GeÌ Neì Ration Dâ ™impulsions Lasers Ultracourtes Jusquâ ™aì La Femtoseconde

Génération d’impulsions lasers
ultracourtes jusqu’à la femtoseconde
par Georges BOULON

Professeur des universités
Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents
Université Claude Bernard Lyon 1, 5620 CNRS
1. Rappels........................................................................................................ AF 3 282 - 2
1.1 Spectroscopies standards et lasers ........................................................... — 2
1.2 Quelques ordres de grandeurs entre valeurs fréquentielles
et temporelles .............................................................................................. — 3
1.3 Limites des résolutions fréquentielles et temporelles.............................. — 3
1.4 Milieux linéaires et non linéaires ............................................................... — 4
2. Propagation des impulsions lumineuses........................................... — 5
2.1 Constante de propagation .......................................................................... — 5
2.2 Propagation dans un milieu absorbant : vitesse de groupe v g
et coefficient de dispersion D ν ................................................................... — 5
2.3 Propagation des impulsions dans les milieux dispersifs non linéaires .. — 6
3. Génération d’impulsions........................................................................ — 9
3.1 Les méthodes de déclenchement (Q-switching )....................................... — 10
3.2 Génération d’impulsions courtes à l’échelle de la nanoseconde ............ — 10
3.3 Génération d’impulsions très courtes à l’échelle de la picoseconde ...... — 11
3.4 Génération d’impulsions ultracourtes à l’échelle de la femtoseconde ... — 14
4. Applications des lasers à impulsions ultracourtes ........................ — 19
4.1 Application des lasers saphir : T i3+ et LISAF : Cr3+ à la détection
des polluants atmosphériques ................................................................... — 19
4.2 Application à la femtochimie ...................................................................... — 20
4.3 Imagerie........................................................................................................ — 20
4.4 Spectroscopie des semi-conducteurs ........................................................ — 20
4.5 Usinage des matériaux ............................................................................... — 20
4.6 Science des champs électromagnétiques de très hautes intensités ....... — 22
5. Une autre étape : la recherche d’impulsions à l’échelle
de l’attoseconde ....................................................................................... — 24
6. Conclusion ................................................................................................. — 24
Références bibliographiques ......................................................................... — 24
De la nécessité de disposer a dynamique électronique interne aux atomes actifs en optique se joue à
de sources lasers L des échelles de temps comprises entre quelques nanosecondes et des
fractions de seconde. Les connaissances dans ce domaine ont donc progressé
à impulsions de plus parallèlement aux avancées des sources à impulsions rendant possible le
en plus brèves pompage des niveaux d’énergie atomiques dans les gaz, liquides et solides
c’est-à-dire principalement avec les outils lasers mis au service des chercheurs,
particulièrement efficaces, à la fois, par leur intensité et par leur double sélec-
tivité fréquentielle et temporelle. En réalité, on ne pouvait pas s’arrêter là et les
efforts dans la recherche de sources encore plus rapides, en deçà de la nano-
seconde, ont abouti progressivement à franchir l’échelle de temps de la pico-
seconde (1 ps = 10 –12 s) puis de la femtoseconde (1 fs = 10 –15 s), c’est-à-dire
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GÉNÉRATION D’IMPULSIONS LASERS ULTRACOURTES JUSQU’À LA FEMTOSECONDE _______________________________________________________________
l’échelle de temps pour les échanges d’atomes ou de groupes d’atomes des

systèmes à plusieurs corps comme les molécules isolées, les protéines ou les
solides. Les premiers travaux sur les mouvements des molécules ont été
réalisés dès 1945 par Porter et Norrish en mettant au point la technique de
photolyse par flashs ce qui leur valut le prix Nobel de chimie en 1967. Plus
récemment, l’utilisation de lasers à impulsions à l’échelle de la femtoseconde
ont valu le prix Nobel de chimie à Zewail en 1999.
À titre d’exemple nous donnons sur la figure A des ordres de grandeur des
échelles de temps intervenant dans les phénomènes physico-chimiques et
biochimiques. C’est la femtochimie qui permet d’observer le comportement
dynamique des atomes et des molécules ou de visualiser l’évolution des
réactions chimiques.
Phénomènes physico-chimiques et biochimiques
Vibrations des couches Absorption d’énergie

électroniques internes 10–17
Excitation-ionisation
Processus non markoviens 10–15
Mécanismes radicalaires
Temps de cohérence 10–14
d’états électroniques
10–13 Effets primaires
Transfert de proton
Relaxation diélectrique Rupture de liaison
10–12
Temps de cohérence Dissociation moléculaire
d’états vibrationnels
10–10 Recombinaison géminée
Réactions chimiques Réactions radicalaires

10–9
contrôlées par diffusion
Processus biochimiques
10–8 primaires
Processus chimiques lents

Lésions de l’ADN
Réactions enzymatiques
Processus chimiques
très lents
Altérations membranaires
Altérations des systèmes

biologiques intégrés
Altérations
des matériaux
Figure A – Positionnement des mécanismes radicalaires primaires

dans l’échelle temporelle de processus réactionnels en physico-chimie et en biologie [1]
1. Rappels la longueur d’onde ou de la fréquence ou encore du nombre d’onde.

La découverte du laser a rendu possibles des mesures qui n’étaient
pas accessibles auparavant. En effet, les spécificités des sources
Mentionnons, dès ce premier paragraphe, que les références [1] lasers sont nombreuses : cohérence spatiale et cohérence tempo-
à [8] sont relatives à la bibliographie récente des ouvrages et relle élevées, largeur de raie d’émission étroite donc accord en fré-
articles sur le sujet des sources lasers à impulsions ultrabrèves quence, forte intensité permettant la détection de faibles signaux.
jusqu’à la femtoseconde avec, en outre, la précision des titres. L’accord en fréquence est ainsi possible de l’UV au proche IR au
moyen des lasers à colorants et des lasers à solide. Des largeurs
Il est également utile de consulter le site internet [17]. de raies aussi étroites que le kilohertz, voire même aujourd’hui infé-
rieures au hertz, sont atteintes. L’intensité des sources lasers joue
un rôle capital dans la détection des signaux ainsi que pour la mise
1.1 Spectroscopies standards et lasers en œuvre des spectroscopies non linéaires. Les principales tech-
niques sont essentiellement les spectroscopies résolues en temps,
Avant l’invention du laser, les spectroscopies mises en jeu à sélection de sites actifs, par saturation, Raman cohérent, écho de
concernaient les mesures d’absorption, de transmission, de photons, d’absorption, à plusieurs photons, de réseau transitoire...
réflexion et d’émission de la lumière par les milieux en fonction de juste pour en nommer quelques-unes.
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La spectroscopie ultrarapide est une branche relativement

récente de la spectroscopie laser utilisant des sources à impulsions. +
La première source fut, en 1960, le laser à rubis pompé par une
+
lampe au xénon délivrant des impulsions à l’échelle de la milli-
seconde puis rapidement les lasers déclenchés (Q-switch ) délivrant +
des impulsions intenses à l’échelle de la nanoseconde (voir Cristaux
pour sources laser et cristaux pour l’optique non linéaire). +
Après la nanoseconde, la course a été lancée vers les impulsions +

à l’échelle de la picoseconde (10 –12 s) puis de la femtoseconde
(10 –15 s). Nous montrerons que la physique attachée à ces trois +
domaines temporels nécessite de mettre en jeu des phénomènes +
non linéaires d’origines diverses :
— systèmes mécaniques simples pour la milliseconde ;
— polarisations créées par l’effet électro-optique de Pockels =
pour la nanoseconde ;
— interférences entre modes de la cavité laser par des modu-
a
lateurs externes ou par absorbants saturables liquides, ou mieux
solides, pour la picoseconde, et, enfin ;
— effet Kerr donnant lié à l’autofocalisation et à l’auto-
modulation de phase pour les femtosecondes.
Le terme ultrarapide s’applique plutôt aux phénomènes physiques
qui se produisent aux temps inférieurs à la picoseconde. La figure 1
montre à titre d’exemple la variation typique des composantes du
champ électrique d’une impulsion ultracourte (figure 1a ) et l’appli- – 20 – 10 0 10 20 (fs)
cation à l’impulsion ultracourte de 7 fs (figure 1b ) correspondant au
spectre à bande large centré vers λ = 800 nm d’un cristal de saphir
dopé Ti 3+ (figure 1c).
D’une manière générale, dans le spectre visible, une période
correspond à environ 2 fs, si bien que la recherche d’impulsions b
plus courtes exige des sources spectrales émettant dans l’UV
lointain et même dans le domaine des rayons X.
I (λ)
Il existe deux types de spectroscopie ultrarapide selon la nature
de la variable analysée : soit la variable temps, soit la fréquence,
qui sont d’ailleurs reliées entre elles par le principe d’incertitude de
Heisenberg. L’amplitude spectrale est la transformée de Fourier de
l’amplitude temporelle de l’impulsion à l’échelle de la femto-
seconde. Ce spectre est d’autant plus large que l’impulsion tempo-
relle est courte (figure 2).
700 800 900 λ (nm)

1.2 Quelques ordres de grandeurs entre c
valeurs fréquentielles et temporelles
Figure 1 – Exemples d’impulsions ultracourtes et spectre associé
Voici quelques exemples de fréquences et de domaines tem-
porels associés aux principaux mécanismes physiques :
Ainsi, si une impulsion dure 6 fs autour de 600 nm, elle ne
Largeur de raies Doppler dans les gaz : ........... 10 – 3 à 10 – 1 cm – 1 contient que 3 périodes, en effet :
Mécanismes de rotation dans les gaz :.................10 – 2 à 10 cm – 1 λ 600 ⋅ 10 – 9
T = ----- = ----------------------------- = 2 ⋅ 10 – 15 s
Phonons acoustiques : ................................................... < 100 cm – 1 c 3 ⋅ 10 8
Mécanismes vibrationnels :...................... 100 cm – 1 à 4 000 cm – 1 avec c vitesse de la lumière (3 · 10 8 m/ s).
Énergies électroniques :..............................................> 5 000 cm – 1 À la vitesse de la lumière, le train d’onde a une longueur de
1,8 µm. Cette limitation du nombre de périodes dans le visible et le
À ces largeurs spectrales moyennes correspondent des durées proche IR explique pourquoi il faut rechercher des spectres UV et
de train d’onde aux échelles suivantes : (0) même X pour espérer atteindre des impulsions plus brèves encore.
Largeurs Domaines Échelles
spectrales de fréquence de temps On rappelle souvent à ce stade de la présentation que 1 fs est
à 1 s ce que 1 s est à 32 millions d’années !
5 000 cm – 1 pétahertz 10 – 15 s = 1 fs
5 cm – 1 → térahertz → 10 – 12 s = 1 ps
5·10 – 3 cm – 1 gigahertz 10 – 9 s = 1 ns 1.3 Limites des résolutions fréquentielles
et temporelles
La période temporelle de la molécule d’hydrogène H2 dans son
état noté X correspondant à une énergie vibrationnelle de Les profils temporels des impulsions peuvent prendre des
4 401 cm – 1 est de 7,6 fs. Celle de la molécule d’iode I2 dans son état formes diverses. Parmi ces impulsions, les gaussiennes jouent un
noté B (120 cm– 1) est de 270 fs. rôle très important puisqu’elles correspondent à des profils réels
Transformée
de Fourier
– 30 – 20 – 10 0 10 20 30 (fs)
0 1 2 3 4 5
ω (rad/fs)
Transformée
de Fourier
– 30 – 20 – 10 0 10 20 30 (fs)
0 1 2 3 4 5
ω (rad/fs)
Figure 2 – Amplitude temporelle et amplitude spectrale d’une impulsion ultracourte
de sources lasers et que, de plus, l’utilisation du merveilleux outil 1.4 Milieux linéaires et non linéaires
qu’est la transformée de Fourier pour la modélisation des relations
entre les trains d’onde temporels et les spectres de fréquence ■ Jusqu’à l’avènement des sources lasers, tous les milieux
transforme une gaussienne en une autre gaussienne. Cette optiques étaient considérés comme linéaires à l’exception des
gaussienne peut être écrite : cristaux naturels uniaxes du type calcite ou quartz utilisés pour
— selon la fonction temporelle : polariser les faisceaux lumineux. On admettait que :
2 1. L’indice de réfraction et le coefficient d’amplification ne
E ( t ) = exp ( – t 2 /2 τ t ) exp ( j ω 0 t )
variaient pas avec l’intensité de la lumière incidente.
— et selon une fonction fréquentielle : 2. Le principe de superposition s’appliquait. Une onde optique
est décrite par une fonction réelle de la distance et du temps, dite
2 2
E ( ω ) = exp [ – ( ω – ω 0 ) /2 ( ∆ ω ) ] fonction d’onde sphérique ou plane u (x, t ), solution de l’équation
d’onde :
avec τt durée temporelle de l’impulsion, 2
1 ∂ u
∆ω largeur du spectre, ∇ 2 u – -------- ----------- = 0
c 2 ∂t 2
ω0 centre de la fréquence angulaire (ou pulsation) :
Selon le principe de superposition, si u 1 (x, t ) et u 2 (x, t ) sont
τ t ∆ω = 1 des fonctions d’onde optiques, la fonction :
Rappelons une écriture des transformées de Fourier : U (x, t ) = u 1 (x, t ) + u 2 (x, t )

+∞
représente aussi une onde optique possible.
1
E ( ω ) = --------------- E ( t ) exp ( – j ω t ) dt
2π –∞
3. La fréquence de la lumière ne pouvait pas changer au cours
de la traversée du milieu.

+∞
1 4. La lumière n’interagissait pas avec la lumière et bien sûr la
E ( t ) = --------------- E ( ω ) exp ( + j ωt ) dω
2π –∞ lumière ne contrôlait pas la lumière.
À titre d’illustration, les impulsions gaussiennes limitées par la ■ Le développement des sources lasers a montré que, en réalité,
transformée sont montrées à la fois en fonction du temps et en les principes précédents étaient mis en défaut :
fonction de la fréquence sur la figure 3. Plus courte est l’impulsion,
1. L’indice de réfraction et la vitesse de la lumière dans un milieu
plus large est le spectre.
optique changent selon l’intensité de la lumière.
La transformée de Fourier d’un train d’onde de durée ∆t fournit
un spectre de fréquence de largeur spectrale ∆ν, tel que le produit 2. Le principe de superposition est violé.
soit constant. Le résultat est le même indépendamment de la 3. La fréquence de la lumière est altérée lorsqu’elle traverse un
forme du train d’onde. milieu non linéaire.
2.2 Propagation dans un milieu absorbant :

I (t) P (ω) vitesse de groupe vg
et coefficient de dispersion D
FT
2 ln2 σt 2 ln2 σω
L’ensemble des éléments qui suivent seront utiles pour la
compréhension de la génération des impulsions ultracourtes
sub-ps jusqu’à la fs.
t ω0 ω
I (t) P (ω) ■ En réalité, un milieu qui absorbe est représenté par sa suscep-
tibilité complexe :
χ = χ re + j χ im
FT
La constante diélectrique du milieu est donc aussi complexe :
ε = 1 + 4 π χ = 1 + 4 π χ re + j 4 π χ im
t ω0 ω L’indice de réfraction est donné par :
n = ε r = ( 1 + 4π χ re + j4π χ im ) 1/2 ≈ 1 + 2π χ re + j2π χ im = n re + jn im

Figure 3 – Relation fréquence-temps des signaux gaussiens
si χ re , χ im 1
4. La lumière peut interagir avec la lumière et peut donc avec n re = 1 + 2 π χ re : indice réel,
contrôler la lumière. Autrement dit, la lumière interagit avec la n im = 2 π χ im : indice imaginaire ou indice d’extinction.
lumière par l’intermédiaire du milieu.
Considérons une onde plane traversant dans la direction
Les effets non linéaires deviennent appréciables quand le champ z : E exp j (ωt – kz ).
électrique approche la valeur des champs interatomiques. Rappelons
que, pour le cas de l’atome d’hydrogène dont le rayon atomique est k est le vecteur d’onde :
r = 0,53 · 10 –10 m = 0,53 Å, le champ E = 5,8 · 1011 V · m –1. ω ω ω ω
k = ----- n = ----- ( n re + jn im ) = ----- n re + j ----- n im
c c c c
α
= β – j -----
2
2. Propagation des impulsions 2 ωn ωn
α = – --------------im β = -----------r---e-
lumineuses en posant :
c
----- et
c
β est la constante de propagation de l’onde et représente le taux de
2.1 Constante de propagation changement de phase selon z.
α est le coefficient d’absorption puisque l’intensité de l’onde
L’impulsion est gouvernée par l’équation d’onde habituelle décroît comme exp – αz :
dérivée des équations de Maxwell :
2ωn 2ω 4πω
µε ∂ 2 E α = – --------------im
----- = – --------- 2 π χ im = – ------------- χ im
∇ 2 E – --------- ------------ = 0 c c c
c 2 ∂t 2
On trouve :
µε
avec E = E 0 exp j ( ω t – kx ) et k = -------------- ω n + jn
exp j ( ωt – kz ) = exp j ω  t – ---- z = exp j ω t – ------r--e----------------i-m
c k
----- z
 ω  c
Le champ électrique E de l’onde incidente induit une polarisation
P dans le milieu, proportionnelle au champ : n ωn
= exp j ω  t – ------r--e--- z exp  -----------i-m
---- z
P=χE  c   c 
avec χ susceptibilité électrique linéaire.

= exp j ω ( t – β z ) exp  – ----- αz 
1
L’induction électrique (déplacement) D à l’intérieur du milieu  2 
s’écrit :
D = E + 4 πP = (1 + 4 π χ ) E = εE Le champ de sortie peut être écrit en fonction du champ d’entrée
par :
avec ε constante diélectrique (permittivité).
E sortie (ω) = exp j ϕ (ω ) · E entrée (ω) = exp j β (ω ) · E entrée (ω)
ε dépend en fait de la fréquence et caractérise la réponse optique
du milieu.
■ Dispersion chromatique
L’indice de réfraction complexe s’écrit n = µ r ε r mais µ r , per- La réponse d’un milieu au passage d’ondes électromagnétiques
se manifeste par la dépendance fréquentielle de l’indice de réfrac-
méabilité magnétique relative, est égale à l’unité et n = εr .
tion, c’est-à-dire la dispersion chromatique. On caractérise la pro-
ω pagation dans le vide par le paramètre β introduit plus haut, que
Donc : β ( ω ) = n ( ω ) ----- est la constante de propagation dans l’on appelle la constante de propagation :
c
laquelle la dépendance fréquentielle de l’indice de réfraction repré- ω
β ( ω ) = n ( ω ) ----
sente la dispersion chromatique. c
Le développement en série de β (ω) donne : mais :
1 d2 β λ3 d2 n
β ( ω ) = β 0 + β ω′ 0 ( ω – ω 0 ) + ----- β ω′′0 ( ω – ω 0 ) 2 + … β ω′′0 = ------------ = ---------------- ------------
2 d ω2 2πc 2 d λ 2
β0 est une constante qui n’a aucun rôle sur le profil de l’impulsion : 2πc 2πc λ 3 d 2 n λ d2 n
– ------------ β ω′′0 = – ------------ ---------------- ------------- = – ----- -------------
λ2 λ 2 2πc 2 d λ 2 c d λ2
dβ n ω dn
β ω′ 0 =  ---------- =  ----- + ------ --------- = -----  n + ω ---------
1 dn 1 2πc
c
= -------- D λ = – ------------ β ω′′0
dω ω = ω 0 c dω  ω = ω 0 c dω  ω = ω0 vg λ2
vg est la vitesse de groupe : On peut aussi écrire :
d2 β ω d 2n dβ′ dβ′ dω 2πc λ d2 n

β ω′′0 =  ------------
d 2n
= -----  2 --------- + ω ------------
1 dn
≅  ----- ------------ ----------- = ----------- ---------- = – ------------ β ″ = – ----- ------------
c  dω dλ dω dλ λ2 c d λ2
d ω 2 ω = ω0 dω 2  ω = ω 0  c dω 2  ω = ω 0
d βω′ 0
D λ = ----------------
dω 2πc 4 π2 c2 dλ
on sait que ---------- = – ------------ donc ( d ω ) 2 = ----------------- ( d λ ) 2 :
dλ λ2 λ4
2π λ 4 d 2 n λ3 d2 n 2.3 Propagation des impulsions

β ω′′0 =  --------- ------------------ ------------ =  -------------- ------------
 λ 4π 2 c 2 d λ 2  λ = λ  2πc 2 d λ 2 
0 λ = λ0 dans les milieux dispersifs non linéaires
1 dv
= –  ------- ---------g-- 
 v dω  ω = ω 2.3.1 Dispersion de la vitesse de phase (DVP)
g 0
et dispersion de la vitesse de groupe (DVG)
Pour la plupart des matériaux, β ω′′0 a une valeur positive dans le La dispersion de la vitesse de phase (DVP) est aussi notée PVD
d vg (en anglais pour « Phase Velocity Dispersion ») et la dispersion de
visible et une valeur négative dans l’IR. Quand β ω′′0 > 0, ------------ < 0 la vitesse de groupe (DVG) est également notée GVD (en anglais
dω
et les composantes de grandes fréquences ont des valeurs de vg pour « Group Velocity Dispersion »).
plus basses. Admettons qu’un milieu présente une variation de la constante
de propagation β en fonction de ω indiqué sur la figure 4. L’onde
■ Vitesse de groupe v g plane polarisée E = E 0 exp j (ωt – βz ) dans la direction Oz, a donc
une phase ϕ = ωt – βz avec β dépendant de ω.
ng
-------- = -----  n + ω ---------- = --------
1 1 dn La vitesse de phase vϕ s’exprime à partir de :
-
vg c dω  c
dϕ = ω dt – β dz = 0
c c c
d’où : v g = -------- = ------------------------- = ------------------------- dz ω
v ϕ = -------- = ------
ng dn dn
n + ω ---------- n + ν --------- dt β
dω dν
Considérons une impulsion dont la fréquence centrale est ω 0 et
dn dn 2 π c la largeur spectrale ∆ω 0 et développons β autour de ω 0 (figure 4) :
Comme : ---------- = – --------- -----------
dω dλ ω 2
dβ
β = β 0 +  ---------- ( ω – ω0 )
on a :
c c c c
v g = ------------------------------------------------- = -------------------------------- = ----------------------- = ------ dω ω = ω0
2 π c dn 2πc dn dn ng
n + ω  – ----------- --------- n – ------------ --------- n – λ ---------
 ω2 d λ  ω dλ dλ Le champ électrique peut s’exprimer comme suit :
l’indice de groupe est donc :

E ( t, z ) = ω 0 + ∆ ω 0 /2
ω 0 – ∆ ω 0 /2
A ω exp j ( ω t – β z ) d ω
dn dn dn
n g = n – λ --------- = n + ω --------- = n + ν ---------
dλ dω dν
■ Coefficient de dispersion Dν : β
d dβ d2 β
D ν = ---------  -------- = 2π ----------  ------- = 2π ----------  --------- = 2π ------------
d 1 d 1
dν  v g  d ω  v g d ω  dω  d ω2
∆β β0
d2 β ω d2 n λ3 d2 n
β ω′′0 = ------------ ≅ ----- ------------- = ---------------- ------------
d ω2 c d ω2 2πc 2 d λ 2
λ3 d2 n
d’où : D ν = -------- ------------
c 2 d λ2
Le coefficient de dispersion en fonction de λ est défini ainsi :

ω0 ω
Dλ d λ = Dν dν
∆ω0
dν λ3 d2 n λ d2 n
D λ = D ν --------- = D ν  – ------- = ------- ------------  – ------- = – ---- -------------
c c
dλ  λ2  c 2 d λ2  λ2  c d λ2 Figure 4 – Variation de la constante de propagation en fonction de
DVG (ps2/km)
75
50
25
0
ω1 ω2 ω
–25
∆ω1 ∆ω2
–50
0,6 0,8 1 1,2 1,4 λ (µm)
Figure 5 – Fréquences centrales relatives à = 1 et = 2
et largeurs de bande de deux impulsions en cours de propagation a DVG de la silice fondue dans le domaine spectral 0,6 - 1,5 µm
On remplace ω par ω 0 + ∆ω donc dω = d (∆ω ) et β par 6 ps 25 ps
dβ
β 0 +  ---------- ( ω – ω0 ) :
dω ω = ω0 Impulsion Fibre optique Impulsion de sortie
d’entrée monomode élargie

ω 0 + ∆ ω 0 /2 0,2 ps
 dβ 
E ( t, z ) = A ω exp j  ( ω 0 + ∆ ω ) t – β 0 +  --------- ∆ ω z  d ω
ω 0 – ∆ ω 0 /2  dω  ω
 0 

ω 0 + ∆ ω 0 /2
dβ Réseau de diffraction
= exp j ( ω 0 t – β 0 z ) A ω exp j ∆ ω t –  --------- ∆ ω z d ω Impulsion
ω 0 – ∆ ω 0 /2  dω  ω de nouveau
0
compressée

+∆ ω 0 /2
 dβ  b système de compression d’une impulsion :
= exp j ( ω 0 t – β 0 z ) A ω exp  j ∆ ω t –  --------- z  d ( ∆ ω ) impulsion de 6 ps d’abord élargie à 25 ps
–∆ ω 0 /2  dω  ω
 0  puis compressée à 0,2 ps
= exp j ( ω 0 t – β 0 z ) F  t – ------- 
z
 Figure 6 – Propagation d’une impulsion à travers une fibre de silice
vg 
L’onde porteuse exp j ( ω 0 t – β 0 z ) est modulée par la fonction dispersion dans la bande ne soit pas linéaire. Les composantes
spectrales de l’impulsion traverseront le milieu avec des vitesses
F  t – -------
z 
- .
 vg  de groupe différentes ce qui entraînera une modification du profil
de l’impulsion au cours de la propagation. D’une manière générale,
v g est la vitesse selon laquelle l’enveloppe d’amplitude selon la relation précédente, deux composantes du spectre de
largeur dω autour de la fréquence ω seront décalées temporel-
F t – -------- se déplace sans changer de forme :
 z
 v  lement de :
g
d2 β
dω
v g =  ---------- ∆t = L  ------------ d ω
 dβ  ω  d ω2 
= ω0
Considérons maintenant deux impulsions dont les fréquences La dispersion de la vitesse de groupe (DVG) s’écrit donc :
centrales sont ω 1 et ω 2 et les largeurs de bandes ∆ω 1 et ∆ω 2 selon
la figure 5, admettant des vitesses de groupe : d2 β
DVG = ------------
d ω2
dβ 
1 - =  --------- dβ 
1 - =  ---------
---------- - ---------- -
v g1  d ω  ω1 v g2  d ω  ω2 Cette dispersion avait été calculée précédemment par :
d  --------
Si ces deux impulsions entrent en même temps dans le milieu, 1
après avoir parcouru une distance L dans le milieu, elles seront v  1 dv g-
g
DVG = -------------------- = – --------- -----------
séparées par un intervalle de temps ∆t : dω v g dω
2
dβ dβ
∆t = ----------- – ----------- = L  ---------- –  ----------
L L
v g2 v g1  dω  ω  dω  ω
2 1
2.3.2 Propagation d’une impulsion à travers
Développons : un milieu selon que DVG > 0 ou DVG < 0
dβ 
 --------- dβ d2 β Les figures 6a et b montrent l’exemple bien connu de la fibre de
- =  ---------- +  ------------ ( ω 2 – ω 1 )
 dω  ω  d ω  ω  d ω2  ω silice utilisée en télécommunication dans le domaine spectral du
2 1 1
rouge et du proche infrarouge (0,6 à 1,6 µm). La dispersion de la
d2 β vitesse de groupe DVG, qui s’exprime en ps2 · km–1, est positive
∆t = L  ------------ ( ω 2 – ω 1 )
 d ω2  ω jusqu’à 1,27 µm puis est négative. Cette propriété explique pour-
1
quoi on utilise parfois des fibres optiques à 1,3 µm au lieu de
Appliquons cette relation à une impulsion de fréquence centrale 1,5 µm bien que l’absorption en ce point soit supérieure à celle de
ω 0 et de largeur spectrale ∆ω 0 , suffisamment large pour que la 1,5 µm.
0,3
Intensité de l’impulsion
Intensité C
I (t) C
A B
0,2
τ ’p
A B 0,1
0
– 20 – 10 0 10 20
tA tB Temps Temps (ps)
Fréquence a intensité de l’impulsion de sortie

ω’ (t)
Dérive > 0 Dérive < 0
25
Balayage en
fréquence (cm–1)
ω0 Temps
0
Figure 7 – Effet de l’automodulation de phase
– 25
– 20 – 10 0 10 20
Reprenons le cas de la fibre de silice monomode dont le dia-
mètre du cœur est de quelques micromètres. L’intensité transmise Temps (ps)
confinée par le guidage du cœur est très élevée, si bien que l’indice b dérive de fréquence en sortie
de réfraction change de δn = n 2 I (t ).
n 2 est l’indice non linéaire mesuré par effet Kerr (voir
Intensité du spectre
paragraphe 3.4.1) : n 2 = 10–16 cm2 · W –1 pour la silice.
L’indice du milieu n = n 0 + n 2 I (t ) dépend donc du temps.
Il en résulte q u e l a p h a s e ϕ ch a n g e s e l o n
ω0
ϕ = ω 0 t – β z = ω 0 t – -------- ( n + ∂ n ) z en admettant que la dispersion
c
est nulle (c : vitesse de la lumière dans le vide et ω 0 : fréquence
centrale de l’impulsion) : – 50 – 25 0 25 50
Nombre d’onde (cm–1)
ω ω
ϕ = ω 0 t – -------0- n 0 z – -------0- ∂ nz c spectre de l’impulsion de sortie
c c
Ce changement de phase est induit par la variation de l’intensité
de la lumière en un point donné. On l’appelle automodulation de 10
Intensité de l’impulsion
phase (AMP) ou SPM en anglais pour Self-Phase Modulation.

La fréquence instantanée de l’impulsion lumineuse à z est
donnée par : 5
τ ’’p
∂-
∂ϕ = ------ ω 0 zn 2 ∂ I
ω ’ = -------- ( ω 0 t – β z ) = ω 0 – -----------------
- -------
∂t ∂t c ∂t 0
– 10 –5 0 5 10
ω ’ est proportionnelle à la dérivée négative de l’intensité par
rapport au temps. Temps (ps)
L’effet de l’automodulation de phase est illustré sur la figure 7. d impulsion compressée produite par un système
Autour du pic de l’impulsion, où la variation temporelle I (t ) est pour lequel DVG < 0
approximativement parabolique, la fréquence instantanée de l’onde
porteuse varie donc linéairement avec le temps. L’impulsion montre Figure 8 – Autoélargissement d’une impulsion initiale de 6 ps
une dérivée positive (en anglais chirp comme gazouillis). De chaque après propagation le long d’une fibre monomode
côté des ailes t < t A et t > t B , l’impulsion montre une dérivée
négative.
infrarouge. La largeur du signal de sortie rectangulaire devient
■ Propagation d’une impulsion à travers
24 ps et la dérivée de fréquence est pratiquement linéaire sur toute
un milieu caractérisé par une DVG positive
la durée de l’impulsion. Les actions simultanées de SPM et de DVG
Jusque-là, nous avons négligé l’effet de DVG. Dans ce para- ont introduites des modifications dans l’impulsion. Comme le
dv g montrent les figures 8c et d le spectre de l’impulsion s’est élargi
graphe, DVG > 0, donc ------------ < 0 ce qui correspond à une diminution de ∆ ω tel que ∆ ω · ∆ t ≅ 0,5. Or, comme ∆ t = 6 ps, ∆ ω ≅ 2,5 cm–1, si
dω
de v g pour les composantes de plus grandes fréquences. Diffé- bien que le signal de sortie admet une largeur de 50 cm–1.
rentes parties de l’impulsion seront donc affectées différemment.
■ Propagation d’une impulsion à travers
En raison de l’élargissement produit par la DVG, l’intensité du un milieu caractérisé par une DVG négative
pic est plus petite. La partie parabolique de I (t ) s’étend sur une
région de plus grande largeur et la dérivée de fréquence > 0 étend L’impulsion autodérivée peut être compressée de l’extérieur en
l’impulsion dans un domaine plus large. Ces effets peuvent être utilisant un élément dispersif linéaire pour lequel DVG < 0. De tels
vus sur les figures 8a et b correspondant à une impulsion inci- éléments peuvent être constitués par une paire soit de réseaux de
dente de 6 ps traversant une fibre optique de silice dans le proche diffraction soit de prismes (figure 9).
C
120 fs I (t)
à 1,5 ps
Paire de réseaux A B
de diffraction
Fibre Temps
a
≈ 3 ps
C (ω0)
≈ 20 ps
Cette partie de l’impulsion A B Cette partie de l’impulsion

se déplace plus lentement se déplace plus rapidement
Figure 9 – Rôle d’une paire de réseaux de diffraction que la partie A que la partie B
pour compresser l’impulsion
L’action simultanée de la SPM et de la DVG produit comme dans C (ω0)

le cas précédent des changements de la forme de l’impulsion Cette partie de l’impulsion Cette partie de l’impulsion
d’une quantité croissante lorsque la distance augmente. se déplace plus rapidement se déplace plus lentement
Trois types de comportements peuvent se produire selon les que la partie C A B que la partie C
circonstances :
1. Élargissement de l’impulsion et augmentation de la dérivée
de fréquence (DVG > 0).
2. Forte distorsion de l’impulsion jusqu’à sa cassure (DVG < 0).
b
3. Formation d’un soliton et propagation (DVG < 0).
Le cas 1 a déjà été examiné. Nous allons maintenant nous concen- Figure 10 – Distorsion de l’impulsion dans le cas DVG < 0
trer sur les deux derniers cas qui sont reliés à la condition DVG < 0.
Reprenons (figure 10a ) le cas de l’impulsion dérivée en
fréquence de la figure 7 qui se propage à travers un milieu non ● Formation d’un soliton et propagation (DVG < 0)
linéaire du type Kerr caractérisé par DVG < 0. Il s’ensuit le scénario
de la figure 10b : la partie centrale de l’impulsion s’étend lors de Aux longueurs d’onde λ > 1,35 µm, la DVG est négative dans les
la propagation alors que les ailes s’affinent. fibres monomodes de silice. La dérive produite par SPM à travers
l’effet Kerr entraîne une compression temporelle et non pas un
● Forte distorsion de l’impulsion jusqu’à sa cassure (DVG < 0) élargissement qui correspond au cas DVG > 0.
La partie A du bord conducteur de l’impulsion voyage plus dou- Une impulsion à profil régulier sera donc comprimée et progres-
cement et vient buter contre la principale partie de l’impulsion. La sivement déformée jusqu’à ce qu’elle devienne suffisamment courte
partie B de l’impulsion dérivée en temps se déplace plus vite et lorsque les effets non linéaires d’ordres plus élevés commencent à
rattrape la partie principale de l’impulsion. L’impulsion se comprime entrer en compétition avec la compression dispersive de l’impulsion.
lors de la propagation suite au processus de l’automodulation de Cette impulsion peut s’approcher d’une forme limite qui ne
phase (SPM pour Self-Phase Modulation ). Au cours de la compres- change plus au cours de la propagation et qui représente la solution
sion, l’intensité du pic croît et les temps de montée et de descente du soliton d’ordre le plus bas de l’équation de Schrödinger non
deviennent par conséquent plus courts. Ces deux effets se combinent linéaire qui gouverne la propagation de l’onde dans la fibre.
pour accroître fortement les effets d’autodérive sur les parties A et
B de l’impulsion ce qui augmente l’effet de compression dans un Les solutions de solitons d’ordres plus élevés représentent des
mécanisme de « fuite en avant ». Le résultat le plus probable est que impulsions qui ne se propagent pas avec des profils constants
l’enveloppe du faisceau laser de puissance élevée se séparera selon mais qui, s’ils sont initiés avec un profil et une amplitude déter-
des impulsions complexes dans l’enveloppe de l’impulsion principale. minés, retrouveront la même forme initiale sur des distances pério-
diques le long de la fibre. Ces solutions sont étudiées par des
L’autofocalisation du faisceau optique peut alors compliquer méthodes de simulation numérique.
cette description. Supposons qu’un faisceau d’intensité modérée et
de section droite approximativement gaussienne traverse un Les énergies et amplitudes mises en jeu sont beaucoup plus
milieu à coefficient de Kerr positif. L’intensité plus élevée au centre fortes que celles du soliton d’ordre le plus bas et la période du
entraîne une augmentation de l’indice de réfraction par comparai- soliton décroît lorsque l’amplitude de l’impulsion augmente.
son avec celle des ailes du faisceau et le phénomène d’autofocali-
sation apparaîtra comme celui montré sur la figure 20 plus loin.
La cassure de l’impulsion et les effets d’élargissement spectraux
accompagnés et intensifiés par les effets d’autofocalisation (SF
3. Génération d’impulsions
pour Self-Focalisation ) peuvent être une source de dommages
dans les lasers de fortes puissances, plus particulièrement dans les Le mode de fonctionnement par impulsions des lasers a été
lasers à verrouillage de modes pour lesquels la puissance du pic depuis longtemps d’un très grand intérêt pour les « laséristes ». La
peut être très intense même si la puissance moyenne ou l’énergie première source laser était un rubis qui fonctionnait en impulsions.
totale restent basses. SPM et SF sont des effets importants dans Bien qu’il existe un grand nombre de lasers qui fonctionnent aussi
les chaînes d’amplification constituées de verres dopés Nd3+ et bien en continu qu’en impulsions, certains ne délivrent exclu-
dans les verres lasers dopés Nd3+ à verrouillage de modes. sivement que des impulsions comme les lasers à excimères. Cela
dépend essentiellement de la nature du milieu amplificateur et de

la durée de vie du niveau excité émetteur de la transition laser. Miroir
Spécialement avec les lasers à impulsions, les puissances des pics Miroir fixe tournant
peuvent être très élevées ce qui les rend particulièrement attractifs M1 M2
pour de nombreuses applications. Ces dernières années, les pro-
grès relatifs à la génération d’impulsions de lumière ultracourtes Cristal laser Laser
ont été spectaculaires. Le couplage avec les avancées des lasers à
solide pompés par diodes a même ouvert de nouveaux champs
scientifiques et technologiques. a par miroir tournant
Roue dentée
3.1 Les méthodes de déclenchement tournante
(Q-switching ) Miroir fixe Miroir fixe
M1 M2
La sortie d’un laser à solide fonctionnant en mode « relaxé » est
généralement un train d’impulsions irrégulières aussi bien du point Cristal laser Laser
de vue de la puissance des pics, de leur largeur temporelle que de
leur fréquence de répétition. On peut déplacer ces irrégularités et en
même temps accroître la puissance du pic par une technique jouant b par roue dentée tournante
sur la variation brusque du facteur de qualité Q de la cavité. Un seul
pic est alors émis dans un temps compris entre la µs et quelques ns
Figure 11 – Déclenchement mécanique
et avec des puissances instantanées variant de 10 6 W (1 MW) à
109 W (1 GW). Cette technique convertit une impulsion de pompe
relativement longue, de puissance de pic assez basse, en une
impulsion très courte, de puissance élevée dépassant de plusieurs 3.2 Génération d’impulsions courtes
ordres de grandeur celle de la pompe. Avec ce mode de fonction-
nement, l’énergie est stockée dans le matériau laser durant le
à l’échelle de la nanoseconde
pompage, et subitement relaxée sous la forme d’une impulsion
courte. Le facteur de qualité Q est défini comme le taux de l’énergie On utilise, dans ce cas le déclenchement actif. On place sim-
stockée dans la cavité à l’énergie perdue par cycle. Durant le pro- plement un modulateur d’amplitude ou de phase dans la cavité. Il
cessus de pompage, le faisceau est interrompu ce qui diminue est aisé de comprendre que, si la fréquence de modulation
considérablement Q en annulant l’émission laser. Les lasers YAG : coïncide avec l’écart spectral entre deux modes consécutifs, alors
Nd sont de loin les lasers déclenchés les plus répandus. Ils peuvent tous les modes oscillants seront couplés en phase. On peut aussi
typiquement produire plusieurs milliers d’impulsions par seconde se rendre compte que le principal inconvénient de ce mécanisme
sans dégradation de l’énergie de l’impulsion. Les largeurs est que l’ajustement temporel d’un aller-retour à l’intérieur de la
temporelles varient entre quelques nanosecondes et quelques cavité avec celui de la fréquence de modulation devient de plus en
millisecondes. plus critique lorsque les impulsions deviennent de plus en plus
courtes. Une limite typique est de l’ordre de 10 ps lorsque l’on
Plusieurs techniques peuvent être utilisées pour déclencher les opère à un taux de répétition de 100 MHz.
lasers. Chacune a ses propres avantages, inconvénients et ses
applications spécifiques. Les principaux paramètres mis en jeu ■ Déclenchement mécanique
sont les suivants.
Il se fait au moyen d’un miroir tournant qui peut être aligné avec
1. Les pertes dynamiques qui sont les pertes maximales intro- le miroir fixe de la cavité une fois par révolution (figure 11a ). Ce
duites dans la cavité optique quand le système de coupure du système admet 100 % de pertes dynamiques et 0 % de pertes
déclenchement est fermé. Théoriquement, la perte dynamique d’insertion. Les vitesses peuvent atteindre de 20 000 à 60 000 tours
devrait être de 100 % pour assurer que l’effet laser n’intervient plus par minute. Les temps de déclenchement sont typiquement de
jusqu’à la prochaine ouverture du système de déclenchement. l’ordre de quelques nanosecondes.
2. Les pertes d’insertion qui sont les pertes minimales introduites
par la présence du déclenchement dans les conditions ouvertes. ■ Déclenchement mécanique
Théoriquement, elles sont nulles mais la plupart des systèmes Il se fait au moyen d’un disque tournant percé de trous introduit
comprennent des surfaces optiques qui introduisent des pertes de entre le miroir de plus grande réflectivité et le barreau laser
réflexion et de diffusion. (figure 11b ). Ce système entraîne 100 % de pertes dynamiques et
3. Le temps de déclenchement qui est le temps nécessaire pour 0 % de pertes d’insertion. Il est relativement lent et n’est effectif
que le système de déclenchement soit ouvert. Des temps de que pour une partie du faisceau. Il est pratiquement abandonné.
déclenchement rapides entraînent la création d’impulsions courtes
■ Déclenchement électro-optique (figure 12a )
et de puissances de pic élevées puisque le déclenchement peut
devenir complètement ouvert avant que l’émission laser ait un Il se fait par insertion d’un polariseur et d’une cellule de Pockels
effet significatif sur l’inversion de population. ou de Kerr qui jouent le rôle de cellule anti-retour (voir [AF 3 278]
Cristaux et optique laser non linéaire ). L’effet Pockels est un effet
4. La synchronisation est une indication du bon fonctionnement
non linéaire du premier ordre, induisant une biréfringence entre les
du signal laser réglé sur des événements extérieurs.
rayons ordinaires et extraordinaires créés dans le cristal uniaxe qui
est proportionnel à la tension appliquée. Les cristaux non linéaires
Les méthodes de déclenchement les plus utilisées sont : utilisés sont KD*P (D* : deutérium), Li NbO3 , Li Ta O3 dans le
visible et le proche IR et CdTe dans l’IR plus lointain. Pour l’effet
— le déclenchement actif par des techniques mécaniques, Kerr, la biréfringence est proportionnelle au carré de la tension
électro-optiques ou acousto-optiques pour lesquelles la appliquée ce qui nécessite des tensions trop élevées sources de
commande dépend explicitement du temps ; nombreuses perturbations électriques dans les montages qu’il vaut
— le déclenchement passif par des absorbants saturables mieux éviter. Le temps de déclenchement est beaucoup plus court,
pour lequel la commande dépend de la densité énergétique du de l’ordre de la nanoseconde, que ceux des technologies méca-
faisceau laser produit. niques et acoustiques. La synchronisation est bonne.
Miroir Cellule de Pockels Miroir

fixe Vpériodique fixe Miroir Miroir
M1 Polariseur M2
fixe fixe
calcite M2
Cristal M1
Cristal laser biréfringent Laser Colorant
lame λ/4 Cristal laser ou cristal Laser
absorbant
a déclenchement électro-optique
Figure 13 – Déclenchement par un absorbant saturable
Miroir Miroir
fixe Vpériodique fixe
M2
M1
Cristal
1
Transmission
Cristal laser modulateur Laser
acousto-optique
0,8
0,6
Tension V appliquée pendant le pompage : création d’un réseau
de diffraction 0,4
V = 0 pendant l’impulsion laser
0,2
b déclenchement acousto-optique
0
0 20 40 60 80 100
Miroir Miroir Intensité (I/Isat)
HR HR
Figure 14 – Courbe de transmission d’un absorbant saturable

Cristal laser
en fonction de l’intensité incidente du faisceau laser
Pompage
continu Modulateur
acousto-optique
le siège d’un réseau de diffraction pour le faisceau lumineux. Les
c vidage de la cavité d’une source laser continue ordres de diffraction dispersent le faisceau en dehors de l’aligne-
(HR haute résolution) ment de la cavité optique. Si l’onde acoustique est arrêtée, l’effet
de diffraction cesse et la cavité est alignée créant alors une impul-
sion. Ces systèmes sont caractérisés par des pertes d’insertion
Impulsion de sortie
assez basses (≈ 1 %) et des pertes dynamiques élevées (90 %). Le
temps de déclenchement est plutôt lent, environ 100 ns ou plus et
la synchronisation est bonne. Cette technique est bien adaptée aux
Miroir
lasers CW continus et aux lasers à impulsions à bas gain.
HR Miroir
Cristal laser
3.3 Génération d’impulsions très courtes
à l’échelle de la picoseconde
3.3.1 Déclenchement passif à absorbant saturable

Modulateur
acousto-optique
On utilise la technique de l’absorbant saturable (figure 13) dont
la transmission en fonction de l’intensité est montrée sur la
figure 14. Aux faibles intensités, la transmission est négligeable
tandis qu’aux intensités élevées, la transmission approche l’unité
et le milieu devient transparent. Si l’absorbant saturable est placé
dans une cavité laser et si le gain et l’absorption s’équilibrent, alors
Miroir le laser oscillera. Si l’oscillation inclut un grand nombre de modes,
HR
l’intensité émergente présentera de larges fluctuations. La lumière
d vidage de la cavité d’une impulsion laser de faible intensité sera absorbée et donc perdue pour le faisceau
de sortie tandis que la lumière de forte intensité sera seule trans-
Figure 12 – Déclenchement électro-optique (a ) et déclenchement mise tout en devenant prépondérante, rendant l’absorbant satu-
acousto-optique (b ) et vidage de la cavité d’une source continue (c ) rable encore plus transparent, principalement pour une impulsion,
et d’une impulsion laser (d ) retrouvant ainsi le même résultat que celui d’une opération de
blocage de modes. Le principal avantage de cette méthode est que
le mécanisme de compression de l’impulsion est de plus en plus
fort lorsque l’impulsion devient de plus en plus courte. Grâce à ce
■ Déclenchement acousto-optique (figures 12b, c, d ) phénomène, les impulsions les plus courtes ont été obtenues avec
Il se fait par des ondes acoustiques stationnaires intenses qui sont cette technique : d’abord avec les colorants, qui présentent
créées par un cristal piézoélectrique et appliquées sur le barreau toutefois l’inconvénient de se dégrader avec le temps d’utilisation
laser entre deux miroirs de haute réflectivité. Le barreau est alors en raison de leur nature organique, puis, aujourd’hui, avec des
cristaux qui sont beaucoup plus fiables. Un absorbant saturable temporel apparaît alors comme un pic unique dont la phase reste
assure une coupure passive et constitue une excellente méthode constante. En réalité, la hauteur du pic a été fortement réduite pour
de déclenchement. Le temps de déclenchement n’est pas réglé de être reproduite sur la figure. Ce pic apparaît de nouveau après
l’extérieur mais dépend de l’intensité du faisceau. Il absorbe le chaque aller-retour dans la cavité. Sa largeur est de nouveau
faisceau laser aux faibles intensités et annule l’effet laser jusqu’à 1
ce que le matériau amplificateur soit pompé par un faisceau à gain donnée par δ = ------- identique aux fluctuations temporelles du cas
∆ν
élevé. Le matériau devient alors transparent à la longueur d’onde précédent. Ce mode de fonctionnement d’un laser est appelé
laser. L’absorbant est blanchi et la qualité de la cavité augmente. verrouillage de modes (mode-locking ). Ce sont les interférences
Ce changement d’absorption est l’équivalent du déclenchement du constructives des amplitudes de ces modes qui créent l’augmen-
laser qui se produit en moins d’une nanoseconde. tation considérable de l’amplitude résultante du pic. Un laser à
À partir de l’étude de la saturation on montre que le compor- modes bloqués émet une série d’oscillations de même amplitude
tement de l’absorbant saturable peut être caractérisé par : oscillante en phase. On peut aussi dire que toute la puissance est
compressée temporellement pour produire une impulsion unique
α0 qui se propage d’avant en arrière à l’intérieur de la cavité. Chaque
α = -----------------------
-
1 + II sat fois que l’impulsion atteint le miroir de sortie, une impulsion
émerge. Tout l’art du verrouillage des modes consiste donc à
avec α coefficient d’absorption : α = α0 si I = 0, contrôler les phases des modes du laser multimode de façon à
Isat intensité de saturation, compresser temporellement le signal de sortie du laser et produire
ainsi une seule impulsion dans la cavité (figure 17).
α
Si I = Isat , alors α = -----0- Alors que le système de déclenchement est utilisé pour générer
2
des impulsions dans le domaine de la nanoseconde, le verrouillage
Si II sat α → 0 et la transmission → 1 : blanchiment. de modes génère des impulsions plus courtes dans le domaine de
Le temps de relaxation varie de la picoseconde à la micro- la picoseconde. La première expérience date de 1965 sur un laser
seconde selon le matériau utilisé. à rubis.
Ces absorbants saturables ne fonctionnent qu’avec des lasers à Le verrouillage de modes est d’autant plus efficace que la largeur
impulsions, seuls capables de blanchir le matériau alors que les d’émission du milieu amplificateur est grande afin d’augmenter le
lasers continus ne peuvent pas produire de telles puissances. nombre de modes longitudinaux qui oscillent simultanément.
Outre le laser YAG : Nd, on utilise le laser YAG : Cr 4+ (YAG noir) Supposons que 2N + 1 modes oscillent avec la même amplitude
pour lequel le seuil de dommage est élevé (500 MW/cm2). E0 et une différence de phase constante entre deux modes
consécutifs ϕ = ϕn + 1 – ϕn . On a déjà vu dans l’article sur les
Les microlasers déclenchés, qui sont des sources simples, éléments de la physique des lasers que :
compactes et fiables, produisent des impulsions de 300 ps avec
des puissances instantanées de 25 kW. Ils sont utilisés en micro- c
usinage microchirurgie, en spectroscopie et pour la génération de ∆ ν n, n + 1 = ---------
2
second harmonique.
Le champ résultant est la somme des amplitudes de chaque
composante :
3.3.2 Verrouillage de modes actif n =+ N
Une cavité laser est constituée d’un milieu excité qui permet de E0 ( t ) = E0 ∑ exp 2πj[ ( ν 0 + n ∆ ν k, k + 1)t + nϕ ]
multiplier le nombre de photons (gain) sur une largeur spectrale n= –N
∆ν. Cette cavité est placée entre deux miroirs qui assurent les aller
ν0 est le mode central :
et retour (feedback ). Ces miroirs forment une cavité optique qui
assure les oscillations à fréquences quantifiées selon la relation : sin [ ( 2N + 1 ) ( 2π∆ ν n,n+1 t + ϕ )/2 ]
E total (t ) = E 0 ----------------------------------------------------------------------------------------
-
c sin [ ( 2π∆ ν n,n+1 t + ϕ )/2 ]
ν = k -------------
2n
L’intensité résultante est le carré de E total(t ) :
avec c vitesse de la lumière,
longueur de la cavité,  sin [ ( 2N + 1 ) ( 2π∆ νn, n+1 t + ϕ )/2 ] 
2
I total (t ) = I0  ----------------------------------------------------------------------------------------
-
n indice du milieu,
 sin [ ( 2π∆ ν n,n+1 t + ϕ )/2 ] 
k nombre entier.
Le comportement temporel est montré sur la figure 18 pour une
Ce sont les modes de la cavité représentés sur la figure 15a.
superposition de N = 1, 2, 5 et 10 modes longitudinaux. Les
c
Deux modes consécutifs sont ainsi séparés de la quantité ---------- . impulsions lasers ont alors une durée de δt calculée par le temps
2n séparant les minimums nuls autour du maximum principal de
Le laser monomode est alors obtenu en plaçant un étalon, l’impulsion :
également du type Fabry-Pérot, mais d’épaisseur plus petite et 1 1
dont les modes sont beaucoup plus espacés que ceux de la cavité δt = ------------------ --------------------
2N + 1 ∆ ν n,n+1
résonnante comme on peut s’en rendre compte sur la figure 15b.
Si la condition f ∆ν est satisfaite, le laser sera capable de Le taux de répétition entre deux impulsions consécutives est
produire plusieurs modes. Généralement, ces modes oscillent alors :
indépendamment et donnent une intensité de sortie moyennée sur 2
le temps de fonctionnement qui apparaît constante mais qui ∆t = ------
c
toutefois présente une fluctuation de phase et donc également une
fluctuation temporelle (figure 16). L’intensité d’une impulsion est donc :
C’est typiquement le laser multimode en fréquence et en temps. I = (2N + 1)2 I0
Que se passe-t-il si les phases des modes sont liées entre elles ?
Admettons que ces modes ont même phase et que leur répartition c’est-à-dire 2N + 1 fois l’intensité de la somme des intensités
en amplitude est la même que précédemment. Le signal de sortie individuelles.
Miroir Miroir Miroir Miroir

HR de sortie HR de sortie
Étalon
Laser n n’ Laser
Milieu laser Milieu laser d <<
ν0
(λ0)
ν0
(λ0) Profil de raie de centre actif
Profil de raie de centre actif

c/2n
ν0
(λ0)
Courbe de transmission de la cavité associée à l’étalon
c/2n c/2n’d
ν0
ν0 (λ0)
(λ0)
Courbe de transmission de la cavité associée au milieu laser
Courbe de transmission de la cavité associée au milieu laser
ν0
(λ0)
Profil des modes du faisceau de sortie
ν0 ν0
(λ0) (λ0)
Profil des modes du faisceau de sortie
a laser multimode b laser monomode
Figure 15 – Cavité résonnante du type Fabry-Pérot multimode et laser monomode
Le nombre de modes est limité par la largeur de bande de et de 30 ps dans celui des lasers LiYF4 : Nd 3 +. Les lasers LiYF4 :
l’amplificateur ∆ν telle que ∆ ν δt 1 .
Nd3+ pompés par diodes délivrent des impulsions de l’ordre
Les lasers à solide pompés par lampe flash produisent des
impulsions de l’ordre de 100 ps dans le cas des lasers YAG : Nd 3 + de 10 ps.
Intensité Intensité
Fréquence Fréquence
Phase Phase
2π 2π
ϕ=0
0 0
Fréquence Fréquence
Intensité Intensité
300 300
200 200
100 100
0 0
Temps Temps
a laser multimode b laser monomode
Figure 16 – Variations des intensités spectrales et temporelles d’un laser multimode et d’un laser monomode
dans une cavité oscillatrice avec une bande d’amplification large,

Modulateur l’intensité présente un comportement temporel statistique. Cette
Miroir Miroir variation d’intensité entraîne une modulation de perte temporelle
d’amplitude
ou de phase dans l’absorbant avec un arrangement graduel de phase constant
Milieu entre les modes longitudinaux. La méthode des fluctuations permet
Laser
amplificateur de décrire théoriquement ce comportement.
Avec les absorbants saturables utilisant le blocage de modes
passif, le processus démarre à partir des fluctuations du bruit dans
la cavité. Lorsqu’un pic du bruit excède le seuil de saturation de
l’absorbant, les pertes diminuent et le gain augmente au cours de
l’aller et retour. Les pics commencent à augmenter d’intensité et
deviennent de plus en plus courts jusqu’à ce qu’une impulsion soit
Source alternative stable. On utilisa tout d’abord les colorants, puis les lasers à solide.
ν = c /2 La technique est aussi bien appliquée aux lasers continus qu’aux
lasers à impulsions. Dans les lasers à solide, la largeur minimale
Figure 17 – Modulateur d’amplitude ou de phase de l’impulsion dépend essentiellement du temps de relaxation de
pour verrouillage des modes d’une cavité l’absorbant. Les durées d’impulsions sont plus longues que celles
des colorants mais les intensités des pics sont 102 à 103 fois plus
élevées.
3.3.3 Verrouillage de mode passif
Il est basé sur le même principe que le blocage de mode actif
c’est-à-dire une modulation temporelle des pertes du résonateur.
3.4 Génération d’impulsions ultracourtes
Contrairement au blocage de mode actif, le système laser lui-même à l’échelle de la femtoseconde
détermine le point de fonctionnement pour lequel les pertes sont
minimales (1991). La modulation des pertes prend place soit au Aujourd’hui, la génération des impulsions ultracourtes lasers est
moyen de l’absorption qui dépend de l’intensité par un absorbant obtenue par l’autofocalisation de Kerr des modes en mettant à pro-
saturable (1966), soit au moyen de l’effet Kerr (1991) (voir fit la variation de l’indice n qui dépend de l’intensité du faisceau de
paragraphe 3.4). Comme plusieurs modes oscillent simultanément pompe.
N=1 N=2
0 1 2 3 4 0 1 2 3 4
t/(2/c) t/(2/c)
N=5 N = 10
0 1 2 3 4 0 1 2 3 4
t/(2/c) t/(2/c) Figure 18 – Comportement temporel d’une
cavité à verrouillage de modes
3.4.1 L’effet Kerr optique

I (t )
Kerr (Glasgow, 1875) observa la modification de la polarisation
d’un milieu transparent isotrope ou anisotrope soumis à un champ
électrique intense une dépendance proportionnelle au carré de
l’amplitude de ce champ. Cet effet est interprété comme la
variation spatiale et temporelle de l’indice de réfraction du milieu :
n (r , t ) = n 0 + n 2 I (r , t )
avec n 0 indice de réfraction linéaire normal, Temps
n 2 indice de réfraction non linéaire du milieu qui peut être δω (t )
positif ou négatif mais est généralement positif :
3
n 2 = ---------------------- χ ( 3 )
4 c ε0 n0
Temps
Cet effet Kerr se manifeste dans deux phénomènes associés aux
variations spatiales et temporelles de l’intensité : l’autofocalisation
ou lentille de Kerr (self-focusing ou Kerr lens ) et l’automodulation
de phase (self-phase modulation ). La partie de gauche subit un changement négatif, alors que la partie
de droite subit un changement positif par l’automodulation de phase
■ Autofocalisation
Figure 19 – Impulsion temporelle gaussienne
Qualifié au départ de magique, cet effet se manifeste par une
et déplacement de la fréquence instantanée de l’impulsion
variation spatiale de l’intensité du faisceau de lumière traversant
un milieu donnant lieu à l’effet Kerr. Si n 2 est > 0, un faisceau à
profil gaussien subira l’autofocalisation puisque l’intensité du
centre du faisceau est plus grande que celle des ailes (figures 19
et 20).
La focale f s’exprime par la relation :
b2
f = ------------------
2 n2 I
avec b rayon du faisceau,

longueur du milieu. Figure 20 – Autofocalisation d’un faisceau
Ouverture Miroir Miroir

Ouverture réduite HR HR
Milieu laser Milieu amplificateur Laser
Oscillateur Amplificateur
Figure 23 – Combinaison d’un oscillateur maître

et d’un amplificateur de puissance (MOPA)
Milieu Kerr Milieu Kerr

χ(3) χ(3) de la gausienne, correspondant au début de l’impulsion, est
n = n0 + n2 I n = n0 + n2 I décalée du côté des basses fréquences tandis que la partie droite,
I faible I élevé
correspondant au front de l’impulsion, est décalée du côté des
hautes fréquences.
Figure 21 – Utilisation d’un diaphragme pour filtrer les impulsions de
Plusieurs points sont à mentionner.
fortes intensités 1. Il y a un phénomène de génération de fréquences si bien que
le spectre de l’impulsion en sortie est plus large que celui de
l’impulsion à l’entrée.
2. Au centre de l’impulsion, la fréquence instantanée de la
lumière reprend sa valeur initiale ω 0 (ou ν 0 ).
3. Dans la région centrale, le balayage, entre les basses et les
hautes fréquences, est approximativement linéaire. On l’appelle
dérive en fréquence pour frequency chirp.
t
La plupart du temps, il n’est pas possible de séparer les effets
d’autofocalisation et d’automodulation de phase puisqu’ils sont
créés simultanément lors de la traversée du milieu. Il existe un cas
pour lequel il est possible d’ignorer l’autofocalisation, c’est celui de
la propagation à l’intérieur d’une fibre optique monomode pour
laquelle le guidage d’indice domine sur l’effet d’autofocalisation et
l’automodulation de phase peut ainsi être isolée.
Figure 22 – Impulsion temporelle gaussienne Lorsque les impulsions de fortes énergies sont exigées, il faut les
amplifier en associant un oscillateur à un amplificateur de puis-
sance (MOPA pour Master Oscillator Power Amplifier ) (figure 23).
Avec les lasers Al2O3 : T i3+, n 2 = 3,2 · 10–16 cm2/ W ; il n’y a que L’oscillateur génère une impulsion de faible énergie mais caractéri-
les impulsions lasers de fortes intensités qui sont focalisées. Il sée par des paramètres de grande qualité, de très faible divergence
suffit de placer une ouverture de petit diamètre pour ne trans- et de largeur spectrale étroite. L’amplificateur multiplie l’énergie
mettre que les impulsions ultracourtes (figure 21). d’un facteur 100 et lorsque plusieurs amplificateurs sont mis en
jeu, des facteurs de 1012 peuvent être atteints.
■ Automodulation de phase Ces impulsions de fortes puissances sont en fait amplifiées
Dans ce cas, ce sont les propriétés temporelles de la lumière qui jusqu’à ce que les problèmes non linéaires qui sont créés avec la
sont mises en jeu par la relation : forte intensité du laser ne deviennent pas trop préjudiciables. En
fait, les impulsions lasers ultracourtes sont produites par la tech-
n (t ) = n 0 + n 2 I (t ) nique d’amplification d’impulsions à dérivée de fréquence (CPA :
Chirped Pulse Amplification ), identique au mode de gazouillis d’un
Le changement de phase de l’impulsion lors d’une traversée
oiseau, technique mise au point à l’université du Michigan par
est :
Gérard Mourou.
– ∆n ω
ϕ ( t ) = ---------------------------0-
c
2π δν 0 δω 0 3.4.2 Compensation de dispersion
puisque
2π δ
ϕ = ------------ = ------------------ = -----------
-
λ0 c c Les deux méthodes de compensation de la dispersion de la
vitesse de groupe utilisent soit des réseaux de diffraction, soit des
avec δ différence de marche entre les rayons émergents prismes. Différentes couleurs suivent des chemins différents
et incidents : comme on le voit sur la figure 24. L’idée principale est de trouver
un dispositif qui permette à la composante bleue du spectre de
δ = ∆n = n 2 I ( t ) rattraper la composante rouge. Avec les paires de réseaux, il est
aisé de comparer les chemins optiques suivis par les faisceaux de
ω 0 et ν 0 pulsation et fréquence au centre de l’impulsion
fréquences différentes. Pour les prismes, c’est plus difficile mais
(ω 0 = 2 π ν 0 ) :
néanmoins possible.
ω (t ) = ω 0 + ∆ ω (t ) En pratique, les paires de réseaux sont utilisées quand on a
d’où : besoin d’une grande dispersion, pour élargir une impulsion suffi-
d ϕ (t )/dt = ∆ ω (t ) samment avant de l’envoyer dans un amplificateur. Les prismes sont
plutôt utilisés dans une cavité laser parce qu’ils entraînent des per-
Le déplacement en fréquence est montré sur la figure 22 pour tes beaucoup plus faibles et la compensation de dispersion relative-
un faisceau gaussien et une valeur positive de n 2 . La partie gauche ment faible qu’ils délivrent est suffisante.
Bleu
Laser à argon
Millennia
Rouge
P2 dp
M4
d2 z
Bleu
λ/2 M2 Cristal M3
Rouge
2θ
P1 d1
M1 Fente M1’
Figure 25 – Blocage de modes d’un laser saphir dopé T i3+
Système
Fente électronique
Sortie
de verrouillage
Les distances de propagation dépendent de la longueur d’onde λ, les régénératif
Cristal saphir : Ti 3+
chemins optiques étant plus longs dans le rouge (grands λ) que dans le
bleu (petits λ).
Figure 24 – Rôle des réseaux et des prismes, compensateurs de Détecteur

dispersion de vitesse de groupe
Laser à argon
3.4.3 Compresseur d’impulsions
composé d’une fibre et de deux réseaux
Figure 26 – Montage d’un laser saphir dopé T i3+
Nous av ons déjà vu sur la figure 9 que la fi bre génère de comportant un système électronique de verrouillage régénératif
nouvelles fréquences par le processus d’automodulation de phase.
L’impulsion s’élargit en fréquence et en temps. L’élargissement
temporel est dû à la dispersion normale de la fibre. Le signal de Sur la figure 26, on voit que le second bras de la cavité laser
sortie est une impulsion dérivée en fréquence pour laquelle contient une paire de prismes fournissant le contrôle de la disper-
l’énergie est pratiquement toute contenue dans la zone de sion, outil le plus important de la génération des impulsions courtes
balayage fréquentiel linéaire. Ce balayage linéaire est obtenu par le d’un laser saphir : T i3+ . La paire de prismes a une dispersion effec-
passage de l’impulsion dans un milieu à dispersion négative. Les tive négative alors que la plupart des matériaux ont une dispersion
composantes lentes de l’impulsion interagissent avec les positive pour laquelle l’indice de réfraction augmente lorsque la lon-
composantes rapides pour produire une impulsion plus courte que gueur d’onde diminue. La dispersion de la paire de prismes peut
l’impulsion initiale. Des compressions de l’ordre de 30 sont être ajustée par la nature du verre et la séparation entre eux.
régulièrement obtenues avec une paire de réseaux de diffraction et La séparation est habituellement réglée pour donner une dis-
utilisées dans l’imagerie à plusieurs photons. persion négative en tenant compte de toutes les composantes de
la cavité. En translatant l’un des prismes sur le faisceau ou en
dehors du faisceau, on peut ainsi passer d’une dispersion positive
3.4.4 Blocage de modes par lentille de Kerr à une dispersion négative et rendre opérationnel le laser sur
plusieurs régimes. Toutefois, aux impulsions les plus courtes
Sur la figure 25, le milieu amplificateur est constitué d’un saphir correspondent des spectres de plus en plus larges pour lesquels les
dopé T i3+ pompé par un laser à argon dans le vert (514,5 nm) qui termes encore plus élevés jouent bien sûr un rôle dans la disper-
est de loin le milieu laser à solide le plus utilisé (voir § 4.1). La sion. La paire de prismes ne peut plus être effective. Il convient donc
cavité laser est formée par quatre miroirs ; deux miroirs plans M1 d’optimiser tous les facteurs influençant la dispersion totale de
et M′1 , et deux miroirs concaves M2 et M3 servant de focalisation. l’ensemble de la cavité. En pratique, ce sont les miroirs diélectriques
Une fente est placée dans le bras du résonateur laissant passer les qui sont un facteur limitant dans la production des impulsions les
pics de forte intensité et de faible section. À ces fortes intensités plus courtes d’où la mise au point de miroirs dérivés en fréquence
sont associées des pertes réduites. C’est précisément la condition dont la pénétration en surface dépend en fait de la longueur d’onde
exigée pour le blocage de modes passif par absorption saturable. (SESAM pour miroir à absorbant saturable à semi-conducteur) [11].
La lentille de Kerr peut donc être regardée comme un absorbant Il est ainsi possible d’obtenir des impulsions de 10 fs correspondant
saturable très rapide écartant la lumière de faible intensité et carac- uniquement à quelques périodes de la lumière.
térisé par des pertes faibles aux intensités élevées. Un gros avan- Le blocage de modes (mode-locking ) passif est la méthode la plus
tage de cette technique sur les absorbants saturables est qu’il n’est efficace pour produire des impulsions ultracourtes dans le domaine
plus nécessaire d’utiliser un milieu absorbant pour éliminer les fai- des femtosecondes. Cette méthode fonctionnait initialement avec
bles intensités puisque c’est le rôle de la fente. Un autre avantage des lasers à colorant comportant un milieu d’absorbant saturable
est que la vitesse du processus est uniquement limitée par la dont la dynamique de saturation combinée avec celle du gain
non-linéarité du type Kerr, comme pour être instantanée. conduit au régime de blocage de modes. Ces lasers sont désignés
sous le nom de Colliding Pulse Mode-locked dye laser (CPM) et pro-

duisent des impulsions de durées inférieures à 100 fs.
La découverte de l’autoblocage de modes dans un laser à saphir : Cr3+ : Al 2O3
Pompage lampe
Ti3+ en 1991 a révolutionné le fonctionnement des lasers à impul-
sions ultracourtes, et permis aujourd’hui une généralisation de l’uti-
lisation de ce type de laser non seulement en physique mais aussi Nd3+ : verre Cr3+ : BeAl2O4
en chimie ou en biologie. Des impulsions aussi courtes que 6,5 à
4 fs sont maintenant produites. L’autoblocage de modes a été très Nd3+ : YAG
Ti3+ : Al 2O3
Pompage
vite interprété comme dû à l’autofocalisation du faisceau intracavité Yb3+ : YAG
laser
induite par l’effet Kerr, d’où le nom de Kerr Lens Mode-locking
(KLM). En fait, dans certaines configurations, l’autofocalisation pro- Nd3+ : YLF
Cr2+ : ZnSe Yb3+ : YLF
duite sur des impulsions courtes modifie les paramètres spatiaux
du faisceau et diminue sa perte dans la cavité. Cette diminution de
perte permet de favoriser le régime à modes bloqués par rapport au Yb3+ : verre
Cr3+ : LiSAF
régime continu qui subit plus de pertes. L’installation d’une fente
dans la cavité, à l’endroit où le faisceau à modes bloqués se rétrécit, Yb3+ : KYW
Pompage diode
facilite la discrimination et stabilise le régime à modes bloqués. Fibre : Er3+
L’amplification de ces impulsions ultracourtes a ensuite été Yb3+ : Y 2O3
démontrée assez rapidement. Des impulsions femtosecondes ont Fibre Raman
été d’abord étirées temporellement d’un facteur de 2 600 dans un Fibre laser Fibre photonique Y2O3 , Lu2O3 , Sc2O3
étireur à réseaux. Elles sont ensuite injectées dans un amplificateur
régénératif à saphir. Les impulsions amplifiées sont compressées
dans un compresseur à réseaux. Ce principe de l’amplification est Figure 27 – Évolution des cristaux lasers générateurs d’impulsions
actuellement utilisé dans les chaînes d’amplification commerciales « femtosecondes »
par CPA ( Chirped Pulse Amplification ) comme nous l’avons
mentionné plus haut.
3.4.5 Laser à impulsions « femtosecondes »

pompé par diodes Fente
Sortie
Jusqu’aujourd’hui, la source laser émettant des impulsions de
Cristal LiSAF : Cr3+
quelques femtosecondes utilise essentiellement le cristal de saphir
dopé T i3+ . Sa conductibilité thermique, la plus élevée de tous les
cristaux pour l’optique, et la largeur élevée de la bande de fluores-
cence de l’ion T i3+ dans le rouge et le proche IR sont en effet bien AlGaInP AlGaInP
adaptées à ce type de source. pompe pompe
Toutefois, on rencontre essentiellement ces lasers dans les labo-
ratoires de recherche et les applications industrielles tardent à se
développer. Les sources sont assez complexes avec d’abord un Système Détecteur
laser pompe à argon YAG : Nd3+ doublé, des filtres de Lyot, des éti- électronique
de verrouillage
reurs et compresseurs, si bien qu’il ne peut être utilisé que par un régénératif
lasériste averti ce qui limite considérablement le développement
de ces sources lasers accordables dans le rouge et le proche IR
d’autant plus que leur coût reste élevé. On n’a pas encore trouvé Figure 28 – Montage d’un laser contenant LiSAF dopé Cr3+
les diodes lasers de pompage qui permettraient de rendre plus comportant un système électronique de verrouillage régénératif pompé
maniables les lasers à base de saphir dopé Ti3+ . La technologie par diode laser
femtoseconde en est donc affectée.
Il existe cependant des sources lasers à solide compactes, effica-
ces, pompées par diodes délivrant des impulsions de quelques Les sources à base de LiSAF : Cr3+ délivrent des puissances de
dizaines de femtosecondes. Parmi les possibilités, on trouve sortie moyennes de l’ordre de 50 mW et des impulsions d’environ
d’abord les cristaux YVO4 dopés Nd3+ doublés en fréquence à 100 fs qui peuvent être doublées dans le bleu, ouvrant des appli-
532 nm, pompés par diode, délivrant jusqu’à 10 W mais leur prix cations possibles en imagerie biomédicale. Il est prévu d’utiliser la
reste élevé. Le système qui retient l’attention ces dernières années fréquence triplée du laser à 290 nm pour étudier des gènes sondes
est le cristal LiSrAlF6 (LiSAF) dopé par l’ion Cr3+ qui émet une impliqués dans le développement du cancer de la peau. La puis-
bande large 4T2 → 4A2 de l’ion Cr3+ entre 800 et 950 nm présentant sance de sortie est toutefois limitée par l’absorption entre les états
un maximum à 890 nm comme on l’a montré dans le chapitre sur excités de l’ion Cr3+ et il sera difficile d’envisager des traitements
les ions de transition (voir Cristaux lasers). La principale raison de matériaux avec cette source. Dans la catégorie des lasers
pour l’intérêt de LiSAF : Cr3+ est liée à son absorption notable à « femtoseconde » de forte puissance, ce sont donc les cristaux
670 nm, longueur d’onde pour laquelle des diodes lasers puis- lasers dopés Yb3+ qui sont les plus prometteurs par l’utilisation des
santes sont commercialisées. Pour atteindre cet objectif, on se diodes laser de pompage à 980 nm (figure 27). Le cristal YAG : Yb3+
tourne aussi vers des cristaux dopés par l’ion terre rare Yb3+ qui émet des impulsions de 340 fs, mais d’autres cristaux produisent
peuvent être pompés par des diodes laser à 940 nm ou 980 nm et respectivement 89 fs pour GdCOB : Yb3+ et même 69 fs pour
qui émettent entre 1 030 et 1 050 nm par la transition 2F5/2 → 2F7/2 . BOYS : Yb3+ . Ces sources ont une puissance moyenne de sortie de
La simplicité et la compacité de ces nouvelles sources sont parti- 300 mW, les rendant potentiellement attractives pour le micro-
culièrement attractives et l’on commence à commercialiser ces usinage. La figure 28 montre un montage typique similaire à celui
systèmes qui bénéficient en fait du développement, dans le du saphir : Ti3+ à l’exception de la diode de pompe.
domaine des télécommunications, des diodes lasers dans le rouge
et le proche IR avec une qualité de faisceau élevée exigée pour les L’évolution de la technologie laser vers des durées de l’ordre de
modules d’écriture et de lecture de DVD. la femtoseconde est indiquée sur la figure 29.
Tableau 1 – Principaux polluants détectables avec un Lidar

10 ps
basé sur un laser saphir : Ti3+ pompé par lampe flash (1)
aphir : Ti
Saphir
de
Gaz
absorbée fondamentale référence fondamentale
(nm) (nm) (nm) (nm)
NO2 398,3 796,6 (× 2) 397,0 794,0 (× 2)
Lasers
Lase s à colorant
colorants SO2 286,9 859,8 (× 3) 286,3 858,9 (× 3)
O3 282,4 847,2 (× 3) 286,3 858,9 (× 3)
Toluène 266,9 800,7 (× 3) 266,1 798,3 (× 3)
Benzène 259,2 777,6 (× 3) 257,9 773,7 (× 3)
1 fs (1) Sont indiquées pour une application DIAL : les longueurs d’onde
1965 1970 1975 1980 1985 1990 1995 2000 absorbées ( λ on ) ; les longueurs d’onde de référence (λ off ) ; et les
longueurs d’onde fondamentales à partir desquelles les λon et les λoff
Figure 29 – Évolution de la technologie laser sont générés par un doublage (× 2) ou un triplage (× 3).
vers les largeurs temporelles de l’ordre de la femtoseconde
obtenus consistent à mesurer l’efficacité de rétrodiffusion à 3 ou

4 longueurs d’onde, et à ajuster les résultats avec ceux que l’on
4. Applications des lasers calcule pour une distribution de taille définie a priori.
Une approche nouvelle consiste à induire des processus non
à impulsions ultracourtes linéaires dans ces aérosols ou gouttelettes d’eau par des lasers à
impulsions ultrabrèves de quelques dizaines de femtosecondes.
L’objectif est d’obtenir des informations complémentaires pour
4.1 Application des lasers saphir : caractériser ces particules, à savoir leur distribution de taille, leur
T i3+ et LISAF : Cr3+ à la détection composition, leur phase (liquide ou cristalline) ou leur activité
chimique. Les processus induits sont donc la diffusion Mie non
des polluants atmosphériques linéaire, la génération d’harmoniques, la diffusion Raman, et la
génération de lumière blanche.
L’utilisation de la spectroscopie optique, notamment dans la tech-
nique Lidar (Light Detection and Ranging ) a permis ces dernières Induire des processus non linéaires dans l’atmosphère nécessite
années un accès direct à la dynamique de la pollution atmos- l’emploi des impulsions ultrabrèves et ultrapuissantes, de durée
phérique. Ainsi, des cartographies tridimensionnelles de concen- d’une centaine de femtosecondes, et de puissance de quelques
tration de polluants tels que NO, NO2 , SO2 ou O3 de très grande dizaines de gigawatts jusqu’à plusieurs térawatts. Les oscillateurs
sensibilité (partie par milliard, ppb) et en temps réel ont été femtoseconde et les chaînes d’amplification à saphir : T i3+ sont les
obtenues. Cet accès à la dynamique permet en particulier de carac- plus performants et les plus couramment utilisés pour produire ces
tériser la dispersion des panaches et leur impact, de fixer les impulsions. Les oscillateurs basés sur le cristal LiSAF : Cr3+ pré-
responsabilités, d’étudier les formations de smog et de couches sentent une alternative attrayante. Le pompage par diode rend
d’inversion ou simplement d’obtenir une image précise et réaliste l’oscillateur plus compact et moins consommateur d’énergie.
de la qualité de l’air dans un site donné. La configuration d’une cavité saphir : T i3+ à autoblocage de
modes et amplification à dérive de fréquence installée au LASIM
Pour les polluants gazeux, la méthode spectroscopique de
(UMR 5579 CNRS) à l’UCBLyon1 est montrée sur la figure 25 et
l’absorption différentielle DIAL (Differential Absorption Lidar ) uti-
décrit ci-dessous [13] [14] [15]. Le faisceau est injecté dans une
lisée exige du laser, l’émetteur dans une station Lidar, un certain
chaîne d’amplification commerciale construite par la division BMI
nombre de qualités : une énergie par impulsion suffisamment
de la société Thomson. C’est une cavité standard repliée en X pom-
élevée pour atteindre une portée intéressante, une bonne qualité
pée par un laser YVO4 : Nd3+ doublé intracavité (cristal de LBO)
spectrale et, surtout, un accord de fréquence pour détecter sélecti-
pompé par diodes.
vement des polluants, et une compacité et une fiabilité pour une
opération sur le terrain. Les composants utilisés dans la cavité sont listés ci-dessous avec
leurs spécifications :
Le saphir : T i 3+ a démontré ses capacités à remplir ces
exigences [12]. Pompé par une lampe flash, un laser saphir : T i3+ — cristal saphir : T i3+, longueur 8 mm, section 4 × 4 mm2, coupées
produit des impulsions d’énergie de plusieurs centaines de milli- Brewster/ Brewster, absorption à 532 nm ≈ 95 %, FOM > 250, four-
joules dans un temps d’une dizaine de nanosecondes. Avec le dou- nisseur CASIX, enveloppé d’une feuille d’indium et monté dans un
blage ou le triplage, l’absorption d’un certain nombre de polluants support en cuivre, le support est refroidi à eau à une température
peut être couverte (tableau 1). L’utilisation d’un laser basé sur le de 18 oC ;
LiSAF : Cr3+ dans un système Lidar peut être très intéressante parce — fente réglable micrométrique ;
que le pompage diode réduit significativement l’encombrement.(0) — P1 et P2 prismes SF10 ;
— M1 , miroir de sortie, transmission T = 7 % ;
Outre les polluants en phase gazeuse, les poussières, les goutte- — M′1 miroir plan HR ;
lettes d’eau et autres aérosols jouent également un rôle important — M2 et M3 miroirs sphériques, R oc = 101,89 mm, substrat :
dans les processus de pollution de l’atmosphère. Citons par exem- ménisques Melles Griot, traitement Layertech HT 532 nm, HR
ple les polluants adsorbés sur des poussières, qui ne sont pas détec- 800-900 nm ;
tables par DIAL, la problématique des brouillards et pluies acides — M4 miroir plan HR, monté sur un haut-parleur mince.
(solvatation des polluants dans les gouttelettes) ou les effets
catalytiques sur la surface de particules, comme dans le cas de la Le cristal, les miroirs M2 et M3 , les prismes P1 et P2 , et la fente
destruction de l’ozone stratosphérique. Plusieurs tentatives de carac- sont montés sur des platines à déplacement micrométrique.
térisation d’aérosols ont été menées avec un Lidar, et ne sont Le laser de pompe fournit 5 W maximum, la polarisation du
jusqu’à présent que peu satisfaisantes. Les meilleurs résultats faisceau de sortie est tournée de 90o par une lame demi-onde. Le
faisceau est focalisé par un doublet f = 120 mm sur le cristal. Le pénétration et une réduction de la diffusion de Mie. Par exemple,
doublet est monté sur un ensemble de déplacement x - y - z micro- la tomographie cohérente optique utilise la détection interféromé-
métrique. La lentille est légèrement inclinée (≈ 6o) pour compenser trique de la lumière rétrodiffusée pour donner une vue 3 D d’échan-
l’astigmatisme introduit par le cristal sur le faisceau de pompe. tillons biologiques comme la cornée. Une autre technique associée
Les paramètres géométriques de la cavité sont les suivants : à l’imagerie médicale est la mesure de fluorescence résolue en
temps, laquelle, après excitation par une impulsion laser ultrabrève,
— longueur du bras court : d 1 = 61,5 cm ; a la potentialité de discriminer entre les tissus sains et ceux qui sont
— longueur du bras long : d 2 = 78,5 cm ; cancéreux sur la base des différences des déclins de fluorescence
— distance entre M2 et la facette du cristal : x = 49 mm ; des états excités mis en jeu. Des mesures d’imagerie 4 D ont aussi
— distance entre les deux miroirs sphériques : z = 108 mm ; été démontrées.
— longueur totale de la cavité : 1,518 m ;
— distance entre les prismes : d p = 43,5 cm ;
— angle de pliage, 2θ = 9,6o, calculé pour compenser l’astigma- 4.4 Spectroscopie des semi-conducteurs
tisme introduit par le cristal.
La méthode pompe-sonde est en cours de développement pour
4.2 Application à la femtochimie analyser la dynamique des réseaux et la thermalisation des
semi-conducteurs massifs ou pour analyser l’évolution temporelle
Le lecteur pourra également se reporter aux références [1] [8] [9] [10]. des contraintes dans les hétérostructures de semi-conducteurs. La
connaissance de la dynamique des électrons dans les
De nombreux processus chimiques, tels que la formation
semi-conducteurs permet d’optimiser les systèmes électroniques
(figures 30a , b , c , d ) ou la cassure des liaisons chimiques
et optoélectroniques modernes ainsi que de mieux modéliser le
(figure 31), les collisions moléculaires, la rotation, la vibration et la
comportement théorique de ces matériaux.
fragmentation des atomes, l’isomérisation et l’ionisation, se
produisent à l’échelle de quelques femtosecondes. Les réactions Quand un semi-conducteur de bande interdite E g absorbe un pho-
chimiques connues se produisant à partir de réactants initiaux vers ton d’énergie supérieure à E g, les électrons sont excités vers la
les produits finaux via un état de transition excité (figure 30a ) peu- bande de conduction, laissant des trous dans la bande de valence.
vent être étudiées avec les lasers ultrarapides. D’ordinaire, une La diffusion et les mécanismes de déclins radiatifs, par lesquels les
impulsion incidente excite une molécule dans l’état de transition et transporteurs de charge retournent à l’équilibre, déterminent les
une deuxième impulsion stimule la fluorescence induite par le laser propriétés électroniques du semi-conducteur. Ainsi, les électrons qui
(FIL) ou l’ionisation ou encore la chimiluminescence (figures 30b et sont piégés par des niveaux d’impuretés localisés en dessous de la
32) dont l’intensité décrit alors l’évolution temporelle du produit bande de conduction peuvent retourner plus lentement vers l’état
(figures 30c et d et figure 32). Le délai temporel de la sonde est fondamental, avec la conséquence d’une conductivité électronique
réglé en déplaçant les deux miroirs de la figure 33. Une des pre- qui reste élevée pendant un temps assez long après l’excitation ini-
mières applications d’un tel mécanisme a été de suivre le mouve- tiale. Une illumination intense d’un laser ultrarapide peut causer la
ment vibrationnel des molécules d’iode I2 par FIL. Des approches saturation de l’absorption quand les bandes des niveaux excités et
similaires ont permis l’étude de la brisure des liaisons de ICN, NaI des niveaux fondamentaux ont des populations égales. Cet effet est
et de C2F4I2 . La figure 30c décrit plus précisément l’exemple de No amplifié en utilisant les puits quantiques multiples dans lesquels le
dans le gaz rare Ne à l’état solide et la figure 30d celui de la liaison confinement spatial élevé des porteurs de charge restreignent les
C – I. Les lasers ultrarapides ont été aussi très utilisés pour étudier transitions électroniques permises entre des niveaux d’énergie dis-
l’effet de solvants sur la dynamique des réactions en solution. crets. Ces effets de saturation d’absorption conduisent à des chan-
gements d’indice de réfraction qui sont étudiés pour les applications
Un thème de recherche actuel en femtochimie a pour objectif
aux systèmes de logiques optiques. Le retour à l’état naturel peut
d’utiliser des impulsions « femtosecondes » pour conduire des
être mesuré par la technique de pompe-sonde dans laquelle une
réactions vers des voies particulières de produits, ou de préparer
impulsion pompe ultrarapide puissante induit une saturation élevée
les molécules dans des états quantiques déterminés. En chimie
par l’excitation des transporteurs de charge et une sonde retardée
physique, on sait que la diffractométrie X est l’outil le plus utilisé
échantillonne la transmission à des temps connus après l’excitation.
pour caractériser les configurations atomiques. Des avancées
On obtient ainsi des informations dynamiques sur les taux de dif-
récentes analysent comment une structure cristalline peut être
fusion des électrons et des trous en dehors de leurs état excités ini-
modifiée après perturbation par une impulsion intense. La dif-
tiaux par les processus non radiatifs causés par l’interaction
fraction de rayons X fs est une technique pompe-sonde dans
électron- phonon ou la diffusion électronique. Il est essentiel d’uti-
laquelle une impulsion optique vibrationnelle perturbe les atomes
liser l’impulsion de la sonde à bande large créée par la génération
d’un matériau et une autre impulsion de rayons X synchrone
du continium pour échantillonner l’absorption à travers un domaine
arrivant plus tard sur l’échantillon est diffusée, donnant naissance
spectral assez large. La recombinaison radiative des transporteurs
à l’image de diffraction. Le potentiel existe pour que cette tech-
de charge peut alors être observée directement par les techniques
nique soit appliquée à l’étude des molécules biologiques et des
de photoluminescence résolue en temps. On peut ainsi avoir accès
configurations structurales des protéines. On trouvera dans le
aux voies de retour des électrons à l’équilibre thermique.
numéro spécial de « l’Actualité chimique – février 2001 », (en
français) de nombreux exemples d’applications en femtochimie.
4.5 Usinage des matériaux
4.3 Imagerie
L’usinage conventionnel des pièces mécaniques en dessous de
Les impulsions ultrabrèves de faible énergie permettent d’obtenir 0,1 mm = 100 µm est difficile et l’usinage des matériaux par laser
une meilleure résolution dans l’espace à trois dimensions (3 D), apporte la solution à des travaux de perçage, par exemple à des
voire à quatre dimensions (avec le temps) ainsi qu’une meilleure dimensions inférieures au micromètre. Cet usinage laser est
pénétration par rapport aux autres lasers à impulsions plus lents. approprié pour les métaux, les plastiques, les céramiques et les ver-
C’est l’imagerie biomédicale qui a été rapidement développée (voir res à partir d’impulsions comprises entre la microseconde et la
exemples figure 34 c et d). Ainsi, l’imagerie de fluorescence à nanoseconde. Cependant, ces durées d’impulsions sont relati-
balayage par absorption à deux photons utilise un laser femtose- vement élevées et les processus thermiques influencent alors for-
conde pour réaliser une imagerie confocale, uniquement au foyer tement la qualité des faces des trous. Les durées de telles impulsions
de l’objectif du microscope minimisant les effets photo-toxiques et sont suffisamment longues pour permettre à la chaleur d’être dif-
de blanchiment en volume des échantillons étudiés. La possibilité fusée à l’extérieur de la zone d’absorption optique élargissant ainsi
d’utiliser des grands λ entraîne une plus grande profondeur de la zone influencée par cette chaleur. Dans cette région, une fusion
Énergie
Énergie (eV)
Complexe activé X* D
Ea 7
Sonde Sonde
E ’a
Lig
(b)
ne
ret
Réactif A
6
ard
∆E A
Fluorescence
(c)
Produit B (a)
∆t Pompe
Pompe
1
Coordonnée de réaction X
(d)
k (T ) = Ae – Ea /kBT (s–1) Fluorescence

0
A facteur de fréquence
0 0,5 Temps
kB constante de Boltzmann
Incrément (Å)
T température (K)
b
Ea énergie d’activation
A ≈ 1013 ! Surfaces d’énergie potentielle Expérience
a 1,2
t = 200 fs
t = 100 fs 1
Signal FIL
t = 0 fs 0,8
0,6
NO dans Ne solide Fenêtre de sonde
1 325 nm 0,4
<1
Évolution de la fluorescence (unité arbitraire)
0,2
1 305 nm
1
Distance 0
1 260 nm
1 – 0,2
– 500 – 250 0 250 500 750 1 000
1 1 230 nm Retards temps (fs)
Calculs quantiques
Déplacement dans C–I (unité arbitraire)
Calculs classiques
2
1 200 nm 1,2
1
2 1 175 nm
1 150 nm
0,8
2
0,6
1 125 nm
2,5 0,4
1 100 nm
1 0,2
0 1 000 2 000 3 000 – 0,3 0,3 0,9 0 40 80 120 0

Retards temps (fs) Incrément (Å) Déplacement (unité arbitraire) 0 100 200 300 400
Retards temps (fs)
c d
Figure 30 – Exemples d’applications de la femtochimie [8] [9] [10]
locale se produit et l’éjection du liquide à partir du bain coule vers définie et plus étroite qu’avec les lasers à la ns. Le matériau subit
les bords du trou, nuisant à la qualité de l’opération d’usinage. l’ablation par ionisation. Il est transformé en un plasma avec le
Au contraire, l’usinage laser femtoseconde est par nature fonda- résultat de l’absence de zone affectée par la chaleur, sans fusion et
mentalement athermique et les champs électriques intenses des sans formation de défauts de surface. La figure 35 montre des
impulsions conduisent instantanément à des absorptions exemples de perçage avec des lasers ultrarapides. Les principaux
multi-photons très fortes, entraînant une région d’absorption mieux mécanismes mis en jeu sont ceux de l’absorption multiphoton,
Énergie ∆τ
Énergie
Sonde
Pompe
Distance entre les atomes

M
od
Figure 31 – Courbes de potentiel (ou de configuration) es
no
d’une molécule selon les distances entre atomes n
ré ifs
ac act
tif
s de s ré
caractérisée par un comportement non linéaire d’ablation qui reste Mo
en dessous du seuil d’endommagement. On peut ainsi fabriquer des
implants chirurgicaux ou des guides d’onde. Le décalage temporel entre l’impulsion pompe et l’impulsion sonde est variable
À titre d’évaluation, on peut estimer quelques paramètres au point
de focalisation du laser sur une cible de silice portée à la fusion en Figure 32 – Configuration pompe-sonde permettant d’étudier
fournissant 1 µJ (avec les notations habituelles) : par spectroscopie laser « femtoseconde » des chemins de réaction
à travers un profil d’énergie potentielle
• la température :
∆E = cV ρV ∆T
avec E énergie,
cV capacité thermique massique à volume constant :
Pompe
cV = 0,75 · 103 J · kg–1 · K–1, Lame
ρ masse volumique : ρ = 2,2 · 103 kg/m3 (par comparaison la semi-transparente
Miroir
masse volumique du soleil 0,15 – 150 · 103 kg/m3),
V volume : V = 1 µm3.
Sonde
Si ∆E = 1 µJ, on trouve que ∆T = 106 K (un million de kelvins ! alors Détecteur
que la température du soleil est de 2 à 5 millions de kelvins). Miroir Miroir
• la pression, en traitant le matériau comme un gaz idéal : pV = nRT
entraîne p = 10 Mbar.
Ces calculs simples montrent que l’on peut donc reproduire les
conditions stellaires au laboratoire.
4.6 Science des champs électromagnétiques Miroir

de très hautes intensités
Figure 33 – Réglage du délai temporel de la sonde
Les champs électromagnétiques gigantesques créés au point de
par déplacement de miroirs
focalisation d’un laser ultrarapide induisent des conditions physi-
ques extrêmes. Avec l’amplification à dérivée de fréquence, des
impulsions de 440 fs, d’énergie 680 J, ont été observées, créant une De nouveaux phénomènes sont attendus des recherches sur la
intensité de 6 · 1020 W/cm2. La puissance du pic de 1,5 pétawatt génération d’harmoniques en champ superintense. Il suffit de se
(1015 W) représente la puissance la plus élevée jamais atteinte auto- reporter à la relation fondamentale de l’interaction d’un électron
risant l’exploitation maintenant d’un grand nombre de nouveaux avec un champ électrique et un champ magnétique :
phénomènes. La fusion thermonucléaire, l’astrophysique en labora-
toire ou encore la médecine nucléaire sont parmi les disciplines qui F = e E + (e /c ) V ∧ B
sont déjà bénéficiaires des lasers « pétawatts ». Le premier laser
pétawatt fut construit en 1995 comme une partie du laser Nova au Pour se rendre compte qu’en régime de champs intenses,
Lawrence National Livermore Laboratory en Californie. Ce laser fut l’électron relativiste ne subit plus seulement l’action du champ
abandonné au profit de la mise au point d’un laser de 1,8 MJ dans électrique oscillant E du faisceau laser mais également l’action du
le cadre de l’opération NIF (National Ignition Facility ) actuellement champ magnétique H , si bien que le rayonnement des dipôles qui
en construction également en France au CEA à Bordeaux. En a lieu d’habitude dans la direction de propagation peut prendre des
Grande-Bretagne un laser pétawatt est en construction près d’Oxford directions plus complexes, certaines composantes pouvant naître à
au Rutherford Appleton Laboratory. D’autres lasers sont aussi l’intérieur de cônes centrés sur le faisceau laser. Des harmoniques
construits à l’Université du Michigan aux USA, à l’École Polytechni- d’ordres très élevés apparaissent : à des puissances de l’ordre de
que de Jouy-en-Josas en France, au GSI (Gesellschaft für Schwerio- 1021 W/cm2 créées par les lasers pétawatts, le calcul montre que
nenforschung) en Allemagne et à l’université d’Osaka au Japon. l’harmonique d’ordre d’environ 1 000 peut être atteint.
a image par microscopie GTH d’une diatomée
Réseau 2 x 2 µm 200 ps
Silice fondue 9 µJ
ouverture numérique 0,65
0,5 µJ, 100 fs, 800 nm
b même image par une microscopie classique
Figure 35 – Perçage de trous dans la silice fondue par des lasers
à 800 nm respectivement de 100 fs (0,5 J ) et de 200 ps (9 J )
interne du faisceau et focalisés sur une cible solide, causant

l’émission de radiations par effet de freinage (Bremsstrahlung ).
Les plasmas induits par laser et les faisceaux d’ions sont devenus
une alternative possible aux sources d’accélérateurs de synchro-
trons traditionnels. On génère des rayons X mous avec une bonne
efficacité par des impulsions femtosecondes d’énergie modérée
qui ont des applications médicales.
Des réactions nucléaires induites par laser sont rendues pos-
sibles par les densités de puissance extrêmes créées au foyer des
c image par microscopie GTH d’une cellule chaînes amplificatrices ultrarapides de puissance élevée. La fusion
microgliale embryonnaire humaine (CHME5) par confinement inertiel utilise une impulsion intense pour créer
une onde de choc qui compresse une capsule d’un combustible
nucléaire à une densité suffisante de telle sorte que la fusion prend
naissance au cœur du matériau et une onde « thermonucléaire »
s’échappe à travers le combustible libérant l’énergie. Les géo-
métries du combustible et de la focalisation du laser sont critiques.
Elles sont soit coniques, soit sphériques. La fission nucléaire est
possible au moyen de ces lasers, extrayant les neutrons des
noyaux atomiques, créant des isotopes radioactifs et entraînant la
fission de l’uranium. Les isotopes à courtes durées de vie ainsi
produits ont des applications en thérapie médicale.
Ajoutons que des simulations montrent qu’il est possible d’attein-
dre les densités internes des étoiles lorsqu’elles deviennent super-
novae.
Enfin, terminons par la fusion thermonucléaire contrôlée, celle
qui gouverne les processus internes du soleil, qui pourrait être une
solution aux recherches de nouvelles ressources énergétiques. La
fusion implique de porter les isotopes de l’hydrogène (deutérium
d images par GTH d’une cellule microgliale et tritium) à des dizaines de millions de degrés de telle sorte que
embryonnaire humaine faites à différentes les noyaux soient libérés de leur interaction coulombienne et
profondeurs par pas de 0,2 µm fusionnent pour produire des noyaux d’hélium et des neutrons. Clai-
rement, aucun support ne peut résister à de telles températures si
Figure 34 – Exemples d’images par microscopie à balayage laser
bien que l’on a imaginé deux solutions pour vaincre cet obstacle :
par génération de troisième harmonique (GTH) CNRS. CPMOH [16]
le confinement magnétique et le confinement inertiel par lasers. Si
la fusion utilisant des champs magnétiques intenses pour confiner
le combustible constitue le projet ITER (International
Thermonuclear Experimental Reactor ) particulièrement discuté en
On a ainsi produit des électrons relativistes collimatés et des fais-
2004, la physique de la fusion par confinement inertiel est aussi suf-
ceaux de protons de haute énergie. Les faisceaux d’ions produits
fisamment développée pour que les constructions de lasers déli-
par cette voie peuvent être utilisés comme injecteurs d’impulsions
vrant des mégajoules aient déjà commencé au LNLL en Californie
courtes dans les accélérateurs de particules conventionnels ou pour
et au CEA à Bordeaux en France pour un fonctionnement prévision-
le confinement inertiel de fusion par ignition rapide.
nel vers 2010. Dans cette expérience de confinement inertiel, le
Des rayons X et des rayons γ peuvent être produits quand les combustible hydrogène est compressé à des densités extrêmes
faisceaux d’ions générés par laser sont accélérés par le champ jusqu’à ce que la fusion démarre. Cette approche est un peu simi-
laire à celle des moteurs à combustion interne : le combustible est

périodiquement comprimé, une étincelle entraînant l’explosion du 6. Conclusion
combustible dont l’énergie est convertie en travail. Dans ce dossier nous avons décrit les éléments de base des tech-
niques physiques de génération d’impulsions délivrées par les sour-
ces laser aux échelles de temps de plus en plus courtes. Nous sommes
5. Une autre étape : passé progressivement des impulsions allant de la milliseconde (ms)
par un simple procédé mécanique, à la nanoseconde (ns) par déclen-
la recherche d’impulsions chement électro-optique d’un cristal non linéaire constituant une cel-
lule de Pockels ou d’un modulateur acousto-optique, puis à la
à l’échelle de l’attoseconde picoseconde (ps) par verrouillage des modes d’une cavité laser et,
enfin, à l’échelle de la femtoseconde (fs) par l’effet non linéaire du
Comme on vient de le voir, les lasers à impulsions ultracourtes type Kerr où l’on joue à la fois sur les variations spatiales et temporelles
sont riches de promesses. On entre maintenant dans l’âge de l’atto- de l’intensité d’un faisceau laser appelées autofocalisation ou lentille
seconde (1 as = 10 –18s) d’obtenir des trains d’onde de plus grande de Kerr et automodulation de phase. Cette présentation fait logique-
largeur spectrale que ceux utilisés en femtochimie qui n’observe que ment suite aux articles sur les fondements des lasers à l’état solide
les mouvements des molécules et des réactions chimiques, ceci afin [AF 3 275], à la luminescence cristalline appliquée aux cristaux dopés
d’étudier les mouvements ultrarapides des électrons des atomes. par les ions de transition et les ions terres rares [AF 3 276] ainsi qu’aux
Actuellement, la production d’impulsions ultracourtes est limitée à cristaux à propriétés non linéaires [AF 3 278], tant l’apport des cristaux
3,8 fs par utilisation des techniques lasers à bandes larges comme pour l’optique a joué un rôle considérable dans les avancées récentes.
celle du saphir dopé Ti3+. A λ = 800 nm, maximum de la bande large Citons simplement les cristaux dopés ions de transition Cr3+, Cr4+,
de Ti3+, l’oscillation de l’onde dure 2,5 fs ce qui signifie que le train Ti3+ et ceux dopés ions terres rares commeYb3+ émettant des spectres
d’onde correspond à un peu plus d’une période ! Il faudrait alors larges donc donnant lieu à des impulsions ultracourtes et pouvant
utiliser des lasers émettant à des longueurs d’ondes beaucoup plus être pompées par diodes de puissance. Parmi ces sources nous avons
courtes dans l’UV mais ces lasers n’ont pas l’optimisation atteinte surtout mis l’accent sur les applications des nouvelles sources
par celle des lasers IR. C’est donc la solution des champs forts mettant d’impulsions ultracourtes femtosecondes commercialisées dont les
en jeu des effets non linéaires élevés dans les gaz rares (néon, argon, trains d’onde correspondent seulement à une ou quelques périodes
krypton), et donc pouvant créer un grand nombre d’harmoniques, et dont les intensités et puissances sont ultra-intenses, atteignant le
qui est retenu. En France un laboratoire du CEA a observé jusqu’à domaine des petawatts (10+15 W). Les recherches sont maintenant
300 harmoniques et en 2001 des impulsions de 250 as ont été enre- tournées vers les impulsions de quelques centaines et dizaines d’atto-
gistrées allant même jusqu’à 130 as récemment. L’objectif est de secondes (10 –18 s) et même plus courtes dans le domaine des UV
reproduire les techniques d’observations dynamiques des électrons courts et des rayons X pour lesquelles les prévisions annoncées
autour du noyau à l’attoseconde (attophysique) sur le modèle des devraient être spectaculaires pour l’accélération des électrons par
avancées acquises à la femtoseconde par la femtochimie. laser et de la fusion thermonucléaire.
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Génération d’impulsions lasers

ultracourtes jusqu’à la femtoseconde

par Georges BOULON

l’échelle de temps pour les échanges d’atomes ou de groupes d’atomes des

Phénomènes physico-chimiques et biochimiques

Vibrations des couches Absorption d’énergie

Réactions chimiques Réactions radicalaires

Processus chimiques lents

Altérations des systèmes

Figure A – Positionnement des mécanismes radicalaires primaires

1. Rappels la longueur d’onde ou de la fréquence ou encore du nombre d’onde.

La spectroscopie ultrarapide est une branche relativement

Après la nanoseconde, la course a été lancée vers les impulsions +

700 800 900 λ (nm)

Figure 2 – Amplitude temporelle et amplitude spectrale d’une impulsion ultracourte

2.2 Propagation dans un milieu absorbant :

t ω0 ω L’indice de réfraction est donné par :

n = ε r = ( 1 + 4π χ re + j4π χ im ) 1/2 ≈ 1 + 2π χ re + j2π χ im = n re + jn im

avec χ susceptibilité électrique linéaire.

Le développement en série de β (ω) donne : mais :

vg est la vitesse de groupe : On peut aussi écrire :

d2 β ω d 2n dβ′ dβ′ dω 2πc λ d2 n

2π λ 4 d 2 n λ3 d2 n 2.3 Propagation des impulsions

l’indice de groupe est donc :

Le coefficient de dispersion en fonction de λ est défini ainsi :

On remplace ω par ω 0 + ∆ω donc dω = d (∆ω ) et β par 6 ps 25 ps

Fréquence a intensité de l’impulsion de sortie

phase (AMP) ou SPM en anglais pour Self-Phase Modulation.

Cette partie de l’impulsion A B Cette partie de l’impulsion

L’action simultanée de la SPM et de la DVG produit comme dans C (ω0)

dépend essentiellement de la nature du milieu amplificateur et de

Miroir Cellule de Pockels Miroir

Figure 14 – Courbe de transmission d’un absorbant saturable

3.3.1 Déclenchement passif à absorbant saturable

Miroir Miroir Miroir Miroir

Milieu laser Milieu laser d <<

Profil de raie de centre actif

Courbe de transmission de la cavité associée à l’étalon

Profil des modes du faisceau de sortie

Profil des modes du faisceau de sortie

a laser multimode b laser monomode

Figure 15 – Cavité résonnante du type Fabry-Pérot multimode et laser monomode

a laser multimode b laser monomode

dans une cavité oscillatrice avec une bande d’amplification large,

3.4.1 L’effet Kerr optique

avec b rayon du faisceau,

Ouverture Miroir Miroir

Milieu laser Milieu amplificateur Laser

Figure 23 – Combinaison d’un oscillateur maître

Milieu Kerr Milieu Kerr

Figure 25 – Blocage de modes d’un laser saphir dopé T i3+

Figure 24 – Rôle des réseaux et des prismes, compensateurs de Détecteur

sous le nom de Colliding Pulse Mode-locked dye laser (CPM) et pro-

3.4.5 Laser à impulsions « femtosecondes »

Tableau 1 – Principaux polluants détectables avec un Lidar

obtenus consistent à mesurer l’efficacité de rétrodiffusion à 3 ou

k (T ) = Ae – Ea /kBT (s–1) Fluorescence

0 1 000 2 000 3 000 – 0,3 0,3 0,9 0 40 80 120 0

Figure 30 – Exemples d’applications de la femtochimie [8] [9] [10]