
fournisseur. Afin de prévenir la précipitation de calcaire qui risque de bloquer le transfert d’eau au
niveau de la céramique, les T5 font également l’objet d’un détartrage à l’acide acétique (10%)
régulièrement.
Remarque :
Les tensiomètres ont aussi été utilisés dans la littérature pour déterminer la saturation en phase
organique (Lenhard et Parker 1988; Neumann, Valsangkar, et MacQuarrie 2000; Kechavarzi, Soga, et
Illangasekare 2005b). Dans ces conditions la céramique a été traitée afin de la rendre hydrophobe et
pouvoir ainsi mesurer la pression due à la présence de la phase organique au lieu de la présence de
l’eau. Les traitements sont résumés dans le Tableau III-1 ci-dessous.
Tableau III-1: Traitement de capteurs en céramique en vue de détecter une phase organique dans
le sol
Référence Traitements utilisés pour la céramique
(Lenhard et Parker 1988) 1/ traitement par le chlorotrimethylsilane durant 2h,
2/ rinçage avec du toluène et ensuite du méthanol.
(Neumann 1997) 1/ Remplissage de la tige par de la phase organique (soltrol)
2/ Revêtement de la surface séparatrice en PTFE
(Kechavarzi et al. 2005) 1/ Saturer le disque en céramique dans le chlorotrimethylsilane
pendant plusieurs heures.
2/ immerger le disque dans le toluène pendant 1 heure.
3/ Rincer le disque dans le méthanol.
4/ Saturer le disque traité dans le Soltrol 130 pendant 1 nuit
avant l'utilisation.
Dans le cadre de ce travail des tentatives de traitements ont étés effectuées. L’une d’entre elle a
consisté à reproduire le traitement de Lenhard et Parker(Lenhard et Parker 1988) en remplaçant l’eau
par de la phase organique dans la tige du capteur T5. Puis un test a été fait avec 4h de traitement au
chlorotrimethylsilane et enfin 24h et 48h.
Un autre test a été effectué en les mettant au four pendant 2h à 100°C après traitement au
chlorotrimethylsilane.
L’ensemble de ces traitements n’ont pas abouti, les capteurs n’étant pas en mesure de distinguer la
phase aqueuse et phase organique après traitements. Ils n’ont donc pas été utilisés pour suivre la
saturation en phase organique.
97
III.2.3.B Mesure des pressions et débits en sortie
La mesure des pressions à la sortie du dispositif est importante pour la définition des conditions de
l’extraction au niveau du liquide et au niveau des gaz. Ainsi le manomètre placé après la pompe
d’extraction permet de mesurer la pression totale durant l’extraction résultat de l’application de la
dépression.
La pompe utilisée dans ce travail applique une extraction à débit constant. Selon l’état d’avancement
de l’extraction, l’état de saturation du sol et sa composition, la pression appliquée sera différente.
Cette pression représente les conditions aux limites appliquées dans le système dont il est nécessaire
de mesurer afin d’étudier l’évolution des quantités extraites en cours du temps.
Un débitmètre à gaz placé après la pompe indique la valeur du débit total du gaz extrait. Des
débitmètres en aval des pompe 1 et pompe 2 permettent de vérifier le débit entrant dans le circuit
d’analyse du CPG-FID et la part du gaz évacué. Le bilan des deux mesures doit être égal à la mesure du
premier débitmètre.
III.2.3.C Suivi visuel
L’utilisation d’imagerie est courante dans plusieurs travaux d’infiltration de phase organique. Dans
notre travail une caméra est utilisée afin de suivre l’infiltration et l’extraction de la phase organique à
travers la vitre du pilote. Il s’agit d’un appareil photo numérique Nikon Coolpix de 12 Mégapixels.
Les films et photos enregistrés sont par la suite analysés afin d’identifier la cinétique de propagation
et de dépollution. Dans le cadre du projet OPTIMEX, ces photos sont par la suite utilisées afin de les
comparer aux résultats du modèle numérique.
Mode opératoire
Quelles que soient les conditions d’application de la MPE, les expériences consistent en trois grandes
étapes (Figure III-5 et Figure III-6) :
1. La préparation du pilote :
a. Remplissage du pilote par le sol en 5 couches régulières de 20 cm d’épaisseur chacune
tassées avec une masse de 2kg (tombant à une hauteur de 20 cm sur 4 points de largeur).
La hauteur du sable est alors d’environ 97 cm, et une autre couche de sable est ajoutée
pour atteindre environ 1 m.
b. De l’eau est acheminée par les entrées en aval du pilote, pour simuler une nappe
phréatique. Un niveau constant est obtenu à l’aide de deux réservoirs posés sur le même
plan comme présenté en Figure III-7. La hauteur de la frange capillaire est calculée et
mesurée.
98
2. Infiltration du polluant : la quantité du polluant liquide est injecté en haut et milieu du pilote
(93 cm/40 cm) par une pompe à débit constant. Il passe par un entonnoir inséré à 4 cm du
haut du sol afin de limiter les pertes du produit organique par évaporation.
3. Application de la MPE : l’application de l’extraction multiphasique passe par la mise en marche
du système d’analyse et d’extraction avec une ouverture de deux vannes au maximum parmi
les 7. En effet l’ouverture d’une troisième vanne engendre une pression faible dans le système
et ainsi une extraction incomplète.
Les choix des conditions d’expérience dans ce travail sont détaillés dans le chapitre suivant.
a. Préparation du sol et de la nappe
a. Infiltration du polluant b. Application de la MPE

Figure III-5: Photos des trois étapes d’expérience
99
Figure III-6: Différentes étapes du déroulement d’une expérience MPE
III.3 Matériaux utilisés
Choix du sol
Des tests ont été effectués sur différents sables savoir le HN31, le HN34 et le HN 0,4/0,8 et avec des
mélanges argileux afin de choisir un sol modèle. Une fois le sol choisi, des tests permettant de
déterminer la granulométrie et la rétention d’eau ont été effectués.
La MPE fonctionnant sur des sols à conductivité hydraulique élevée (> 10-7 m.s-1), c’est donc celui qui
présente la perméabilité la plus importante qui sera retenu.
100
III.3.1.A Détermination de la perméabilité des sols par la méthode du
perméamètre à charge constante
La perméabilité ou conductivité hydraulique, peut être déduite à partir de la loi de Darcy (présentée
dans le chapitre 1) qui exprime le débit de l’eau traversant un milieu poreux.
Pour appliquer cette loi et déterminer ainsi la perméabilité hydraulique, le dispositif expérimental
présenté dans la Figure III-7 ci-après a été utilisé. L’élément principal est une colonne en PVC de 7,5
cm de diamètre et de 19 cm de hauteur totale. La colonne est remplie d’un échantillon de sol maintenu
entre deux plaques perforées. La colonne est alimentée par le bas par un réservoir à niveau constant.
La sortie de la colonne est reliée à un réservoir avec mesure de débit. Un manomètre permet de
mesurer la perte de charge (charge hydraulique h) à travers le sable.
Figure III-7: Dispositif expérimental du perméamètre à charge constante

Les essais ont été réalisés avec 1500 grammes de sol. Pour chaque essai le sable est tassé
manuellement avec peu d’intensité. Les mélanges (sable et argile) sont également effectués
manuellement durant 5 min avant leur introduction dans la colonne.
Afin de s’assurer de la reproductibilité des résultats, trois essais identiques ont été menés pour chaque
type de sable. Les résultats sont présentés dans le tableau ci-dessous.
101
Tableau III-2: Perméabilité de différents sables
Type de sable HN31 HN34 HN04/08
Perméabilité (m.s-1) 9,97 10-5 6,67 10-5 3,16 10-4
Le HN04/08 bien que présentant une perméabilité intéressante son hétérogénéité est trop importante
(présence de gravier, paille etc.) pour le sélectionner. Quant aux deux autres sables qui sont tous les
deux des sables assez homogènes, c’est le HN31 qui a été retenue car il présente la perméabilité la
plus élevée.
III.3.1.B Le Sable HN31 et le kaolin
Les sols utilisés sont donc soit du sable HN31, soit un mélange de sable et d’argile Kaolinite KL. Le HN31
est constituée de sable d’Hostun. Sa densité réelle est de 2,65 et sa densité apparente est de 1,5
(données fournisseur).
Le Tableau III-3 donne la composition chimique et la Figure III-8 montre une vue microscopique des
grains du sable HN31(Feia 2015).
Tableau III-3: Composition chimique du sable HN 31 (données fournisseur)

Éléments chimiques Pourcentage dans un sable HN31 (%)
SiO2 > 98,7
Fe2O3 (moy) 0,08
Al2O3 (moy) 0,478
K2O (moy) 0,389
CaO (moy) 0,047
Figure III-8: Vue au microscope électronique à balayage de grain de sable HN31 (Feia 2015)
102
La courbe granulométrie obtenue par celle donnée par le fournisseur montre un milieu homogène fin
avec un D50 de 341 μm, D10=450 µm et D60 de 320 µm (Figure III-9).
Figure III-9: Courbe granulométrique refus cumulé du sable HN31(Subelco France)
L’argile utilisée pour former notre sol hétérogène se compose principalement de Kaolin qui est
composé de 39,5% Al2O3, 46,5 % SiO2 et jusqu’à 14 % H2O. Il se présente en petits cristaux lamellaires
de forme pseudo-hexagonale. Il est caractérisé par une faible dureté et une granulométrie très fine.
La Figure III-10 montre une vue microscopique des grains du sable utilisé (Beauchamp 2005).
Figure III-10: Vue au microscope électronique à balayage de la kaolinite (Beauchamp 2005)
Le choix du kaolin est dû à sa propriété de perméabilité faible et sa capacité à adsorber des composés
organiques. Il s’agit aussi d’une argile non gonflante. La kaolinite possède une densité de 2,6 pour une
dureté d’environ 2,5 sur l’échelle de Mohs. Elle absorbe facilement l’eau et devient plastique. La
surface spécifique de la kaolinite demeure limitée (<20 m².g-1), tout comme sa capacité d’échange
103
ionique (3-6 méq/100 g), ce qui la rend relativement inerte chimiquement, étant seulement soluble à
chaud dans de l’acide sulfurique (Charles et al. 2018).
La kaolinite a une perméabilité qui évolue en fonction de la teneur en eau de compactage. Elle est
entre 9,2 10-8 m.s-1 à 15% de teneur en eau et 9 10-9 m.s-1 pour une teneur en eau de 35% (Daoud
1996). Le kaolin utilisé ici est le Polwhite KL (Ceradel) dont les caractéristiques sont données dans le
Tableau III-4.
Tableau III-4: Caractéristiques du Kaolinite Polwhite

Propriété physique Valeur
Limite de liquidité W (%) 55
Limite de plasticité Wp (%) 30
Densité sèche (g.cm-1) 1,45
Teneur en eau optimale (%) 29
Masse volumique spécifique des grains solides (g.cm-1) 2,65
Pourcentage des particules de diamètre inférieur à 0.002mm (%) 62
Capacité d’absorption du bleu de méthylène 1,75
D50 2 µm
Porosité 0,45
Perméabilité (m.s-1) 9,2 10-8
III.3.1.C Le mélange sol HN31 et l’argile Kaolinite :
Le sable représente un matériau de référence pour la mise en place d’expérience MPE. L’addition de
l’argile nous permet d’observer le phénomène d’adsorption du polluant et ainsi sa rétention. Dans ce
travail un mélange d’argile et de sable a été utilisé pour créer une hétérogénéité dans le milieu. Afin
de faire le choix du mélange à utiliser, des expériences préliminaires ont été réalisées pour caractériser
différents mélanges.
Des essais de perméabilité ont été effectués avec des mélanges massiques de sable HN31 et d’argiles
(kaolinite KL) en proportions croissantes.
Les résultats sont présentés dans le Tableau III-5 et la Figure III-11. Ces résultats montrent comme
attendu une corrélation entre la hausse du pourcentage d’argile et la perméabilité. Cette dernière est
inversement proportionnelle à la masse présente dans le mélange.
104
Tableau III-5: Perméabilité du sable HN31 en fonction de la teneur en kaolinite K
Types de sols HN31 HN31 HN31 HN31 HN31 HN31
+2% +4% +6% +8% +10%
Perméabilité 9,97 8,63 6,90 5,06 4,02 3,26
10-5 (m.s-1)
Ecart-type 0,44 0,31 0,19 0,17 0,09 0,03
1,20E-04
1,00E-04 y = -7E-06x + 1E-04

R² = 0,9823
Perméabilité en m.s-1
8,00E-05
6,00E-05
4,00E-05
2,00E-05
0,00E+00
0 2 4 6 8 10
Pourcentage en masse de Kaolinite K
Figure III-11: Evolution de la perméabilité Hydraulique du sable HN31 en fonction du % d’argile

Kaolin
III.3.1.D La courbe de rétention
La rétention de l’eau qui permet de caractériser la saturation d’un sol est un paramètre incontournable
pour comprendre et décrire le comportement des sols non saturés.
Les sols non saturés peuvent attirer et retenir l’eau. La quantité retenue peut être quantifiée à partir
des courbes de rétention d’eau. Ces dernières sont souvent déterminées à l’aide de la cellule de
Richards. Il s’agit de soumettre un échantillon de sol saturé à des pressions élevées et mesurer le débit
de drainage. L’échantillon ayant un volume et une masse connus est posé dans une enceinte étanche
sur une plaque poreuse en céramique déjà saturée. La pression est fixée à une certaine valeur et reste
constante jusqu’à ce que le débit de drainage devienne nul. Ensuite elle est de nouveau
augmentée pour un deuxième temps de drainage et ainsi de suite. L’expérience et arrêtée quand le
volume d’eau récupéré entre deux paliers successifs ne change plus.
105
La variation des pressions appliqués au sol et le volume recueilli permettent d’obtenir avec le logiciel
RETC (RETention Curve program for unsaturated soils)(Van Genuchten et al. 1991) l’obtention de
nombreux paramètres de saturation dont les paramètres de Van Genuchten).
Nous avons utilisé dans ce travail la cellule de Richards pour déterminer les courbes de rétentions du
sol HN31 et des mélanges HN31-Kaolinite. La cellule de Richard (Figure III-12) est composée d’une
enceinte étanche dans laquelle est placée une plaque poreuse posée sur une membrane imperméable
pour que toute l’eau drainée soit récupérée dans le bécher prévu à cet effet. La cellule est alimentée
par de l’air comprimé dont la pression est contrôlée par un manomètre.
Figure III-12: Montage expérimental et photo d’une cellule de Richards
Dans ce travail 3 compositions différentes de sol ont été caractérisées : 100% sable, du sable avec 5%
d’argile et du sable avec 50% d’argile.
Les courbes de rétention obtenues sont représentées dans la Figure III-13 et les paramètres de
saturation dans le Tableau III-6. On remarque d’une façon évidente que la teneur en eau et la
saturation résiduelle augmente avec la hausse de la quantité de Kaolinite. Le comportement du sol
avec 50% d’argile montre un comportement différent avec des pressions importantes à faible
saturation.
La teneur en eau résiduelle a été déterminée en pesant l’échantillon retiré à la fin de l’expérience et
après séchage dans une étuve à 105°C pendant 24h selon la norme X 31-102.
106
Tableau III-6: Résultats expérimentaux paramètres de saturation du sable HN31 en fonction du
pourcentage d’argile kaolin.
Grandeurs et unités Pourcentage d’argile dans le mélange
50% 5% 0%
Teneur en eau de saturation s (cm3.cm-3) 0,48 0,44 0,4
Teneur en eau résiduelle r (cm3.cm-3) 0,078 0,065 0,055
Paramètres de la relation de α (m-1) 5,6 1,98 4,3

Mualem-Van Genuchten n 1,56 2,54 2,4
1000
0%
5%
50%
Modèle 0%
Modèle 5%
Modèle 50%
100
P (KPa)
10
1
0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1 1,1
Saturation (-)
Figure III-13: Evolution de la saturation en eau en fonction de la teneur en kaolinite K
107
Choix du polluant et du colorant
III.3.2.A Choix du polluant
L’intérêt de la MPE est de pouvoir réhabiliter un site contaminé par des hydrocarbures présents dans
la phase gaz et dans la phase liquide. Nous devons ainsi, sélectionner un contaminant volatil et
présentant une certaine miscibilité dans l’eau.
Les polluants que nous souhaitons choisir doivent reproduire le comportement des polluants observés
sur le terrain. Dans le cas de pollution aux hydrocarbures rencontrés en France on trouve
principalement des hydrocarbures légers PLNAL (Light NAPL) (C5-C10) dus à l’essence, et également des
hydrocarbures lourds PLNAD (Dense NAPL) (C>16) représentatifs du diesel.
Le choix des contaminants s’est donc tourné vers des hydrocarbures présentant une chaine de carbone
assez longue (>C6) pour ne pas être volatils.
La solution retenue est donc d’utiliser une solution avec un contaminant à haute pureté dans un
solvant dont on connait la concentration. Notre choix s’est porté sur le Décane (C10H22) pour
représenter la PLNAL. Le décane est un alcane linéaire qui possède 75 isomères, il possède les mêmes
caractéristiques physico-chimiques qu’une PLNAL à savoir une pression de vapeur saturante élevée et
une immiscibilité dans l’eau (Tableau III-7). Le choix du solvant retenu est l’Hexane. Il s’agit d’un alcane
linéaire de formule (C6H14).
Tableau III-7: Propriétés du polluant et solvant choisis

Décane Hexane
Formule C10H22 C6H14
Masse molaire 142,28 g/mol 86,18 g/mol
Masse volumique 0,726 g/cm3 0,659 g/cm3
Solubilité dans l’eau à 25°C 0,052 mg/L 9,5 mg/L
Pression de vapeur saturante 129,28 Pa (à 20°C) 20131,62 Pa (à 25°C)
(Green et Perry 2008)
Viscosité dynamique (Iwahashi et al. 1990) 0,833 mPa.s 0,309 mPa.s
à 24,95°C à 24,95°C
108
III.3.2.B Choix du colorant :
Le polluant étant incolore, nous ajoutons un composé coloré pour favoriser la visibilité du polluant
dans le pilote. Le colorant doit être hydrophobe présentant une miscibilité pour la phase organique et
ne doit présenter aucune interaction avec le sol ou l’eau. Le Bêta-Carotène répondant à ces critères a
été sélectionné et une gamme étalon a été établie afin de déterminer les quantités à injecter dans la
solution de phase organique (tableau III-9).
Au-dessus de 40 mg pour 100 ml de phase organique la solution apparait sursaturée et un précipité se

forme. 80 mg de Bêta-Carotène suffit donc amplement à colorer 1L de solution de la phase organique.
Les tests n’ont montré aucune interaction entre l’eau et le colorant et aucune adsorption par le sol.
Cependant, il s’avère que le Bêta-Carotène apparait peu coloré en photographie (jaune claire). Ainsi le
Suddan III utilisé par Esrael (2015) a été testé et une gamme étalon a été faite (Tableau III-8) . Le Sudan
III s’avère avoir une coloration rouge plus intense. Des photos illustrant ces expériences sont
consignées en annexe III-1. Le Sudan III se montre très soluble dans la phase organique cependant, la
cinétique de miscibilité du Suddan III dans l’hexane s’avère faible et donc la visualisation de
l’écoulement de la phase organique sur le sol est erronée. Par conséquent, la phase organique poursuit
son écoulement sans être colorée. Le suddan III n’a été utilisé que dans deux essais de la MPE et
compte-tenu de ces inconvénients il a été abandonné par la suite.
Tableau III-8: Gamme étalon du Bêta-Carotène et du Sudan III dans l’hexane

Concentration (mg/100 Eau 1 2 3 4 5
ml hexane)
Bêta-carotène 0 5 10 20 40 60
Sudan III 0 10 20 40 60 80
III.4 Développement de méthodes d’analyses et de mesures
L’analyse de la phase gaz extraite
III.4.1.A Méthode utilisée
La GC-FID est une méthode applicable aux COV, aux TPH (Hydrocarbures pétroliers totaux) dans les
échantillons de sol et aux composés organiques de l'essence. La GC-FID est réservée à la détermination
d'alcanes tels que le décane et l'hexane (Poster et al. 2006 ; Cohen et al. 2016).
La GC-FID qui a été choisie dans ce travail, utilise un gaz vecteur pour transporter l'échantillon de
l'injecteur au détecteur FID. Le gaz vecteur doit être inerte pour ne pas être absorbé par la colonne.
109
L'hélium est le plus courant mais l’argon, l’azote ou l’hydrogène sont également utilisés (Skoog et al.
2008).
La phase gaz extraite au moyen d’une pompe à vide à un débit de 19.31 L.min-1, s’écoule à travers une
ligne chauffante avant d’être injectée dans le GC-FID. Avant analyse, le circuit ainsi que le GC-FID font
l’objet d’une purge à l’air. C’est-à-dire que la ligne d’échantillonnage n’est pas reliée au pilote et
l’analyse est lancée. Cela permet d’analyser et d’enlever les éventuels résidus de polluants présents
dans la ligne d’échantillonnage, ou présents dans la colonne lors de la précédente analyse. La ligne
d’échantillonnage est chauffée à 100°C pour éviter la condensation des gaz. L’injecteur et la colonne
sont également chauffés.
Une vanne 6 voies permet de contrôler le volume de gaz injecté dans le chromatogramme. Le gaz à
analyser circule dans une boucle d’injection pendant 1 min avant d’être injecté dans l’injecteur du GC-
FID. Un volume de 250 µL est injecté et transporté par le gaz vecteur. La colonne utilisée dans ces
travaux est une colonne hydrophobe composée de 5% de polydiphenyl et de 95% de diméthylsiloxane
(30 m x 0.25 mm x 0.25 µm equity fourni par Supelco). Le programme d’analyse utilisé reprend des
données issues d’autres programmes utilisés pour séparer les hydrocarbures (Dressler et Cigánek
1994; Cortes et al. 2012 ; Poster et al. 2006 ; ISSeP 2014 ; George 2017). Le Tableau III-9 résume le
programme de température utilisé pour les analyses.
Tableau III-9: Paramètres de programmation du GC-FID

Caractéristique Valeurs
Température de l’injecteur 250°C
Température de la colonne 100°C constant pendant 5 min
Température du détecteur 280°C
Débit de la colonne 10 mL/min
Débit de purge 3 mL/min
Régulateur de pression 70,6 kPa
Gaz vecteur H2
Avec ce programme le temps d’apparition du pic de rétention du décane est à 4,5 min pour le décane
en phase gaz et de 2,7 min pour l’hexane (Figure III-14).
110
Figure III-14: Chromatogramme d’une analyse en phase gaz de décane dans l’hexane
III.4.1.B Etalonnage du GC-FID
L’étalonnage du GC-FID s’est effectué par Injection splitless. L’injection est manuelle faîte avec la
méthode dite du sandwich, qui consiste à emprisonner la fraction liquide à analyser entre 2 volumes
de gaz (air) pour une meilleure précision (Figure III-15et Tableau III-10).
Nous avons obtenu une précision manuelle inférieure à 10% sur trois injections ce qui représente une
bonne répétabilité des mesures dans cette gamme de concentration. L’analyse de la phase gaz ne
nécessite aucun protocole de préparation d’échantillon puisque la ligne d’échantillonnage a été
aménagée pour l’analyse du décane en phase gaz. La gamme étalon va de 10 à 100 mg/L de décane
dans l’hexane (10/30/60/100 mg.L-1).
45000
R² = 0,9993
40000
35000
Rapport de surface
30000
25000
20000
15000
10000
5000
0
0 20 40 60 80 100 120
Concentration en décane (mg.L-1)
Figure III-15: Droite d’étalonnage de quantification de la phase gaz
111
Tableau III-10: Données des injections manuelles de la gamme étalon avec étalon interne
Concentration (ppm) 10 30 60 100

Rapport de surface 4780 13281 25015 42027
Ecart type relatif (%) 8,9 8,4 6,1 3,5
III.4.1.C Calcul de concentration en phase gaz
Dans le cas de la phase gaz, 250 µL sont injectés dans le GC-FID durant la MPE. Le résultat obtenu
correspond à la masse en ng de décane contenu dans les 250 µL. Il est ensuite convertit en mg.L-1.
L’analyse en phase gaz est effectuée toutes les 5,5 min dans lesquelles sont compris 1 min de purge de
la vanne, 4 min pour voir les pics de rétention et 30 sec de sécurité dans le cas où il y aurait un décalage
des pics de rétention.
En supposant que le gaz analysé est un gaz parfait, que le débit d’extraction Qe et la concentration Ce
constants entre deux analyses consécutives (t = 5,5 min). La masse de décane extraite m durant un
essai de MPE est obtenue par :
∑ Ce ∗ 𝑄𝑒 ∗ ∆𝑡 = 𝒎 Eq. III-1
L’analyse de la phase liquide extraite
Lors de la MPE, la phase liquide est recueillie au moyen d’une pompe péristaltique après être séparée
par un séparateur cyclonique. Le volume est recueilli dans un bidon fermé empêchant la volatilisation
de la phase organique. Des échantillons sont prélevés dans des flacons en verre. Le volume
d’échantillon ainsi que le débit d’extraction sont mesurés. Dans ce protocole, le décane extrait est
quantifié par étalonnage interne avec un GC-FID par injection « splitless ». Mais comme la colonne GC
est hydrophobe, elle n'accepte pas les phases aqueuses. Par conséquent, diverses normes ont servi de
base pour l'élaboration du protocole d'extraction liquide-liquide (ISO 1996 ; ISO 1997). Cinq protocoles
ont été testés pour améliorer les rendements de l'extraction.
La phase liquide a donc fait l’objet d’une extraction liquide-liquide à l’hexane et au sulfate de
magnésium heptahydraté (Mg2SO47H2O) selon le protocole décrit ci-après.
III.4.2.A Protocole de préparation et analyse des échantillons
Dans ce protocole, l'objectif est de quantifier le décane extrait par étalonnage interne avec un GC-FID
par injection splitless. Un test (Protocole 1) a été réalisé pour vérifier l'efficacité d'extraction, avec une
concentration connue en décane. Le protocole consistait à préparer une solution d'essai de 30 mL
112
d'eau, 0,5 mL de décane 10 g.L-1 et 0,5 mL d'octane 5 g.L-1. Ensuite, la solution d'essai a été transférée
dans un entonnoir de séparation pour effectuer une séparation liquide-liquide avec 10 mL d'hexane.
L'entonnoir a été secoué manuellement pendant 3 minutes. Après agitation, la phase aqueuse est
séparée de la phase organique et cette dernière est récupérée dans une fiole jaugée de 25 mL à travers
un filtre contenant du sulfate de sodium anhydre pour éliminer les éventuels résidus d'eau. Une
deuxième extraction est réalisée pour la phase aqueuse avec 5 mL d'hexane. Lorsque toute la phase
organique est recueillie dans le ballon, de l'hexane est ajouté pour ajuster le volume final de 25 ml.).
Une fois la solution analysée par le GC-FID, il a été observé que tout le décane et l'octane n'étaient pas
récupérés. Par conséquent, plusieurs tests ont été effectués avec différents protocoles d'extraction
liquide-liquide pour améliorer les performances d'extraction. La même structure de protocole n'a été
utilisée qu'en modifiant certains paramètres tels que le temps d'agitation ou l'ajout d'une autre
solution d'extraction. Le Tableau III-11 présente les différentes conditions pour chaque protocole.
L'agitation dans les protocoles 2 à 5 se fait dans un agitateur orbital à 120 tr.min-1.
Tableau III-11: Les différents protocoles testés

Protocole Protocole 1 Protocole 2 Protocole 3 Protocole 4 Protocole 5
30 mL d’eau
Octane 5g/L (100 ppm)
Decane 10g/L (200 ppm) ✓ ✓ ✓ ✓ ✓
Hexane (10 mL/extraction)
250 mL de MgSO4 ✓ ✓ ✓
Fiole 25 mL ✓
Fiole 50 mL ✓ ✓ ✓ ✓
Agitation 3 minutes x2 ✓ ✓
Agitation 10 minutes x3 ✓ ✓
Agitation 3 minutes x3 ✓
Comme le montre le Tableau III-12, lors de l'extraction, le décane et l'octane ne sont pas tous récupérés
de la phase aqueuse, cela signifie qu'il y a une perte comprise entre 30% et 60%. Même si, on peut
observer que la valeur de concentration en décane est celle attendue, 200 ng, au moins pour les
protocoles 3, 4 et 5.
L'octane est utilisé comme étalon interne car il a des caractéristiques similaires au décane, donc son
comportement doit être similaire. Par conséquent, étant donné qu'une quantité connue d'octane a
été ajoutée à la solution d'essai avant l'extraction, la quantité d'octane qui doit être trouvée au
moment de l'analyse est connue. Si dans un échantillon tout l'octane n'est pas quantifié, par
113
conséquent, tout le décane n'est pas quantifié non plus. L'étalon interne peut être en mesure de
corriger la valeur de concentration en décane. Ceci élimine les protocoles 1 et 2.
Tableau III-12: Résultats des protocoles de l’extraction liquide-liquide

Efficicacité de l’extraction Efficicacité de l’extraction Décane
du décane (%) de l’octane (%) (ng)
Protocole 1 60 54 214
Cependant, pour les protocoles 3, 4 et 5, où MgSO4 est ajouté, une efficacité similaire est obtenue
pour l’octane et le décane. Pour cette raison, même si tout le décane n'est pas récupéré, l'octane peut
ajuster la concentration et donner la valeur correcte.
Des trois derniers protocoles, le protocole 4 est celui qui nécessite le moins de temps d'agitation. De
plus, la valeur de la concentration en décane est plus précise. C’est donc le protocole 4 qui a été retenu.
Il est décrit dans la figure ci-dessous.
Figure III-16: Etapes de l’analyse de la phase liquide
L’échantillon de la phase liquide préparé est ensuite analysé en GC-FID par injection splitless. 1 µL de
la solution est prélevé entre deux volumes de gaz pour plus de précision, et est injecté. L’échantillon
est vaporisé dans l’injecteur avant d’être transporté par le gaz vecteur au sein de la colonne.
114
III.4.2.B Etalonnage du GC-FID pour l’analyse de la phase liquide :
Pour quantifier le décane présent dans les échantillons par le GC-FID, une droite d’étalonnage a été
réalisée avec des solutions de concentrations connues de décane. Une solution mère de décane dilué
dans l’hexane à 10 g.L-1 a été réalisée pour effectuer des dilutions et préparer les solutions étalons de
50, 100, 200 et 400 mg.L-1 de décane. L’octane 5 g.L-1 est utilisé comme étalon interne. 1 mL d’octane
(100 mg.L-1) est injecté dans chaque échantillon. Une fois les échantillons préparés, ils sont analysés
en GC-FID par injection manuelle. Le Tableau III-13 ci-dessous présente les écarts-types relatifs dans
les injections des étalons utilisés pour réaliser la droite d’étalonnage et la Figure III-17 présente la
droite d’étalonnage.
Tableau III-13: Incertitude dans les injections des étalons

Concentration en décane Ecart-type relatif en %
50 mg.L-1 0,22
100 mg.L-1 0,19
200 mg.L-1 0,057
400 mg.L-1 0,063
4,5
4,15
4
3,5
Rapport de surface
3
2,5 2,07
2
1,5 0,98
1 0,47
0,5
0
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 4,5
Rapport de concentration
Figure III-17: Droite d’étalonnage du GC-FID pour quantification de décane avec l’octane comme
étalon interne
L’étalon interne joue un double rôle. Le premier est de vérifier le rendement d’extraction liquide-
liquide pour qu’il n’y ai pas de perte de décane. Le second rôle, est de corriger le calcul de la
concentration de la molécule d’intérêt avec la relation III-3.
115
𝑆𝑑é𝑐𝑎𝑛𝑒 𝐶
= 𝑎 ∙ 𝐶𝑑é𝑐𝑎𝑛𝑒 + 𝑏 Eq. III-2
𝑆𝑜𝑐𝑡𝑎𝑛𝑒 𝑜𝑐𝑡𝑎𝑛𝑒
dans laquelle S est la surface de pic, a est la pente de la droite d’étalonnage, C est la concentration
massique et b est l’ordonnée à l’origine de la droite.
En effet puisque l’octane et le décane ont le même comportement, il y a un rapport de proportionnalité

entre les surfaces des pics et les concentrations. Cela permet de corriger notamment la valeur de la
concentration vis-à-vis du rendement d’extraction liquide-liquide.
III.4.2.C Calcul de la concentration en phase liquide
Pour l’analyse de la phase liquide, 1 µL est injecté manuellement dans le GC-FID. Le résultat est affiché
en ng. Au départ, on possède un échantillon avec un volume 𝑣𝑖 et de concentration inconnue. A partir
de cet échantillon, nous préparons 50 mL de solution dont nous prélevons 1 µL pour analyse. Par
conséquent, nous avons une deuxième solution avec une concentration et un volume connu. C’est à
partir de cette solution que nous déterminerons la concentration dans la solution originale.
𝐶1 𝑉1 = 𝐶2 𝑉2 Eq. III-1
𝐶2 ∗𝑉2 1𝑥106 𝜇𝐿 1 𝑚𝑔
𝐶1 = ∗ ∗ Eq. III-2
𝑉1 1𝐿 1𝑥106 𝑛𝑔
mg
Avec C1 la concentration de décane de l’échantillon (L
); V1 le volume initial de l’échantillon (mL) ;
ng
C2 la concentration de décane dans 1µL injecté ( μL) et V2 le volume de la solution préparée.
Ce calcul nous permet de connaitre la concentration en phase liquide d’un échantillon prélevé à un
instant donné. En tenant compte des différents échantillons prélevés et on faisait des approximations
nous déterminons la masse totale de polluant recueilli en phase liquide durant la MPE.
En supposant que le débit reste contant entre 2 prélèvements et que la concentration reste constante
également entre 2 instants, on peut remonter à la masse totale de décane avec la relation de
l’équation :
∑ C1 ∗ 𝑄 ∗ (𝑡2 − 𝑡1 ) = 𝑀 Eq. III-3
mL
avec Q le débit d’extraction ( min ) ; t2-t1 le temps entre chaque analyse (min) et M la masse cumulée
de décane (mg).
116
L’analyse de la phase solide
Le polluant injecté au début de toute expérience doit se retrouver en fin d’expérience dans la phase
liquide et dans la phase gazeuse s’il est complétement aspiré. Pour quantifier toute fuite de polluant
ou évaporation, il est nécessaire d’analyser les polluants restant éventuellement dans le sol.
Comme nous l’avions vu pour l’analyse de la phase aqueuse, l’extraction est une étape fondamentale
de l’analyse d’un échantillon. Pour avoir accès à la réalité de l’échantillon, l’extraction doit être menée
avec précision et avec les bons paramètres.
Parmi les méthodes d’extraction des hydrocarbures des sols on peut citer l’extraction par Soxhlet ou
par ultrasons (sonication). L’extraction par Soxhlet est une des techniques les plus anciennes. Elle est
utilisée pour les molécules peu ou pas volatiles et stables à la température. La sonication quant à elle,
elle consiste à appliquer une énergie sonore pour agiter les particules d'un échantillon comme les
agrégats du sol.
Une autre méthode de préparation des échantillons est l'extraction accélérée par solvant (ASE) qui est
plus efficace que celles mentionnées précédemment (Fisher, Scarlett et Stott 1997), (Richter 2004).
C’est un procédé rapide utilisant moins de paramètres influençant l’extraction que d’autres procédés
d’extraction (Henrion 1999). C’est donc l’ASE qui a été choisie pour notre protocole d’extraction.
A la fin de l’expérience MPE, des échantillons sont prélevés selon un échantillonnage ciblé faisant
l’objet d’un maillage (Figure III-18). Les échantillons solides sont prélevés dans des flacons en verre
ambrés avant d’être extraits selon un protocole établi avec un ASE (Dionex 350) et analysés au GC-FID
par injection splitless.
Figure III-18: Endroits de prélèvement des échantillons du sol après extraction.
117
L’eau influençant le rendement d’extraction de l’ASE (Richter et al. 1996) l’échantillon doit être sec.
Ceci a été fait en rajoutant du Na2So4 à l’échantillon avec la proportion suivante : 4 fois la quantité de
Na2So4 pour 1 quantité d’échantillon. Cette proportion a été obtenue après quelques essais de
séchage. Un filtre et de la terre de diatomée sont placés au fond d’une cellule d’extraction de 34 mL
qu’on laisse sécher pendant 24h. Ensuite 1 mL d’octane (5 g.L-1), utilisé comme étalon, est rajouté à la
cellule qui est ensuite placée dans l’extracteur ASE dionex 350.
L'extraction est réalisée avec une solution hexane-acétone avec un rapport 1/ 1 (Zuloaga et al. 2000).
Une fois l'extraction terminée, l'eau et l'acétone doivent être retirés des échantillons pour éviter
d'endommager la colonne hydrophobe du GC. On utilise alors la procédure d’extraction liquide-liquide
décrite précédemment dans le paragraphe III.4.2.A. Enfin, les échantillons sont analysés par GC-FID en
injectant 1 µL en splitess. La Figure III-19 ci-après résume la méthode d’analyse de la phase solide
décrite ci-dessus.
Figure III-19: Protocole de l’analyse de la phase solide
III.5 Conclusion
Dans ce chapitre ont été présentés la réalisation du pilote MPE et les différents développements des
analyses à effectuer que ce soit la phase gaz, liquide ou solide. La conception du pilote et sa réalisation
est un travail laborieux qui a pris une bonne partie du temps de cette thèse avec beaucoup de
rebondissement (achat clés en main ou montage sur place, choix des matériaux etc.). Si le choix du sol
n’a pas posé de problèmes particuliers, celui du polluant quant à lui, a nécessité certaines
investigations et certaines analyses qui ont permis d’éliminer le Soltrol 130 qui était notre premier
choix.
118
Le choix a été finalement porté sur le décane avec l’hexane comme solvant. Des méthodes d’analyses
ont été développées et adaptées que ce soit pour la phase gaz, liquide ou solide et pour chaque phase
un protocole d’analyse a été proposé.
Le sable utilisé, en l’occurrence le HN31 a été caractérisé, sa granulométrie déterminée, de même que
sa perméabilité en utilisant le perméamètre à charge constante. La cellule de Richards a été utilisée
pour déterminer d’autres paramètres en particulier la saturation en eau du sol. Les différents mélanges
du HN31 et l’argile Kaolinite ont aussi été caractérisés.
Les tensiomètres T5 placés à différents endroits du sol permettent un suivi efficace des teneurs en eau
dans le sol. Afin de les utiliser pour le suivi de la phase organique, différents procédés de revêtement
ont été essayé mais sans succès. Le suivi de la phase organique en fonction du temps n’est donc pas
possible. Ceci n’empêche pas d’avoir une expérience MPE assez complète car cette donnée est
supplémentaire, d’autant plus que des échantillons de sol sont prélevés en fin de manipulation à
différents endroits du sol pour analyse.
119
RESULTATS MPE SUR PILOTE 2 D POUR SOL HOMOGENE
120
IV.1 Introduction
Notre pilote 2D étant réalisé et les méthodes d’analyse mises en place, nous l’avons utilisé pour étudier
la MPE. Un sol homogène a été utilisé dans un premier temps, c’est l’objet de ce chapitre. Différents
paramètres ont été variés et en particulier la profondeur du puits. Cette dernière a été simulée par
l’ouverture des différentes vannes d’extraction. L’autre partie de cette étude concerne l’observation
visuelle de la migration du polluant dans le milieu poreux lors de l’infiltration et la formation du cône
de rabattement lors de l’extraction. Cette observation est rendue possible grâce à la surface vitrée du
pilote. Un sol hétérogène a été étudié dans un second temps, il fait l’objet du chapitre V.
Afin d’identifier l’hydrodynamique et s’assurer de la reproductibilité des résultats expérimentaux, une

première compagne d’essais sans injection de polluant a été réalisée.
Comme de nombreux travaux dans la littérature concernent la propagation de polluants dans un sol
drainé, il nous est apparu logique d’étudier au préalable un sol drainé même si ces travaux n’ont pas
concerné l’extraction multiphasique. Cependant la quantité d’eau à extraire est très importante et
augmente donc le temps d’extraction rendant les essais plus lents. En plus la durée de la phase
d’infiltration est aussi augmentée suite à la saturation du sol au départ. Suite à ça nous avons orienté
nos essais vers un sol sec non drainé d’autant plus que des problèmes d’ordre technique sont apparus
nous empêchant aussi de continuer sur cette voie. Néanmoins les résultats obtenus avec le sol drainé
sont présentés et commentés en annexe IV-I.
Le n-décane dans l’hexane a été choisi pour représenter le contaminant de la PLNAL. Le milieu poreux
utilisé est composé de 100% de sable HN31.
Plusieurs campagnes d’essais ont été réalisées pour étudier la MPE. La première consiste en des essais
MPE sans polluant afin d’étudier l’hydrodynamique du milieu poreux. Le milieu poreux est préparé avec
le même protocole et un niveau d’eau de la nappe phréatique identique pour chaque expérience. La
mesure de la dépression, le débit d’extraction et le potentiel hydrique ont été suivis.
Pour voir l’influence de la profondeur du puits d’extraction sur la MPE une deuxième campagne d’essais
a été menée. L’objectif étant de réduire le volume de liquide à traiter et de cibler en continue la phase
organique.
Enfin une troisième campagne d’essais a été menée visant à montrer l’influence de la concentration de
la phase organique sur le procédé MPE. L’objectif étant d’observer si la teneur initiale du contaminant,
à volume de contamination identique bien entendu, influence le rendement d’extraction du procédé
MPE.
121

IV.2 Protocole expérimental
Le protocole expérimental décrit en chapitre III est appliqué dans cette partie avec du sable HN31.
Dans les conditions du terrain, afin d’extraire plus rapidement les polluants, le niveau d’extraction est
abaissé au fur et à mesure que le niveau du liquide baisse. Ceci se fait par l’abaissement du puits
d’extraction. Comme nous l’avons déjà précisé, la simulation de cet abaissement du puits d’extraction
dans notre pilote se fait grâce à l’ouverture des vannes d’extraction. Pour que l’ouverture de ces
vannes puissent correspondre à l’abaissement du niveau du liquide, différents tests ont été effectués
et un programme fixe d’ouverture des vannes en trois étapes a été défini comme le montre le Tableau
IV-1. Les vannes V5 et V7 se trouvent en zone non saturée et au niveau haut de la nappe
respectivement. La vanne V6 est entre les deux.
Tableau IV-1: Programme d’ouverture des vannes durant l’extraction

Période Vanne V5 Vanne V6 Vanne V7
(40 cm à partir du bas (30 cm à partir du (20 cm à partir du
du pilote) bas du pilote) bas du pilote)
Début d’extraction - 8min Ouverte Fermée Ouverte
8min - 37min Fermée Ouverte Ouverte
37min – fin de l’extraction Fermée Fermée Ouverte
IV.3 Etude hydrodynamique, expériences sans pollution
Avant l’étude MPE proprement dite, une étude préalable a concerné l’hydrodynamique afin de mieux
comprendre l’écoulement à travers le sol et comprendre les mécanismes mis en jeu lors de la MPE.
Aucun polluant n’a donc été injecté. Le niveau de la nappe est maintenu constant à 14 cm grâce aux
deux réservoirs situés de part et d’autre du pilote. Par capillarité l’eau monte dans le sol ce qui permet
de définir des zones en fonction de la saturation en eau dans le sol au-dessus de la nappe.
En plus de la caractérisation de ces zones, lors de l’extraction, les débits engendrés par la dépression
et le potentiel hydrique ont été suivis.
Zone saturée et non-saturée
L’observation de la saturation en eau dans différentes régions du pilote est résumée dans le Tableau
IV-2. Dans ce tableau, la hauteur des différentes régions a été déterminée par observation visuelle.
122

L’incertitude-type est déduite de l’écart-type de 19 tests. Une zone partiellement saturée a été
observée par élévation capillaire. Classiquement, la zone capillaire est définie comme une région dont
le degré de saturation se situe entre 0,95 et 1 (Robert et Soga 2013).
Plusieurs approches sont développées dans la littérature pour l’évaluation de la hauteur de la frange
capillaire hc. Une de ces approches est l’application de la loi de Jurin (Jurin 1719) aux milieux granulaires
qui relie cette hauteur à la tension superficielle , la densité d’eau ρw, l’angle de contact α,
l’accélération due à la gravité et le diamètre des pores d. L’équation de Young-Laplace (eq IV.1) peut
être utilisée si le sable est considéré comme équivalent à un ensemble de tubes capillaires.
4𝑐𝑜𝑠𝛼
ℎ𝑐 = Eq. IV-1
𝑑𝑔𝜌𝑤
Pour cette équation, la difficulté est de définir le diamètre des pores. Pour certains travaux, Il a été
considéré que le diamètre des pores est égal à D50 dans les milieux granuleux poreux. Terzaghi et Peck
(1967) utilisent D10 de la courbe granulométrique du sable comme diamètre des pores. Dans les
travaux de White (1982), il est proposé un rayon capillaire effectif défini par l’équation suivante
(Eq.IV.2)
2 (1−𝑛)
𝑅𝑝 = Eq. IV-2
𝑛𝜌𝑤 𝑆𝑝
Dans lequel Sp est la surface spécifique des particules [m2.kg-1]. Elle est estimée pour le sable HN31 à
45 m2.kg-1 qui est une valeur considérée pour le sable moyen (Foth 1978).
Terzaghi et Peck (1967) utilisent l’équation (IV-1) pour trouver la zone capillaire quasi saturée. Pour
trouver la zone saturée partielle, Terzaghi et Peck (1967) utilisent d=D60 avec la même équation.
Lago et Araujo (2001), proposent une autre équation pour déterminer la hauteur de la frange capillaire
basée sur la même approche (Eq.IV.3).
2.587 𝑜
ℎ𝑐 = 𝐷 Eq. IV-3
50 𝑔(𝜌𝑤 −𝜌𝑎 )
2.818 𝑜
ℎ𝑐𝑚𝑎𝑥 = 𝐷 Eq. IV-4
50 𝑔(𝜌𝑤 −𝜌𝑎 )
avec ρa la densité de l’air.
123

Cette équation a été déterminée pour une taille de diamètre homogène des particules. Le milieu
poreux utilisé était des billes de verre sphériques.
Liu et al. (2014) ajoutent les propriétés du sol telles que la perméabilité et la porosité pour en déduire
hc (Eq IV-5).
𝑛𝑇
ℎ𝑐 = cos 𝛼 + (1 − 𝑛) ℎ𝑎 Eq. IV-5
√2𝜂𝜌𝑤 𝑔 𝑘𝑠
Avec η la viscosité dynamique de l'eau, ks la conductivité hydraulique, ha la hauteur de la frange

capillaire saturée et n la porosité
Dans les équations citées ci-dessus et dans le cas du séchage, l'angle de contact est considéré égal à
0°. Sauf pour hc max de Lago qui estime un angle de contact de 15,4°.
Cette valeur est beaucoup plus grande pendant le processus de mouillage. En général, et dans le cas
réel d’un lit granulaire tassé, d'autres paramètres peuvent affecter la valeur réelle de α telles que la
surface du grain, la rugosité de surface et l'hétérogénéité chimique (Liu et al. 2014).
Lors de nos essais nous avons identifié une zone de transition entre la zone quasi-saturée et non
saturée qui peut être composée par une zone partiellement saturée. Cette transition a aussi été
observée par Hird et Bolton (2017). En effet dans le cas de remontées capillaires dans le sable sec, ces
auteurs proposent trois zones : la nappe phréatique avec une zone saturée, une zone classiquement
appelée zone capillaire au-dessus de la nappe phréatique, elle-même composée d’une zone quasi-
saturée juste au-dessus de la zone capillaire et d’une zone non saturée avec saturation partielle due à
la remontée d’eau capillaire.
Le tableau IV-2 présente les valeurs de hc calculées à partir des équations citées plus haut, en utilisant
les propriétés de l’eau à 20 °C. L’équation 1 utilisant D10 comme diamètre de pore pour la partie saturée
et D60 pour la zone saturée partielle donne une valeur proche de notre valeur soit 19,3 cm. La valeur
mesurée est de 25,6 cm. La valeur de la hauteur de la zone capillaire quasi saturée calculée est de 11,9
cm. Sa valeur mesurée est d’environ 14,1 cm.
De toute évidence l’approche par approximation de Lago estime une valeur en dessous de la valeur
mesurée de moitié. L’approche de White pour déterminer le rayon capillaire effectif est limitée par la
détermination de la Sp réelle. L’approche de Liu étant basée sur la perméabilité et la valeur de la
hauteur capillaire mesurée, estime une hauteur de capillarité maximale de 64 cm, une valeur bien
éloignée de celle mesurée pour nos essais néanmoins le temps de repos et de mesure n’est pas pris en
124

compte dans l’estimation. Un temps de repos à faible température pourrait donner dans le cas d’essais
expérimentaux des valeurs mesurées plus élevées.
L’approche de Terzaghi en estimant le diamètre des pores se rapproche le plus des valeurs
expérimentales en utilisant le D50 on sous-estime la capillarité de 2,2 cm et en utilisant le D10, la valeur
expérimentale est surestimée de 4,5 cm. L’estimation du diamètre des pores semble être le facteur
déterminant se rapprochant le plus près des valeurs expérimentales.
Des valeurs sont données dans différentes études déjà citées dans le chapitre 1. Cependant, les essais
concernent du sable souvent drainé. L’étude de Hird en colonne donne des valeurs expérimentales de
hc quasi-saturée (1 cm d’écart) et hc max (1 cm d’écart) très proches de nos essais 2D et ceux malgré
un sable utilisé différent. La mise en place de la nappe dans un sol sec est identique cependant le sable
utilisé est plus fin avec un D50= 0.27 cm et un D10 de 0.19 cm.
Tableau IV-2: Répartition de l’eau dans le pilote
Propriétés Valeur calculée Eq.3 Eq.4
Appellations
Dénomination Résultats des essais d obtenu à ρa = ha=13 cm
des
selon Hird and hydrodynamiques partir de Eq. d=D10 d=D50 1,2 η=0,00089
différentes
Bolton 2017 2 kg.m-3 Pa·s
zones
Zone
Sol sec (cm) 60 _ _ _
insaturée
Zone
partiellement
11,6±0. 9 _ 7,4
saturée
mesurée (cm)
Zone
Niveau 15,7
capillaire
capillaire
mesuré 14,1±0.8 11,9 _ 7,39 64,73
(quasi-
saturée) (cm)
Niveau de
Zone saturée 14 _ _ _
nappe (cm)
125

Application de la dépression
Une fois la capillarité stabilisée, nous procédons à l’extraction grâce à la pompe à vide en suivant le
programme d’ouverture des vannes d’extraction développé précédemment.
IV.3.2.A Débits engendrés lors de l’application du programme de

dépression
La dépression appliquée par la pompe à vide dans le pilote engendre une aspiration des phases gaz qui
est de l’air du sol dans ce cas et également des phases liquides. La dépression appliquée dans le pilote
et les débits d’extraction de l’air et des liquides est suivie dans le temps durant la phase MPE. La
moyenne des trois essais hydrodynamiques est illustrée ci-dessous avec leurs incertitudes type
déduites de l’écart type (Figure IV-1).
La variation la plus importante entre les valeurs des essais a été observée lors du changement des
vannes d’extraction. L’ouverture des vannes (V5-V7) ou le changement des vannes (V6-V7 et V7)
entraîne une augmentation de pression presque instantanément avant de diminuer très rapidement
quelques minutes après, puis lentement au fil du temps. La dépression appliquée a été réalisée avec
la même puissance à pression constante. L’ouverture des vannes modifie l’équilibre hydrodynamique
du système. Ceci est dû au fait que la pompe a besoin de temps pour atteindre l’équilibre de pression.
L’abaissement de l’aspiration (de V5 à V6 par exemple) du fait de l’épaisseur de sol supplémentaire,
engendre une dépression plus importante pour aspirer avant mise à l’équilibre.
L’incertitude est plus élevée pendant le changement de vanne, ce qui est normal en raison de la
diminution rapide de la pression. Après 15 minutes d’extraction, l’incertitude tend vers zéro. Les
différences sont dues à la teneur en eau dans la zone non saturée. Après 1 heure le débit d’eau diminue
et ne reste pas constant, il est inférieur à 2 L.min-1 au cours des 20 h suivantes. L’absence de point
entre 0 et 8 min s’explique par l’absence de phase liquide. En réalité lors de la mise en place de la MPE,
le débit d’extraction mesuré au début chute très rapidement jusqu’à devenir quasi nul et difficilement
mesurable.
Le débit d’extraction de l’air est assez constant avec une légère baisse du débit lors du changement de
vannes. À mesure que le taux d’extraction des liquides augmente, le taux d’extraction de l’air diminue.
126

V5-V7 V6-V7 V7
350 0
Débit d'extraction
liquide(mL.min-1) -50
300
Débits d'extraction (mL.min-1)
Débit d'extraction gaz(L.min-1) -100

250
Dépréssion (mBar)
-150
Depression(mBar)
200 -200
150 -250
-300
100
-350
50
-400
0 -450
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
Figure IV-1: Evolution de la pression et des débits d’extraction en fonction du temps
IV.3.2.B Potentiel hydrique dans le pilote
Les tensiomètres T5 donnent un potentiel d’eau dans différents points du pilote pendant l’application
du vide et donc pendant l’extraction. On observe habituellement une diminution des valeurs de
pression de T5 pendant le drainage des sols saturés. Dans ces travaux, toutes les pressions mesurées
sont négatives à cause du vide appliqué sur le pilote. La pression mesurée montre deux régions : une
diminution rapide suivie d’une diminution des valeurs plus faibles (Figure IV-2.a).
Les valeurs initiales des trois tensiomètres sont liées à leur position sur le pilote, plus la région est
saturée, plus la valeur du tensiomètre est proche de zéro.
Le Ta est placé au niveau de la nappe phréatique. Pendant la MPE cette région est encore saturée. La
diminution des valeurs de pression montre ici l’établissement de la valeur de pression négative
constante sur le système tout en restant saturée.
Les tensiomètres Tb et Tc sont à 30 cm du fond, les deux régions observées sont impactées par la
présence d’eau. La première région est due à l’extraction de l’eau interstitielle mobile par le vide
appliqué. La deuxième région correspond à la désaturation des eaux résiduelles du sol. Elle commence
à peu près 10 minutes plus tôt que le Ta, elle est due à la plus faible quantité d’eau dans cette région
capillaire. La teneur en eau diminue lentement.
Le Tc est proche des points d’extraction. La valeur mesurée indique une teneur en eau plus élevée sur
le Tc que sur le Tb en cours du temps malgré un point initiale équivalent. Elle indique que la région du
Tb a drainé plus que la région proche du point d’extraction en cours du temps. La région proche du
127

point d’extraction est composée d’un écoulement d’eau à travers la porosité venant d’autres régions,
elle reste alors plus saturée que la région de Tb.
Le potentiel d’eau de Td est inférieur à celui des trois autres tensiomètres car Td est dans la zone sèche
(Figure IV-2.b). La diminution a la même forme de courbe que les autres tensiomètres avec une
augmentation suivie d’une valeur constante jusqu’à environ 70 min. Ensuite, une diminution linéaire
est observée jusqu’à environ 140 min suivi d’une augmentation et d’une stabilisation de la valeur
mesurée.
À la fin de l’expérience, le Td est trouvé avec seulement la moitié de l’eau qu’il contient sur son tube
de verre ce qui signifie que le sol resté sec. Pour expliquer ces observations, les phénomènes physiques
peuvent être pour la première partie similaire à l’observation pour Tb et Tc en commençant par une
saturation en eau plus faible dans cette région. Après 70 min le sable est devenu sec, l’extraction sous
vide touche alors l’eau contenue dans la partie céramique du tensiomètre. Vers 140 min la partie
céramique est asséchée et l’extraction touche l’eau contenue dans la partie verre, qui est alors extrait.
L’établissement du flux d’eau constant pendant cette extraction d’eau contenue dans le tube en verre
donne des valeurs constantes à la fin de la courbe.
Figure IV-2: Mesures du potentiel hydrique pendant l’extraction
128

IV.3.2.C Etablissement du cône de dépression
La MPE appliquée à l’aide du programme des vannes d’ouverture montre la formation d’un demi-cône
de dépression pendant l’extraction (Figure IV-3). La zone saturée est à 27 cm à t=0 min (Figure IV-3.a)
et est à 25 cm à t= 21 h (Figure IV-3.b.).
Le niveau d’eau diminue au cours des trois premières heures, ceci est dû au fait que la nappe
phréatique simulée est confinée. Dans ce cas, aucun ajout d’eau ne peut remplacer l’eau extraite.
Après 4 heures d’extraction, le niveau commence à descendre plus près du point d’extraction. Le demi-
cône est formé au bout de 16 h, mais 3h après, un niveau palier de 2 cm d’eau commence à se
former près du point d’extraction (Figure IV-3.c).
Ce résultat est attendu puisque le sable utilisé est modérément perméable. En effet la forme de demi-
cône est significative d’un sol modérément perméable où les pressions d’entre d’air sont faibles (Baker
et al. 1999). Elle correspond au cas d’un aquifère uniforme, isotrope et homogène (Singhal et Gupta
2010).
Les contours de ligne d’extraction sont presque circulaires, la vitesse de propagation du cône est
linéaire. Dans notre cas, le rayon de dépression du cône (R) est d’environ 24 cm en 21 h de pompage
(Figure IV-3.b). On s’attend à ce que l’expansion du cône ne puisse pas s’arrêter avec notre condition
expérimentale.
En fait, le cône cesse de s’étendre lorsque la quantité de nappe phréatique prélevée par le pompage
est égale à la quantité de recharge de la nappe phréatique dans la zone d’influence. Dans cette
expérience, la nappe phréatique simulée n’est pas rechargée.
129

V7
Frange capillaire
R
Nappe phréatique
a. Niveau capillaire initial à t=0min b. Formation du cône de dépression à t=21h

Legende :
2 heure
4 heure
16 heure
19 heure
21 heure
c. Evolution du niveau d’eau durant la formation du cône de dépression

Figure IV-3: Formation du demi-cône de dépression sur le Pilote 2D
IV.4 Les essais MPE
Déroulement de l’expérience proprement dite
1 L de polluant de concentration donnée de décane dans de l’hexane est injecté par pompe
péristaltique à travers d’un entonnoir placé au milieu du sommet du pilote. Après injection, le sol est
recouvert d’une couche d’argile au sommet pour placer un toit imperméable et éviter ainsi la
volatilisation du polluant.
Les sept vannes présentes sur le pilote permettent l’extraction du polluant et de représenter les
conditions d’extraction de polluants de la MPE. Deux vannes d’extractions sont choisies, une dans la
phase gaz et une dans une phase liquide, pour effectuer l’extraction multiphasique. Comme illustré
dans la Figure IV-4. Lorsqu’il n’y a plus de phase liquide, un changement de vanne s’opère, afin
130

d’aspirer la phase liquide en descendant d’une vanne sur le pilote. Le changement et le choix des
vannes sont précisés pour chaque essai.
Le changement de vannes en allant de V1 à V7 engendre une hausse de la dépression appliquée dans

le système et permet l’extraction.
Figure IV-4: Illustration de la sélection de vanne pour l’extraction multiphasique sur le pilote 2D
La phase gaz est extraite au moyen d’une pompe à vide. Elle s’écoule à travers une ligne chauffante et
est injecté dans le GC-FID après passage par une vanne 6 voies. Avant analyse, le circuit ainsi que le
GC-FID font l’objet d’une purge à l’air. C’est-à-dire que la ligne d’échantillonnage n’est pas reliée au
pilote et l’analyse est lancée. Cela permet d’analyser et d’enlever les éventuels résidus de polluant
présents dans la ligne d’échantillonnage ou dans la colonne lors de la précédente expérience.
Quant à la phase liquide, des échantillons sont prélevés pendant la manipulation et conservés. Ils sont
analysés en fin d’expérience selon le protocole décrit au paragraphe III.4.3 du chapitre précédent.
Une fois l’expérience réalisée des échantillons du sable sont prélevés à différents endroits et analysés.
Plusieurs campagnes d’essais ont été réalisés pour étudier la MPE. Différentes concentrations de n-
décane dans l’hexane ont été étudiées. La mesure de la dépression, le débit d’extraction et le potentiel
hydrique ont été suivis. Pour ces essais le changement des vannes suit le programme décrit plus haut.
Afin de cibler l’extraction de la phase organique et extraire le maximum de contaminant une autre
131

compagne d’essai a concerné la concentration de 10 g.L-1 de n-décane. Dans cette compagne d’essais,
le changement de vannes suit cette fois-ci le niveau de PLNA observé.
Cette compagne d’essai que nous qualifierons d’extraction dynamique peut comprendre plus de 3
étapes d’ouverture/fermeture de vannes. Le Tableau IV-3 résume les conditions expérimentales de ces
différentes compagnes d’essai.
Tableau IV-3: Conditions expérimentales

Campagne de Campagne de Campagne de Campagne de
Test 1 test 2 test 3 test 4
10 g.L-1 de 50 g.L-1 de 10 g.L-1 de 10 g.L-1 de
Phase organique
n-décane n-décane n-décane n-décane
Débit d’injection
de la phase
1,5 1,5 1,40 1,5
organique (mL.s-1)
Niveau de nappe
14
(cm)
Protocole de
Extraction
changement de
Programme fixe dynamique
vannes
IV.5 Résultats des expériences
Infiltration de la pollution sur sable
Afin de suivre l’infiltration du polluant ainsi que son extraction, un colorant a été rajouté au polluant.
Divers colorants sont cités dans la littérature comme précisé dans le chapitre 1. Les principaux sont le
Suddan IV, l’oil red. Il existe également le -Carotène. Des gammes étalons ont été testées sur la phase
organique. Les colorations se sont avérées efficaces à de faibles teneurs. Lors des essais pilote, il a été
constaté que sur sol sec la coloration du polluant ne s’est pas avérée efficace. La visibilité du polluant
était possible mais moins perceptible au franchissement de la frange capillaire.
Concernant les essais avec contaminant par phase organique, 1 litre de polluant (concentration
donnée de n-décane dans l’hexane) coloré par deux colorants différents, en l’occurrence le « Oil red »
et le Suddan III a été injecté au centre au-dessus du pilote à l’aide d’une pompe avec un débit moyen
de 1,5 mL.s-1.
132

4 essais ont été effectués pour déterminer une moyenne du temps de contact avec la zone capillaire
et la zone saturée et surtout pour estimer le temps du début de l’extraction. Les résultats obtenus sont
consignés dans le tableau ci-dessous. Le polluant effectue une migration verticale jusqu’à la frange
capillaire en 35 min environ et atteint la zone quasi-saturée en 55 min en moyenne. Le système a
ensuite besoin de trois heures pour atteindre l’équilibre avec la mise en place d’une lentille NAPL en
haut de la frange capillaire.
Tableau IV-4: Exemple de temps de contacts sur quelques essais

Essai A B C D
Temps de contact avec la 34 min 52 35 min 41 35 min 40 31min
Franche capillaire
Temps de contact avec la 59 min 46 58 min 88 54 min 05 50min04
zonz saturée
Colorant utilisé Suddan III Oil Red Oil Red Oil Red
(400mg) (400mg) (400mg) (400mg)
Le choix des 3 h est un choix arbitraire basé sur l’observation des essais. Comme le montre les temps
de contact (tableau IV-4), le polluant effectue une migration verticale jusqu’à la frange capillaire en 35
min environ et atteint la zone quasi-saturée en 55 min en moyenne. Après contact avec la zone quasi
saturée, le polluant commence à migrer latéralement. Laisser un temps de repos trop important dans
un milieu poreux aussi perméable que le HN31, permettrait une part de volatilisation du contaminant
plus importante.
La propagation du polluant peut être visualisée à travers la surface transparente du pilote. Comme le
montre la Figure IV-5, la pollution traverse différentes zones du milieu poreux. Le polluant s’infiltre par
gravité dans la zone non saturée, puis lentement à travers la frange capillaire jusqu’à ce qu’il
s’accumule, et se propage latéralement sur la nappe phréatique. Cette observation est en adéquation
avec les observations de plusieurs travaux antérieurs (Neumann, 1997; Cápiro et al. 2007 ; Pasha et
al., 2014 ; Kacem et al. 2019). La formation de la lentille de la phase organique se fait en 3 heures dans
notre cas. Dans le cas, d’hexane et décane, bien que le premier soit très volatile, une migration
verticale avec une faible composante horizontale est observée en formant un cône. Dans un premier
temps la vitesse de migration est importante pour traverser la zone sèche. Puis au niveau de la frange
capillaire du fait des pressions inertielles, la vitesse de migration diminue avec la teneur résiduelle en
eau présente dans cette zone. Une vitesse de migration donc qui diminue au fur et à mesure de la
migration puisque la teneur en eau augmente dans le sable du fait du gradient de teneur en eau
133

présent par la capillarité. Au contact de la zone quasi-saturée, la saturation des pores étant proche de
1, le polluant ne peut plus migrer verticalement. Les pressions accumulées dans cette zone contribuent
à la migration et l’étalement latérale du contaminant. La vitesse moyenne de la phase organique dans
la zone sèche est de l’ordre de 1,6 cm.min-1 et dans la capillarité insaturée de 0,6 cm.min-1.
Figure IV-5: Propagation de la pollution en fonction du temps
Une des observations également faite est la présence de petits étalements latéraux du contaminant.
Ces discontinuités d’écoulement sont causées par la mise en place du sable dans le pilote créant des
petits écoulements préférentiels. Très petites au passage de l’écoulement, elles s’agrandissent avec le
temps et d’un volume plus important de la phase organique. Elles affectent légèrement l’écoulement
et la migration. Tous les essais, bien qu’ayant été minutieux lors de la préparation du milieu poreux
présentent ces discontinuités de manière plus ou moins importante. La mise en place du sable garde
134

en mémoire les strates de dépose du sable. Les hétérogénéités d’écoulement ne se font qu’à petite
échelle comparé à l’écoulement principal.
Application de la MPE
IV.5.2.A Suivi de la concentration du n-décane lors de l’extraction
Les essais présentés ci-dessous sont des essais effectués avec du n-décane à 50 g.L-1 dont les teneurs
d’extraction sont présentés en phase gaz et en phase liquide.
L’extraction totale montre une augmentation de la concentration de polluants en phase gazeuse et en

phase liquide pendant les 50 premières minutes. Chaque augmentation de la dépression pendant le
changement de vannes entraîne une augmentation de la concentration de n-décane extraite dans la
phase gazeuse liée à la hausse de débits engendrés (Figure IV-6-a et Figure IV-7).
Lorsque le débit du liquide est inférieur à 2 mL.min-1 (environ 100 fois inférieur au débit moyen
d’extraction du liquide), la phase extraite est principalement gazeuse. Nous considérons alors que nous
sommes en configuration SVE (extraction sous vide) où la phase gazeuse a été extraite principalement
pendant 1300 min. La fin de la configuration SVE est considérée pour des quantités faibles et
constantes d’extraction de n-décane. Dans notre cas, les valeurs quasi constantes commencent à 1000
min mais le seuil d’arrêt de la SVE a été fixée par la limite de détection de GC-FID de 0,5 ng, qui
correspond à 0,002 mg. L-1. Lorsque la limite de détection est atteinte à trois reprises l’essai est
terminé.
A la fin de la phase MPE, en l’absence de phase liquide (à partir de 51 min), la concentration dans la
phase gazeuse augmente considérablement. Deux causes ont été identifiées pour expliquer cette
hausse. Premièrement, la baisse du débit d’extraction liquide engendre un débit d’extraction de gaz
supérieur augmentant ainsi la concentration de gaz. La deuxième cause est la réduction de la teneur
en eau dans la frange capillaire saturée et insaturée facilitant l’extraction des gaz. La teneur en eau
étant réduite, la porosité du sol augmente et les gaz sont extraits plus facilement. L’établissement du
processus d’extraction par SVE est observé sur la concentration de polluants extraits au fil du temps.
Le comportement de la courbe (Figure IV-6-b) à cette étape est équivalent aux trois étapes d’une
courbe SVE typique définie par la phase d‘extraction initiale suivie par la phase d’évaporation et la
phase de diffusion (USEPA, 1994 ; Kacem et al., 2017). Pendant cette étape, la zone capillaire a été
séchée. Ceci est corrélé avec la baisse du débit d’extraction et la désaturation du sol dans l’eau
observée lors de l’essai hydrodynamique. Ainsi, la hausse de dépression favorise l’extraction du n-
décane
135

Au fur et à mesure de l’extraction, un plateau est observé à 1.6 mg.L-1 montrant la teneur maximale
présente dans le gaz. Par la suite, une décroissance lente est constatée à partir de 500 min jusqu’à la
limite de détection.
Le comportement du gaz peut être résumé de la façon suivante : une hausse de la concentration en
n-décane est observée pendant la MPE durant 51 min. Cette dernière s’accentue à la fin de la MPE
(130 min environ) pour atteindre un plateau jusqu’à 300 min avant de décroitre de manière prononcée
jusqu’à atteindre la limite de détection à 1100 min. En phase liquide, les concentrations extraites sont
plus élevées lors des ouvertures des vannes. Cependant l’incertitude en phase liquide est importante.
La reproductibilité n’est pas observée dans cette phase.
Figure IV-6: Concentration du n-décane dans la phase gaz pendant la MPE en fonction du temps
pour le test de référence
136

Le volume liquide extrait est d’environ 5,2 ±0,4 L à la fin de l’extraction. Le n-décane extrait en phase
liquide est très faible en quantité extraite et en concentration par rapport à la phase gazeuse.
L’erreur sur les résultats de répétabilité est supérieure à la concentration dans le cas de la phase
gazeuse.
En concentration liquide, un changement de vanne induit une légère augmentation de la concentration

de n-décane. Les quantités de n-décane extraites sont très faibles. Le premier point est plus élevé en
raison de l’extraction de la PLNAL.
Figure IV-7: Concentration du n-décane dans la phase liquide durant l’extraction MPE en fonction
du temps pour le test de référence
La majeure partie du polluant a été extraite lors de l’extraction en phase gazeuse (20,5 g environ à
partir de 50 g injectés initialement) et non lors de l’étape d’extraction MPE (0,623 g). Elle est due à la
volatilité du n-décane augmentée par la dépression appliquée. Le pilote 2D permet d’extraire 41.2%
du polluant injecté dans lequel 99,4% du polluant a été extrait en phase gazeuse. La volatilisation du
n-décane peut le transférer dans les milieux poreux vers le haut du pilote. L’étape de préparation de
l’expérience et l’attente de l’infiltration du polluant a aussi engendré une perte en polluant non
mesurable. Ces pertes de n-décane sont la raison principale pour laquelle l’efficacité n’atteint pas
100%.
Bien que la majorité du polluant soit extraite en phase gaz et durant la configuration SVE, cette
efficacité est la résultante de la MPE permettant l’extraction de liquide et la désaturation de la frange
capillaire et de la zone quasi-saturée.
137

IV.5.2.B Suivi visuel de l’extraction :
Les photos de la Figure IV-8 sont des observations visuelles de la saturation des polluants avec
application d’un traitement d’image en augmentant le contraste afin de mettre l’accent sur le contour
de la zone polluée ainsi que des lignes discontinues sont ajoutées afin de permettre cette visualisation.
Deux contrastes sont observés : le contraste foncé montre une saturation en polluant plus importante
que le contraste clair.
On observe que pendant les premières minutes des Figure IV-8.a et Figure IV-8.b (V5 et V7 ouvertes)
et Figure IV-8.c (V6 et V7 ouvertes), la fraction liquide et en particulier la PLNA est déplacée vers les
points d’extraction. Il a été constaté que la vanne V5 ne participe pas à l’extraction de la phase liquide
dans la zone saturée partielle. A partir de 36 min seule la vanne V7 est ouverte, la zone de pollution
saturée (couleur foncée) se déplace en premier jusqu’à environ 100 min, où seule la couleur claire est
observée (Figure IV-8. d).
138

Figure IV-8: Observation de l’extraction de la phase organique dans le temps
139

Effet du programme de changement des vannes
La campagne expérimentale 3 vise à étudier l’impact du programme de changement de vannes sur

l’extraction et donc l’influence de l’abaissement du puit d’aspiration. L’essai vise à réduire le volume
d’eau extraite en suivant le niveau PLNAL où l’extraction sera toujours à ce niveau. Dans chaque essai,
le programme de changement de vanne a été effectué en fonction de la variation du niveau visuel de
PLNAL. Dans cette condition, la vanne ouverte supérieure peut être une vanne allant de la V1 au V6.
Lorsqu’aucune phase liquide n’est plus extraite, la vanne ouverte est changée. Les résultats n’ont été
étudiés que pour l’étape MPE. Dans ce cas, la durée a été réduite à 33 minutes. Dans cette
configuration les étapes de changement d’ouvertures de vanne sont plus nombreuses que celles de la
compagne Test 1 composé de 3 étapes fixes.
Les résultats montrent que l’extraction dirigée vers la phase PLNAL réduit considérablement le volume
d’extraction de liquide aqueux, puis le volume total de liquide extrait (Tableau IV-5). Cependant,
l’extraction dans la phase PLNAL montre une efficacité d’extraction considérablement réduite de
contaminant en phase gazeuse. Cela peut être dû à l’accumulation du polluant sur la phase PLNAL
limitant l’évaporation. Les teneurs en n-décane en phase liquide montre une extraction nettement en
hausse comparé à une extraction fixe. Une extraction ciblée utilisée en site réel permet d’aspirer plus
de contaminant en phase liquide et en même temps de réduire le volume liquide à traiter. Nos résultats
corroborent donc les observations de terrain.
Tableau IV-5: Résultats d’extraction pour l’étape MPE

Ouverture des vannes
Protocole d’ouverture
fonction du débit d’extraction
de vanne fixe
liquide
n-décane extrait en phase gaz (mg) 115 3,5
n-décane extrait en phase liquide (mg) 3,75 966,4
Volume liquide extrait total (L) 4,2 2,5
Effet de la concentration initiale
L’un des paramètres influençant les procédés de dépollution des sols est la teneur en contaminant
dans le milieu poreux. Pour mettre en évidence cette influence, trois essais ont été effectués pour trois
concentrations initiales différentes de n-décane dans l’hexane à savoir : 10, 50 et 100 g.L-1. Les
conditions d’ouverture des vannes, le niveau de la nappe ainsi que le volume injecté, soit 1L, restent
inchangées.
140

IV.5.4.A Concentration du n-décane dans la phase gaz
La Figure IV-10 représente l’évolution de la concentration du n-décane extrait dans la phase gaz durant
toute l’extraction alors que la Figure IV-9 ne concerne que la MPE, soit la première étape d’une
extraction complète. Les concentrations augmentent avec les changements d’ouverture des vannes
qui permettent une extraction dans le sol non saturé. Il est possible d’observer que les essais avec la
concentration initiale la plus haute génèrent une courbe de concentration de plus grandes
concentrations par rapport aux deux autres courbes. Les essais à 100 g.L-1 sont les plus étalés en
intervalle de reproductibilités par rapport aux deux autres concentrations.
Bien que pour de 50 g.L-1 l’essai n’a été effectué que deux fois, on remarque une bonne reproductibilité
des résultats entre les deux essais. On observe aussi que les essais sont un peu moins reproductibles
après l’ouverture de la vanne V7. Néanmoins, les tendances observées demeurent les mêmes quelle
que soit la concentration utilisée et ce en MPE comme en extraction complète. Les commentaires
concernant cette tendance décrits pour 50 g.L-1 au paragraphe IV.5.2.A, restent valables pour les deux
autres concentrations.
2,5
V5-V7 V6-V7 V7
10g/L (1) 10g/L (2) 10g/L (3)
2
n-décane (mg.L-1)
50g/L(1) 50g/L(2) 100g/L (1)

1,5
100g/L (2) 100g/L (3)
0,5
0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
Figure IV-9: Concentration du n-décane dans la phase gaz phase durant l’extraction pendant la
phase MPE
141

4,5
Concentration de n-décane en phase gaz 10g/L (1) 10g/L (2) 10g/L (3)
4
3,5 50g/L(1) 50g/L(2) 100g/L (1)
3
100g/L (2) 100g/L (3)
(mg.L-1)
2,5
1,5
0,5
0
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Temps (min)
Figure IV-10: Concentration du n-décane en phase gaz durant l’extraction
IV.5.4.B Concentration du n-décane dans la phase Liquide
L’analyse des concentrations en phase liquide extraite montrent qu’à part les essais avec concentration
50 g.L-1 qui commencent à une concentration autour de 180 mg.L-1 au point 0, les autres essais ont
montré des points à basse concentration même à t=0. La Figure IV-11 est présentée avec un axe de
concentration ayant un maximum à 8 mg.L-1 afin de pouvoir visualiser les points de concentration pour
les essais à 10 et à 100 g.L-1. Ainsi on constate que pour les essais à 100 g.L-1 la concentration initiale
varie entre 0 et 6,63 mg.L-1 alors que pour les essais à 10 g.L-1 elle varie entre 0 et 4,37 mg.L-1. Ensuite
la concentration est nulle pour le reste des échantillons prélevés indiquant une extraction de la phase
aqueuse seule. Il est possible qu’une plus grande quantité de phase organique ait été extraite entre 0
et 8 min que nous n’avons pas pu détecter par manque d’échantillonnage pendant ce temps.
142

200
180 V5-V7 V6-V7 V7 10g/L (1) 10g/L (2)
Concentration de n-décane en
160
140 10g/L (3) 50g/L(1)
phase liquide (mg.L-1)
120
50g/L(2) 100g/L (1)
100
80 100g/L (2) 100g/L (3)
60
40
20
0
0 4 8 12 16 20 24 28 32 36 40 44 48 52
Temps (min)
A- Tous les points
7 10g/L (1) 10g/L (2)

Concentration de n-décane en
10g/L (3) 50g/L(1)

phase liquide (mg.L-1)
5 50g/L(2) 100g/L (1)
4 100g/L (2) 100g/L (3)

3
0
0 4 8 12 16 20 24 28 32 36 40 44 48 52
Temps (min)
B- Zoom sur les faibles concentration
Figure IV-11: Concentration du n-décane en phase liquide durant la MPE
IV.5.4.C Rendements des différents tests
Le Tableau IV-6 présente les moyennes de trois essais par concentration avec l’écart-type
correspondant.
On remarque que l’augmentation de la concentration entraîne un temps d’extraction des polluants

plus long. Cependant, la relation entre la concentration et le temps d’extraction n’est pas
143

proportionnelle. Une augmentation de la concentration d’un facteur 5 entraîne une augmentation du
temps d’extraction d’un facteur de 2,21 et une augmentation de la concentration d’un facteur 10
entraîne une augmentation du temps d’extraction d’un facteur de 2,93 en moyenne.
En phase liquide, la quantité maximale de n-décane extraite au cours d’un essai est de 141,42 mg
correspondant à 0,28% du polluant injecté, nos essais montrent qu’une très faible proportion de
contaminants est extraite en phase liquide durant la MPE.
Les conditions hydrodynamiques étant les mêmes, le volume de liquide extrait est pratiquement le
même quelle que soit la concentration.
L’efficacité est meilleure pour une plus faible concentration injectée. Ce résultat est dû aux pertes de
polluant libéré par volatilisation pendant la préparation et l’extraction. En effet la durée de l’essai étant
plus petite, la perte du polluant est donc réduite. Cela démontre également une prédominance de
l’extraction des COVs en phase gaz.
Tableau IV-6: Extraction du n-décane pendant l’application de MPE pour différentes concentrations
10 g.L-1 50 g.L-1 100 g.L-1
Quantité extraite en phase gaz

120 ±50 510 ±50 430 ±70
durant la MPE (mg)
Quantité extraite en phase

4 ±2 110 ±20 4,35 ±2,06
liquide durant la MPE (mg)
Quantité extraite totale durant

120 ±50 620 ±100 440 ±90
la phase MPE (mg)
Quantité extraite totale (mg) 7500±600 21000 ±2000 53000 ±6000
Efficacité d’extraction 75% 40% 50%
Temps d’extraction total (min) 614 ±6 1200 ±200 1800 ±200
Volume liquide extrait total (L) 5,1 ±0,2 5,2 ±0,4 5,67 ±0,02
IV.6 Conclusion
Différents essais ont été effectués sur le pilote 2D afin de reproduire des conditions de terrain
appliquant la MPE. Les essais hydrodynamiques ont permis d’appréhender et d’établir le profil
de fonctionnement du pilote MPE en 2D. Ces essais ont permis d’établir une reproductibilité
des débits d’extraction, de dépression appliquée et de potentiel hydrique.
144

Ce chapitre vise à reproduire en laboratoire, à l'échelle pilote, le procédé MPE. Différents
essais ont été effectués sur le pilote 2D afin de reproduire des conditions de terrain. Les
paramètres hydrodynamiques et le comportement des polluants dans la phase gazeuse et
liquide ont été suivis. L'influence de l'application de la profondeur du puits d’extraction a été
étudiée. Ces essais en hydrodynamique ont permis d’établir une reproductibilité des débits
d’extraction, de dépression appliquée et de potentiel hydrique.
Les résultats des tensiomètres ont permis de suivre la saturation en eau du milieu poreux.
Cette désaturation est réalisée par le pompage de l'eau. Le cône de dépression apparaît et le
sol est asséché par le procédé appliqué. Un des intérêts majeurs de la MPE observé dans ces
essais n'est pas l'extraction de la phase flottante directement mais la capacité de la MPE à
désaturer rapidement un sol et ainsi faciliter l'extraction du contaminant en phase gazeuse.
La dépression appliquée permet de sécher le milieu poreux et favorise la volatilisation du
contaminant. Bien que le n-décane soit plus lourd que les PLNAL classiques, il est traité
correctement par la MPE. Compte tenu des faibles teneurs obtenues en phase liquide, une
partie importante du polluant se volatilise avant analyse, à travers les pores du média poreux.
La meilleure efficacité a été obtenue pour la faible concentration initiale. Le système de
changement de vanne qui reproduit le fait d'abaisser la profondeur de pompage montre
l'efficacité de l'extraction du polluant en phase liquide. L'abaissement du puits d'extraction
permet de réduire l'étape dominante de la SVE et d'accélérer ensuite l'extraction des
contaminants. Se concentrer sur la phase PLNAL permet de réduire le volume de liquide extrait
et d'extraire plus de contaminant en un temps plus court.
L’extraction dynamique, en suivant la phase organique, permet une extraction plus efficace
des phases liquides (en volume et en concentration) et de réduire le volume de liquide extrait.
Néanmoins le rendement en configuration MPE demeurent très faible par rapport au
protocole d’extraction ciblé avec temps d’extraction plus important par vanne.
Concernant l’effet de la concentration, la hausse de concentration (multipliée par 10) en
contaminant augmente considérablement le temps de traitement (environ 2,9 fois supérieur)
à volume équivalent de contaminant. Une hausse de la concentration (multipliée par 5)
entraine un temps de traitement d’un facteur 2,2. La relation entre la concentration et le
temps de traitement est non proportionnelle.
145

L’efficacité est meilleure pour une plus faible concentration injectée. Ce résultat est dû aux
pertes de polluant libéré par volatilisation pendant la préparation et l’extraction. En effet la
durée de l’essai étant plus petite, la perte du polluant est donc réduite.
Cela démontre également une prédominance de l’extraction des COVs en phase gaz.
Enfin, on peut avancer que dans le cas du n-décane, l’efficacité de la MPE est bien avérée
même si on note que la quasi-totalité du contaminant est extraite en phase gaz. Bien qu’une
amélioration de l’échantillonnage soit à faire en phase liquide, une grande partie du
contaminant se volatilise dans l’air compte tenu de l’absence d’eau dans le sable et de la haute
perméabilité du milieu poreux.
146

RESULTATS MPE SUR PILOTE 2 D POUR UN SOL
HETEROGENE
147

V.1 Introduction
Le sol est particulièrement complexe et rarement homogène. Quand il est pollué son traitement est
extrêmement difficile par la présence de zones imperméables plus ou moins importantes situées à
différents endroits dans le sol. En effet il arrive souvent de rencontrer dans un sol des formations de
sol ayant d’autres propriétés physiques qui s’étendent sur des distances importantes. Le fait que des
formations différentes rencontrées soit imperméable peut fausser les prévisions du fonctionnement
de la MPE. Il a été constaté que le traitement par la MPE de ce type de sol nécessite plus de temps
impliquant une dépense énergétique supplémentaire.
Déjà présentés dans le chapitre I, certains travaux traitant de l’infiltration de polluant organique se
sont intéressés à simuler sur pilote de laboratoire de tel phénomène. La plupart de ces travaux
concerne plutôt l’infiltration de la PLNAD dans un sol hétérogène simulé.
Le principe consiste en la création de zones imperméables (souvent composées de sable fin) dans le
sol homogène perméable qui remplit le pilote. Ces zones ou barrières imperméables peuvent couper
des flux d’écoulement de fluides préférentiels ou jouer un rôle de réservoir retenant le contaminant.
L’objectif de ce chapitre est d’étudier l’application de la MPE à un sol hétérogène à l’aide de notre pilote
de laboratoire 2D et de déterminer les mécanismes interférant l’extraction de COVs sur le procédé
MPE. Le milieu poreux choisi simule le cas d’un sol hétérogène. Ce dernier est composé du sable HN31
auquel ont été rajoutées des zones imperméables.
V.2 Conditions expérimentales
Introduction
Le même protocole expérimental décrit dans les chapitres III et IV a été utilisé à savoir le compactage
du sol, la création de la nappe et le programme fixe d’ouverture des vannes.
Comme pour le cas du sol homogène, le contaminant est coloré pour observer le flux de PLNAL pendant
l’injection et l’application de MPE. Le n-décane dans l’hexane a été choisi pour représenter le
contaminant de PLNAL concentré à 50 g.L-1. L’expérience étudiée en chapitre IV avec un sol homogène
pour une concentration de 50 g.L-1 servira comme configuration de référence dans ces travaux. Le sol
hétérogène est simulé en utilisant du sable HN31 et en lui insérant des barrières de mélange d’argile et
de sable dans différents endroits. Trois configurations de sol hétérogène sont testées dans lesquelles
la position et le nombre de barrières imperméables sont différents.
148

Comme pour la configuration de référence, un suivi du potentiel hydrique dans différents endroits du
sol pendant l’extraction est réalisé à l’aide de tensiomètres pour les trois autres configurations. La
phase gazeuse et la phase liquide sont analysées par chromatographie en phase gazeuse afin de suivre
la concentration de polluants dans le temps. Le sol est collecté à différents endroits du pilote, et analysé
pour vérifier la rétention du polluant dans le sol et en particuliers par les barrières d’argile après
application de la MPE.
Les configurations testées
Afin d’étudier la MPE sur un sol hétérogène, des expériences ont été menées sur du sable contenant
une ou deux barrières de 40 cm de largeur, 10 cm de profondeur et 5 cm d’épaisseur. Ces barrières
ont été placées dans le sable comme suit :
- Configuration de référence : uniquement sable sans barrière d’argile. Cette configuration déjà
étudiée au chapitre IV, permet les comparaisons avec les autres configurations (Figure V-1-a).
- Configuration 1 : une barrière de 50% de kaolin et 50% de sable placée à 50 cm du bas du

pilote côté gauche (Figure V-1-b).
- Configuration 2 : à la configuration 1 a été rajoutée une autre barrière identique mais placée
au milieu du pilote et à 33 cm du bas (Figure V-1-c).
Ces deux configurations ont été choisies de sorte à avoir la présence d’une barrière dans la zone sèche
(configuration 1 et 2) et la présence d’une barrière dans la zone capillaire (configuration 2). Cette
dernière configuration permet aussi de tester l’effet de la présence de deux barrières sur l’opération
de dépollution.
L’emplacement de la barrière en configuration 1 a pour objectif de retarder l’écoulement de la phase

organique et d’étudier le relargage du contaminant sur l’efficacité de la MPE.
La configuration 2 permet de tester l’effet de la présence de deux barrières sur l’opération de

dépollution à savoir l’étude d’un retard d’écoulement combiné a une barrière favorisant le piégeage
de la phase organique.
149

Figure V-1: Photos des configurations utilisées avant les expériences
Au préalable à ce choix de configurations, une configuration nommée configuration 0 composée de

100% de Kaolin et placée au niveau de la nappe, a permis de mettre en évidence la présence de fissures
dans la barrière. Ces fissures, visibles à l’œil nu dès la mise en place de la nappe sont dues à une
rétractation de l’argile dont le volume diminue en contact de l’eau. Ces fissures s’accentuent au cours
de l’extraction (Figure V-2). Les détails concernant les expériences réalisées sur cette configuration
sont développés en annexe V-1.
Figure V-2: Etat de la barrière 100% argile et en cours de l’extraction du polluant
Afin de remédier à ce problème nous avons utilisé non seulement des barrières composées d’un
mélange de 50% argile et 50 % sable mais nous avons aussi humidifié la barrière qui se trouve au niveau
de la zone saturée par l’ajout de 8% en masse d’eau avant leur mise en place dans le pilote. Cette
150

teneur en eau a pour but de prévenir des fissures argileuses observées sur les précédents essais sans
influencer la remontée capillaire en eau de la nappe. En effet La teneur en eau considérée, proche de
la teneur en eau résiduelle (𝜃r), dont la valeur est de 7,8 % d’après les résultats de la caractérisation
des échantillons développés en chapitre III.
V.3 Expérience MPE
Infiltration et propagation du polluant
Pour respecter les conditions expérimentales utilisées pour la configuration de référence, 1 litre de n-
décane (concentration 50 g.L-1 dans l’hexane) coloré par Oil red (Alfa Aesar™) est injecté au centre du
haut du pilote avec un débite de 1.5 mL.s-1. Le système a ensuite besoin de trois heures pour atteindre
l'équilibre avec la mise en place d'une lentille PLNA au sommet de la frange capillaire.
La propagation de polluant suit la même évolution pour les différents milieux poreux testés jusqu’à la
rencontre des barrières. Les quelques pointes latérales discontinues observées sont dues à de légères
hétérogénéités crées lors de la mise en place du milieu poreux. Les barrières ayant des perméabilités
plus faibles, l’écoulement à travers ces barrières est retardé par rapport à l’écoulement dans le sable.
En se fixant un temps de 85 min, on peut remarquer l’effet de la présence des barrières sur cette
évolution. Alors que dans un milieu à 100% de sable l’écoulement est presque finalisé avec la création
d’une lentille de NAPL au-dessus de la nappe (Figure V-3.a), la présence de barrière retarde cette
apparition de lentille. Les deux autres configurations montrent l’effet de la présence d’une barrière
dans la zone sèche qui freine la propagation de la phase organique et déforme quelque peu son
écoulement. La perméabilité étant faible dans cette barrière et s’agissant d’un matériau qui adsorbe
la matière organique, plusieurs phénomènes physiques participent au freinage de la propagation par
rapport à un sable. Ainsi on peut voir une propagation latérale importante sous l’effet de saturation
de la barrière en PLNA. On remarque alors que la lentille de PLNA n’est toujours pas formée à 85 min
(Figure V-3.b). La configuration 2 montre une propagation du PLNA dans la barrière 2 au niveau de la
zone capillaire (Figure V-3.c). D’autres illustrations des observations sont présentées en annexe V-2.
151

Figure V-3: Propagation de la pollution à 85 min pour les différents sols testés
Les résultats peuvent être présentés autrement (Figure V-4) en comparant les temps d’atteinte de la
nappe pour chaque configuration. Quelle que soit la configuration la propagation de polluant suit la
même évolution jusqu’à la rencontre de la barrière. Les barrières ayant des perméabilités plus basses,
l’écoulement à travers celles-ci est retardé par rapport à l’écoulement dans le sable. Au bout de 60
minutes on peut remarquer l’effet de la présence des barrières sur cette évolution. En effet alors que
dans un milieu à 100% de sable l’écoulement est presque finalisé avec la création d’une lentille de NAPL
au-dessus de la nappe au bout de 60 minutes (Figure V-4.a), cette lentille n’apparait qu’au bout de 90
minutes pour la configuration 2 (Figure V-4.b) et la nappe est à peine atteinte pendant ce temps pour
la configuration 1 (Figure V-4.c).
Figure V-4: La saturation de l’hexane lors de l’étape d’infiltration dans les différentes
configurations
152

Lors du contact avec une barrière à perméabilité relativement faible, la phase organique doit accumuler
la saturation requise pour générer la pression capillaire nécessaire afin de pouvoir entrer dans la
barrière. Cette accumulation de saturation donne lieu à des gradients de pression latéraux, favorisant
l'étalement latéral de la phase organique au-dessus de la barrière à faible perméabilité relative.
L'étalement latéral se poursuit en raison de l'incapacité de la barrière argileuse à transmettre du fluide
à un débit égal à celui du matériau à perméabilité plus élevée immédiatement au-dessus de la barrière
(Faisal et al, 2011).
Application de la MPE. Extraction du polluant :
A la fin de l’infiltration au bout de 3h00, on procède à l’extraction. Le déroulement des expériences est
le même que celui décrit dans le chapitre IV.
V.3.2.A Suivi visuelle de l’extraction du polluant
Une série de photos concernant l’extraction pour les 3 configurations sont données dans la figure V-5.
Ces photos ont été prises lors des 3 étapes de changement d’ouverture des vannes selon le programme
à savoir 8 et 37 minutes. D’autres photos ont été prises à 130 minutes dépassant l’étape MPE. Le suivi
visuel de l’extraction de la pollution pour les deux configurations avec barrière montre comme pour
l’étape de la propagation, l’impact des barrières sur le chemin de l’écoulement de la phase organique.
On remarque qu’à temps d’extraction égale la surface saturée est plus importante que celle de la
configuration de référence. On peut aussi visualiser l’effet de la présence de la barrière de la
configuration 1 qui vu sa position, elle empêche l’arrivée de l’air sur la moitié du pilote retardant ainsi
l’extraction (Figure V-5).
La configuration 2 cumule l’effet constaté dans la configuration 1 à cause de la première barrière et

celui de la barrière 2. La surface saturée est plus importante surtout autour de la deuxième barrière
(Figure V-5).
La présence des barrières retarde donc l’opération d’extraction. La faible perméabilité de l’argile ainsi
que le phénomène d’adsorption diminuent l’efficacité de la méthode d’extraction multiphasique. Le
retard d’extraction est plus prononcé lorsque la barrière se situe au plus haut des vannes d’extraction.
153

Figure V-5: Suivi visuel de l’extraction MPE
V.3.2.B Formation du demi-cône de dépression
La formation d’un demi-cône de dépression suit les mêmes étapes que dans le cas du sable seul avec
un temps nécessaire plus important. Des particularités sont aussi observées à proximité des barrières
présentes dans la zone capillaire et d’autres dues à la barrière dans la zone sèche.
154

Dans le cas de la configuration 1 on constate que le niveau d’eau à gauche du pilote est plus haut que
dans le cas du sable. Ceci est dû à la présence de la barrière au-dessus de ce niveau qui empêche une
circulation de l’air adéquate du haut du pilote (Figure V-6.a).
Dans le cas de la configuration 2, l’effet des deux barrières est observé à gauche du pilote. Un effet
similaire au cas de la configuration 1 au milieu et à l’approche des points d’extraction. Le niveau de
l’eau est plus bas dans le cas du milieu sable. Il est aussi observé que l’évolution du niveau d’eau au
cours du temps a suivi un contournement de la deuxième barrière (ligne jaune et ligne rouge sur la
Figure V-6.b).
a. Configuration 1 b. Configuration 2
Bleu : 0h Bleu : 0h
Rose : 1h Rose : 1h
Jaune : 19h30 Violet : 3h30
Orange : 26h Jaune : 24H
Rouge : 48,5H
Orange : 57h15min
Figure V-6: Formation de demi-cône de dépression lors de l’extraction
V.3.2.C Suivi du potentiel hydrique
Le potentiel hydrique a été suivi grâce aux trois tensiomètres présents à différents endroits dans le
pilote comme pour la configuration de référence. L’évolution de ce paramètre en fonction du temps
obtenue pour la configuration 1 et la configuration de référence est présentée dans la figure V-7. Ces
valeurs sont du même ordre de grandeur quelle que soit la configuration. Ce résultat n’est pas
surprenant les tensiomètres n’étant pas placés dans les barrières ni sur le chemin d’écoulement de
l’eau entre les T5 et le point d’extraction. Néanmoins ce résultat permet de vérifier la reproductibilité
des valeurs concernant le potentiel hydrique.
155

5
0 200 400 600 800 1000 1200 1400
0 Ta Configuration 1
Potentiel hydrique (kPa)
Tb Configuration 1
Tc Configuration 1
-5 Ta Sable
Tb Sable
Tc Sable
-10
-15
-20
Temps (min)
Figure V-7: Potentiel hydrique en fonction du temps lors de l’extraction.
V.3.2.D Dépression et débits appliqués
Lors de l’application de la dépression pour l’extraction, les différentes courbes retrouvées sont
équivalentes en termes d’évolution en fonction du temps (Figure V-8). Par ailleurs, la présence de
barrière imperméable n’influence pas la pression d’une manière importante. En effet la pompe
fonctionne à débit constant. Elle modifie la pression pour essayer de maintenir son débit, cette
pression étant fonction de la résistance qu’elle va rencontrer dans le sol.
V5-V7 V6-V7 V7
350
300
Dépression appliquée (mbar)
250
200
Sable
150
configuration 1
100
configuration 2
50
0
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55
Temps (min)
Figure V-8: Dépression appliquée lors de l’extraction
156

Il est observé dans la figure V-8 ci-dessus que les deux configurations avec barrières imperméables ont
des courbes plus hautes que le sable seul indiquant une hydrodynamique différente probablement liée
à la présence de barrière dans la zone sèche du sol.
Les débits des phases gaz ont une allure équivalente pour les configurations 1 et 2. La configuration
sableuse présente une allure différente (Figure V-9-a).
Les débits des phases liquide ont une allure équivalente selon les différentes configurations (Figure
V-9-b).
25
Débit sable Débit configuration 1 Débit configuration 2
24
23
Débit gaz (L.min-1)
22
21
20
19
18
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
a. Débit d’extraction de la phase gaz
350
Configuration 1 Configuration 2 Sable
Débit d'extraction(mL. min-1)
300
250
200
150
100
50
0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
b. Débit d’extraction liquide
Figure V-9: Les débits d’extraction en phase gaz et phase liquide
157

Pour la configuration 2 on remarque qu’à chaque changement d’ouverture de vannes, le débit gaz
diminue légèrement pour reprendre par la suite un débit constant équivalent au débit initial. Les
autres configurations sont plus impactées par ces changements d’ouverture de vanne avec des
variations plus importante surtout pour le cas du sable seul (Figure V-9.a). Ces observations peuvent
être dues à la nature de chaque milieu, en effet, le sable étant le milieu le plus perméable, il est le plus
impacté par un changement d’ouverture de vannes. Les variations sont ainsi plus importantes.
Dans le cas des débits liquides et contrairement aux débits de gaz, chaque changement de vannes
provoque une augmentation du débit liquide quelle que soit la configuration toutefois la configuration
2 enregistre une valeur plus importante pendant le premier changement d’ouverture de vanne (Figure
V-9.b).
V.3.2.E Suivi de la concentration du polluant lors de la MPE
Durant l’extraction, la concentration du n-décane a été suivie. Les méthodes d’analyses en phase gaz
et en phase liquide ont été décrites dans le chapitre I de la partie II. Les résultats sont présentés dans
les figures V-10 et V-11 pour la phase liquide et la phase gaz respectivement. La concentration dans la
phase liquide est plus faible dans les sols hétérogènes par rapport à un sol sableux homogène dès le
début de l’extraction (Figure V-10). Rapidement cette concentration tend vers zéro au cours du temps.
Les résultats ne permettent pas d’extraire une influence selon les positions et nombre de barrières sur
l’évolution de la concentration en PLNA dans la phase liquide. Il est par ailleurs bien clair que la lentille
de PLNA formée en présence de barrières est moins importante que celle formée en l’absence de
barrières comme décrit dans la partie de suivi visuel. Ceci peut être dû à la rétention du polluant par
les barrières.
180
Concentration en n-décane en phase
160 3
Configuration 1
140 2,5
Configuration 2
120 2
liquide (mg.L-1)
Sable
100 1,5
1
80
0,5
60
0
40 15 25 35 45 55
20
0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
158

Figure V-10: Concentration de n-décane dans la phase liquide extraite
Dans le cas de la concentration du n-décane dans la phase gaz il est à noter que les configurations avec
barrière influencent d’une manière importante l’évolution de la courbe d’extraction. Ainsi les quantités
extraites pendant cette étape sont faibles (Figure V-11.a)
La courbe de l’ensemble de la MPE montre un temps nécessaire plus important lorsqu’il y a présence
de barrières que dans le cas du sable seul (Figure V-11.b).
1,8
Configuration 1
1,6
Concengtractio de n-décane en mg.L-1
Configuration 2
1,4
Sable
1,2
0,8
0,6
0,4
0,2
0
0 20 40 60 80 100
Temps (min)
a. MPE
1,8
Configuration 1
1,6
Concengtractio de n-décane en mg.L-1
Configuration 2
1,4
Sable
1,2
0,8
0,6
0,4
0,2
0
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Temps (min)
b. Totalité de l’extraction
Figure V-11: Concentration de n-décane dans la phase gaz extraite
159

V.4 Effet de la présence des barrières sur l’extraction du polluant
Suite aux résultats ci-dessus concernant l’évolution de la concentration du n-décane en fonction du

temps durant l’extraction, il est apparu nécessaire de compléter ces expériences par l’analyse des
barrières à la fin des expériences afin de quantifier la rétention éventuelle du n-décane dans ces
barrières. Des échantillons extraits des barrières imperméables sont analysés. Ces analyses n’ont pas
été réalisées pour les expériences contenant uniquement du sable, ce dernier n’étant pas un matériau
où le polluant peut s’y fixer par adsorption. La figure V-13 et le tableau V-3 résument les positions de
ces échantillons et les résultats des analyses.
Figure V-12: Position des échantillons de sol extrait du pilote pour les deux configurations
Les analyses montrent des quantités adsorbées sans pouvoir être désorbées par la dépression
appliquée équivalentes sur les barrières (
Tableau V-1).
Dans le cas de la configuration 1, les teneurs en n-décane sont plus proches les unes des autres. Une
teneur moins élevée est observée sur la partie la plus éloignée du point d’extraction (S4). Il est possible
que ça soit dû à l’absence d’eau dans cette zone impliquant une extraction plus efficace.
Il est aussi possible que cette différence est due uniquement au fait que la pollution pendant
l’infiltration ne s’est pas adsorbée de la même manière pour les deux points. S3 étant au centre de cet
écoulement alors que S4 est éloigné du centre. Cette observation est due probablement à l’addition
de ces deux phénomènes.
160

Dans le cas de la configuration 2, les résultats de la barrière haute sont équivalents aux résultats de la
configuration 1, à part une faible différence entre les concentrations en S2 et en S4. Ce résultat est
prévisible vu qu’ils sont à la même composition et à la même position dans le pilote.
Il est aussi observé que la concentration en S1 est plus importante qu’en S2 ce qui peut etre dû au fait
que les lignes de courant générées par l’extraction sont plus faibles à ce niveau du pilote sous l’effet
de la barrière imperméable.
La deuxième barrière est placée au centre du pilote dans la zone non saturée. Les concentrations
trouvées sur les six points analysées sont équivalentes. Néanmoins les teneurs observées montrent
qu’il y a eu un léger écoulement préférentiel au travers de la barrière permettant au polluant de
traverser la partie centrale et de s’étaler de manière latérale de part et d’autre de la barrière.
Tableau V-1: Résultat des concentrations de n-décane dans différents points des barrières
imperméables
161

Le Tableau V-2 donne les quantités de n-décane extraites en phase gaz comme en phase liquide durant
la MPE et toute l’extraction de même que le temps d’extraction et le rendement. On considère que
l’extraction prend fin quand la concentration en n-décane atteigne la limite de détection du
chromatographe soit 0,002 mg.L-1.
Au niveau de l’étape MPE, l’extraction en phase liquide est très diminuée lors de la présence des
barrières par rapport à un sol homogène. Ceci peut être due à l’adsorption du PLNA sur les barrières
diminuant ainsi la quantité disponible à extraire au-dessus de la zone saturée.
La quantité du polluant extraite dans la phase gaz est aussi diminuée.
Ceci peut s’expliquer par le fait que le polluant est adsorbé sur les barrières diminuant ainsi la quantité
de polluant disponible à extraire par la MPE en PLNA ou en phase gaz pendant les premières heures.
Cette étape est celle de la fin de l’extraction pour le milieu sable estimé à 21h. Dans le cas de la
présence de barrière le temps nécessaire pour atteindre cette limite est plus long parce que
l’extraction continue à forcer l’extraction de polluant par désorption de la phase argileuse. On peut
donc mettre en évidence l’impact des barrières qui deviennent un « réservoir » de pollution
l’empêchant ainsi de s’évaporer et nécessitant plus de temps et donc plus d’énergie pour l’extraire.
Cette demande importante d’énergie et de temps correspond bien aux problèmes rencontrés sur le
terrain.
Tableau V-2: Bilan des rendements des extractions
Phase Configuration 1 Configuration 2 Configuration

de référence
Masse extraite pendant la Gaz 81,5 125,5 512,5

MPE (mg)
Liquide 16,6 1,6 110
Total 98,15 127,12 622
Masse totale extraite (mg) 20069 22558 20480
Rendement extraction (%) 40 45 40
Temps d’extraction (min) 3328 5330 1261
V.5 Conclusion
En conclusion, les barrières imperméables réduisent la volatilisation du polluant et augmentent le

temps d’extraction, elles réduisent les teneurs extraites en MPE que ce soit en zone sèche ou en zone
capillaire. L’impact d’une barrière en zone sèche semble beaucoup plus important mais nécessite une
162

confirmation avec des essais supplémentaires. Enfin, la quantité de décane adsorbé sur l’argile en fin
d’extraction montre des teneurs très faible mais également une impossibilité de la MPE de réduire à
zéro le polluant présent dans le milieu poreux.
Ce travail a permis de se forger une idée sur l’application de la MPE à un sol hétérogène. Les résultats
sont une première étape nécessaire avant l’application de notre pilote à un sol réel et enfin l’étude de
l’application de la MPE sur site.
163

CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES
Conclusion :
L’objectif de la thèse est de développer un pilote expérimental de laboratoire dans le but d’étudier le
procédé d’extraction multiphasique MPE, de comprendre les difficultés d’application liés à cette
technique et enfin de déduire une meilleure optimisation de l’extraction multiphasique.
L’étude bibliographique, concernant les études sur les PLNA au sens large (migration, extraction,
traitement etc.) et sur la MPE, a permis de comprendre l’ensemble des processus en lien avec la
contamination des sols par des hydrocarbures et leurs dépollutions par extraction multiphasique. Elle
a également permis la conception et le dimensionnement d’un pilote 2D à l’échelle laboratoire
permettant de reproduire le procédé MPE sur un milieu poreux possédant une nappe phréatique. En
parallèle, des protocoles analytiques ont été développés permettant de suivre en semi-continu le
polluant lors de l’extraction dans ses différentes phases et de réaliser des bilans matières. Les essais
ont été effectués dans un milieu poreux avec du sable HN31 contaminé par une phase organique
(hexane) concentré en n-décane.
Les essais hydrodynamiques ont permis de reproduire les conditions de MPE sur site à l’échelle
laboratoire et d’établir une reproductibilité des débits d’extraction, de dépression appliquée et de
tension hydrique. La relation hausse de débit- hausse de dépression et le demi-cône de rabattement
engendré par le pompage ont été observés comme constaté lors des applications de la MPE sur site.
Concernant la contamination par la phase organique, la formation de la lentille de la PLNAL au-dessus

de la nappe ainsi que son écoulement dans les différentes zones du milieu poreux ont été observés.
L’extraction totale montre une augmentation de la concentration de polluant en phase gazeuse et en
phase liquide pendant les 50 premières minutes. La hausse de la dépression en changeant de vanne
d’extraction a confirmé la hausse de la concentration en n-décane en phase gaz. La MPE en l’absence
de réalimentation de nappe passe en configuration SVE lorsqu’il n’y plus de phase de liquide extraite.
La simulation de la nappe engendre un battement de nappe dans le pilote qui crée des teneurs
résiduelles en eau plus élevées dans la zone capillaire non saturée.
Concernant le pompage de phase organique en continu, l’extraction ciblée de la PLNAL en instantané

a montré une extraction plus efficace des phases liquides (en volume et en concentration), néanmoins
le rendement en configuration MPE demeure très faible par rapport à une extraction avec phase de
stabilisation.
164

L’étude de l’impact de la concentration du contaminant a montré qu’une hausse de celle-ci d’un
facteur de 10 augmente de 2,5 fois environ le temps d’extraction à volume équivalent de contaminant.
Dans le cas du n-décane, l’efficacité de la MPE est avérée. Toutefois on note que la quasi-totalité du
contaminant est extraite en phase gaz ou se volatilise dans le cas d’un sol sec avec nappe.
Des essais MPE en milieu hétérogène avec barrière argileuse dans différentes dispositions ont été
effectués pour représenter une des contraintes majeures rencontrées sur terrain. Aucune étude n’a
été effectuée en laboratoire concernant la MPE avec barrières argileuses. Il a été constaté que
l’extraction en phase liquide est très diminuée lors de la présence des barrières par rapport à un sol
sableux. Les barrières imperméables rencontrées sur site engendrent des consommations
énergétiques et des temps de traitement importants. A travers les essais pilote, il a été montré que les
barrières argileuses deviennent un « réservoir » de contaminant, empêchant l’évaporation des PLNAL.
Ce qui présente l’avantage de contenir la pollution. Il a aussi été constaté que l’emplacement de la
barrière argileuse influence considérablement le rendement et le temps d’extraction. L’impact d’une
barrière en zone sèche semble beaucoup plus important (observation interrompue) et doublerait à
minima le temps d’extraction. Quant à l’adsorption du n-décane sur l’argile Kaolinite, les teneurs en
fin d’extraction même très faibles témoignent d’une impossibilité de la MPE de réduire à zéro la
quantité de n-décane présente dans le milieu poreux.
Perspectives :
Dans la continuité des travaux réalisés dans cette thèse, différents axes d’études sont à développer.
Certaines conclusions et interprétations nécessitent des essais supplémentaires afin de corroborer les
résultats obtenus, notamment les essais avec barrières argileuses liés aux contraintes techniques et à
la durée des analyses. Par ailleurs, afin d’améliorer la précision du suivi de la phase liquide, un
échantillonneur automatique permettrait de suivre une meilleure évolution de la teneur en phase
liquide du n-décane au début des essais de la MPE.
Les essais avec drainage, permettant au milieu poreux de se rapprocher de la réalité du terrain, n’ont
pu donner des résultats complets et peuvent faire l’objet d’une perspective des travaux de cette thèse,
notamment afin de pallier aux limites techniques liées aux colmatages des filtres. Par ailleurs la
modification du milieu poreux est également un paramètre à faire varier (perméabilité, teneur en
matière organique par exemple).
Enfin, il nous a été impossible d’utiliser un sol réel dans notre pilote due à une propagation du polluant
quasiment impossible, mais notre travail a été une inspiration et a permis la conception et la réalisation
d’un autre pilote mais cette fois-ci installé dans un site pollué.
165

Comme cette thèse, ce pilote sur site fait partie du projet OPTIMEX. Il a été installé en collaboration
avec notre partenaire l’entreprise GAUTHEY, filiale de l’EIFFAGE, sur un terrain pollué situé dans la
commune de Saint Germain au Mont d’Or, une banlieue lyonnaise. En effet les enquêtes réalisées en
2015 par l’ADEME ont montré la présence d’un niveau de pollution très élevé. Cette pollution atteint
même la nappe phréatique en formant des couches surnageantes. C’est donc le terrain idéal pour
tester la MPE.
Le pilote est composé (figure Perspectives 1 et photo Perspectives 1) de 3 puits d’extraction, 2 pompes
à vide, une unité de récupération du volume extrait, une unité de séparation des différentes phases,
une unité de traitement du gaz et une unité de traitement d’eau par filtre au charbon.
Ce pilote est actuellement opérationnel et les essais d’extraction commenceront bientôt.
Figure Perspectives 1 : Schéma de l’installation sur site
166

Figure Perspectives 1 : Photos de l’installation sur site
167

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Yoon, Hongkyu, Katherine A Klise, Albert J Valocchi, et Charles J Werth. 2015. « Impact of Chemical
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Zhang, Qixiang, Qiyan Feng, Xueqiang Zhu, Mei Zhang, Yanjun Wang, et Liu Yang. 2021. « Box
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https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2020.125718.
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https://doi.org/10.1007/s002160000459.
178

ANNEXES
179

ANNEXE III-1 : Résultats de test de colorants
(a) (b)
Gamme étalon du (a) -Carotène dans l’Hexane et (b) Sudan III dans l’hexane
Hexane non
coloré
Propagation de la phase organique coloré non b) Adsorption du colorant sur le sol et
homogène formation d’un précipité
180

ANNEXE IV-1 : Expériences MPE sur sol initialement saturé puis drainé
Préparation du milieu poreux et contamination
Deux essais MPE ont été effectués dans une condition de sols drainés au préalable. Il s’agit dans ce cas
de saturer le sable en eau puis effectuer un drainage. Le degré de saturation d’eau dans le sable est
alors plus important que dans le cas du sol sec. Une injection gravitaire du contaminant est ensuite
réalisée selon le même protocole que pour le sol non drainé. La MPE est ensuite appliquée.
Le premier essai MPE a été réalisé sur un sol composé de sable HN31 drainé où seulement la phase
gaz a été analysée. La PLNA a été extraite selon un programme d’ouverture de vanne à deux niveaux,
(1) niveau haut dans la phase gaz et (2) niveau bas dans la phase liquide allant de V3 à V5. L’ouverture
des vannes s’est réalisée de sorte à suivre le niveau de la phase organique liquide. L’objectif étant de
cibler uniquement la phase flottante.
La préparation du milieu poreux a été effectuée de la manière suivante :
- du sable HN31 est placé par couches successives de 20 cm, mélangé et tassé avec une masse de 2 kg
sur une hauteur de 30 cm,
- le sol est saturé en eau en remplissant le pilote par le bas afin de chasser l’air présent dans la porosité,
- le sol est drainé jusqu’à un niveau de nappe fixé constant à 44,5 cm,
- 0,9 L de polluant (10 g.L-1 de n-décane) coloré au β-Carotène est injecté par gravimétrie au moyen
d’un entonnoir placé au milieu haut du pilote (figure 1).
Le deuxième essai est préparé de la même manière que précédemment à la différence que le sol est
saturé en eau puis drainé jusqu’à un niveau de nappe constant à 39,5 cm. 1 L de polluant (10 g.L-1 de
n-décane) coloré au β-Carotène est injecté par gravimétrie au moyen d’un entonnoir placé au milieu
haut du pilote (figure 1).
La mise en place d’un drainage montre un niveau de zone capillaire quasi-saturée discontinue.
L’infiltration du polluant est plus lente et la phase organique est bien visible. Ceci peut être dû à la
teneur en eau résiduelle présente dans la frange capillaire.
181

Test 1 Test 2
Etat initial
T = 18 min
35 min
Figure 1. Suivi d’infiltration de polluant dans le milieu drainé
Le niveau de drainage n’est pas identique sur les deux essais, l’objectif était de placer la phase
organique au niveau d’une vanne d’extraction. Les caractéristiques hydrodynamiques selon les
conditions expérimentales appliquées sont résumées dans le tableau 1.
182

Tableau 1. Etat hydrodynamique du sable après drainage
Caractéristique Test 1 Test 2

Débit d’injection de la PLNA en mL.s-1 0,88 0,95
Niveau de nappe en cm (mesure à t=0 min,
44,5 39,5
juste avant injection du polluant)
Capillarité quasi saturée (en cm) 57 52
Zone capillaire (cm) 12,5 12,5
Niveau d'eau constant Niveau d'eau constant
Mise en place du niveau de nappe
repos de 72h repos de 24h
ZNS en cm (mesurée) 91 94
Zone partiellement saturée (cm) 34 42
L’extraction s’est déroulée de manière à extraire en continue la phase organique liquide. Lorsqu’il n’y
a plus de liquide en sortie, un changement de vanne s’opère. Le programme de changement
d’ouverture des vannes ainsi que les valeurs obtenues sont présentés dans le tableau 2.
Dans le cas du test 1, les résultats montrent que les ouvertures de chaque vanne coïncident avec les
hausses de concentrations de polluant en phase gaz extraite (figure 2). L’étape de MPE lors de cet
essai dure longtemps (185 min) car le sable contient initialement un degré de saturation significatif. La
quantité d’eau extraite est plus importante que dans le cas d’un sable sec.
Dans le cas du test 2, une surpression lors de changement d’ouverture de vanne a engendré le
colmatage du filtre anti-humidité protégeant le GC-FID. La phase gaz n’a donc pas pu être analysée
pendant la manipulation. Un volume de 2,34 L a été extrait au total, 12 échantillons ont été prélevés
durant l’essai.
183

Tableau 2. Conditions d’MPE appliquées et résultats des extractions
Test 1 Test 2
V1-V4 à 0 min
V1-V3 à 5 min
V2-V4 à 4 min
V2-V3 à 50 min
Programme d’ouverture des vannes V3-V4 à 8 min
V3 à 120 min
V4 à 10 min
V5 à 185 min
V4-V5 à 15 min
Non réalisé
Masse extraite phase gaz pendant MPE (mg) 1305,78
(Problème technique)
Masse cumulée MPE phase liquide (mg) Non analysé 178,77
Arrêt à 265 min

Masse cumulée MPE phase gaz (mg) Arrêt à 33 min
(4500)
Volume total du liquide extrait (L) Non mesuré 2,65
1,2
V1-V3 V2-V3 V3 V5
Concentration de n-décane (mg.L-1)
0,8
0,6
0,4
0,2
0
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Temps (min)
Figure 2. Concentration de n-décane dans la phase gaz extraite en fonction du temps (test 1)
La présence de n-décane en phase liquide est principalement observée lors des premières minutes de
l’extraction (figure 3). Les teneurs mesurées correspondent à une somme totale de 264 mg de polluant
extrait durant la MPE. La quantité extraite en phase liquide est supérieure à l’ensemble des essais
effectués et cela même avec des concentrations en phase organique plus élevées (50 g.L-1 et
100 g.L-1).
184

Il a été observé que la phase liquide extraite lors de l’étape MPE demeure majoritairement de l’eau
issue de la nappe et de la frange capillaire après les 10 minutes d’extraction. Une teneur non nulle a
été observée au bout de 25 min d’extraction (figure 3). Cela pourrait s’expliquer par l’arrivée tardive
d’une quantité de PLNA provenant de l’extrémité opposée du puits d’aspiration.
250 V1-V4 V3-V4 1200
V2-V4 V4-V5
V4
Débit d'extraction de la phase liquide (mL.min-1)
Débit d'extraction de la phase 1000
Concentration en décane(mg.L-1)
200
liquide (mL/min)
Concentration en décane(mg/L) 800
150
600
100
400
50
200
0 0
0 5 10 15 20 25 30
Temps (min)
Figure 3. Concentration de n-décane dans la phase liquide extraite en fonction du temps (test 2)
Les essais avec drainage ont entrainé des complications techniques ne permettant pas de tirer
pleinement des informations sur ces essais et ne permettent pas leur comparaison. Il est à noter
cependant que lors de ces essais, des teneurs très élevées en contaminant ont été extraites durant
l’étape de la MPE à la fois en phase gaz et en phase liquide.
La quantité de polluant extraite sur sable drainé pour un essai à concentration initiale de polluant à 10
g.L-1 montre des teneurs plus élevées que les essais 50 g.L-1 et 100 g.L-1 réalisés sur sable sec. Une
hypothèse pouvant être avancée est que le sable drainé du fait de sa teneur en eau résiduelle réduirait
la volatilisation du contaminant. Du fait du manque d’essais et des problèmes techniques, cette
hypothèse ne peut être confirmée et fera donc partie des perspectives à explorer.
185

ANNEXE V-I : Résultats argile barrière –configuration 0.
Conditions expérimentales
La configuration barrière 100% argile
La configuration 0 est constituée d’une barrière d’argile composée de 100% de kaolinite placée à 33
cm ddu bas du pilote côté gauche. Elle mesure40 cm de largeur, 10 cm de profondeur et 5 cm
d’épaisseur (figure 1).
Les barrières ne sont pas placées sur le côté droit du pilote (côté des vannes d’extraction) pour éviter
le colmatage des filtres du pilote par les particules d’argile durant l’extraction. Dans le cas de la
configuration 0, la barrière permet de voir la modification de l’écoulement du contaminant et de voir
l’influence des zones d’accumulation du procédé MPE. La barrière argileuse étant placée dans la zone
capillaire non saturée, le contaminant peut s’accumuler sur le dessus de la barrière et également en
dessous par écoulement gravitaire. L’eau présente dans cette zone ralenti l’écoulement et réduit la
mobilité du contaminant en phase gaz et liquide.
Figure 1. Position de la barrière imperméable de la configuration 0
Les essais ont été réalisés dans les mêmes conditions que l’expérience de référence avec uniquement
du sable. La concentration de la pollution injectée est de 50 g.L-1. Le programme de changement
d’ouverture de vannes est le même.
Préparation du Pilote
Lors de la mise en place de la nappe phréatique et de la remontée capillaire, il a été observé une
rétractation de l’argile et une apparition de fissures. Ce phénomène est dû au comportement de l’argile
au contact de l’eau. Le kaolin étant un matériau qui absorbe de l’eau, ce qui influence l’organisation
des feuillets du kaolin. Ces fractures sont verticales dans la masse de l’argile et visibles à l’œil nu (figure
2.a). Un espace vide s’est aussi formé entre la barrière et la paroi du dispositif. Ces vides créés
186

permettent au sable de s’écouler et font apparaitre des formations triangulaires de sable en fin
d’expérience sous l’effet de la dépression appliquée par la MPE (figure 2.b).
a. Mise en place de de la nappe b. Etat de la barrière après 28 h d’extraction
Figure 2. Mise en place de la nappe et observations après la fin de l’extraction
Infiltration du polluant
Alors que dans un milieu à 100% de sable l’écoulement est presque finalisé avec la création de lentille
de PLNA au-dessus de la nappe (figure 3.a), la présence de barrière retarde cette apparition de lentille.
La configuration 0 présente une infiltration qui suit un chemin similaire à celui observé dans le cas du
sable jusqu’à atteindre la barrière où on observe l’influence de cette dernière. (figure 3 et figure 4).
a. Sable, b. Barrière, configuration 0
Figure 3. Propagation de la pollution à 85 min

187

T=10 min T=20 min
T=30 min T=90 min
Figure 4. Infiltration avec la configuration 0
Potentiel de l’eau dans le pilote
Le potentiel hydrique mesuré lors des essais avec la configuration 0 est dans le même ordre de
grandeur que celui obtenu avec la configuration de référence (figure 5). Ce résultat est attendu les T5
n’étant pas placés entre la barrière et le point d’extraction. En comparant ces courbes à celles du milieu
sable seul, la tendance ainsi que les valeurs sont quasi identiques (figure 5).
188

5
0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000
Ta configuration 0 Tb configuration 0 Tc configuration 0

Pression hydrique (KPa)
-5
Ta Sable Tb Sable Tc Sable
-10
-15
-20
-25
Temps(min)
Figure 5. Potentiel de l’eau dans le pilote avec et sans barrière imperméable
Dépression et débit appliqués
Lors de l’application de la dépression pour l’extraction, les différentes courbes retrouvées sont
équivalentes en termes d’évolution en fonction du temps (figure 6). Par ailleurs, la présence de
barrière imperméable nécessite une dépression de 30 mbar supplémentaire en moyenne. En effet la
pompe fonctionne en maintenant un débit constant. Elle modifie la pression pour essayer de maintenir
son débit, cette pression étant fonction de la résistance qu’elle va rencontrer dans le sol.
Temps(min)
0
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55
-50
Sable
Dépression appliquée(mbar)
-100
Configuration 0
-150
-200
-250
-300
-350 V5-V7 V6-V7 V7
Figure 6. Dépression appliquée lors de l’extraction
189

Les débits de phases liquide ont une allure équivalente selon les différentes configurations (figure 7).
L’influence des changements d’ouverture des vannes est observée avec les mêmes allures et une
augmentation du débit liquide à chaque évènement.
350
300 Configuration 0 Sable

Débit d'extraction (mL.min-1)
250
200
150
100
50
0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
Figure 7. Les débits d’extraction en phase liquide
Formation du demi-cône de dépression
La formation d’un demi-cône de dépression suit les mêmes étapes que dans le cas du sable seul avec
un temps total plus important. Dans le cas de la configuration 0 on peut observer que la ligne d’eau
contourne la barrière (figure 8). La perméabilité dans les deux milieux n’étant pas la même, le niveau
de l’eau diminue dans le milieu sable avec une vitesse plus importante que dans le milieu avec barrière.
Bleu : 0h
Violet : 3h
Vert : 4h
Orange : 17h28min
Figure 8. Formation de demi-cône de dépression lors de l’extraction
190

Extraction de polluant (observation visuelle)
Le suivi visuel de l’extraction de la pollution à travers les 2 configurations montre l’impact de la

présence de la barrière sur le chemin de l’écoulement de la phase organique. La configuration 0
présente une diminution de la zone saturée équivalente à celle observée dans le cas du sable (figure
9). Il n’est pas possible de visualiser la diminution de saturation de la barrière avec ces observations.
La barrière retient de la matière organique notamment par adsorption et rend son extraction plus
difficile par rapport à un milieu sableux.
t= 1 min (V5-V7) t= 9 min (V6-V7) t= 19 min
t= 37 min t= 47 min (V7) t= 70 min
t= 150 min (V7) t= 240 min (V7) t=1666min
Figure 9. Extraction de la pollution
191

Extraction de polluant (concentration)
La concentration dans la phase liquide est plus faible dans la configuration 0 par rapport à un sol
sableux homogène, ceci est observé dès les premiers points analysés (figure 10).
180
3
Concentration en n-décane en phase
160
Sable 2,5
140
2
liquide (mg.L-1)
120
Configuration 0 1,5
100
1
80 0,5
60 0
40 15 20 25 30 35 40 45 50 55
20
0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (min)
Figure 11. Concentration de n-décane dans la phase liquide extraite
La courbe de concentration du n-décane dans la phase gaz (bien qu’elle ne soit pas complète dans le
cas de la configuration 0), peut être comparée avec les autres courbes durant l’étape MPE. La
configuration 0 n’influence pas d’une manière importante sur l’extraction dans l’étape MPE. Ce
résultat est attendu vu que dans cette configuration la barrière imperméable est positionnée au-
dessus de la nappe à gauche. Il a déjà été remarqué que pendant l’infiltration du polluant cette
configuration retarde peu l’avancement de la pollution.
L’extraction étant du côté droit du pilote, les chemins d’extractions sont équivalents à ce stade pour
les deux sols testés. La différence pourra être observée sur l’étape SVE. L’extraction n’étant pas
complète, on n’a pas pu observer l’influence de la barrière sur la volatilisation du polluant (figure 12).
192

1,8
Configuration 0
Concentration de n-décane ( mg.L-1)
1,6
1,4 Sable
1,2
0,8
0,6
0,4
0,2
0
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
Temps (min)
c. Etape MPE
1,8
Configuration 0
Concentration de n-décane (mg.L-1)
1,6
1,4 Sable
1,2
0,8
0,6
0,4
0,2
0
0 200 400 600 800 1000
Temps (min)
d. Totalité de l’extraction
Figure 12. Concentration de n-décane dans la phase gaz extraite
Polluant retenu par la barrière
Des échantillons de sol extraits de la barrière imperméable sont analysés afin d’identifier la quantité
de polluant retenue par la fraction argileuse. Ce test n’a pas été réalisé pour les expériences contenant
uniquement du sable, ce dernier n’étant pas un matériau où le polluant peut s’y fixer par adsorption.
La figure 13 et le tableau 3 résument les positions de ces échantillons et les résultats des analyses.
193

Dans le cas de la configuration 0, seuls les échantillons de la partie inférieure de la barrière montrent
des teneurs en décane. Ceci peut être dû au fait que la partie haute a pu avoir une désorption totale
comme elle est en contact avec la zone sèche, alors que la partie basse a subi l’influence de la présence
de l’eau pour la stabilisation de la quantité adsorbée. Il a déjà été démontré dans plusieurs études que
la présence de l’eau diminue l’efficacité d’une extraction sous pression réduite (Albergaria et al., 2006).
x
Figure 13. Position des échantillons de sol extrait du pilote pour la configuration 0
Une teneur plus élevée est observée sur la partie la plus éloignée du point d’extraction. Ce qui peut
montrer l’effet de la distance sur l’extraction et l’importance de la notion du rayon d’influence. Les
valeurs mesurées pour cette configuration sont plus importantes que celles des autres configurations
(chapitre V), ce qui peut etre dû à la composition de 100% argile impliquant une adsorption de
quantités plus importantes de polluant organique.
Tableau 3. Résultat des concentrations de n-décane à différents points de la barrière argileuse
Configuration 0
Echantillon Position du prélèvement (X/Y) en cm Concentration en n-décane (ng.g-1)
S1 (13/37) 0
S2 (35/37) 0
S3 (40/33) 7,91
S4 (20/33) 18,1
Bilan des extractions
Le bilan des extractions pour la configuration 0 et le milieu sable seul est résumé dans le tableau 4. Ce
bilan concerne uniquement l’étape MPE, puisqu’il n’était pas possible de mesurer les concentrations
complètes en phase gaz pour la configuration 0. Au niveau de l’étape MPE l’extraction en phase liquide
est très diminuée lors de la présence de la barrière par rapport à un sol sableux. Cette constatation
194

peut être due à l’adsorption du PLNA sur la barrière diminuant ainsi la quantité disponible à extraire
au-dessus de la zone saturée.
Tableau 4. Bilan des rendments des extractions
Configuration 0 Sable seul

Masse extraite pendant l’étape Gaz 364,6 512,5
MPE (mg) Liquide 4,9 110
Total 369,5 622,5
195

ANNEXE V-II : Autres photos sol hétérogène
1. Configuration 1- infiltration
t=10 min t=20 min
t=30 min t=90 min
196

2. Configuration 2-infiltration
t=10 min t=20 min
t=30 min t=90 min
197

3. Configuration 1-extraction
t= 1 min (V5-V7) t= 9 min (V6-V7)
t= 19 min (V6-V7) t= 37 min (V7)
t= 47 min (V7) t= 70 min (V7)
198

t= 150 min (V7) t= 210 min (V7)
t= 27h
199

4. Configuration 2- extraction
t= 1 min (V5-V7) t= 9 min (V6-V7)
t= 19 min (V6-V7) t= 37 min (V7)
200

t= 47 min (V7) t= 70 min (V7)
t= 210 min (V7) t= 57H (V7)
201

FOLIO ADMINISTRATIF
THESE DE L’UNIVERSITE DE LYON OPEREE AU SEIN DE L’INSA LYON
NOM : Laafar DATE de SOUTENANCE : 15/06/2022
Prénoms : Amin
TITRE : Etude de la dépollution des sols par extraction multiphasique (MPE) sur Pilote 2D
NATURE : Doctorat Numéro d'ordre : 2022LYSEI052

Ecole doctorale : Chimie de Lyon
Spécialité : Procédés
RESUME :
Les activités anthropiques telles que les industries chimiques et pétrochimiques, l'extraction et le traitement des ressources
naturelles, le transport et le stockage de carburants et de substances chimiques, ont contribué au cours des dernières décennies
à la contamination des sols et des sous-sols. Les rejets d’hydrocarbures pétroliers génèrent localement la formation de liquides
en phase non aqueuse (PLNA). En France, les hydrocarbures (toutes catégories confondues) représentent environ 70% des
contaminations des sols et des nappes phréatiques. Les phases liquides non aqueuses légères (PLNAL) ne se mélangent pas
avec les eaux souterraines mais forment une lentille au-dessus de l'eau. Cette situation nécessite le recours à des techniques de
réhabilitation in situ pour restaurer les sites (sol et eau) et limiter le risque de dispersion dans les nappes phréatiques. L’Extraction
MultiPhase (MPE) est un procédé générique qui s'applique aux situations de pollution des sols et des eaux souterraines par les
PLNAL. La MPE est une technique de remédiation physique in situ qui extrait simultanément la phase gazeuse (air et matières
organiques volatiles), l'eau (phase organique dissoute) et la PLNA. L'ADEME (Agence de la transition écologique) a estimé que
la technique était utilisée en France pour traiter 13 % des eaux souterraines contaminées en 2012. Afin d’inciter à une utilisation
plus importante des procédés in-situ telle que la MPE, une meilleure connaissance et optimisation du procédé est nécessaire.
Une des étapes importantes dans ce sens est l’étude en laboratoire. Pour simuler la MPE, un pilote 2D à l’échelle laboratoire a
été conçu. Un système d'extraction avec changement de vannes a été utilisé pour simuler la variation de la profondeur du puits
d'extraction utilisée sur le terrain. Les phases gazeuse et liquide extraites ont été analysées en fonction du temps, et l'extraction
du polluant par MPE a été observée et quantifiée. Les expérimentations ont été réalisées sur un milieu poreux modèle, constitué
de sable et choisi pour obtenir la perméabilité adéquate pour la MPE. L'étude hydrodynamique montre la cinétique d'assèchement
du sol par le procédé appliqué. Un demi-cône de dépression a été observé. Les résultats d'extraction des polluants ont montré
que chaque augmentation de la dépression générait une augmentation de la concentration extraite en phase gazeuse.
L'abaissement du niveau du puits d'extraction pendant la MPE a permis de récupérer plus de contaminants dans la phase liquide.
L’extraction dynamique, en suivant la phase organique, permet une extraction plus efficace des phases liquides (en volume et
en concentration), néanmoins le rendement demeure très faible par rapport un protocole d’extraction ciblé. La hausse de
concentration en polluant (multipliée par 10) augmente significativement le temps de traitement (environ 2,5 fois supérieur) à
volume équivalent de polluant. Enfin, dans le cas du n-décane, l’efficacité de la MPE est avérée et vérifiée. Toutefois on note que
la quasi-totalité du contaminant est extraite en phase gaz. L’impact de barrière imperméable a aussi été étudié en utilisant de
l’argile kaolin. En milieu hétérogène, en présence de barrière argileuse, les temps d’extraction de la MPE sont nettement plus
importants, les barrières imperméables réduisant la volatilisation du polluant et les teneurs extraites, que ce soit en zone sèche
ou en zone capillaire.
MOTS-CLÉS : Extraction multiphase, Dépollution in situ des sols, étude sur pilote 2D, n-décane, écoulement de phase liquide
non aqueuse, barrière argileuse,
Laboratoire (s) de recherche : DEEP (Déchets Eaux Environnement Pollutions)
Directeur de thèse : Belkacem BENADDA
Président de jury : Marc AUROUSSEAU
Composition du jury :
Directeur de thèse, Belkacem BENADDA, Professeur, INSA Lyon
Co-directeur de thèse, KACEM-BOUREAU Mariem, Maître de conférences, ENISE
Rapporteure, TROUVE Gwenaelle, Professeure, UHA
Rapporteur, BOUDOUCH Otmane, Professeur Habilité FST, Université Béni Mellal
Examinateur, Pierre BUFFIERE, Professeur, INP – UGA
202


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Etude de la dépollution des sols par extraction

multiphasique (MPE) sur Pilote 2D

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THESE de DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE LYON

Ecole Doctorale N° 206

Spécialité/ discipline de doctorat : Procédés

Soutenue publiquement le 15/06/2022, par :

Etude de la dépollution des sols par

Devant le jury composé de :

Mme TROUVE Gwenaëlle, Professeur des Universités UHA, Rapporteur

Cette thèse est accessible à l'adresse : https://theses.insa-lyon.fr/publication/2022LYSEI052/these.pdf

SIGLE ECOLE DOCTORALE NOM ET COORDONNEES DU RESPONSABLE

CHIMIE DE LYON M. Stéphane DANIELE

Je remercie grandement, monsieur Otmane Boudouch et madame Gwenaëlle Trouvé, de me faire

Communications orales, congrès international

Communications orales, congrès national

Etude expérimentale de l'extraction multiphasique (MPE) à l'échelle pilote de laboratoire. Congrès de

COMMUNICATIONS SCIENTIFIQUES ................................................................................................................. 9

LISTE DES SYMBOLES ...................................................................................................................................... 20

INTRODUCTION GENERALE ............................................................................................................................ 22

PARTIE 1. ÉTAT DE L’ART ................................................................................................................................ 25

POLLUTION DES SOLS ET UTILISATION DE LA MPE ................................................................. 27

I.1 LES SITES ET SOLS POLLUES EN FRANCE .............................................................................................................. 28

II.1 ETUDE DE LA MPE ET DE LA PLNA .............................................................................................................. 63

PARTIE 2. APPLICATION DE LA MPE SUR PILOTE 2D ....................................................................................... 88

MISE EN PLACE DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL ET DES METHODES D’ANALYSES .................. 90

III.1 INTRODUCTION ........................................................................................................................................ 91

IV.1 INTRODUCTION ...................................................................................................................................... 121

V.1 INTRODUCTION ...................................................................................................................................... 148

BIBLIOGRAPHIE ............................................................................................................................................ 168

ANNEXES ...................................................................................................................................................... 179

Table des figures :

ADEME : Agence de la transition écologique

Symbole Désignation Unités

k r ( ) Perméabilité relative de la

𝑛𝑣𝑔 Paramètres de Van Genuchten

λ Indice de distribution des

P Gradient de la pression de la kg.m-1.K-2

Dans cette première partie 2 chapitres sont présentés :

Législation sur les sites et sols pollués (SSP)

Le développement de l’industrie française dès le XIXe siècle s’est accompagné de pollutions

La circulaire du 3 avril 1996 relative à la réalisation de diagnostics initiaux et de l’évaluation simplifiée

En 2017, le ministère de la transition écologique (MTE) a publié un guide méthodologique national de

Les chiffres de la dépollution en France

I.1.2.A Les sites et sols pollués

I.1.2.B Les contaminants rencontrés

- Non-miscibilité avec l’eau

I.1.2.C Aspect économique du secteur SSP en France

I.2 L’infiltration des hydrocarbures dans les sols

Le comportement et le mouvement de PLNAL dans le sous-sol sont complexes. La migration de PLNAL

Lors de l’écoulement de PLNAL ou de PLNAD chlorés, une fluctuation du niveau piézométrique de la

I.3 Les techniques de remédiation dans le cas de pollution aux hydrocarbures

- Les traitements physiques

Le venting-sparging (barbotage in-situ) est une combinaison du venting et du sparging. Le sparging

I.4 Le procédé d’extraction multiphasique (MPE)

L’agence de protection de l’environnement américaine (US.EPA 1999) considère cette technique

- L’extraction directe du liquide (eau souterraine et phase flottante) ;

Les configurations de la MPE