2010 Kane A

AVERTISSEMENT
Ce document est le fruit d'un long travail approuvé par le jury de

soutenance et mis à disposition de l'ensemble de la
communauté universitaire élargie.
Il est soumis à la propriété intellectuelle de l'auteur. Ceci

implique une obligation de citation et de référencement lors de
l’utilisation de ce document.
D'autre part, toute contrefaçon, plagiat, reproduction illicite

encourt une poursuite pénale.
Contact : [email protected]
LIENS
Code de la Propriété Intellectuelle. articles L 122. 4

Code de la Propriété Intellectuelle. articles L 335.2- L 335.10
http://www.cfcopies.com/V2/leg/leg_droi.php
http://www.culture.gouv.fr/culture/infos-pratiques/droits/protection.htm
INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE LORRAINE
École Nationale Supérieure des Industries Chimiques de Nancy
Laboratoire Réactions et Génie des Procédés, UPR 3349 CNRS
Ecole Doctorale :
Sciences et Ingénierie des Ressources, Procédés, Produits, Environnements
THÈSE
Présentée à
L’INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE LORRAINE
Pour l’obtention du grade de
DOCTEUR DE L’INPL
Spécialité : Génie des procédés et des produits
Par
KANE Abdoulaye
Conception et Caractérisation d’un microcontacteur à film

tombant : concept de distillation microstructurée
Soutenue publiquement le 10 décembre 2010 devant le jury composé de :
Rapporteurs : M. Vincent GERBAUD Chargé de Recherche, LGC, Toulouse

M. David BRUTIN Maître de Conférences-HDR, IUSTI, Université de Provence
Examinateurs : Mme Christine ROIZARD Professeur, ENSIC, Nancy Université (INPL)

Mme Lingai LUO Professeur, Polytech Savoie, Chambéry
M. Laurent FALK Directeur de Recherche CNRS, LRGP Nancy
M. Hubert MONNIER Maître de Conférences, IUT Nancy Brabois, Nancy Université (UHP)
Invités : Mme Viviane RENAUDIN Professeur, IUT Nancy Brabois, Nancy Université (UHP)
M. Jean-François PORTHA Maître de Conférences, ENSIC, Nancy Université (INPL).
TABLE DES MATIERES
REMERCIEMENTS ................................................................................................................................................. IV
INTRODUCTION GÉNÉRALE ................................................................................................................................ 8
CHAPITRE I : ANALYSE BIBLIOGRAPHIQUE.................................................................................................. 6
INTRODUCTION ....................................................................................................................................................... 7
1. DISTILLATION ................................................................................................................................................ 8
1.1 EQUILIBRE LIQUIDE VAPEUR ..................................................................................................................... 8
1.2 DISTILLATION DE MELANGES BINAIRES .................................................................................................. 12
2. INTENSIFICATION DE LA DISTILLATION ............................................................................................ 15
2.1 DES TRANSPORTS NECESSAIRES ....................................................................................................................... 16
2.2. IRREVERSIBILITES THERMODYNAMIQUES ...................................................................................................... 17
2.3. L’EXERGIE ....................................................................................................................................................... 17
2.4. LA PUISSANCE DE SEPARATION ....................................................................................................................... 18
2.5. LA DISTILLATION DIABATIQUE ....................................................................................................................... 19
3. INTENSIFICATION DES PROCEDES ........................................................................................................ 22
3.1 HISTORIQUE ET DEFINITION DE L’INTENSIFICATION DES PROCEDES .................................................... 22
3.2 INTENSIFICATION PAR LE BIAIS DES « EQUIPEMENTS »: LES MICRO-PROCEDES................................... 26
3.2.1 Intérêts des micro-procédés........................................................................................................................... 27
3.2.2 Contraintes des micro- procédés.................................................................................................................. 28
4. MICRO-DISTILLATION : ETAT DE L’ART ET EXEMPLES DE REALISATIONS .......................... 30
5. HYDRODYNAMIQUE DES FILMS TOMBANTS ..................................................................................... 36
5.1 REGIMES D’ECOULEMENTS ..................................................................................................................... 36
5.2 EPAISSEURS DES FILMS TOMBANTS CLASSIQUES .................................................................................... 38
5.3 EVALUATION DES EPAISSEURS DE FILMS TOMBANTS EN MICRO-CANAUX ............................................. 39
5.4 POURQUOI MICRO-STRUCTURER ?.......................................................................................................... 43
5.4.1 Influence de la structuration sur la stabilisation du film tombant ................................................ 45
5.4.2 Mouillage des plaques et équipartition de l’écoulement sur la structure...................................... 46
5.4.2.1 Mouillabilité des plaques.......................................................................................................................... 46
5.4.2.2 Méthodes de caractérisation de l’équipartition de l’écoulement.......................................................... 48
6 GENERALITES EN EBULLITION : L’EXPERIENCE DE NUKIYAMA............................................... 50
7 EBULLITION CONVECTIVE....................................................................................................................... 52
8 MECANISME DE LA NUCLEATION DE BULLES SUR UNE SURFACE CHAUFFEE...................... 55
9 TRANSFERT DE CHALEUR EN FILMS TOMBANTS ............................................................................ 56
9.1 EVAPORATION DE FILMS TOMBANTS EN REGIME LAMINAIRE NON-NUCLEE : CORRELATIONS............. 57
9.1.1 Théorie de Nusselt (1916) : Corrélation en régime laminaire ............................................................. 57
9.1.2 Corrélation de Chun et Seban en régime laminaire avec vaguelettes................................................. 58
9.2 EBULLITION NUCLEEE EN FILMS TOMBANTS: CORRELATIONS .............................................................. 63
9.3 TRANSFERT DE CHALEUR DE MELANGES BINAIRES EN FILM TOMBANT ................................................. 64
9.4 APPARITION DE ZONES SECHES EN FILM TOMBANT ................................................................................ 65
10. TRANSFERT DE CHALEUR EN MICRO-CANAUX .......................................................................... 67
10.1 CORRELATIONS EN MONOPHASIQUE LIQUIDE : CORPS PUR (OBTENUES EN MICROCANAUX) ............... 68
10.2 CORRELATIONS SUR L’EBULLITION EN MICRO-CANAUX ........................................................................ 71
10.3 EBULLITION DE MELANGES BINAIRES EN MICRO-CANAUX ..................................................................... 75
CONCLUSION .......................................................................................................................................................... 76
CHAPITRE II : MATERIEL ET METHODES ..................................................................................................... 77
INTRODUCTION ..................................................................................................................................................... 78
1. CONSTRUCTION ET DESCRIPTION DU MICRO-CONTACTEUR A FILMS TOMBANTS............ 79
I
1.1 USINAGE DES MICRO-CANAUX ................................................................................................................. 81
1.2 CLASSIFICATION DES MICRO-CANAUX .................................................................................................... 82
1.3 PRESENTATION ET CARACTERISATION DES PLAQUES............................................................................. 83
1.3.1 Evaluation des aires de transferts......................................................................................................... 84
1.3.1.1 Aire interfaciale spécifique de transfert de matière..................................................................................... 84
1.3.1.2 Aire interfaciale spécifique de transfert thermique ..................................................................................... 85
1.3.1.3 Débit volumique de mouillage.................................................................................................................... 87
1.3.2 Etat de surface des plaques .................................................................................................................. 89
1.4 DESCRIPTION DU CIRCUIT DE CHAUFFE .................................................................................................. 91
2 MONTAGE EXPERIMENTAL ET CONDITIONS OPERATOIRES ...................................................... 94
2.1 FONCTIONNEMENT DU MICRO-CONTACTEUR A FILMS TOMBANTS ........................................................ 94
2.2 DESCRIPTION DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL ET MISE EN ŒUVRE ........................................................ 96
2.2.1 Dispositif expérimental ........................................................................................................................ 96
2.2.2 Les éléments auxiliaires ....................................................................................................................... 99
2.2.2.1 Thermocouples ........................................................................................................................................... 99
2.2.2.2 Système de régulation de la température de vapeur .................................................................................. 100
2.2.2.3 Le condenseur........................................................................................................................................... 102
2.3 PRODUITS ET SYSTEME BINAIRE ETHANOL /N-PROPANOL .................................................................... 102
2.3.1 Choix et propriétés des produits étudiés ............................................................................................ 102
2.3.2 Propriétés physiques et thermodynamiques du mélange.................................................................... 103
2.3.3 Chromatographie en phase gazeuse ................................................................................................... 104
3 MODE OPERATOIRE.................................................................................................................................. 106
3.1 DEMARCHE EXPERIMENTALE ................................................................................................................ 107
3.2 TEMPS DE REPONSE DU SYSTEME .......................................................................................................... 108
3.3 CONDITIONS OPERATOIRES ................................................................................................................... 112
3.4 INCERTITUDES DE MESURES ET REPRODUCTIBILITE DES EXPERIENCES .............................................. 112
CONCLUSION ........................................................................................................................................................ 113
CHAPITRE III : CARACTERISATION DU SYSTEME EXPERIMENTAL ET ETUDE DU TRANSFERT
THERMIQUE DANS LE MICRO-CONTACTEUR A FILM TOMBANT....................................................... 114
INTRODUCTION ................................................................................................................................................... 115
1 CONDITIONS EXPERIMENTALES.......................................................................................................... 116
2 PROTOCOLE EXPERIMENTAL ET METHODES................................................................................. 116
2.1 CARACTERISATION THERMIQUE DU MICRO-CONTACTEUR .................................................................. 117
2.2 EVALUATION DU COEFFICIENT DE TRANSFERT DE CHALEUR ............................................................... 119
3 RESULTATS EXPERIMENTAUX ............................................................................................................. 120
3.1 IDENTIFICATION DES REGIMES D’EBULLITION ET MISE EN EVIDENCE DES ZONES SECHES ................. 121
3.2 LONGUEURS CARACTERISTIQUES .......................................................................................................... 126
3.3 INFLUENCE DU FLUX DE CHAUFFE ET DU DEBIT .................................................................................... 128
4. COEFFICIENTS DE TRANSFERT DE CHALEUR ................................................................................. 134
4.1 COMPARAISONS AVEC LES CORRELATIONS ETABLIES POUR LES MICRO-CANAUX .............................. 136
4.2 COMPARAISONS AVEC LES CORRELATIONS ETABLIES POUR LES FILMS TOMBANTS ........................... 140
5 DIFFERENCES D’EBULLITION ENTRE L’ETHANOL PUR ET LE MELANGE BINAIRE
ETHANOL/PROPANOL........................................................................................................................................ 142
CONCLUSION ........................................................................................................................................................ 145
CHAPITRE IV : POTENTIEL DU MICRO-CONTACTEUR A FILMS TOMBANTS A SEPARER UN
MELANGE BINAIRE ETHANOL/N-PROPANOL ............................................................................................ 146
INTRODUCTION ................................................................................................................................................... 147
1 CONDITIONS EXPERIMENTALES.......................................................................................................... 147
2 PROTOCOLE EXPERIMENTAL............................................................................................................... 148
3 RESULTATS EXPERIMENTAUX ............................................................................................................. 149
II
3.1 REGIMES D’EBULLITION ........................................................................................................................ 151
3.2 EVAPORATION ET POTENTIEL DE SEPARATION..................................................................................... 157
3.3 INFLUENCE DU DEBIT D’ALIMENTATION ............................................................................................... 163
3.4 PERFORMANCES DU MICRO-CONTACTEUR EN TERMES DE PUISSANCE DE SEPARATION ..................... 168
CONCLUSION ........................................................................................................................................................ 171
CONCLUSION GENERALE ................................................................................................................................. 173
PERSPECTIVES ..................................................................................................................................................... 175
NOTATIONS ........................................................................................................................................................... 179
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES............................................................................................................... 182
ANNEXES ................................................................................................................................................................ 191
LISTE DES FIGURES ............................................................................................................................................ 208
LISTE DES TABLEAUX........................................................................................................................................ 212
III

A mes parents
REMERCIEMENTS
Ce travail de thèse a été réalisé au sein du Laboratoire Réactions et Génie des Procédés
(LRGP). Il a été financé par le Ministère de l’Enseignement Supérieur et de la Recherche
(MESR) et le Programme Interdisciplinaire Energie du CNRS (Projet REDINGOTE).
Je remercie Messieurs les Professeurs Michel SARDIN et Gabriel WILD successivement
Directeurs LRGP (anciennement LSGC), de m’avoir accueilli et intégré au sein du laboratoire.
Je tiens à remercier tout particulièrement et à exprimer toute ma profonde gratitude à

Monsieur Laurent FALK, Directeur de ma thèse (Directeur de recherche au CNRS) et à Monsieur
Hubert MONNIER, Co-directeur de ma thèse (Maitre de Conférences à l’IUT Nancy Brabois).
J’ai beaucoup appris à leurs cotés, j’ai eu le grand privilège de bénéficier de leurs compétences
scientifiques. Je les remercie pour toute la confiance qu’ils m’ont accordée. Leurs précieux
conseils et leurs bienveillances m’ont grandement aidé et accompagné tout au long de cette thèse.
Je remercie chaleureusement Messieurs, Vincent GERBAUD et David BRUTIN d’avoir

accepté de juger ce travail et d’en être les rapporteurs, qu’ils trouvent ici l’expression de ma
profonde reconnaissance.
Je remercie énormément Mesdames Lingai LUO, Christine ROIZARD et Viviane
RENAUDIN de m’avoir fait l’honneur d’examiner ce travail lors de la soutenance de thèse.
Je tiens à remercier Monsieur Jean François PORTHA qui a contribué à la réalisation de ce

projet, nos précieux échanges m’ont été très bénéfiques et prolifiques.
Je remercie sincèrement Monsieur Daniel TONDEUR (Directeur de Recherche CNRS,

Emérite) pour sa participation à ce travail, de m’avoir fait bénéficier de ses compétences
scientifiques. Nos discussions furent chaleureuses et nombreuses.
Je tiens également à remercier toutes les personnes du laboratoire LRGP de Nancy, de
l’ENSIC, et de l’ENSC Rennes avec qui j’ai eu l’occasion d’échanger sur diverses thématiques
de recherches et/ou qui m’ont fait l’honneur d’assister à ma soutenance de thèse.
Ce travail n’aurait pu être réalisé sans la contribution du personnel technique et administratif

du laboratoire LRGP. Je remercie chaleureusement tout le personnel de l’atelier dirigé par Pascal
BEAURAIN. Je remercie également Mathieu WEBER, Abdelkarim BENHARA pour le
développement de la partie régulation et acquisition des données. Merci à Steve PONTVIANNE,
Xavier FRAMBOISIER, Helene POIROT, Emilien GIROT et Gérard PATERNOTTE, pour leurs
disponibilités et leurs aides tout au long de ma thèse. Je remercie sincèrement Véronique STOLF
pour son aide précieuse.
Je tiens à remercier Matthieu TEISSIER, Celia ZAMPIERO et Jonathan PRIOUX pour leur
contribution à ce travail par le biais de leurs stages de fin d’étude.
L’aspect humain étant indispensable au bon déroulement d’une thèse, je tiens à remercier
chaleureusement tous les membres de l’équipe PRISM, je pense à mes très chers collègues et
amis de bureaux : Florent (et ses "Yop"), Stephan (nos marathons à travers les "micromontagnes"
de la Lorraine et ce, quelque soit la météo demeureront mémorables), Marie-Claire, Mamadou.
Un grand Merci à Maggy AULON pour son aide précieuse sur le plan administratif, elle a aussi
le don d’illuminer nos visages dès le matin avec ses délicieux gâteaux fait maison.
Merci à mes chers collègues et amis qui ont tant contribué à créer une bonne ambiance au
LRGP et qui ont fait de chaque jour passé en Lorraine, une agréable journée remplie de bonne
humeur et, de joie de vivre : Neila, Halima, Paola, Marie, Meryem, Mehdi, Sophie, Sara, Hala,
Ali, Valerio, Nouceiba, Patricia, Antoine, les Olivier (AUTHIER, COHIN, POTIER), Georges,
Nadia, Christian, Jean-Marie, Thierry, Clémence, Lety, Jacques, Wei, Abdel, Christel, Roberto,
Nathalie, Sabine…la liste est loin d’être exhaustive.
Je dédie cette thèse à toute ma Famille et à mes Amis, je les remercie de m’avoir accompagné
tout au long de ces années et de m’avoir soutenu dans les moments les plus difficiles.
A la mémoire de ma Mère, de mon Père et de mon Frère (Mamadou A.KANE). Ce travail vous
est dédié.
Abdoulaye KANE
Quoi qu'il arrive, j'apprends.
Je gagne à tout coup.
Marguerite Yourcenar
INTRODUCTION GÉNÉRALE
8
Introduction générale
Cette thèse a été réalisée au sein Laboratoire Réactions et Génie des Procédés de Nancy, plus
précisément au sein de l’équipe PRISM. Les recherches et développements menés dans cette
équipe s’inscrivent dans le contexte de la chimie durable. Ils visent par une intégration
d’équipements intensifiés (mélangeurs, réacteurs, échangeurs, séparateurs, …) micro et méso-
structurés à améliorer de façon drastique l’efficacité des procédés chimiques industriels
(augmentation de la qualité de production, réduction des déchets et de la consommation
énergétique, meilleure sécurité, plus grande flexibilité de production, diminution des étapes
d’extrapolation et de transposition).
A l’heure actuelle, les recherches sont essentiellement tournées vers les réacteurs microstructurés
et intensifiés. Il existe cependant de réels besoins dans le domaine des séparateurs et cette thèse
s’inscrit dans cet axe. Ce besoin répond en particulier à l’objectif de miniaturisation des
équipements pour répondre aux enjeux sociétaux (chimie durable). Les séparateurs
microstructurés associés aux réacteurs microstructurés (réacteurs multifonctionnels ou non)
permettront de développer des mini-usines qui pourront traiter en continu les débits modérés afin
de répondre aux besoins de production à la demande et du traitement sur site de produits à forte
valeur ajoutée, ou de produits dangereux (cf directive européenne REACH 1). Ces mini-usines
sont également une réponse intéressante à la problématique de la dépollution sur site.
Dans ce contexte, les objectifs de la thèse sont doubles :

- proposer, construire et mettre au point un équipement miniaturisé de séparation,
- intensifier les transferts de matière et de chaleur afin d’augmenter l’efficacité exergétique
d’une colonne à distiller,
- comprendre les mécanismes de transfert thermique au sein d’un dispositif alliant à la fois
les technologies de micro-canaux et de films tombants.
La fabrication des garnissages microstructurés permet de former et de stabiliser des films liquides
très minces en évitant la formation de zones sèches. L’aire interfaciale spécifique et l’efficacité
de transfert de matière entre les deux phases liquide et gaz sont alors augmentées par rapport à un
support classique. Afin d’arriver à ce but, cette thèse s’est orientée vers la conception et l’étude
du fonctionnement d’une unité de distillation basée sur les films tombants. Cependant, la
compacité des équipements peut présenter des difficultés majeures : la force motrice de gravité,
indispensable à la séparation des phases, risque d’être très faible; la grande conductivité
1
REACH est le règlement de l’Union Européenne (UE) sur l'enregistrement, l'évaluation, l'autorisation et les
restrictions des substances chimiques. Il est entré en vigueur le 1er juin 2007.
1
thermique du matériau (métal) peut induire une homogénéité thermique du système au détriment
de la gestion de gradients thermiques indispensable à une séparation efficace des constituants. La
forme géométrique de l’appareil constitue donc un paramètre essentiel à son bon fonctionnement.
Environ 40% de l’énergie consommée dans les industries chimiques et raffineries est attribuée à
la séparation par la distillation (Cachot, 1992). Un des objectifs de la thèse est donc
l’intensification les transferts de matière et de chaleur afin d’augmenter l’efficacité exergétique
d’une colonne à distiller. En effet un dispositif de distillation conventionnelle se compose
principalement de trois parties : le bouilleur où la chaleur est fournie à une température
relativement élevée, le condenseur où la chaleur est extraite et la colonne supposée adiabatique.
L’écart de température entre les deux extrémités de la colonne implique une efficacité
exergétique faible car la séparation des produits nécessite une transformation de l’énergie
thermique à haut niveau (bouilleur) de température en énergie de bas niveau (condenseur).
Plusieurs théories ont été avancées afin d’améliorer l’efficacité exergétique de la distillation, mais
très peu d’entre elles ont été mises en application, car aboutissant le plus souvent sur des
procédés très coûteux du point de vue de la mise en œuvre, et suscitant peu d’intérêt parfois chez
l’industriel ; certains de ces procédés présentent aussi des contraintes de flexibilité.
Cette étude s’intéresse particulièrement au concept de la distillation diabatique. Les quelques

études menées sur la distillation diabatique ont montré qu’elle est le procédé de distillation qui
diminue le plus les irréversibilités, donc offrant une meilleure efficacité exergétique. Le principal
but étant en partie d’explorer les voies et moyens permettant des économies d’énergie en
augmentant l’efficacité exergétique.
La distillation diabatique est un procédé de séparation dans lequel la chaleur est transférée à
l'intérieur de la colonne par opposition aux colonnes adiabatiques classiques où la chaleur est
seulement fournie au bouilleur et extraite à partir du condenseur. Le principe consistant à
remplacer le bouilleur et le condenseur par des échangeurs de chaleur qui ont pour rôle de répartir
la chaleur tout long de la colonne en vue de réduire au minimum le taux global de production
d’entropie tout en maximisant le rendement exergétique (Rivero,1993) ; ainsi que la répartition
uniforme de la chaleur.
De tels dispositifs ont été étudiés dès les années 70 et suscitent encore aujourd’hui un intérêt
croissant car une répartition tout au long de la colonne des fonctions de chauffage du rebouilleur
et de refroidissement du condenseur implique aussi une augmentation des gradients thermiques.
2
Nous essayerons d’explorer avec les outils de la microfluidique et d’intensification des procédés,
comment procéder pour réduire au minimum ces irréversibilités. Cela suppose des modifications
technologiques (microrainuration des plaques…). L'impact de cette technologie de
microstructuration et d’intensification des transferts sur les procédés industriels est énorme
sachant que parmi les procédés de séparation, la distillation est l’une des opérations unitaires qui
dégrade le plus d’énergie.
Les technologies microstructurées se distinguent par leurs surfaces spécifiques élevées, leur
faible temps de séjour et leurs puissances thermiques importantes qu’elles permettent d’échanger
par unité de surface. Le transfert de chaleur et le transfert de matière sont plus rapides dans de
telles microstructures comparées aux technologies conventionnelles. En raison de ces propriétés,
les systèmes microstructurés offrent une sécurité des procédés renforcée, des risques et
dégradations de l’environnement amoindris ainsi qu’une meilleure rentabilité des procédés.
Cependant, dans les procédés de séparation, la compacité de tels équipements peut présenter des
difficultés majeures : d’une part, la force motrice de gravité, indispensable à la séparation des
phases, est très faible. Il existe de ce fait une augmentation possible de la résistance au transfert
du côté du film tombant. Pour pallier à cela on travaille avec des garnissages microstructurés
permettant de former et de stabiliser des films liquides très minces. Ceci permet de diminuer la
résistance au transfert côté film tombant tout en évitant la formation de zones sèches.
L’utilisation de films très minces, par l’intensification du flux de transfert de matière permet des
séparations très efficaces, même sur de faibles longueurs.
Un microcontacteur à film tombant a été conçu et fabriqué. Ses performances ont été évaluées
d’un point de vue qualitatif (pureté du distillat et du soutirat) et quantitatif (rapports des débits
entrant et sortant) mais aussi en intégrant la notion d’exergie compositionnelle, appelé aussi
puissance de séparation.
L’ensemble des travaux menés sont regroupés dans quatre chapitres :
Le premier est dédié à l’étude bibliographique sur l’intensification de la distillation et des
procédés en général, les différents régimes d’ébullition (expériences de Nukiyama),
l’hydrodynamique et le transfert thermique en films tombants sur supports lisses et dans des
microcanaux. Le second chapitre décrit la conception du micro-contacteur, le montage et le
protocole expérimental utilisés.
Enfin, l’étude porte d’une part sur la caractérisation thermique par le biais de l’étude du transfert
de chaleur et la génération de gradients thermiques dans le micro contacteur à film tombant
3
(Chapitre 3) et d’autre part sur l’évaluation du potentiel de ce micro système à séparer un

mélange binaire constitué d’éthanol et de n-propanol (Chapitre 4).
L’enjeu de cette étude concerne non seulement les procédés micro-structurés mais plus
généralement les (macros) procédés de transformation de la matière nécessitant soit des gradients
thermiques contrôlés ou des étagements de température. L’intensification de ces procédés par
micro-structuration peut aussi à moyen terme permettre une utilisation plus rationnelle de
l’énergie qui à l’heure actuelle reste très peu développée.
Les travaux présentés dans cette thèse ont conduit à ce jour aux productions scientifiques
suivantes :
Publication dans une revue internationale avec comité de lecture
P1. 2010 Capability of a micro-structured falling film for the separation of binary mixtures (A.
KANE, H.MONNIER, D. TONDEUR, L. FALK) -Special Issue IMRET 11 Chemical
Engineering journal (2011), 167, pp455-467.
Communication orale un congrès international avec comité de lecture et acte publié
CO1. 2010 Communication orale: Microstructured Distillation Unit Based on a Falling Film
Contactor (A. KANE, H.MONNIER, J-F.PORTHA, L. FALK) - IMRET 11, 11th
International Conference on Microreaction Technology, Kyoto, Japan, Mars 2010.
Communications orale dans un congrès national avec comité de lecture et acte publié
CO2. 2009 Communication orale, avec acte. Etude expérimentale de faisabilité de la distillation
microstructurée à film tombant pour la conception d’un microdistillateur diabatique structurée
(A. KANE, H.MONNIER, D.ALONSO, T.CACHOT, L. FALK) page 1-6– ISBN : 2-910239-
72-1-XIIème Congrès de la Société Française de Génie des Procédés (SFGP), Marseille,
France, Octobre 2009.
Communications dans des congrès divers
C1. Projet Rationalisation Energétique de la Distillation par l'Intensification et la Gestion

Optimale des Transferts pour l'Environnement (H.Monnier, A. Kane, D.Alonso, D.Tondeur,
J-F. Portha, T. Cachot, L.Falk, O. Fudym, B. Ladevie), Colloque du Programme
Interdisciplinaire Energie du CNRS, Montpellier, 28-30 Mars 2011.
C2. Projet Rationalisation Energétique de la Distillation par l'Intensification et la Gestion

Optimale des Transferts pour l'Environnement (H.Monnier, A. Kane, D.Alonso, D.Tondeur,
J-F. Portha, T. Cachot, L.Falk, O. Fudym, B. Ladevie), Colloque du Programme
Interdisciplinaire Energie du CNRS, Nantes, 16-18 novembre 2009.
C3. Communication par poster, avec acte. Diabatic distillation microstructured: A theoretical
feasibility study (A. KANE, H.MONNIER, D.ALONSO, T.CACHOT, L. FALK)-page 1-6 –
2nd European Process Intensification Conference (EPIC), Venise, Italie, Juin 2009.
4
C4. Communication par poster. Microstructured distillation design: heat and mass transfer
intensification (A. KANE, H.MONNIER, T.CACHOT, L. FALK) - 2nd PhD Day ENVITAM
University of Liege, Belgium, January 2008.
C5. Communication par poster. Microstructured distillation design: heat and mass transfer
intensification (A. KANE, H.MONNIER, T.CACHOT, L. FALK) – Séminaire de l’Ecole
doctorale RP2E (Ressources Procédés Produits Environnement)-January 2008.
5
Chapitre I : Analyse bibliographique
6
Introduction
Ce chapitre est dédié d’une part aux différents concepts qui gravitent autour de la distillation et
d’autre part met en évidence, le potentiel de l’intensification des procédés par voie de
miniaturisation qui de nos jours est la technique d’intensification qui connaît le plus fort
développement.
Dans la continuité, et en ce qui concerne le champ d’étude de cette thèse, à savoir le

développement des micro-procédés de séparation en général et de la micro-distillation en
particulier, nous avons présenté les exemples de réalisations les plus récentes en micro-
distillation.
Une analyse bibliographique sur l’hydrodynamique des films tombants a été réalisée. Nous
présentons aussi les principales études qui ont été faites sur les transferts dans les films tombants
ainsi que les modèles existants pour décrire les transferts de chaleur et de matière dans les films
tombants.
7
1. Distillation
La distillation est une opération de séparation du génie chimique par laquelle on enrichit un
mélange liquide de l’un de ses constituants par passage de l’état liquide à l’état vapeur. Lorsque
le mélange n’est pas assez riche en le constituant recherché, la vapeur peut être condensée et
revaporisée pour s’enrichir à nouveau et ceci plusieurs fois. La distillation est mise en pratique
depuis près de 500 ans comme en témoigne le premier livre sur la distillation (Liber de arte
distillandi : Le livre sur l'art de distiller) de Hieronymus Brunschwig, paru en 1512. Elle peut être
réalisée soit de façon discontinue soit de façon continue. Dans ce dernier cas, en régime
permanent, les débits d’alimentation, de distillat et de soutirat, la puissance de chauffe et toutes
les caractéristiques de fonctionnement restent constants.
1.1 Equilibre liquide vapeur
Le principe de la distillation est basé sur la différence de volatilité des constituants du mélange à
séparer. Le concept de volatilité relative (ou facteur d’enrichissement) est utilisé pour caractériser
la facilité de séparation d'un mélange par distillation. La volatilité relative est définie par :
y1
x1
α1 2 = Equation I.1
y2
x2
Avec : x1 et x 2 : fractions molaires des constituants 1 et 2 dans la phase liquide
y1 et y 2 : fractions molaires des composés 1 et 2 dans la phase vapeur

La séparation des mélanges ne cause pas de problème si la différence de volatilité des
constituants ou la volatilité relative α est assez élevée (α>1,2).
Dans un mélange binaire non azéotropique (par exemple un système binaire n-propanol-éthanol),
le constituant le plus volatil est celui dont la température d’ébullition est la plus basse à pression
constante (qualifié de ‘léger’ ; éthanol, Téb=78,3°C à 1 atm) et le constituant le moins volatil est
8
celui dont la température d’ébullition est la plus élevée à pression constante (qualifié de ‘lourd’ ;
propanol, Téb=97°C à 1 atm).
En vaporisant partiellement un mélange de plusieurs constituants, la phase vapeur possède une
composition différente de la phase liquide. Lorsque le mélange binaire est porté à ébullition, la
vapeur produite s’est enrichie en composé le plus volatil. Il y eu lieu une séparation partielle des
deux constituants par comparaison avec la solution initiale.
Par convention, pour un mélange binaire constitué des constituants 1 et 2, le constituant 1 est pris
comme étant le composé le plus volatil (constituant clé), c'est à dire le composé ayant la
température d'ébullition la plus basse. Le choix du constituant clé permet de définir les limites
entre lesquelles s’effectue une séparation spécifiée.
Afin de décrire les équilibres liquide-vapeur pour les systèmes idéaux, les lois de Dalton et de
Raoult sont couramment utilisées.
Un mélange de plusieurs corps purs est dit idéal lorsque :
• à l’état gazeux il a les propriétés d’un gaz parfait,
• à l’état liquide, il a les propriétés d’une solution idéale,
• ou à l’état diphasique liquide/vapeur, la vapeur a les propriétés d’un gaz parfait et le
liquide celles d’une solution idéale.
Par définition, une solution est dite idéale lorsque l’activité de chacun de ses constituants est
égale aux fractions molaires ou encore lorsque les coefficients d’activité sont égaux à l’unité
quelles que soient les conditions de pression, de température et de composition.
Loi de Raoult :
La loi de Raoult permet de relier le titre d’un composé dans la phase liquide avec sa pression
partielle dans la phase vapeur :
Pi = Pi° .xi , avec i=1, 2 Equation I.2
Pi correspond à la pression partielle du constituant i dans la phase vapeur,
9
Pi° représente la pression de vapeur saturante du constituant i, celle-ci peut être calculée en
utilisant l’équation d’Antoine (Equation I.3), où A, B et C sont les paramètres de la loi d’Antoine
spécifiques à chaque espèce :
⎡ B ⎤
Pi° = exp ⎢ A − Equation I.3
⎣ T + C ⎥⎦
Loi de Dalton
La phase vapeur suit la loi de Dalton. Elle permet de relier la composition d’un constituant dans
la phase vapeur avec sa pression partielle.
P
yi = i avec i=1, 2 Equation I.4
P
P est la pression totale.
Enfin le bilan matière permet d’écrire l’égalité des titres de chaque phase
x1 + x 2 = 1 Equation I.5
et y1 + y 2 = 1 Equation I.6
En combinant les lois de Dalton et de Raoult, il vient
Pi
yi P
Ki = = Equation I.7
xi Pi
Pi°
Ki est la constante d’équilibre d’un constituant, elle est définie comme étant le rapport entre la
composition de la phase vapeur et celle de liquide.
On peut en déduire que :
P1°
K1 = Equation I.8
P
10
P°
et K 2 = 2 Equation I.9
P
En distillation binaire, il est plus commun de travailler en volatilité relative qu’en constante
d’équilibre car K1 et K2 dépendent grandement de la température. Toutefois puisque la
dépendance en température est identique pour K1 et K2, la volatilité relative ( α 1 / 2 ) est introduite
car l’influence de la température sera plus faible :
K 1 P1°
α1 2 = = Equation I.10
K 2 P2°
Dans le cas d’un mélange binaire ayant une volatilité relative élevée (Figure I.1), la différence de
température d’ébullition entre les constituants est suffisante pour permettre une bonne séparation
des constituants du mélange initial (l’écart entre la courbe de rosée et la courbe de bulle est
grand), peu de plateaux théoriques sont nécessaires pour une séparation efficace des constituants.
Le plateau théorique est le plateau idéal où les pertes de chaleur sont nulles et les équilibres
thermodynamiques instantanés.
Figure I. 1: Diagramme fictif température-composition d’un mélange idéal (volatilité

relative élevée)
11
Pour une séparation totale d’un mélange binaire, un seul équilibre liquide/vapeur ne suffit pas. Il
est primordial de réitérer l’opération avec la vapeur produite puis condensée afin de tendre vers
une séparation totale.
La succession de plusieurs équilibres conduit à avoir à la fin du processus, une phase vapeur et/ou
une phase liquide qui n’est pas en équilibre liquide/vapeur avec le liquide ou avec la vapeur
(Fonyo et Fabry, 1998). Cette succession d’équilibres est permise grâce au procédé de distillation
au sein de laquelle le contact entre phases est assuré par des plateaux ou du garnissage.
1.2 Distillation de mélanges binaires
La distillation, qu’elle soit "batch" ou continue s’effectue dans une colonne de séparation des
phases. Une colonne de distillation est constituée d’une enveloppe cylindrique verticale qui
renferme les dispositifs (plateaux ou garnissages) permettant d’assurer un bon contact entre les
phases. Il s’agit de faciliter les transferts de matière et de chaleur entre les phases liquide et
vapeur qui traverse la colonne à contre-courant. En effet, le liquide se déplace dans la colonne par
gravité de haut en bas et la vapeur se déplace de bas en haut.
Dans le cas de la distillation continue, le mélange à distiller est introduit dans la colonne à un
niveau déterminé de façon à obtenir au mieux la séparation désirée. Le liquide arrivant en fond de
colonne est partiellement vaporisé dans le bouilleur qui crée la phase vapeur nécessaire à la
distillation, le liquide ruisselant entre les plateaux est partiellement vaporisé le long de la colonne
(cf. Figure I.2).
Le liquide non évaporé est extrait en fond de colonne et constitue le résidu (ou soutirat).
La vapeur arrivant en tête de colonne est condensée dans le condenseur. Une partie des
condensats est renvoyée en tête de colonne et constitue la phase liquide dans la partie supérieure
de la colonne, c’est le reflux. Le reste est soutiré et constitue le distillat.
12
Figure I. 2: Schéma d’une colonne de distillation binaire
La partie au dessus de l’alimentation forme la zone d’enrichissement, puisque dans cette section
la vapeur s’enrichit en constituant le plus léger.
La partie en dessous de l’alimentation forme la zone d’épuisement (ou d’appauvrissement). Le
liquide soutiré dans cette section s’appauvrit en constituant le plus léger.
Le mélange binaire est introduit au plateau d’alimentation, le constituant le plus léger est
récupéré en tête de la colonne et le constituant le plus lourd (riche en composé le moins volatil)
en bas de la colonne.
La séparation d’un mélange binaire peut être représentée graphiquement, par exemple, par la
méthode de McCabe-Thiele (McCabe, 1925). Il permet d’évaluer le nombre de "plateaux
théoriques" nécessaire pour une séparation souhaitée. Cette méthode suppose que les constituants
du mélange ont des enthalpies molaires de vaporisation semblables, que la colonne est
adiabatique et que la condensation des vapeurs de tête de colonne est totale.
Cependant, la méthode de McCabe et Thiele n’est pas la seule méthode pour déterminer le
nombre d’étages théoriques. Il existe d’autres méthodes comme celle de Ponchon Savarit
(Ponchon, 1921) ou bien la méthode de Fenske (Fenske, 1932).
13
Quand les constituants du mélange ont des volatilités relatives faibles (α<1,2) ou très faibles
(1<α<1,05), les courbes de rosée et de bulle sont proches (Figure I.3), dans ce cas, la séparation
devient difficile parce que la force motrice de la distillation (xi - yi) est très faible, autrement dit,
il faut un grand nombre de plateaux et/ou un taux de reflux élevé pour réaliser la séparation
désirée. Ce taux de reflux est défini comme étant le rapport volumique entre le condensat
réinjecté dans la colonne (reflux) et le liquide pur soutiré au condenseur (distillat). Il constitue un
critère important dans la définition des conditions opératoires.
De même, un système binaire présentant un pincement entre la courbe de bulle et de rosée
(Figure I.4) occasionnerait les mêmes contraintes de séparation. L’équipement et les coûts
d’utilités au bouilleur et au condenseur augmentent nettement dans ces conditions du fait du
nombre important de plateaux nécessaires pour réaliser la séparation souhaitée.
Figure I. 3: Diagramme fictif, température-composition d’un mélange de volatilité relative

faible, avec des températures d’ébullition voisines (exemple : binaire acétate d’éthyle /
trichloro éthyle)
14
Figure I. 4: Diagramme fictif, température-composition d’un mélange de volatilité relative

faible, avec pincement (exemple : binaire eau/acétone)
Du point de vue énergétique, une colonne de distillation conventionnelle peut être assimilée à une
machine ditherme recevant une quantité d’énergie au bouilleur et cédant une partie de cette même
énergie au niveau du condenseur. Bien que ce processus permette d’effectuer la séparation
souhaitée, celle-ci est tout de même soumise aux irréversibilités thermodynamiques se traduisant
par une production d’entropie, laquelle contribue fortement à la réduction du rendement
énergétique de la colonne Rivero (1993), Cachot (1992).
2. Intensification de la distillation
La distillation rencontrée dans le milieu industriel, dite classique, est supposée adiabatique. Dit
autrement, le flux énergétique apporté au bouilleur, en bas de la colonne est égal au flux récupéré
en haut de colonne au condenseur.
Cette étude trouve son intérêt dans la fréquence de l’utilisation de la distillation. En effet, la
distillation est la principale opération unitaire utilisée industriellement pour la purification des
mélanges. Les domaines sont variés : raffinerie, chimie, pétrochimie, biochimie, en
fonctionnement batch ou continu avec ou sans réaction chimique. Cependant, la génération de la
phase vapeur nécessite un apport énergétique. Une quantité qui est parfois importante et qui
dépend de la nature des constituants, de leur quantité, des conditions thermodynamiques, de
l’environnement et qui de nos jours peut être difficile à supporter par les entreprises. Car en effet,
la distillation est « énergivore ». Prenons l’exemple des raffineries de pétrole, où l’énergie
utilisée pour la séparation des différentes coupes souhaitées, représente à peu prés 30% de
15
l’énergie totale utilisée par la raffinerie elle même. Pourtant comme nous venons de le souligner,
l’énergie apportée au bouilleur est quasiment récupérée au condenseur. Et puis l’apport
énergétique nécessaire qui correspond à la différence d’enthalpie libre de Gibbs entre l’état final
souhaité et l’état initial ne peut à elle seule être l’unique raison de cette importante consommation
énergétique (Equation I 11). De manière générale, le besoin énergétique n’est jamais moins de
cinq à dix fois l’énergie de Gibbs (Cachot, 1992).
j
dG = VdP − SdT + ∑ μi d ni Equation I 11
i =1
avec μi , le potentiel chimique du composant i de fraction molaire x i en solution à T et P .
μi (T,P) = μi0 (T) + RT ln x i Equation I 12
et dn i , la variation du nombre de moles entre l’état initial et l’état final.
Dans le cas, qui est le notre, où la température et la pression de l’état initial et final sont les
mêmes, l’énergie de Gibbs devient :
j
dG = ∑ μi dn i Equation I 13
i =1
En réalité si l’énergie se conserve, elle voit son niveau de température diminuer entre le bouilleur
et le condenseur. La distillation est l’une des opérations de séparation les plus complexes car elle
fait intervenir les trois phénomènes de transport que sont le transfert de chaleur, le transfert de
matière et le transfert de la quantité de mouvement (Bird et al. 1960), le plus souvent couplés
entres eux. Or ces transports demandent des différences de potentiel qui accentuent la création
d’entropie et ainsi diminuent le rendement énergétique du procédé.
2.1 Des transports nécessaires
Le transfert de la chaleur est nécessaire pour vaporiser une partie du liquide et pour, inversement,
condenser partiellement la vapeur. Il a lieu entre la source de chaleur et les phases mais aussi
entre les phases. Lors des changements d’état, la vapeur générée s’enrichit en constituant le plus
volatil alors que le liquide s’en appauvrit. Un transfert de matière a donc lieu entre les deux
phases grâce à ces changements d’état mais aussi parce les concentrations des constituants y sont
différentes. Enfin, il faut séparer les deux phases, vapeur et liquide, afin de parfaire la séparation.
Pour cela les contacteurs utilisent le plus souvent la force de gravité pour le liquide et la
convection naturelle pour la vapeur. Aussi, des pertes de charges sont parfois nécessaires au sein
des phases pour augmenter les transferts de masse et de chaleur.
16
En résumé, la distillation est un processus complexe qui ne peut pas se produire si le système (le
distillateur) est en équilibre thermodynamique avec l’environnement. Ainsi malgré une
thermodynamique qui nous enseigne que la séparation correspond à une diminution d’entropie et
que la variation de l’énergie libre conduit à une valeur minimale de l’énergie utile pour la
séparation (Cachot, 1992), la séparation de corps nécessite un apport d’énergie supplémentaire
indispensable aux transferts irréversibles.
2.2. Irréversibilités thermodynamiques
Le procédé ayant le meilleur rendement énergétique est celui qui crée le moins d’entropie, c’est à
dire celui qui se rapproche le plus de la réversibilité thermodynamique (Cachot, 1992). Cela
signifie qu’il faut travailler au voisinage de l’équilibre thermodynamique. Or une différence de
température est nécessaire pour obtenir un transfert thermique afin de vaporiser le liquide. De la
même façon, le transfert de matière des différents constituants entre les deux phases demande que
les concentrations soient différentes. Enfin, la séparation des phases, indispensables à la
séparation ne peut se produire sans transfert de quantité de mouvement. L’irréversibilité est
indispensable. Mais elle peut être contrôlée, optimisée [Tondeur (2006), Tech. Ing.
« Optimisation thermodynamique BE 8017 – BE 8018]. Pour cela il faut d’une part les
dénombrer et d’autre part utiliser un concept pour évaluer leur impact sur la surconsommation
énergétique du procédé. Ce peut être l’entropie où il s’agira de diminuer sa création, l’exergie qui
est plus considéré comme un « outil » par les thermodynamiciens ou encore la puissance de
séparation (Sorin et Rheault, 2007) utilisée pour exprimer les dégradations énergétique dans les
procédés de séparation.
2.3. L’exergie
Dans tout processus de transformation l’énergie se conserve. Cependant elle est dégradée lors des
différents transferts. On dit que sa qualité diminue. Pour caractériser cette qualité, une fonction
mathématique est définie : l’exergie, notée Ex qui a l’unité de l’énergie. Au cours des différentes
transformations, l’exergie est détruite, consommée (Rivero Rodriguez, 1993). Elle décroît donc
entre l’état initial et l’état final.
Par ailleurs, dans une colonne à distiller dite adiabatique, la séparation nécessite un apport de
chaleur au bouilleur et un retrait au condenseur. On dit que l’opération convertit de l’exergie
17
« thermique » en exergie « chimique ». Cette conversion n’est pas totale car il s’agit d’une source
de chaleur (Rivero Rodriguez, 1993). Elle admet un rendement, le rendement de Carnot :
⎛ T⎞
Ex = Q⎜1+ 0 ⎟ Equation I 14
⎝ T⎠
avec T0 la température de l’environnement et T la température de la source de chaleur.
Ainsi l’intégralité de l’énergie « thermique » apportée ne peut être utilisée. L’exergie thermique
correspond à l’énergie réellement disponible. De plus l’exergie nécessaire à la séparation des
constituants n’est qu’une partie de l’exergie thermique. Il s’agit de l’exergie compositionnelle.
Elle s’exprime à partir de l’énergie de Gibbs à T et P constant (Equation I 13) mais en prenant
comme température de référence pour le potentiel chimique (Equation I 12), la température de
l’environnement, T0 :
Ex = RT0 ∑ x i ln x i Equation I 15
i
Pour conclure, si l’énergie de Gibbs est nécessaire pour la séparation des phases, elle n’est pas
suffisante. Le rendement de Carnot (Equation I. 14) qui tient compte des irréversibilités, nous
oblige à apporter plus d’énergie au système.
2.4. La puissance de séparation
Le critère de puissance de séparation représente la variation de l’exergie compositionnelle entre

les courants de matière en entrée et en sortie du contacteur en tenant compte des différents flux de
matière. Elle correspond à l’exergie réellement utilisée pour la séparation (Equation I 16).
Psép. = RT0 ∑ Fi x i ln x i Equation I 16

i
Dans le cas d’une distillation continue réversible :
Psép. = RT0 [(Dx D ln x D + Sx S ln x S ) − Ax A ln x A ] Equation I 17
Avec A, D et S les débits respectifs de l’alimentation, du distillat et du soutirat.
18
La puissance de séparation est parfois appelée exergie de séparation. Elle permet de déterminer
les conditions opératoires (T, P, flux de chaleur et de matière) optimales pour une séparation
donnée.
Nous n’allons pas utiliser le concept d’exergie dans cette thèse pour optimiser le procédé étudié
en minimisant les dégradations énergétiques. Il s’agit ici de définir une efficacité de séparation
qui tient compte à la fois de la qualité de la séparation et de la quantité de produit obtenu. La
puissance de séparation est une efficacité qui tient compte de ces objectifs de séparation.
Cependant, il n’est pas possible de ne pas s’intéresser à l’influence des grandeurs
thermodynamique (flux de chaleur, températures) sur la séparation. C’est la raison pour laquelle
les travaux menés par Rivero Rodriguez en 1993 et Cachot en 1992 sur la distillation diabatique
nous ont été d’une grande utilité pour développer un nouveau procédé de distillation.
2.5. La distillation diabatique
Il est démontré que dans de nombreux procédés de transformation de la matière, les dégradations
entropiques (et les consommations énergétiques qui en découlent) peuvent être minimisées en
répartissant les flux d’énergies dans le volume plutôt qu’aux bornes du système (Rivero 1993).
Cependant, la réalisation et la gestion de profils thermiques contrôlés (gradients thermiques,
étagements maîtrisés des températures) ne sont pas très souvent réalisées dans les dispositifs
conventionnels parce que complexes et coûteuses (batterie d’échangeurs, gestion des fluides…).
La théorie de l’équipartition de la production d’entropie énoncée par Tondeur (1987) stipule que
la production d’entropie totale est minimale lorsqu’elle est uniformément distribuée dans le
système. Cette distribution optimale de l’entropie créée peut donc conduire à une conception
économiquement optimale. Ainsi, répartir les irréversibilités dans un système a un intérêt réel,
toutefois réduire leur ampleur n’est pas forcement nécessaire. Le concept permettant de
minimiser la création d’entropie tout en maximisant le rendement exergétique (Riollet, Tech. Ing.
B1212) dans une colonne à distiller est connu sous le nom de distillation diabatique ou réversible
(Cachot, 1992). Du point de vue technique, elle consiste à remplacer le bouilleur et le condenseur
de la distillation adiabatique conventionnelle (Figure I.5) par des échangeurs intégrés au sein de
la colonne (Figure I.6). La distillation diabatique permet de rationaliser la consommation
énergétique en utilisant une énergie à un niveau thermique plus proche du mélange à séparer.
L’objectif principal étant de minimiser la production totale d’entropie dans la colonne en
cherchant les valeurs optimales des quantités de chaleur transférées sur chaque étage. Ceci
19
aboutit à une augmentation du nombre de plateaux théoriques (et a priori de la hauteur du

contacteur), à l’augmentation de la surface d’échange de chaleur et à une complexification dans
la mise en œuvre du dispositif.
D, TD
D, TD TDs
QC
A, TA TDe
F, TF TBs
QB
QB
TBe
S, TS S, TS
Figure I. 5 Colonne adiabatique Figure I. 6 Colonne diabatique

La répartition de la chaleur le long des étages implique un rapprochement des compositions de la
vapeur et du liquide de façon à diminuer les irréversibilités. Ceci peut être illustré dans le
diagramme de McCabe et Thiele (Figure I.7) où l’on a représenté, outre la courbe d’équilibre
liquide-vapeur, le couple de droites opératoires classiques de la colonne adiabatique, ainsi que la
courbe opératoire du cas diabatique.
20
y Courbe
d’équilibre
Droites
Opératoires
adiabatiques
Courbe opératoire
diabatique
xS xA xD x
Figure I. 7 Comparaison entre distillations diabatique et adiabatique suivant la méthode de
McCabe et Thiele (Rivero, 1993)
Suivant la configuration diabatique, il est possible avec la distribution optimale de la quantité de

chaleur utile à la séparation, d'ajuster les rapports de phases liquide et vapeur ( L V ), ceci modifie
l’allure des courbes opératoires dans le diagramme de McCabe et Thiele (Figure I.7), les forces
motrices de séparation sont distribuées tout au long de la colonne.
On observe qualitativement que l’écart entre la courbe opératoire diabatique et la courbe

d’équilibre est beaucoup plus uniformément réparti. Le résultat global se traduit finalement en
une économie de vapeur (section d’épuisement) et d’eau de condensation (section
d’enrichissement).
Sur la figure I.7, la zone rayée comprise entre les droites opératoires adiabatique et la courbe
opératoire diabatique est proportionnelle à la quantité d’exergie compositionnelle économisée
dans la configuration diabatique, cette dernière permet alors de maximiser le rendement
exergétique.
Le résultat de la disposition diabatique est de rendre la colonne globalement plus proche de la

réversibilité.
L’enjeu énergétique se situe donc principalement sur :
• la réduction des irréversibilités lors de la séparation,
21
• la diminution de moitié de la consommation des fluides frigoporteur et caloporteur, ce qui

se traduit concrètement en une économie sur les consommations de fluides-vecteurs
d’énergie thermique,
• l’utilisation plus rationnelle de l’énergie car du fait de l’augmentation du niveau

énergétique du fluide frigoporteur, celui-ci pourra trouver une autre utilisation dans le
procédé (intégration thermique).
Depuis l’avènement du concept de distillation diabatique, des études détaillées ont été effectuées
[(Rivero (1993), Cachot (1992)] suivies de quelques réalisations industrielles sans suite. Ceci
étant principalement dû à la complexité de sa mise en œuvre et entre autres au grand nombre
d’échangeurs nécessaires à son bon fonctionnement.
Toujours dans le souci de rationnaliser la consommation énergétique dans les procédés de

séparation, grâce au développement considérable des technologies micro-structurées, il est
actuellement possible de réaliser des appareils qui se caractérisent par un rapport surface sur
volume extrêmement important. Par conséquent, l’apport ou l’évacuation de la chaleur ainsi que
le transfert de matière au cœur du procédé de distillation peuvent se faire de manière
extrêmement rapide et efficace. La section qui suivra montre comment par la micro-structuration
des supports, les transferts de chaleur et de matière peuvent être intensifiés tout en réduisant les
niveaux d’énergies nécessaires pour mener à bien une séparation.
3. Intensification des procédés
3.1 Historique et définition de l’intensification des procédés
L’intensification des procédés consiste à développer de nouveaux appareils et techniques qui,
comparés aux procédés conventionnels, offrent des améliorations drastiques telles que [Moulijn,
2008] :
• la réduction de la taille des équipements,
• la diminution de la consommation d’énergie et de matières premières,
• la génération de moins de déchets, conduisant ainsi à des technologies moins coûteuses,
plus sûres et plus durables.
22
Les premiers travaux sur l’intensification des procédés dans le monde industriel remontent à la
fin des années 1970, lorsque l’ICI 2 a en premier mis en avant que le concept d’intensification est
un moyen efficace permettant la réduction du coût en capital d'un système de production en
développant la technologie HiGee 3 permettant de séparer des mélanges en les soumettant à une
force centrifuge, ce qui a permis d’intensifier les transferts tout en permettant de concentrer
l’équivalent d’un grand nombre d’étages théoriques dans un petit volume.
Une application à très grande échelle de cette technologie a permis de remplacer des colonnes de
séparation de 30 mètres de haut travaillant sous vide par des appareils rotatifs de 1,5 mètre de
diamètre pour une même séparation. Cependant l’ordre de grandeur de cette réduction
spectaculaire a suscité beaucoup de questions chez les spécialistes de la distillation; l’un des
pionniers de l’intensification des procédés, Ramshaw (1995), annonçait des facteurs de réduction
de 100 fois ou plus. D’après Stankiewicz et Moulijn (2000), un facteur deux est considéré comme
entrant dans le cadre de l’intensification des procédés.
L’accident industriel de l’usine Union Carbide à Bhopal (Inde) survenu la nuit du 3 décembre
1984 et répertorié aujourd’hui comme étant la plus importante catastrophe industrielle à ce jour
(entre 20000 et 25000 pertes humaines selon les associations de victimes) a éveillé les
consciences en mettant l’accent sur la nécessité de réduire les facteurs de risques en évitant la
manipulation massive de produits intermédiaires dangereux, et en réduisant l’échelle des
appareils aux points critiques du procédé (pression, température, toxicité des produits).
2
ICI : Imperial Chemical Industries, société britannique d’industries chimiques.
3
La technologie HIGEE (acronyme anglais de “high gravity”) est parmi les premiers appareils classés comme
relevant du concept d’intensification. Ce concept a été initié par Ramshaw (1995) de l’ICI (Imperial Chemical
Industries, société britannique d’industries chimiques).
23
De nos jours, en plus d’être l’une des plus grandes tendances du génie des procédés,
l’intensification des procédés est aussi incontestablement une préoccupation sociétale et
environnementale.
L’intensification découle donc d’un besoin essentiel d’évolution du génie des procédés,
particulièrement dans le contexte actuel de la mondialisation des échanges, d’une concurrence
accrue et d’un réel souci lié au développement durable (Charpentier 2007, 2008). Il faut alors des
procédés pouvant répondre à la fois aux exigences, à la perpétuelle augmentation du marché et au
besoin sociétal de préservation des ressources.
L’idée de base de l’intensification des procédés ouvre donc la voie à de nombreuses et très
diverses applications. Stankiewicz et Moulijn (2000) les classent selon deux axes : les méthodes
et les équipements, ces derniers sont détaillés sur l’organigramme de la Figure I.8.
- Les méthodes (software) relevant de l’intensification des procédés représentent un champ
d’étude beaucoup plus vaste, regroupant les réacteurs multifonctionnels (distillation réactive), les
séparations hybrides (distillation membranaire...), les sources d’énergies alternatives (micro-
ondes) ou diverses méthodes de mesure et de contrôle.
L’utilisation des procédés hybrides et plus particulièrement les réacteurs multifonctionnels
(Figure. I.9) mettent en œuvre le plus souvent dans un même appareil, les étapes de réaction
suivie de la séparation des produits.
Outre l’économie significative des coûts de fonctionnement et la réduction de la taille des
installations, ces procédés présentent un avantage majeur qui consiste à surmonter les limitations
de l’équilibre thermodynamique en séparant les produits de la réaction au fur et à mesure de leur
formation.
- Les équipements (hardware) : Une autre méthode d’intensification des procédés consiste à
effectuer la structuration des procédés, en adaptant par exemple les dimensions géométriques du
24
système aux temps caractéristiques des processus limitants. Les microréacteurs et les micro-
contacteurs sont aujourd’hui les exemples les plus connus de cette voie d’intensification.
Figure I. 8 : Intensification des procédés et ses composantes : Classification selon

Stankiewiz et Moulijn (2000) suivant les méthodes et les équipements
Figure I. 9: Production d’acétate de méthyle : (développé par Eastman Chemical Inc.)
La présentation de ces équipements et de ces méthodes ne se veut pas exhaustive, mais elle
permet de souligner le champ d’action considérable couvert par l’intensification des procédés. La
Figure I.10 met en évidence l’intérêt de l’intensification sur l’occupation rationnelle de l’espace
et de son influence positive sur l’environnement.
La substitution d’un procédé classique par un procédé intensifié n’est toutefois pas chose facile,
car comme il sera exposé dans les parties suivantes, une importante somme de connaissances est
25
souvent nécessaire dans le cas particulier de l’intensification par voie de micro-structuration des
procédés.
Figure I. 10 Représentation imagée de l’usine du futur : (DSM Inc)
3.2 Intensification par le biais des « équipements »: Les micro-procédés
Dans un procédé macroscopique à l’image d’une colonne de distillation conventionnelle et de la
plupart des procédés de séparations classiques, l’orientation verticale fait que la gravité est
dominante par rapport aux effets de mouillabilité des supports, de tensions de surfaces ou de
forces capillaires.
Pour les procédés miniaturisés (avec micro-canaux, micropores…), les forces capillaires jouent
un rôle déterminant dans les processus de transferts tandis que l’effet de la gravité y est
négligeable.
Du point de vue technologique et au vu de la quantité d’expériences emmagasinées au fil des
années par le monde de la recherche et des industries chimiques, il parait évident que les macro-
procédés de séparations sont très matures en ce sens que ce sont des technologies bien cernées
tant dans la science de conception que dans les procédures.
Toutefois, ces procédés de séparations consomment beaucoup d’énergie, les coûts de fabrication
et d’entretien sont élevés, et ces équipements ont aussi l’inconvénient d’être volumineux,
occupant ainsi beaucoup d’espace dans les usines.
26
Par exemple, la distillation de mélanges à faibles volatilités relatives ou de mélanges
azéotropiques demandent beaucoup d’énergie. D’ailleurs, aux Etats Unis, l’énergie consommée
par les procédés de distillation est proche des 3% de la consommation totale en énergie du pays.
En 1998, on comptait environ 40 000 colonnes à distiller dans ce pays (Stichlmair, 1998). Sur
l’énergie totale consommée dans le processus de raffinage du pétrole, les deux-tiers sont
associées à la distillation des fractions légères et lourdes. Ceci montre bien la préoccupation des
industriels à diminuer cette consommation et à se tourner vers de nouveaux concepts innovants,
sûrs, respectant l’environnement tout assurant de meilleures rendements.
Le monde industriel a pris conscience que les concepts innovants d'intensification des procédés
servent à augmenter l'efficacité énergétique et en ressources, ce qui mène naturellement à une
fabrication de substances de meilleur marché pour la chimie lourde et fine, plus écologique ainsi
qu'à de nouveaux produits à haute valeur ajoutée.
3.2.1 Intérêts des micro-procédés
Les procédés miniaturisés sont caractérisés par des surfaces fonctionnelles structurées
importantes et des volumes opérationnels faibles, ce qui leur confère un grand rapport
surface/volume permettant ainsi de favoriser d’une manière significative les mélanges et les
transferts de chaleur et/ou de matière. Ces procédés permettent par exemple, la production à la
demande et sur site de substances intermédiaires présentant un danger potentiel lors de leur
stockage ou de leur transport.
Les microréacteurs sont également utilisés pour les faibles temps caractéristiques qu’ils
présentent. En effet, la manipulation de faibles quantités de fluide dans des petites géométries
structurées permet un temps de mélange très court.
Il est plus facile de piloter le temps de contact entre les réactifs dans un micro-procédé que dans
une macro-échelle. Cette propriété particulière des micro-procédés permet par exemple un
27
meilleur contrôle de la température ou encore, d’augmenter la sélectivité de nombreuses
réactions, lorsque des sous-produits apparaissent via des mécanismes de réactions consécutives-
compétitives.
Au vu du potentiel et des possibilités qu’offrent ces procédés innovants, les microréacteurs ont vu
le jour. Ces procédés innovants permettent outre l’amélioration des rendements, d’avoir la
capacité d’évacuer la chaleur, ce qui ouvre de nouvelles voies de synthèse directes avec des
réactions qui pour des raisons de sécurité étaient jusque là dangereuses à réaliser à l’échelle
macroscopique.
De nos jours, un certain nombre d'opérations mettant en œuvre des réactions sont effectuées en
discontinu (en cuve agitée). Dans certains cas, le temps nécessaire à la réaction est beaucoup plus
long que la cinétique même des réactions mises en jeu à cause des processus de transferts de
matière et de chaleur très lents. La principale cause étant que ces dispositifs disposent de faibles
aires spécifiques.
En remplaçant ce type d’équipements par un microréacteur, on peut aboutir grâce aux transferts
rapides et intensifiés, à des temps de réactions plus rapides tout en augmentant le taux de
conversion et parfois la sélectivité. Des réactions hautement exothermiques comme la fluoration
directe des composés aromatique Jähnisch (2000), Obein (2006) ont pu être réalisées avec succès
dans des microréacteurs.
La miniaturisation des procédés de séparation n’a pas évolué avec la même rapidité que celle des
microréacteurs. La plupart des études effectuées sont limités à des réactions à une ou plusieurs
étapes qui ne mettent pas en œuvre des procédés de séparations intermédiaires.
3.2.2 Contraintes des micro- procédés
Dans un micro-procédé de distillation où de la chaleur est acheminée, la grande conductivité
thermique du matériau (métal le plus souvent) peut induire une homogénéité thermique du
28
système au détriment de la gestion des gradients thermiques indispensable à une séparation
efficace des constituants.
Afin de stabiliser des films liquides très minces, des garnissages ou des plaques micro-structurés
sont fabriqués. L’aire interfaciale et l’efficacité de transfert de matière entre les deux phases
(liquide et vapeur) sont alors augmentées par rapport à un support classique.
A travers le peu de travaux publiés et du peu de brevets déposés (Hessel, 2008), les procédés de
séparations miniaturisés sont toujours en marge dans les thèmes de recherche en micro-procédés.
Depuis une dizaine d’années, il n’y a que quelques micro-procédés de séparation qui ont connu
un fort développement, parmi lesquels on peut citer : les séparations membranaires [(Wan (2001),
Holladay (2002), Gielens (2004), Smitha (2005)], l’extraction liquide/liquide [(Turner (2000),
Benz (2001), Löb (2006)] ou encore plus récemment la distillation de mélanges binaires [Sowata
(2003), Tonkovich (2008), Wootton (2004), Sunberg (2008), Hartman (2009)].
Les principales contraintes des micro-procédés sont principalement relatives à leur compacité, ce
qui peut conduire à des phénomènes de bouchage et d’encrassement, ceci limite la durée de vie
de ces technologies.
La compacité des équipements peut aussi présenter d’autres inconvénients majeurs : La force
motrice de gravité risque d’être très faible, ce qui fait que selon l’orientation de l’écoulement ou
de l’équipement (verticale ou horizontale), l’influence des forces mises en jeu à savoir, la gravité,
les tensions de surface et les forces capillaires ne seront pas les mêmes.
Il est bien connu, que réaliser une opération de distillation dans un système micro-fluidique est
une chose difficile puisque les forces capillaires prédominent sur les forces de gravité. Ainsi de
nouveaux processus et régimes apparaissent dans ce genre de micro-procédés et peuvent être plus
29
complexes par rapport aux procédés conventionnels dans lesquels ces mêmes phénomènes
peuvent être négligés.
En effet, vu les très faibles dimensions caractéristiques des canaux dans lesquels circule le
liquide, des appareils micro-structurés (50-300 m), l’hydrodynamique ainsi que les paramètres
physico-chimiques liés aux phénomènes de transfert et de transport sont gouvernés par des effets
surfaciques au lieu des effets volumiques dominants dans les procédés conventionnels.
Outre les inconvénients inhérents à la technologie, il faut noter que malgré toutes ces avancées
technologiques en miniaturisation et en intensification des procédés, réduire les échelles n’est
toujours pas un acte naturel chez un ingénieur en procédés.
L’intégration des appareils micro-structurés et leur acceptation dans le monde industriel ne fait
toujours pas l’unanimité.
C’est pourquoi, il est aujourd’hui indispensable, afin de faciliter l’intégration des micro-procédés
dans les usines, de proposer des outils de démonstration sur lesquels les industriels peuvent
concrètement vérifier la faisabilité de leurs projets.
4. Micro-distillation : Etat de l’art et exemples de réalisations
Du fait de la compacité des équipements (espace confiné, tailles millimétriques voir
submillimétriques des micro-canaux…), étudier la distillation dans des petites échelles amène à
repenser la distillation à cause des difficultés auxquelles on va se confronter : ébullition dans les
micro-canaux, coexistence des phases liquide et vapeur, apparition de zones sèches.
Dans une étude récente faisant état de l’intérêt affiché de la communauté scientifique dans les
technologies micro-structurées, Hessel et al. (2008) ont passé en revue le nombre de brevets et
d’articles associées aux développements des procédés micro-structurées. Les principaux travaux
sont examinés et regroupés par thème majeur et par pays.
30
Cette étude a permis de montrer l’état d’avancement des micro-procédés, leurs intérêts
commerciaux, d’identifier les principaux acteurs et l'approche technologique adoptée par les
industriels pour s’approprier de ces micro-procédés.
Velocys Inc. Plain City / USA, l’un des leaders mondial dans la conception de micro procédés
(environs 129 brevets déposés à ce jour) communique très peu sur ses travaux concernant la
micro-distillation de mélanges binaires et protège son savoir-faire en l’inscrivant dans le cadre
confidentiel.
L'utilisation des micro-procédés pour la distillation de mélanges binaires est très récente mais
néanmoins en grande évolution. Dans ce qui suit, on se propose de présenter quelques travaux.
Cette présentation ne se veut pas exhaustive mais représentative de l’avancement de la micro-
distillation et de l’essor qui est la sienne depuis une dizaine d’années.
Sowata et Kusakabe (2003) ont démontré la faisabilité de la séparation du mélange eau-méthanol
dans un dispositif micro-structuré (Figure I. 11) .Les dimensions étaient de 20 mm de largeur, 40
mm de longueur et 2 mm d’épaisseur.
Comme indiqué sur la figure I.11, le dispositif expérimental peut être subdivisé en trois
principales zones : une zone d’entrée du mélange à séparer, une zone où se déroule l’équilibre
entre les phases liquide et vapeur et, une zone de séparation pour différencier le distillat et le
résidu.
Le dispositif est essentiellement constitué de silicium et de verre. Des micro-canaux ont été
réalisés sur une plaquette de silicium par photolithographie suivie d’une gravure par voie humide
(gravure chimique). La plaque de silicium gravée est ensuite recouverte par un substrat de verre
transparent.
A leurs sorties, les deux phases sont séparées par gravité dans une petite chambre de séparation
(8 8 mm2). Les résultats expérimentaux indiquent que le dispositif proposé par Sowata et
Kusakabe permet de réaliser des séparations efficaces de l’ordre de 82%.
31
Figure I. 11: Représentation schématique d’un dispositif de distillation de mélange binaire

développé par Sowata et Kusakabe (2003)
Silva et al. (2008) de la société Velocys Inc, ont publié les résultats expérimentaux pour une
distillation utilisant la technologie des micro-canaux, ils rapportent avoir obtenu 15 étages
théoriques. Cette unité de distillation sépare un mélange cyclohexane-hexane avec des valeurs de
la hauteur équivalente à un plateau théorique (HEPT) comprises entre 0,5 cm et 10 cm, ce qui est
beaucoup plus faible comparé aux valeurs obtenues avec les colonnes à distiller classiques qui
sont de l'ordre de 30 à 60 cm.
Le concept de ce procédé est basé sur le maintien d'un film mince de liquide de manière qu’il y
ait un contact permanent entre le film et une veine gazeuse (Figure I.12), ce qui permet des
transferts rapides entre les deux phases. L’épaisseur du film liquide est inférieure à 50 µm.
L'unité de distillation conçu par Velocys Inc, opère sous pression afin d’améliorer l'intégration
thermique de l’installation globale. Ceci leur a permis de déterminer le réseau d’échangeurs et
d’utilités le plus performant pour les besoins énergétiques du système. L’intégration thermique
leur a permis de minimiser les irréversibilités internes du réseau d'échangeurs, et donc d'améliorer
ses performances de séparation.
32
(a) (b)
Figure I. 12: Unité de distillation développée par Velocys Inc utilisant la technologie des
micro-canaux (a) et Schéma de principe de la distillation (b), Silva et al. (2008)
Dans leurs travaux, Wootton et al. (2004) présentent un micro-procédé de séparation de mélanges
binaires dans un système microfluidique.
La plupart des techniques de distillation classique fonctionne en générant la vapeur in situ au sein
du séparateur par le biais de l’ébullition du mélange et, en dirigeant la vapeur produite vers un
dispositif de refroidissement où elle est condensée. Cependant, ce type d’entrainement de la
vapeur n'est pas possible dans un système micro fluidique confiné. Pour ce faire Wootton et al.
(2004) ont utilisé un gaz vecteur (He) permettant le transport de la vapeur de la section
d'évaporation vers le condenseur (par analogie en chromatographie, du transport des constituants
par le gaz vecteur dans une colonne capillaire). La figure I.13 montre la représentation
schématique du dispositif micro-fluidique.
Le dispositif se compose principalement de trois sections.

Dans la première (section i), le gaz vecteur (He) et le mélange liquide à séparer sont regroupés
puis chauffés pendant un court instant.
Ensuite, les flux sont divisés de telles sortes que le liquide et une partie du gaz vecteur soient
dirigés vers le réservoir d’alimentation, la vapeur saturée en gaz vecteur est alors acheminée vers
un canal qui, du fait de sa longueur permet la condensation de la vapeur (section ii).
33
La dernière section (iii) se compose d'un module de séparation permettant, de séparer le gaz
vecteur et le condensat riche en composé le plus volatil.
En partant d’un mélange binaire équimolaire d'acétonitrile et de diméthylformamide, les auteurs
ont réalisé une séparation dans le dispositif (Figure I.13). Ils affirment avoir obtenu, en une seule
distillation (sans reflux), un enrichissement du distillat de l’ordre de 90% en acétonitrile. Ce qui
selon eux équivaut à 0,72 plateaux théoriques.
Figure I. 13 : Représentation d’un dispositif de distillation micro-structurée, Wootton et al.

(2004)
Sundberg et al. (2008), ont conçu une nouvelle colonne de distillation micro-structurée avec
comme garnissage de la mousse métallique micro-structurée (Figure I.14).
Le procédé est orienté horizontalement afin de limiter l’effet de la gravité. Aux extrémités de la
mini-colonne, les températures sont contrôlées et régulées. Le contact liquide /vapeur est
intensifié par la mousse métallique utilisée comme garnissage. Les expériences ont été menées à
la pression atmosphérique avec comme mélange d’étude un mélange binaire
Hexane/Cyclohexane. Une hauteur équivalente à un plateau théorique de 13mm a été obtenue, ce

®
qui a permis d’atteindre des efficacités comparables à celles des garnissages Sulzer EX
(garnissages structurés de diamètre inférieur à 50 mm pouvant travailler avec de faibles débits de
liquide).
34
Figure I. 14 : Représentation schématique d’une colonne de distillation avec garnissage

micro-structurée, Sundberg et al. (2008)
Hartmann et al. (2009) présentent un système micro-fluidique qui permet de séparer des
mélanges binaires sur la base de leurs différences de températures. La séparation est réalisée dans
le système micro-fluidique à l’aide d’une segmentation de l’écoulement (voir Figure I.15) où est
établi l’équilibre liquide/vapeur. Ainsi la vapeur enrichie en composé le plus volatil ainsi que le
liquide sont séparés à l’aide des forces capillaires, ce qui permet une opération de distillation à un
seul étage théorique. Leurs résultats expérimentaux sont conformes aux prévisions de l’équilibre
entre phases.
Figure I. 15 : Micro-procédé de distillation de Hartmann et al. (2009)
Avec une large utilisation dans les secteurs frigorifiques (des pompes à chaleur), dans l’industrie
pétrochimique ou pour le dessalement de l’eau de mer, il est aujourd’hui certain que les
évaporateurs à film tombant ont un grand potentiel. Ajouté à cela, le développement récent des
35
micro-procédés dont l’un des avantages est d’améliorer les transferts de chaleur tout en assurant
une réduction des échelles.
Dans le cadre de cette étude, le dispositif expérimental étudié est du type film tombant couplé à la
technologie des micro-canaux. La rencontre de ces deux technologies permet de nouvelles
performances mais rajoute néanmoins un autre degré de complexité dans le fonctionnement et la
compréhension des phénomènes.
Pour mieux cerner tous ces paramètres, on essayera d’analyser dans les parties suivantes :
l’hydrodynamique, le transfert de chaleur en film tombant et nous présenterons les principaux
modèles et corrélations existants pour décrire le transfert de chaleur en film tombant, et de
l’aspect particulier du transfert thermique en micro-canaux.
5. Hydrodynamique des films tombants
5.1 Régimes d’écoulements
L’hydrodynamique du film tombant est caractérisée par trois régimes d’écoulement : le régime
laminaire, laminaire-ondulé et turbulent.
Le régime d’écoulement dépend du nombre de Reynolds (Re), du nombre de Kapitza (Ka), du
nombre de Weber (We) et des différents rapports géométriques.
Le nombre adimensionnel qui semble le mieux caractériser l’écoulement est le nombre de
Reynolds, car ce dernier compare les forces de frottements aux forces d’inertie.
ρ L u m ,L Dh
Le nombre de Reynolds se définit comme suit : Re L = Equation I 18
μL
Où Dh : Le diamètre hydraulique du micro-canal en m,
ρ L : La masse volumique du liquide en kg/m 3
36
μ L : La viscosité dynamique du liquide en Pa.s.
u m , L : La vitesse moyenne du film liquide en m/s
Le nombre de Kapitza est utilisé pour étudier l'influence de la tension superficielle sur les
vaguelettes formées lors de l’écoulement en films tombants et leurs influences sur le transfert
thermique.
Le nombre Kapitza est une fonction des propriétés du liquide et est défini comme suit :
g μ L4
Ka = Equation I 19
ρ L σ L3
L représente la tension interfaciale du liquide en N/m, et g l’accélération de la pesanteur (m.s-2).
Le nombre de Weber ( We ), compare les forces d’inertie aux forces surfaciques (relatives à la
tension superficielle), il s’exprime comme suit :
1 ρ L δ L u m ,L
We L = Equation I 20
4 σL
Un faible nombre de Weber est signe de l’existence d’une interface stable (Hardt, 2002).
Fulford (1964) et Grossman (1986) caractérisent la transition des régimes d’écoulement en
fonction du nombre de Reynolds :
Re < 25 Laminaire lisse,
25 < Re < 400 Laminaire ondulé, des vaguelettes peuvent apparaître à l’interface,
Re > 400 Ecoulement turbulent.
Yih (1986) propose un autre classement des régimes d’écoulement, avec une description détaillée
de la surface du film ; de ce classement il en ressort que dans les films tombants classiques, il
existe six types d’écoulements (Tableau I.1). Ces écoulements sont classés par domaine de
variation du nombre Reynolds, ce dernier pouvant être exprimé en fonction du nombre de
Kapitza.
37
Types Description Domaine de Reynolds

d’écoulement
Laminaire Lisse La surface du film est lisse, Le profil
Re L < 1,244 Ka L−0.1
de vitesse est semi-parabolique.
La surface du film présente des
1,244 Ka L−0.1 ≤ Re L < 2 ,88 Ka L−0.1
Laminaire ondulé ondulations sinusoïdales de faible
amplitude.
2 ,88 Ka L−0.1 ≤ Re L < 5 ,40 Ka L−0.1
ondulations vallonnées.
5 ,40 Ka L−0.1 ≤ Re L < 1600
vagues.
Turbulent La surface du film présente des 1600 ≤ Re L < 2400
vagues de capillarité.
Apparition d’anneaux de liquide. Re ≥ 1600
Tableau I. 1: Différents régimes d’écoulements de film tombants classiques, classification

suivant le nombre de Kapitza (Yih, 1986)
Parmi les aspects influençant le régime d'écoulement, on peut citer entre autres le type de
distributeur utilisé pour générer le film tombant, de même que les dimensions géométriques du
système étudié (e.g. géométries micro-structurées).
Par ailleurs, il convient de noter que les considérations et les hypothèses valables aux échelles
macroscopiques ne sont pas systématiquement transposables aux échelles micro-structurées.
5.2 Epaisseurs des films tombants classiques
Générer des films minces est un moyen efficace pour obtenir une grande aire interfaciale
spécifique. Cela permet également de diminuer les résistances aux transferts (de chaleur et de
matière) dues à l’épaisseur du film. Cependant, pour ce faire il faut pouvoir stabiliser le film de
faible épaisseur, c’est en ce sens que la micro-structuration permet cela. En effet, le liquide est
canalisé dans des rainures de quelques centaines de micromètres de profondeur et de largeur.
L'épaisseur du film tombant peut être calculée de plusieurs manières suivant le régime de
l’écoulement par des équations toutes dérivées de la théorie du film.
L'expression traditionnelle de l'épaisseur du film tombant a été introduite par Nusselt (1916) qui a
traité analytiquement ce problème par la résolution des bilans de quantité de mouvement, ce qui
38
permet d’exprimer l’épaisseur d’un film tombant sur une plaque plane lisse de largeur infinie
suivant l’expression :
13
⎛ 3ν 2 Re ⎞ ⎛ ρL ⎞
13
⎜ L ⎟ ⎟
δ Nu ,L =⎜ L
⎟ .⎜ Equation I- 21
⎜ g sin θ ⎟ ⎜ρ −ρ ⎟
⎝ ⎠ ⎝ L c ⎠
ρ L u m ,L Dh
Avec Re L = Equation I- 22
μL
et u m , L :la vitesse moyenne d’écoulement du liquide dans un canal
Dh :le diamètre hydraulique caractéristique de l’écoulement liquide.
θ : angle d’inclinaison par rapport à l’horizontale
ρ c : densité d’une deuxième phase associée au liquide
⎛ ρL ⎞
Dans notre cas, la plaque est verticale : θ=90° et le facteur de densité ⎜
⎜ρ −ρ
⎟ peut
⎟ être négligé
⎝ L c ⎠
car ρ L >> ρ c , ce qui transforme l’équation I-21 comme suit :
13
⎛ 3ν 2 Re⎞
δ Nu ,L = ⎜ L L ⎟ Equation I- 23
⎜ g ⎟
⎝ ⎠
D’autres relations inspirées de l’analyse de Nusselt permettent l’évaluation de l’épaisseur du film
suivant le régime d’écoulement, parmi celles-ci, la relation de Kapitza évalue l’épaisseur du film
en régime laminaire ondulé (Eq.I.24).
13
⎛ 2 ,4ν 2 Re ⎞ ⎛ ρL ⎞
13
⎜ ⎟ ⎟
.⎜
L L
δ Ka ,L =⎜ ⎟ Equation I- 24
⎜ g sin θ ⎟ ⎜ρ −ρ ⎟
⎝ ⎠ ⎝ L c ⎠
5.3 Evaluation des épaisseurs de films tombants en micro-canaux
Dans les systèmes conventionnels, différentes géométries de contacteurs sont utilisées pour
générer des films tombants, parmi celles-ci on peut trouver des géométries sphériques,
cylindriques et verticales planes.
Avec les techniques de micro-fabrication, la micro-structuration des géométries planes est plus
facile à réaliser. Une configuration géométrique possible sur une plaque plane serait la
39
structuration en mini ou micro-canaux verticaux pour stabiliser et orienter le film liquide. Une
fois dans la chambre de distribution, le débit liquide est distribué dans chaque canal où il s’écoule
vers le bas sous l’effet de la gravité (Figure I.16).
Ecoulement en
Arrivée du liquide film tombant
Sortie du liquide
Figure I. 16 : Structuration géométrique d’une plaque pour la stabilisation du film tombant
Soit V& le débit volumique alimentant la plaque. La vitesse moyenne du film liquide dans un
micro-canal peut s’exprimer comme étant le rapport du débit volumique reçu par une plaque sur
la section du film liquide, soit :
V&
u m,L = Equation I- 25
nc δ L wc
Avec nc : le nombre de canaux, wc la largeur d’un canal et δ L : l’épaisseur du film tombant.
Le diamètre hydraulique d’une conduite peut être défini comme étant le rapport de la section de
passage du liquide (ΩL) par le périmètre mouillé (PL) multiplié par quatre. Dans le cas de micro-
canaux à section droite rectangulaire et ouverte (Figure I.17), le diamètre hydraulique équivaut à :
surface occupée par le liquide dans un canal Ω

Dh = 4 =4 L Equation I- 26
périmètre mouillé par le liquide dans un canal PL
40
δ L wc
Soit : Dh = 4 Equation I- 27
2 δ L + wc
Figure I. 17: Représentation schématique du périmètre mouillé, de la section de passage

dans un micro-canal ouvert.
Dans la définition du diamètre hydraulique et dans le but de simplifier l’équation I-26, Hessel et
al (2000) ont fait l’hypothèse que le diamètre hydraulique ( Dh ) est égal à l’épaisseur moyenne
du film tombant, ce qui, en remplaçant " Dh "par " δ L " réécrit le nombre de Reynolds comme
suit :
ρ L u m ,L δ L
ReL = Equation I- 28
μL
Dans le cas de l’écoulement d’un film tombant dans des micro-canaux verticaux, Hessel et al.
(2000) proposent une formule simplifiée de la relation de Nusselt (Equation I- 23) qui devient :
1
3 V& L 3
δL = Equation I- 29
g ρ L wc nc
Cette dernière relation considère que le périmètre mouillé est égal à nc wc , elle suppose que seule
la paroi inférieure des canaux est mouillée et non les parois latérales.
Nous n’adopterons pas cette relation dans notre étude, et prendrons comme diamètre hydraulique,
celui défini par l’équation I-27
Après substitution de la vitesse moyenne du liquide (Equation I-25) et du diamètre hydraulique
(Equation I-27), dans l’expression du nombre de Reynolds, on peut réécrire l’équation I-23.
L’épaisseur de Nusselt pour les micro-canaux peut finalement s’exprimer comme suit :
41
1/ 3
12 L V &
δ Nu , L = Equation I- 30
g ρL nc (2δ Nu ,L + wc )
⎛ ρ L ⎞⎟
Dans le cas des micro-canaux verticaux, en négligeant le facteur de densité ⎜⎜ ⎟, l’épaisseur
⎝ L − ρc ⎠
ρ
du film par la relation de Kapitza (Equation I-24) se réécrit comme suit :
1/ 3
⎛ 9 ,6 μ L V& ⎞
⎜
δ Ka , L = ⎜ ⎟ Equation I- 31
⎟
⎝ g ρ L nc ( 2δ Ka , L + wc ) ⎠
Ces équations présentées ici ne tiennent pas compte des notions de tension de surface et d’angle
de contact, car elles ont été élaborées pour des films en deux dimensions.
La détermination de l’épaisseur du film liquide δ L et du nombre Reynolds Re L est basée sur
l’évaluation du périmètre mouillé et de la section de passage du liquide. Ces derniers sont très
sensibles à l'emplacement des lignes de contact liquide-paroi que sont : la partie inférieure du
canal et ses deux parois latérales.
Yeong et al. (2006) ont étudié le degré de précision de l’équation de Nusselt dans l’estimation
des épaisseurs de films tombants, en confrontant les mesures expérimentales effectuées par
microscopie confocale et d’autres équations permettant également d’estimer l’épaisseur du film,
dont celle de Kapitza citée plus haut.
L’épaisseur du film a été mesurée expérimentalement pour différents débits pour l’éthanol et
l’iso-propanol, en utilisant la microscopie confocale. A ces mesures ont été comparées les
relations théoriques de Nusselt et de Kapitza (Equations I-30 et I-31). Cette comparaison a
conduit au constat que la relation de Kapitza donne une meilleure estimation de l’épaisseur pour
l’éthanol et l’iso-propanol que la relation de Nusselt. Il a été établi que la relation de Nusselt
sous-estime d’environ 20% l’épaisseur du film.
Compte tenu de la difficulté de visualiser le film tombant dans cette étude, ceci nous amène à
adopter la relation de Kapitza pour l’estimation des épaisseurs de films.
L’étude réalisée par Yeong et al. (2006) permet d’éclairer un autre aspect du problème, qui est la
mise en œuvre des forces de capillarités aux faibles débits ainsi que l’aspect non uniforme de
42
l’épaisseur du film tombant. En effet, aux faibles débits de liquides, les forces de capillarités
dominent sur la pesanteur, ce qui implique une distorsion de la surface du film liquide.
La figure I.18 représente les travaux de Yeong et al. (2006) qui illustre le profil surfacique du
film liquide à différents débits volumiques mesuré par profilométrie.
Pour les faibles nombres de Reynolds, le film liquide est tiré vers le haut si bien que l’épaisseur
du film est plus importante aux bords du canal (ménisque). Lorsque le débit augmente,
l’épaisseur du film liquide augmente et le ménisque devient de plus en plus plat.
120
Profondeur du canal et épaisseurs du film liquide (µm)
0.4ml/mn
100
0.55ml/mn
80 0.7ml/mn
0.8ml/mn
60
1.05ml/mn
40 1.41ml/mn
1.88ml/mn
20
Canal
0
0 50 100 150 200 250 300
Largeur du canal (µm)
Figure I. 18 : Profilométrie de la surface du liquide à différents débits volumiques d’éthanol

pour un canal de largeur wc = 300µm et de profondeur d c = 100 µm [Yeong et al. (2006)]
5.4 Pourquoi micro-structurer ?
La comparaison entre les plaques micro-structurées et la plaque lisse révèle la grande utilité de la
micro-structuration des surfaces d’échange. En effet une plaque non-structurée identique aux
plaques présentées ici possède potentiellement une aire interfaciale a L / V spécifique supérieure,
mais il est difficile d’obtenir un film liquide uniforme sur toute la surface pour de faibles débits.
43
Le mouillage de plaque n’étant pas uniforme, la surface de contact ne serait pas totalement
occupée par le film liquide. Ce dernier a alors tendance à s’écouler sous forme de filets
(expérience visuelle). La quasi-totalité de la surface d’échange reste alors inexploitée et présente
des zones sèches stationnaires de part et d’autre d’un filet liquide (Figure I.19), notamment pour
les faibles débits de liquide, ce qui compromet donc l’homogénéité des transferts de matière et de
chaleur.
(a) (b)
Figure I. 19 : Représentation schématique de la rupture d’un film tombant (a) et d’une zone
sèche stable sur un support non structuré (proposé par (El-Genk et Saber (2001))
Pour un mouillage total de la plaque lisse, un débit de liquide élevé est requis. La micro-
structuration de la surface, bien qu’elle engendre potentiellement la perte d’une surface
correspondant à l’espacement entre les micro-canaux, permet néanmoins de structurer
l’écoulement liquide en permettant d’exploiter toute la surface de contact offerte. Ceci permet
l’amélioration significative des transferts par rapport à une plaque lisse.
La stabilisation des films tombants aux faibles débits est due à un effet de guidage des canaux
empêchant le ruissellement du liquide hors des canaux, comme illustrée sur la figure I.20, dans
un canal, le liquide est en contact avec trois parois, contre une seule pour une plaque lisse, de ce
44
fait pour une plaque structurée disposant de canaux de tailles submillimétriques, les forces
capillaires interviennent pour stabiliser le film liquide, ceci permet de travailler à des débits plus
faibles.
Figure I. 20: Mise en évidence des surfaces de contacts entre le film liquide et la plaque
dans le cas d’une plaque micro-rainurée et d’une plaque lisse : dans un canal le liquide est
en contact avec trois parois contre une seule pour une plaque lisse.
5.4.1 Influence de la structuration sur la stabilisation du film tombant
Afin de montrer l’intérêt de structurer la plaque, il est intéressant de connaitre, pour une épaisseur
de film connue, quel est le débit volumique de liquide correspondant.
La relation de Hessel (2000) (Equation I-29) permet d’exprimer pour une plaque donnée,
l’évolution du débit en fonction de l’épaisseur, l’expression obtenue se présente comme suit :
ρ wc nc g
V& = δ L 3 Equation I- 32
3 L
45
5.4.2 Mouillage des plaques et équipartition de l’écoulement sur la structure
5.4.2.1 Mouillabilité des plaques
5.4.2.1.1 Influence de la nature du liquide (tension interfaciale)
Dans les mécanismes de transferts thermiques, plus particulièrement lors de l’évaporation de
films tombants, les tensions de surface jouent un rôle décisif. En effet si la tension de surface
entre un matériau et un liquide est faible, l’angle de contact qui en résulte est faible
(Nicolaiewsky, 1999), ce qui favorise une meilleure mouillabilité du matériau.
Pour la plupart des systèmes liquide-solide, l’angle de contact n’est généralement pas connu.
Thome et Shock (1984) ont présenté les valeurs d’angles de contact pour l’eau, l’éthanol et le n-
propanol (Tableau I.2) avec comme support solide, le laiton.
L’eau donne un angle de contact beaucoup plus grand sur le laiton, alors que les angles de contact
de l’éthanol et du n-propanol sont beaucoup plus faibles. Ainsi, la mouillabilité du laiton est
meilleure avec l’éthanol et le n-propanol qu’avec l’eau.
liquide support Angle de contact (degrés)

Eau Laiton 84
Ethanol Laiton 14-18
n-Propanol Laiton 8
Tableau I. 2: Angles de contact de l’eau, l’éthanol et le n-propanol sur du laiton à 20°C

[Thome et Shock (1984)]
5.4.2.1.2 Influence de l’état de surface
Il apparaît que selon la nature du support et les propriétés physico-chimiques du film liquide
tombant, les propriétés thermo capillaires entre le liquide et la paroi se trouvent modifiées, ce qui
laisse prévoir une influence sur les mécanismes de transferts thermiques.
La loi de Young-Dupré [Young, 1805] donne l'expression de l'angle de contact d'une goutte
liquide déposée sur un support solide (Figure I.21), en équilibre avec une phase vapeur :
γ LV .cosθc = γ SV − γ SL Equation I- 33
46
Où : γ SV , γ SL et γ LV désignent respectivement la tension de surface des interfaces
solide/vapeur, solide/liquide et liquide/vapeur. Cette loi théorique n'est cependant valable qu'avec
des surfaces parfaitement lisses.
Figure I. 21: représentation de l’angle de contact d'une goutte de liquide sur une surface
solide
La première étude abordant la question de l’influence de la structuration sur l’angle de contact a
été menée par Wenzel (1936). Pour Wenzel, une surface rugueuse offre une aire spécifique plus
importante qu’en présence d’une surface lisse. De ce fait les énergies de surfaces mises en jeu y
seront plus importantes comparée à une surface lisse. Ainsi, pour tenir compte de la rugosité de la
surface, Wenzel propose une expression corrigée de l’angle de contact et fait intervenir la
rugosité :
γ LV cosθ w = R ( γ SV − γ SL ) Equation I- 34
R est une mesure de la rugosité moyenne de la surface. Elle est définie comme le rapport entre la
surface réelle et la surface géométrique :
surface réelle
R = rugosité de la surface = Equation I- 35
surface géométrique
En reliant les équations I-33 et I-34, on aboutit à l’expression suivante :
cos θ w = R cos θ y Equation I- 36

L’équation I-36 liant l’angle de contact d’une surface rugueuse (Wenzel, 1936) à celle d’une
surface lisse (Young–Dupré, 1805) montre qu’une augmentation de la rugosité de la surface (R)
ou de la structuration des surfaces entraine une diminution de l’angle de contact. On peut dire
qu’une augmentation de la rugosité de la surface favorise une meilleure mouillabilité du support.
47
Il est toutefois utile de préciser que les mesures d’angle de contact sont valables en statique et
non en dynamique lors de l’écoulement en film tombant.
5.4.2.2 Méthodes de caractérisation de l’équipartition de l’écoulement
Des études ont été réalisées dans des systèmes similaires au nôtre et utilisant la technologie des
films tombants [Hessel (2000), Wille (2000), Möllmann (2004)]. Ces études ont eu pour
objectifs, d’une part de caractériser la mouillabilité des supports structurés, et d’autre part
d’étudier la répartition du liquide dans les micro-canaux ouverts.
L’équipartition du film liquide dans des micro-canaux verticaux ouverts a été principalement
étudiée lors de deux différentes études.
La première étude réalisée par Hessel et al. (2000) a consisté en une analyse d’images de
photographies faites lors de l’écoulement d’un liquide (acétonitrile) en absence de gaz (Figure
I.22) sur une plaque préalablement sèche à des intervalles de temps réguliers.
Cette méthode montre, aux vues des photographies que le front du liquide est pratiquement
horizontal et se déplace à vitesse constante, ceci est le signe d’une bonne équipartition de
l’écoulement dans les micro-canaux verticaux. En visualisant le comportement du liquide après le
premier mouillage, Hessel et al. (2000) observent que le régime laminaire décrit correctement
l’écoulement du liquide et que l’équipartition des courants dans les canaux est correcte.
48
Figure I. 22: Suivi du déplacement du front liquide (acétonitrile) sur une plaque à micro
canaux ouverts en fonction du temps. Un traceur a été ajouté au liquide afin d’améliorer la
résolution des photographies [Hessel et al. (2000)].
La deuxième étude, menée par Möllmann et al. (2004), est basée sur la thermographie infrarouge
(méthode en temps réel). La température de la plaque structurée (préalablement séchée) est
régulée grâce à un micro-échangeur de chaleur intégré. Pendant ce temps, le liquide observé
s’écoule en film tombant dans les micro-canaux. Le principe de l’observation consiste ici à suivre
l’avancée du front liquide le long de la plaque. La différence d’émissivité entre le film liquide et
la plaque permet de distinguer deux zones grâce à la caméra infrarouge : les zones mouillées sont
de couleurs blanches brillantes et les zones sèches de couleurs sombres (figure I.23).
Figure I. 23:Équipartition d'un liquide dans des micro-canaux verticaux ouverts (1200
400 µm²). Le liquide (iso-propanol) est chauffé à 31°C, le débit volumique est de 4 ml/min
[Möllmann et al. (2004)].
49
6. Généralités en ébullition : L’expérience de Nukiyama
Dans les systèmes mettant en jeu l’existence des phénomènes d’ébullition, l’ébullition en vase ou
« pool boiling » est un des points de départ habituel dans la démarche d’explication et de
différenciation des phénomènes de transferts de chaleur en ébullition.
En 1934, Nukiyama rapporte pour la première fois, la courbe complète de l’ébullition en vase. Le
principe étant de plonger un filament chauffant dans un liquide porté à sa température
d’ébullition. La puissance thermique dissipée dans le fil électrique chauffant est déterminée en
mesurant la différence de potentiel aux bornes du fil (U) et l’intensité de courant (I) qui le
traverse, le produit (P électrique= U.I) de ces deux derniers donne la puissance électrique imposée.
La température du fil (θp) supposée uniforme est déterminée grâce à la connaissance de sa
résistance électrique (R= U/I), compte tenu de sa variation avec la température (θp = f(R)). Dans
ce cas le chauffage s’effectue à flux thermique imposé.
La figure I.24 donne la densité de flux de chaleur (q) en fonction de la surchauffe de la paroi par
rapport à la température de saturation qui est la température du bain liquide. Suivant les valeurs
des différences de température (Δθ), Nukiyama décrit différents régimes d’ébullition.
Figure I. 24 : Courbe d’ébullition en vase de Nukiyama (1934) pour l’eau pure
50
Convection naturelle (AB)
A la surface chauffante, le transfert se fait par conduction et convection. Ensuite un transfert

convectif transporte l’énergie jusqu’à la surface libre où a lieu l’évaporation.
La naissance de l’ébullition au point B a lieu lorsque les premières bulles se forment à la surface
chauffante. Ces bulles quittent la paroi pour atteindre la surface libre.
Ebullition nucléée (BC et CD)
La phase d’ébullition nucléée se décompose en deux étapes :

Phase BC : aux faibles flux, Les bulles se forment à la paroi sur la plupart des sites existants et
sont bien individualisées et sans interaction, cette phase est aussi appelée phase d’ébullition
nucléée partielle.
Phase CD : aux flux plus élevés, la vitesse de génération de la vapeur est importante, on voit
apparaître des colonnes de vapeur avec une forte interaction entre sites voisins puisque leurs
nombre est plus important. Cette étape est assimilée à la phase où l’ébullition nucléée est
pleinement développée.
Le pic d’ébullition nucléée est atteint lorsque la formation de vapeur devient suffisamment
importante pour diminuer le débit de retour du liquide à la paroi, ce qui empêche le remouillage
de la paroi, et provoque la formation d’un film de vapeur à la surface.
Ebullition de transition (DE)
Cette zone instable ne peut être obtenue que par le contrôle de la température de surface. Le film
de vapeur collapse et se reforme sous l’action des courants de convection naturelle.
A mesure que la température de paroi augmente, l’aire mouillée diminue, induisant à son tour une
diminution de la chaleur transférée.
Ebullition en film (EF)
Un film de vapeur s’installe de façon continue à la surface chauffée et l’interface liquide vapeur a
une forme constamment variable due au départ ordonné de bulles vers la surface libre. Aux flux
de chauffes très élevés, un échange radiatif s’ajoute à la conduction dans le film.
Le minimum d’ébullition en film (E), est souvent appelé point de Leindenfrost. L'effet
Leidenfrost (Figure I.25) est un phénomène qui met en lévitation une goutte d'eau sur une plaque
51
chaude du fait d’un coussin de vapeur qui s’installe entre la plaque et le liquide. Ce phénomène a
été décrit par Johann Gottlob Leidenfrost (1966).
Figure I. 25: Représentation schématique de l’effet Leidenfrost
Le point (F) de la courbe correspond à la température maximale de la paroi que l’on peut
atteindre en raison de la fusion du matériau constituant le filament chauffant de l’expérience de
Nukiyama. Ce point est particulièrement surveillé dans les systèmes industriels mettant en jeu des
phénomènes d’ébullition afin d’éviter l’endommagement des équipements.
7. Ebullition convective
La convection est un mode de transport de l’énergie par l’action combinée de la conduction, de

l’accumulation de l’énergie et du mouvement du milieu. La convection est le mécanisme le plus
important de transfert d’énergie entre une surface solide et un liquide ou un gaz.
Ainsi, lors de l’écoulement d’un fluide, l’énergie emmagasinée en son sein est transportée sous
l’effet de son mouvement.
Selon le mode d’écoulement du fluide, la transmission de chaleur par convection est désignée
sous les termes de convection libre ou de convection forcée. Lorsqu’elle se produit au sein du
fluide du fait des simples différences de température entre courants, on dit que la convection est
naturelle ou libre. Par contre si le mouvement du fluide est provoqué par une action externe,
telle une pompe par exemple, le processus de transmission de la chaleur est appelé convection
forcée.
Pour une meilleure compréhension des modes d’ébullition susceptibles d’être observés dans le
micro-contacteur à film tombant, il est utile d’avoir une compréhension de base des différentes
régions de transfert lors de l’ébullition convective dans un tube vertical.
52
Pour l’ébullition convective, l’orientation du système (verticale ou horizontale) joue un rôle

déterminant, ceci indépendamment des influences significatives de la différence de température
entre la paroi et le fluide, les propriétés du liquide, la mouillabilité de la paroi sur transferts
thermiques en ébullition nucléée.
Puisque dans le cas spécifique de cette thèse, la configuration d’écoulement étudiée est orientée
verticalement (film tombant), on s’intéressera plus spécifiquement à cette configuration
d’écoulement.
Nous illustrons sur la figure I.26, une représentation classique des régimes d’ébullition dans un
tube vertical chauffé uniformément sur toute sa longueur par un flux thermique, le tube est
alimenté à sa base avec un liquide sous-refroidi.
D’une manière progressive on peut identifier sur toute la longueur de ce tube, les modes
d’écoulements rencontrés ainsi que les zones de transfert thermique correspondantes.
Si le liquide est chauffé jusqu'à saturation et que la température de la paroi reste inférieure à celle
de nucléation, le processus de transfert de chaleur est monophasique liquide en convection forcée
(région A).
À certains points du tube, les conditions à la paroi sont telles que la formation de vapeur par
nucléation est possible.
La formation de vapeur prend place initialement en présence de liquide sous-refroidi (région B),
le mécanisme de transfert chaleur est dit « d’ébullition nucléée sous-refroidie ». Dans cette
région, la température de la paroi reste essentiellement constante et légèrement supérieure à la
température de saturation, alors que la température moyenne du fluide croit jusqu’à saturation.
La différence de température entre la paroi ( θ p ) et le liquide saturé ( θ s ) est appelé « degré de
surchauffe ». La transition entre la zone B et C (B : régime d’ébullition nucléée sous-refroidi, C :

régime d’ébullition saturée) est bien défini du point de vue thermodynamique, car cette transition
entre ces deux zones est définie quand le fluide atteint sa température de saturation.
Dans la zone allant de C à G, la variable caractérisant le transfert thermique est la qualité

thermodynamique x du fluide. Elle représente le rapport entre débit massique de vapeur et débit
total d’alimentation, elle est souvent appelée fraction massique de vapeur ou fraction de vide.
53
Dans cette zone C et G, x est compris entre 0 et 1. Les valeurs de ce titre x servent donc à
indiquer si le liquide est sous–refroidi ou en état de vapeur surchauffée.
Figure I. 26: Différents régimes d’ébullition dans un tube évaporateur vertical (Collier et
John R. Thome 1996)
Le processus d’ébullition disparaît et il est remplacé par l’ébullition convective. En effet, la
transition de l’ébullition nucléée à l’ébullition convective passe par un changement dans le mode
d’écoulement du fluide, car l’écoulement à bulles laisse place à l’écoulement annulaire dans la
zone E-F. Le mode d’écoulement du film liquide sur la paroi empêche l’ébullition nucléée. Dans
cette zone, la chaleur est évacuée de la paroi par convection forcée.
Aux flux de chauffe élevés, des zones sèches peuvent apparaître. La fine épaisseur de film liquide
permettant le transfert thermique peut disparaître totalement du fait de l’entraînement du liquide
par la vapeur et/ou par vaporisation, ce qui provoque l’assèchement complet de la paroi chauffée.
A ce stade, la phase vapeur devient prédominante, formant ainsi un écran au transfert thermique,
54
ceci serait la principale cause de la chute du coefficient de transfert thermique [Collier, 1996]. Le
transfert thermique s’effectue alors par conduction à travers la zone sèche.
8. Mécanisme de la nucléation de bulles sur une surface chauffée
Afin de mieux comprendre la phénoménologie de l’ébullition nucléée, on s’intéresse aux

différentes phases conduisant à la formation d’une bulle de vapeur sur une paroi chauffée. Carey
(1992) présente les mécanismes de croissance d’une bulle sur une paroi chauffée, les détails du
cycle d’ébullition sont représentés sur la Figure I-27 et sont expliqués comme suit :
À l’instant initial (t=0), une bulle vient de partir de la paroi. Le site de nucléation représenté n’est
pas actif car la paroi est refroidie et remouillée par du liquide à la température de saturation. Cette
phase correspond aussi à la destruction de la couche limite thermique provoquée par le départ de
la bulle.
Pendant un temps d’attente noté ta , le liquide se surchauffe. Cette phase d’attente est nécessaire
pour la reconstruction de la couche limite thermique qui favorise l’initialisation d’une nouvelle
bulle.
Pendant la phase de croissance, une partie de la chaleur nécessaire au changement d’état provient
de zones de liquide surchauffées adjacentes à la bulle. La bulle croît très rapidement avec une
forme hémisphérique favorisant la vaporisation de la microcouche de liquide présente à sa base.
Durant cette phase, la diffusion de la chaleur à l’interface est un facteur limitant. Puis la bulle
prend une forme plus sphérique contrôlée par la tension de surface.
Avant le départ de la bulle, elle atteint son diamètre de détachement, elle monte en entraînant
avec elle une partie de la couche limite thermique. La bulle se détache lorsque l’équilibre des
forces est rompu c'est-à-dire, lorsque les effets de tension de surface deviennent inférieurs aux
forces agissant en faveur du détachement de la bulle (le retour progressif du liquide sur la paroi
aide la bulle à se détacher).
Phase initiale Phase d’attente Phase de croissance Départ de la bulle
Figure I. 27: Représentation schématique du cycle d’ébullition sur une paroi [Carey, 1992]
55
9. Transfert de chaleur en films tombants
Les évaporateurs à films tombants sont très utilisés dans les industries alimentaires pour la
concentration des liquides alimentaires (jus, lait) afin d’éviter de dénaturer les protéines ou de
perdre leurs activité vitaminique, ces équipements sont également utilisés dans des procédés de
désalinisation de l’eau de mer [Ben Jabrallah et al. 2002].
Les principaux avantages des films tombants sont :

• Le faible temps de contact entre le film liquide et la paroi chauffée qui est un facteur
important dans le cas de l’évaporation de produits thermosensibles tels que les produits
alimentaires ou des polymères volatils.
• Les valeurs de coefficients de transfert thermique élevées, les pertes de charge faibles, la
faible rétention du fluide…
Dans son ouvrage intitulé : Handbook of evaporation technology, Minton [1986] a résumé de
nombreuses technologies utilisées dans la conception des évaporateurs à film tombant.
De nombreux travaux ont traité de l’hydrodynamique des films tombants, des transferts de
chaleur et de matière, dont les premiers ont été menés par Seban [1978], Ganic [1981] et Ganic et
Mastanaiah [1981].
Dans une étude plus générale, Smith [1983] cite les travaux de Whitt (1966) et recommande les
corrélations de Chun et Seban [1971, 1972] pour l’ébullition de composés purs.
Depuis 1980, des travaux pertinents ont été réalisés en évaporation de mélanges binaires
notamment par Schlunder (1982) et ses collaborateurs (Schnabel, 1980; Gropp, 1981).
Schlunder (1982) a appliqué la théorie du film à l'ébullition nucléée et a montré l’influence du
transfert de masse sur le phénomène de l'ébullition nucléée. Ces effets ont pu être expliqués en
utilisant un facteur de transfert de chaleur qui dépend du transfert de masse, ce dernier étant
déterminé empiriquement.
Ces travaux sont suivis par ceux de Sardesai, Palen et Thome (1986) confirmant l'applicabilité de
la théorie du film pour l’ébullition nucléée dans une large gamme de température d'ébullition
pour des mélanges hydrocarbonés.
56
Dans cette section, nous allons expliciter les notions d’évaporation et d’ébullition en films
tombants, et on finira par présenter les principales corrélations établies dans la littérature pour
l’évaluation des coefficients de transferts thermiques en films tombants.
9.1 Evaporation de films tombants en régime laminaire non-nucléé : corrélations
Lors de l’écoulement avec un profil de vitesse pleinement développé d’un film tombant sur une
surface chauffée, la température du liquide augmente et un profil de température s’établit entre la
paroi chauffée et l’interface liquide/vapeur (Figure I .28).
Film liquide
δL Vapeur
Profil de vitesse
du film tombant
Profil de température
Interface liquide/vapeur
Paroi
Figure I. 28: Représentation schématique de l’évaporation d’un film tombant laminaire
9.1.1 Théorie de Nusselt (1916) : Corrélation en régime laminaire
La première théorie abordant la question les films tombants liquides a été développée par Nusselt
en 1916, bien que ses travaux aient concerné l’étude des films liquides. À ce jour, la plupart des
corrélations décrivant la dynamique des fluides et les transferts de chaleur et de matière sont
développées à partir de l’approche théorique de Nusselt.
En régime laminaire, la théorie de Nusselt suppose que la chaleur est transférée par conduction de
la paroi chaude à l’interface liquide/vapeur où a lieu l’évaporation.
L’épaisseur du film est celle définie par Nusselt comme issue du bilan des forces visqueuses et
gravitationnelles, Nusselt a obtenu l’expression suivante de l’épaisseur du film :
57
13
⎛ 3μ 2 ⎞
δL = ⎜ L ⎟ 13
Re L Equation I- 37
⎜ 4ρ 2 g ⎟
⎝ L ⎠
Le coefficient de transfert de chaleur en régime laminaire est donné par l’expression suivante :
λ
hL = L Equation I- 38
δL
Généralement, dans un évaporateur à film tombant, les équations sont présentées sous forme
adimensionnelle. Les corrélations sont de type Nusselt, on trouve le plus souvent dans la
littérature : h*L à la place du nombre de Nusselt, où h*L est le coefficient de transfert de chaleur
adimensionnel côté liquide.
Cependant, dans le cas d’un film tombant liquide, la dimension caractéristique est l’épaisseur du
h δ
film δ L à la place du diamètre hydraulique habituel (Yih, 1986) : h*L = L L
λL
Avec hL : coefficient de transfert thermique,
δ L : épaisseur du film tombant,
λ L : conductivité thermique du liquide.
Les corrélations sont le plus souvent représentées sous forme adimensionnelle ( h*L = a Re b PrLc ).
En remplaçant l’épaisseur du film par son expression de l’équation I.37, on obtient, suivant le
raisonnement de Nusselt, la forme adimensionnelle suivante du coefficient de transfert de
chaleur :
2 13 13
*
hL L 4
h = = Re L1 3 = 1,1 Re L1 3 Equation I- 39
L
L ρ g
2
L 3
9.1.2 Corrélation de Chun et Seban en régime laminaire avec vaguelettes
Les travaux les plus remarquables en évaporation de films tombants sont ceux de Chun et Seban
[1971] qui ont étudié l’évaporation d’un film tombant d’eau pure à l’extérieur d’un tube. Ils ont
opéré avec des nombres de Reynolds compris 320 et 21000, ce qui leur a permis de travailler en
régimes laminaire et turbulent.
En régime laminaire Chun et Seban montrent que l’existence de vaguelettes à la surface du film
augmente le coefficient de transfert. Pour tenir compte de cet effet, ces derniers corrèlent de
manière adimensionnelle leurs données de coefficient de transfert de chaleur en régime laminaire
comme suit :
58
hL* = 0,606 Re L0, 22 Equation I- 40
En régime laminaire, Fujita et Ueda ont obtenu des résultats environ 10% supérieurs à ceux de
Chun et Seban et proposent la corrélation suivante :
h L* = 0,6634 Re L0 , 22 Equation I- 41
Enfin pour l’évaporation d’un film en régime turbulent sur un tube vertical, Chun et Seban
proposent
h L* = 6,616 10 3
Re 0L, 4 Pr 0 , 6 Equation I- 42
Quand à Fujita et Ueda, ils proposent en régime turbulent
hL* = 0,0104 Re 0L, 4 Equation I- 43
D’autres corrélations pour le transfert de chaleur en film tombant ont été établies par de
nombreux auteurs, leurs domaines de validité ainsi que leurs conditions expérimentales ont été
résumés dans le tableau I.3. Ces corrélations sont également représentées sur la figure I.29.
59
Figure I. 29 : Représentation du coefficient de transfert adimensionnel en fonction du

nombre de Reynolds pour différentes corrélations dans le cas de l’évaporation de film
tombant pour un nombre de Prandtl de 6,3 (eau à 20°C)
60
Auteurs Corrélations Domaine de validité Remarques
Nusselt (1916) −1 3 Régime laminaire et Raisonnement théorique basée sur la théorie du film.
h*L = 1.1 Re L
turbulent
Chun et Seban (1971) h*L = 0.606 Re L−0.22 ReL<Recrit Evaporation de films tombants d’eau sur un tube chauffé.
320<ReL<21000.La température du film est comprise entre 28°C et
ReL>Recrit
h*L = 6.616 10 −3 Re 0L.4 Pr 0.6 100°C.
avec Re crit = 0.0536 Ka −1 3
Alhuseini et al. (1998) h*L = 2.13 Re L−0.158 Ka 0L.0563 34<ReL<15600 La corrélation prend en compte les effets dus au nombre de Prandtl
sur le coefficient de transfert de chaleur. Une large gamme de
Pr>5
nombre de Prandtl a été expérimentalement explorée par les
auteurs : 1,73<Pr<46,6, mais la corrélation établie est intéressante
uniquement à partir de Pr>5
h L* _ lam = 0,69 Re L1 3 ReL<100 Liquide : eau (2,3<PrL<6,3)
Plaque plane
Schnabel et Schlunder ReL>800
h L* _ turb = 0,00622 Re 0L, 4 Pr L0 , 65 Source de chaleur : électrique
(1980) 100<ReL<800
h*L = (h*L _ lam ) + (h*L _ turb )
2 2
PrL<7
hL* = 0,6634 Re L0, 22 ReL < 800 Liquide : eau

Source de chaleur : résistance électrique
Fujita et Ueda (1978) hL* = 0,0104 Re 0L, 4 ReL ≥ 800 Ecoulement du film à l’extérieur du tube :
Les auteurs ont étudiés le transfert de chaleur q=0,7 105 W/m2. au-
0,3 10 5 < q < 0,7 10 5 W .m 2
delà de cette valeur ils observent l’ébullition nucléée.
hL* = 0,71 Re L0, 282 Laminaire (ReL<300 à 400) Liquide : R11
Source de chaleur : vapeur condensée
Struve (1969) hL* = 0,014 Re 0L, 41 Turbulent
Ecoulement du film à l’extérieur du tube
Shmerler et Mudawar (1988) hL* = 0,0062 Re 0L,35 PrL0,95 1248<ReL<9400 Liquide : eau
Source de chaleur : électrique
1,75<PrL<5,42
Ecoulement du film à l’extérieur du tube
61
Liquide : eau
Garwin et Kelly (1955) hL* = 0,0196 Re 1L 3 PrL1 3 725<ReL<3200
PrL>1
Régime turbulent Analyse théorique
Murthy et Sarma (1973) h L* = 0,0123 Re 1L 3 Pr L1 3
PrL>1
Analyse théorique
Sarma, Jubouri et hL* = 1,08 Re 0L.31 Régime laminaire
Ecoulement supposé laminaire est sans vagues
Murthy(1978) PrL>1
Tableau I. 3: Corrélations pour l’évaluation du coefficient de transfert de chaleur en films tombants (évaporation sans ébullition)
62
9.2 Ebullition nucléée en films tombants: corrélations
Aux flux de chauffe élevés, l'ébullition nucléée peut apparaître lors de l’écoulement en films
tombants. Il est souvent nécessaire d’éviter l'ébullition nucléée lors de l’évaporation en films
tombants de produits alimentaires par exemple au risque d’altérer leur valeur nutritive et/ou
leur activité vitaminique.
Un grand nombre de paramètres intervient dans le mécanisme d’ébullition nucléée à savoir :

les propriétés du liquide, la présence éventuelle d’impuretés, les conditions de surface, la
géométrie et le mode de chauffage.
Concernant l’influence de la géométrie, elle affecte le mécanisme de nucléation par
l’intermédiaire de la structuration (tailles des micro-canaux), tandis que le mouvement des
bulles affecte le transfert thermique. Les expériences en gravité réduite ou forcée montrent
une influence non négligeable des forces volumiques.
Cerza (1985) a développé une méthode mécanistique expliquant le mécanisme d’ébullition

nucléée en films tombants. Il stipule qu’au sein du film tombant, les bulles de vapeur se
forment sur certains sites de la surface de chauffe, se détachent de leurs sites de nucléation et
continuent à grossir au fur à mesure qu’elles tombent avec le film liquide pour finir par éclater
à l’interface liquide/vapeur. Ce mécanisme est illustré sur la figure I.30. On peut remarquer
sur cette même figure, qu’avant d’éclater, une bulle peut croître jusqu’à atteindre parfois une
taille beaucoup plus grande que l’épaisseur du film tombant.
Le régime d’ébullition nucléée commence à des différences de température ( Δθ ) ou flux de

chauffe suffisamment élevés. On peut souvent le mettre en évidence visuellement. Cependant,
dans notre cas, compte tenu de la compacité du micro-contacteur, il nous est impossible
d’observer l’ébullition nucléée du film.
Fujita et Ueda (1978) présentent la corrélation suivante qui permet de calculer le coefficient
de transfert de chaleur côté liquide ( hL ) en fonction du flux de chaleur transmis au film
( qtransf . ) :
0 , 71
hL = 1,24qtransf Equation I- 44
63
2 13
L
Sous forme adimensionnelle on obtient : hL* = 1,24qtransf
0 , 71
ρ 2 3
L L g
Cette corrélation est établie dans le cas de films tombants d'eau où le mécanisme de transfert
thermique dominant est l’ébullition nucléée. Le coefficient de transfert de chaleur est
indépendant du débit de liquide. Cette corrélation est valable quelque soit le régime
d’écoulement, laminaire au turbulent.
Film liquide
Flux de Bulle de vapeur

en croissance
chauffe
Paroi
Figure I. 30: Représentation schématique de l’ébullition nucléée et la croissance des

bulles dans un film tombant, Cerza (1985)
9.3 Transfert de chaleur de mélanges binaires en film tombant
Les évaporateurs à film tombants sont de plus en plus utilisés dans l'industrie chimique pour
la séparation de mélanges multi-composants.
Il existe paradoxalement peu d'informations sur les mécanismes de transfert de chaleur et de
matière, ce qui explique le peu de modèles prédictifs pour l’évaporation des mélanges
binaires.
Dans leurs études, Palen et al. [1994] concluent que dans le cas d’un mélange où la différence
de température d’ébullition entre composants est faible, l’effet du transfert de matière dans les
processus de transfert de chaleur est moins important. A travers leurs mesures de coefficients
de transferts de chaleur en évaporation de film tombant binaire, Palen et al. (1994) montrent
que les coefficients de transfert de chaleur efficaces pour les mélanges peuvent être jusqu'à
80% plus faible que les coefficients de transferts évalués pour les composées purs dans les
64
mêmes conditions. Cela serait dû au transfert de masse à l’interface liquide/vapeur qui induit
une élévation de la température de saturation.
Pour les mélanges binaires, les mécanismes de changement de phase sont complexes, ce qui
rend plus difficile la prédiction des transferts de chaleur.
À l'heure actuelle, il existe peu de modèles traitant de l'évaporation en films tombants de

mélanges binaires. En régime laminaire sans vagues, il est possible de déterminer une solution
exacte pour des transferts couplés de chaleur et de matière en films tombants.
Hoke et Chen [1992] ont présenté une solution analytique faisant intervenir le coefficient de
transfert de matière en régime laminaire sans vagues qui permet le calcul du coefficient de
transfert de chaleur dans le cas de l’évaporation d’un mélange binaire.
Palen et al [1994] ont déterminé expérimentalement les coefficients de transfert de chaleur
lors de l’évaporation d'un mélange binaire (eau/ éthylène glycol) et ont développé un modèle
semi-empirique où les transferts de chaleur et de matière sont couplés, ce qui leur a permis de
prédire le coefficient de transfert de chaleur avec un écart moyen d’environ 15%.
Une analyse des données expérimentales dans le cas de l’évaporation de mélanges multi-
composants en films tombants et des corrélations s’y rapportant est présentée par Numrich
(1996), celui-ci part des corrélations de Chun et Seban en régime turbulent et propose une
forme modifiée pour l’évaporation de films tombants binaires, la corrélation proposée se
présente comme suit :
hL* = 0,003 Re 0L, 44 PrL0, 4 Equation I- 45
9.4 Apparition de zones sèches en film tombant
Aux flux de chauffe élevés ou aux faibles débits de liquide, des zones sèches peuvent
apparaître. La fine épaisseur de film liquide permettant le transfert thermique se réduit
progressivement du fait de l’entraînement du liquide par la vapeur et/ou par vaporisation, ceci
peut conduire à une rupture du film tombant et provoquer l’assèchement partiel de la surface
chauffée.
65
L’évaporation progressive d'un film de liquide s'écoulant sur une surface soumise à des flux
de chauffe élevés produit des zones sèches qui peuvent réduire considérablement la
transmission de la chaleur.
Fujita et Ueda (1976-1978) ont réalisé des expériences d’évaporation de films tombants d’eau
à l’extérieur d’un tube vertical chauffée électriquement. L’observation des phénomènes
d’ébullition aux flux de chauffe élevés ont permis aux auteurs de décrire la phénoménologie
des zones sèches sur des surfaces verticales. La Figure I.31 représente les conditions
d'assèchement en fonction des flux de chauffe imposés.
L’apparition de zones sèches dans la partie inférieure d’un tube vertical chauffé est due à la
réduction de l'épaisseur du liquide elle-même due à l'évaporation et/ou à l'entraînement du
film liquide tombant par la phase vapeur ascendante.
Une fois le film cassé, les zones sèches s’installent, ce qui accumule toute la chaleur à la
paroi, la conséquence étant une augmentation rapide de la température à la paroi.
S’il venait au liquide à remouiller la surface, une forte ébullition se produit, provoquant ainsi
une poussée violente du liquide à l’image de l’eau que l’on verserait sur une plaque de
chauffe portée à température élevée.
Flux de chauffes croissants
q0< q1 < q2 < q3
Zone sèche stable

(évolution de la zone
sèche initiale)
Position de zone
sèche initiale
Figure I. 31 : Conditions d’apparition des zones sèches aux flux de chauffes élevés
(Fujita et Ueda (1976-1978))
66
10. Transfert de chaleur en micro-canaux

À ce jour, il n’existe pas de méthode générale pour la description précise de tous les processus
de transferts de chaleur en micro-canaux.
Kandlikar et Balasubramanian (2004) ont élaboré une corrélation générale adaptée aux mini-
canaux. Leur corrélation donne de bons résultats, cependant cette dernière ne prend pas en
compte des phénomènes de "zones sèches" susceptibles d’être observés en ébullition nucléée.
Dans le cas de l’ébullition en micro-canaux, Tran et al. (1997) et Kew et al. (1997) ont établi
des corrélations du coefficient de transfert thermique pour différents composés. Ces derniers
ont conclu à l’issue de leurs études que le coefficient transfert de chaleur dépend
exclusivement du flux de chaleur et qu’en conséquence, le mécanisme principal dominant est
l'ébullition nucléée.
Les corrélations Kandlikar et Grande (2003) illustrent clairement l’évolution du coefficient de

transfert thermique avec la qualité de vapeur (fraction massique de vapeur). Ces travaux
indiquent que l'ébullition nucléée n’est peut être pas le seul mécanisme régissant le transfert
de chaleur dans les mini-canaux.
Il est clairement identifié aux échelles micro-structurées que l'ébullition de la fine épaisseur
de liquide, la croissance de bulles qui en découle ainsi que leurs interactions avec la paroi
jouent un rôle décisif dans le transfert thermique. C’est ainsi que plusieurs mécanismes
interviennent dans le processus d’ébullition dans les micro-canaux, à savoir : la tension de
surface, la mouillabilité du support, le débit de liquide, mais également des effets de
cisaillement film liquide/vapeur dans un écoulement à contre courant par exemple, cet effet de
cisaillement associé à un écoulement laminaire avec vaguelettes peut fortement influencer les
phénomènes de transfert thermiques.
Comme il a été décrit par de nombreux auteurs tels que Dupont et al. (2004) et Agostini et al.
(2005), les régimes d'écoulement observés dans les mini et micro-canaux sont plus
généralement l’écoulement annulaire et/ou l’écoulement annulaire avec entrainement de
liquide.
Brutin et al. (2003) ont étudié les instabilités de l’écoulement diphasique dans un micro-canal.
Ils ont observé la formation de bulles bloquant l'écoulement en le repoussant vers l'entrée, ils
identifient alors un nombre de Reynolds seuil délimitant l’ébullition nucléée stable et
l’ébullition nucléée instable (apparition de zones sèches). Les mêmes auteurs ont étudié les
67
phénomènes d'oscillation des débits liquide et vapeur observables lors de l’ébullition dans un
canal étroit.
Pour une meilleure compréhension du comportement en ébullition dans les micro-canaux, des
nombres adimensionnels comme le nombre d’ébullition (Bo) et le nombre de confinement
(Co) sont introduits.
Le nombre d’ébullition (Bo) représente le rapport de la vitesse massique de la vapeur
( qtransf Lv ) sur la vitesse massique totale.
Étant donné qu'il combine deux paramètres importants à savoir qtransf et m& , le nombre
d’ébullition sera utilisé dans le traitement empirique et expérimental de l’ébullition.
qtransf
Bo = Equation I- 46
m& Lv
Avec m& = F Sl où F : débit massique d’alimentation et S l : section de passage du fluide

Kew et Cornwell (1997) utilisent pour la première fois le nombre de confinement (Co), ce
nombre tient compte de l’influence sur l’écoulement du confinement des bulles dû à la petite
taille des canaux. Les auteurs ont identifiés que le transfert thermique et le régime
d’écoulement sont tributaires de la valeur du nombre de confinement.
1/ 2
⎡ σ ⎤
Co = ⎢ ⎥ Equation I- 47
⎣⎢ g( ρ L − ρV )Dh ⎦⎥
2
En transfert de chaleur au sein de mini ou micro-canaux, les corrélations proposées par la

littérature sont de types Nusselt, avec comme dimension caractéristique, le diamètre
hydraulique du canal Dh (Kandlikar, 2006):
h D
Nu = L h Equation I- 48
λL
Avec hL : coefficient de transfert thermique
Dh : diamètre hydraulique du canal
λ L :conductivité thermique du liquide
10.1 Corrélations en monophasique liquide : corps pur (obtenues en microcanaux)
Peng et Wang (1993), ont étudié expérimentalement les caractéristiques thermiques de

l'ébullition d’un liquide (eau) sous-refroidie dans des micro-canaux. Cette étude a été menée
de manière qu’il n’y ait pas d’évaporation du liquide étudié.
68
Leurs travaux aboutissent à la corrélation suivante qui permet la prédiction des coefficients de
transfert de chaleur :
13 0.14
Dh L
Nu = 1,86 Re 1L 3 PrL1 3 Equation I- 49
wc v
Wang et Peng (1994) poursuivent leurs travaux expérimentaux dans un dispositif similaire et
proposent la corrélation suivante :
Nu = 0,00805 Re 0L.8 PrL1 3 Equation I- 50
Peng et Peterson [1995-1996] ont étudié le transfert de chaleur en micro-canaux pour le cas de
l’eau. Cette étude a révélé que l'écoulement des fluides ainsi que le transfert de chaleur en
micro-canaux sont différents de ceux qui se produisent dans les grands circuits ou tubes
conventionnels. Leurs données expérimentales en régime laminaire ont été corrélées comme
suit:
0 ,81 0 , 79
Dh dc
Nu = 0,1165 Re 0L, 62 Pr L0,33 Equation I- 51
s c + wc wc
Les travaux en monophasique ont permis aux auteurs précédemment cités, de mieux
caractériser l’influence de la structuration sur les processus de transferts thermiques en micro-
canaux. Bien que leur formalisme n’interdise pas leur utilisation, ces corrélations ne seront
pas utilisées dans notre d’étude puisque nous sommes en présence de changement de phase
lors de l’ébullition. Ces corrélations sont consignées dans le tableau I.4.
69
Auteurs -année Corrélations Régimes de transfert de chaleur Conditions expérimentales et domaine de

observés
validité. Commentaires.
13 0 ,14
Peng et Wang Dh L
Echauffement du liquide sans Dh (mm) : 0,31- 0,75,
Nu = 1,86 Re 1L 3 Pr L1 3 changement de phase. Fluide : eau et méthanol,
[1993] wc v
ReL <1000 régime laminaire
q (kW/m2) : 103 - 105
Transfert de chaleur monophasique
Les auteurs observent une forte

augmentation des flux de chaleur avec la
température à la paroi.
Wang et Peng Nu = 0,00805 Re0L,8 PrL1 3 Expériences de transfert de chaleur Mêmes conditions que Peng et Wang
en convection forcée. [1993].
[1994]
Le transfert de chaleur augmente avec une
diminution de la température du liquide et
avec une réduction de la vitesse
d’écoulement de celui-ci.
0,81 0, 79
Peng et Peterson Dh dc Expériences en monophasique Dh (mm): 0,13 – 0,34,
Nu = 0,1165 Re0L,62 PrL0,33
sc + wc wc (écoulement laminaire et turbulent), Fluide : eau
[1996]
la corrélation en laminaire est ReL <200,
présentée ici. q : Inconnu
La configuration géométrique du micro-
canal a un effet important sur le transfert de
chaleur monophasique
Tableau I. 4 : Quelques corrélations de transferts de chaleur de types Nusselt en micro-canaux (monophasique)
70
10.2 Corrélations sur l’ébullition en micro-canaux
Afin de développer une corrélation générale pour l’écoulement diphasique, Kandlikar (1990)
a utilisé une importante base de données expérimentales (plus de 5000 points expérimentaux,
24 travaux de différents auteurs et sur une dizaine de fluides). La corrélation obtenue se
présente comme suit:
Nu = C1C0C2 ( 25 FrL )C5 + C3 Bo C4 FL Equation I- 52
C1 à C5 sont des constantes empiriques dépendantes de la nature du fluide et du régime

d’ébullition (convection ou l'ébullition nucléée voir réf. (Kandlikar (1990)), leurs valeurs sont
consignées dans le tableau I.5.
Co, FrL et Bo sont respectivement le nombre de confinement, le nombre de Froude du liquide
et le nombre d’ébullition. FL représente le paramètre fluide/surface, la valeur de ce paramètre
est de 1 dans le cas de l’eau [Kandlikar (2006)].
Kandlikar (1990) identifie, selon la valeur du nombre de confinement (Co) deux régions de
transfert thermique : la région d’ébullition convective et la région d’ébullition nucléée.
Co < 0 ,65 : Ébullition convective
Co > 0 ,65 : Ébullition nucléée

Kandilikar justifie la subdivision en ces deux zones de transfert thermique du fait d’une
certaine discontinuité des résultats à Co = 0,65
Région Ebullition nucléée

convective Co < 0 ,65 C o ≥ 0 ,65
C1 1,130 0,6683
C2 -0,9 -0,2
C3 667,2 1058
C4 0,7 0,7
C5 0,3 0,3
Tableau I. 5: Constantes empiriques de la corrélation de Kandlikar (équation I.52).

Kandlikar (1990)).
L’avantage principal de cette corrélation est qu’elle traduit la continuité qui existe entre les
régimes de convection et d'ébullition nucléée.
71
Récemment, Kandlikar (2004) a proposé une autre corrélation pour les écoulements
laminaires, notamment pour ReL <100. Il présente l’évolution du coefficient de transfert de
chaleur comme suit :
hTP = 0,6683C o 0, 2 (1 x) 0,8 hL + 1058Bo0, 7 (1 x) 0,8 FL hL Equation I- 53
Avec, hTP : le coefficient de transfert de chaleur en diphasique (liquide/vapeur)

λ Nu
et hL = L L : le coefficient de transfert de chaleur en échauffement.
Dh
Tran et Al. [2000] ont proposé la relation suivante qui permet de calculer le nombre de
Nusselt :
ρv
Nu = 770 .(Bo.Re L .(1 - x)C 0 )0,62 .
L
Equation I- 54
ρL Dh
Black et Lazareck [1982] proposent la relation suivante dans le cas de l’ébullition nucléée
0,857
Nu = 30.Re L .Bo 0,714 Equation I- 55
Cette dernière relation a ensuite été modifiée par Kew et Cornwell [1997] afin de tenir compte
de la qualité de la vapeur :
0,857
Nu = 30.Re L .Bo 0,714 (1 x ) 0,143 Equation I- 56
Il faut noter que la plupart des corrélations existantes ont été développées en premier pour des
micro-tubes circulaires pour ensuite être adaptées à l’étude des micro-canaux. Elles peuvent
être appliquées directement aux micro-canaux rectangulaires fermés car les quatre parois
constituant un micro-canal sont susceptibles de transférer la chaleur au liquide.
Cependant, comme pour la plupart des micro-canaux fermés, la paroi de base est
généralement adiabatique. Afin de tenir compte de cette différence particulière, un facteur de
correction est introduit, ce qui permet de réécrire le coefficient de transfert comme suit :
Nu 3
hL = hL ,cor Equation I- 57
Nu 4
72
Nu3 et Nu4 sont les nombres de Nusselt monophasique (sans changement de phase) en régime
laminaire développé pour des conditions de transferts de chaleurs avec 3 et 4 parois
respectivement d’où les indices associés.
Ce type de raisonnement a conduit à des formes de corrélations dont celle de Yu et al. [2002]
exprimée comme suit :
0,2
hL =
Nu3
Nu 4
(
6,410 6 Bo2We L
0,24
) v Equation I- 58
L
Nu3
En première approximation le rapport est égal à 1, ce qui a permis de réécrire le
Nu4
coefficient de transfert comme suit :
0,2
hL = 6,4106 Bo2WeL(0,24
) v Equation I- 59
L
Bromley (1950) a utilisé l’approche de Nusselt pour la condensation de film pour prédire dans
la région d’ébullition en film, le coefficient de transfert thermique au sein de phase vapeur sur
un tube horizontal comme suit:
1
⎛ ΔH vap ρV (ρ L − ρV )gλV 1 ⎞ 4
hG ( z ) = ⎜ ⎟
⎜
⎝ 16η θ
V p (
− θ s ) z ⎟
⎠
Equation I- 60
Le coefficient de transfert de chaleur moyen peut être calculé selon l’équation suivante:
hV = ∫ hV ( z )dz
1 L
Equation I- 61
L 0
Le coefficient de transfert thermique sur une plaque plane verticale, comme c’est le cas dans
cette présente étude, peut être également évalué avec cette approche.
En régime laminaire, d’après Thome et al. 2004, la corrélation de Shah et London peut être
utilisée pour évaluer le nombre de Nusselt local :
1 Dh Re L
Nu ( z ) = 0,455 (Pr ) 3 Equation I- 62
L( z )
Quelques corrélations pour l’évaluation du coefficient de transfert thermique dans les micro-
canaux sont sélectionnées et résumées dans le tableau I.6.
73
Régimes de transfert de Conditions expérimentales et domaine de validité.

chaleur observés Commentaires.
Auteurs -année Corrélations
Tran et al. [2000] ρv Ebullition nucléée et convection Dh : 2,46 mm,

Nu = 770 .(Bo.Re L .(1 - x)C 0 )0,62 . forcée Fluide : R134a,
ρL
m& ( kg.m-2.s-1): 92- 476, ReL= 345–2906
q (kW/m2): 7,9 – 49,8
ΔTsat (K) :2,8-7,1
Pertes de charges élevées observées lors de
l’ébullition en micro-canaux : comportement attribué
aux frictions des bulles au sein des micro-canaux.
Black et Lazareck [1982] Ebullition nucléée Dh : 3,15 mm,

Nu = 30.Re L 0,857 .Bo 0,714 Fluide :R113
Ebullition en micro-canaux
Co~0.6
ReL=57–340
coefficient de transfert thermique, la perte de charge
et le flux thermique ont été mesurés pour un liquide en
ébullition saturé.
Kew et Cornwell [1997] 0,857 Ebullition nucléée, apparition de Ebullition d’un fluide frigorigène dans mini-canaux
Nu = 30.Re L .Bo 0,714 (1 x ) 0,143 zones sèches circulaires et verticaux.
Dh (mm): 1,39 – 3,69,
Fluide : R141b,
m& (kg.m-2.s-1): 188-1480, ReL= 1373–5236
q (kW/m2) : 10-100
Identification de trois régimes d'écoulement: Bulles
isolées, bulles confinées, et un régime d’écoulement
annulaire, un assèchement partiel dans certaines
conditions est observé.
Kandlikar [1990] C
Nu = C1C0 2 ( 25 FrL )C5 + C3 Bo C4 FL Ebullition nucléée et convection La corrélation donne de meilleures prédictions pour
forcée ReL>200. Elle est développée pour le cas de
l’ébullition de liquides saturés.
Tableau I. 6: Quelques corrélations de transferts de chaleur de types Nusselt en micro-canaux

74
10.3 Ebullition de mélanges binaires en micro-canaux
Beaucoup de travaux ont été rapportés dans la littérature dans le cas de l’ébullition de liquides
purs en micro-canaux. Il existe cependant un nombre limité d'études faites en ébullition de
mélanges binaires en mini et micro canaux. La principale raison étant peut-être la complexité
des phénomènes d'ébullition de mélanges binaires dans les systèmes miniaturisés.
Par comparaison avec l’ébullition de liquides purs en micro-canaux, l'étude de l'ébullition de
mélanges binaires dans les micro-canaux est plutôt rare.
Peng et al. (1996) et Wang et Peng (1994) ont étudié expérimentalement l’ébullition d’un
mélange binaire eau/méthanol, les canaux sont orientés horizontalement, le diamètre
hydraulique varie de 0,133 à 0,343 mm.
Les mêmes auteurs ont étudiés l’influence du titre du composé le plus volatil sur le coefficient
de transfert de chaleur. Ils ont démontré que la composition du mélange a une influence
significative sur l’ébullition.
Peng et al. (1996) et Wang et Peng (1998) ont montré que les mélanges avec de faibles
concentrations en composé le plus volatil augmentent le transfert de chaleur, tandis que ceux
avec des concentrations élevées en composé le plus volatil diminuent le transfert de chaleur.
Pour un mélange binaire, ils évaluent le coefficient de transfert thermique coté liquide avec
l’équation suivante :
qtransf .
hL = Equation I- 63
θ p − θ éb.
Avec : θ p : température à la paroi,
θ éb. : température d’ébullition du mélange binaire,

qtransf . : densité de flux de chaleur transféré au liquide binaire.
Aujourd’hui, la plupart des corrélations appliquées dans le cas de l’ébullition de mélanges

binaires en micro-canaux proviennent d’études de mélanges de réfrigérants dans des tubes
capillaires [Celata, 1993], [Greco (2005a-2005b)].
75
Gréco (2005b) affirme que la corrélation de Kandlikar (1990) établie à l’équation I.47 prédit
le mieux leurs données expérimentales.
Conclusion
Le concept de films tombants associé à la micro-structuration s’avère donc être une nouvelle
approche judicieuse pour intensifier le phénomène de transfert thermique et de matière dans
les microsystèmes.
Ce qui laisse penser que l’étude de la séparation de mélanges binaires par évaporation dans le
micro-contacteur à films tombants est intéressante.
Ceci est particulièrement motivé par une étude menée par Hessel et al (2008) [21] et faisant
l’état de l’art des micro-procédés par le biais de l’analyse du nombre de brevets déposés dans
les domaines des micro-mélangeurs, microréacteurs et micro-séparateurs. Cette étude montre
clairement que les micro-séparateurs sont laissés en marge. La principale raison étant que le
développement des micro-séparateurs est très récent, et très peu de brevets existent donc à ce
sujet.
Les chapitres suivants permettront d’étudier en détails les aspects de transferts thermiques et
de matière en micro-canaux. La particularité du transfert thermique en régime d’ébullition
sera aussi traitée.
Enfin il sera question des phénomènes de transferts couplés, de matière et de chaleur dans le
cas d’un mélange binaire.
76
Chapitre II : Matériel et Méthodes
77
Introduction
Le micro-contacteur à film tombant étudié dans ce travail a été fabriqué à l’atelier de
mécanique du LRGP-CNRS de Nancy. La première partie de ce chapitre est dédiée à sa
présentation.
La première étape de ce travail a été la conception d’un micro-contacteur à l’image d’un
évaporateur suivant la technologie des films tombants.
Sa méthode de fabrication a fait appel, d’une part à la technologie des films tombants et
d’autre part aux techniques de micro-usinage des matériaux.
La deuxième partie est consacrée à la description détaillée du dispositif expérimental
(périphéries du micro-contacteur), à la présentation des produits étudiés, aux incertitudes sur
les mesures, à la reproductibilité des expériences, à l’étalonnage des thermocouples, ainsi qu’à
la présentation des méthodes analytiques de chromatographique en phase gazeuse adoptées
pour l’analyse des échantillons dans le cas de l’étude de faisabilité de la distillation de
mélanges binaires.
Ce dispositif a permis, la mesure expérimentale du coefficient de transfert de chaleur h dans
des conditions connues et reproductibles et l’étude de la faisabilité expérimentale de la
distillation d’un mélange binaire test d’éthanol et de n-propanol.
78
1. Construction et description du micro-contacteur à films tombants
Le micro-contacteur à films tombants est constitué de plusieurs pièces imbriquées les unes
dans les autres, fabriquées essentiellement à partir de laiton (pour les plaques structurées) et
pour certaines parties du Téflon® renforcé en verre notamment pour la pièce d’espacement.
Le dispositif expérimental a été conçu pour l’étude de l'évaporation en films tombants d’un
corps pur test (éthanol pur) ou d’un mélange binaire test (éthanol/n-propanol). Le support
principal est le micro-contacteur à film tombant dont les détails sont présentés sur la figure
II.1 et est illustré par la figure II.2.
Le micro-contacteur est constitué de deux plaques en laiton structurées (18 centimètres de
longueur, 9 centimètres de large et 2 millimètres d'épaisseur). Les plaques sont conçues avec
des micro-canaux usinés verticalement, l’objectif de ces derniers est d'empêcher la rupture du
film liquide aux faibles débits comme cela a été étudié dans des systèmes similaires [Hessel et
al., 2005].
79
Figure II. 1: Vue éclatée du micro-contacteur à film tombant
Figure II. 2: Photographie du microcontaceur à film tombant

Les deux plaques sont séparées par une plaque d'espacement creuse (20 millimètres
d'épaisseur) en Téflon® renforcée à hauteur de 25% en verre.
80
Dans son état naturel, le Téflon® est un matériau léger et peu résistant aux contraintes
mécaniques. Le renforcement en verre permet d’obtenir une matrice plus résistante aux
compressions dues du serrage lors du montage des différents éléments constituants le micro-
contacteur.
En outre, le Téflon® possède des propriétés remarquables qui le distinguent des autres
polymères thermoplastiques, notamment une excellente résistance thermique et chimique.
La chambre de vapeur ainsi que les blocs supportant les plaques sont constituées en Téflon®
renforcé en verre.
Enfin une résistance de chauffe est collée sur chaque plaque micro-rainurée. L’ensemble est
serré par deux plaques de bridage.
Afin de réduire au minimum les déperditions thermiques, le micro-contacteur ainsi que les
éléments associés sont isolés thermiquement avec de la laine de verre. Le Téflon® (principal
matériau constituant le distributeur, la plaque d’espacement ainsi que le bloc de support des
plaques) agit également en tant que bon isolant thermique.
1.1 Usinage des micro-canaux
L’usinage par fraisage a été choisi car plus approprié pour les niveaux de finitions et les états
de surfaces souhaités dans cette étude. Différentes plaques ont été usinées avec des canaux
rectangulaires de différentes géométries. Le tableau II.1 ci-dessous résume la gamme de taille
des micro-canaux des quatre différentes plaques utilisées.
n° plaque [-] 1-4

Profondeur (µm) 100-200
largeur (µm) 300-2000
Diamètre hydraulique (µm) 150-365
Tableau II. 1: Résumé de la gamme de tailles de micro-canaux des quatre différentes
plaques utilisées
81
La fraiseuse utilisée est à commande numérique et est équipée d’une tête à haute fréquence de
type Nakanishi (HES 510). Cette dernière a l’avantage de limiter les vibrations lors de
l’usinage et d’offrir une meilleure finition des pièces. Elle opère à des vitesses de rotations
comprises entre 10 000 trs/min et 50 000 trs/min. La vitesse de rotation varie selon la nature
de la fraise et de la résistance du matériau à usiner. Dans notre cas, les pièces à usiner sont en
laiton, celui-ci étant classé comme matériau tendre. La vitesse de rotation adoptée lors de
l’usinage est d’environ 40 000 trs/min. Il est important de lubrifier le matériau pendant
l’usinage afin de limiter l’échauffement du matériau mais aussi le dégagement des copeaux
formés à mesure que la pièce avance. Les fraises utilisées sont en carbure de tungstène.
1.2 Classification des micro-canaux
Lors des deux dernières décennies, les thermiciens ont adopté une nouvelle approche pour
aborder les défis posés par les systèmes utilisant ou produisant des flux de chauffes élevés:
"Le transfert thermique dans les microsystèmes".
La maîtrise croissante des techniques de micro-fabrication a permis la conception de systèmes
avec des dimensions milli et submillimétriques. Ceci s’est traduit tout d’abord par le
développement des micro-échangeurs de chaleur, des microsystèmes électromécaniques, de la
micro-électronique puis, plus récemment des microréacteurs et des micro-procédés.
Pour une meilleure compréhension des phénomènes de transferts thermiques et de matière,
une différenciation par le biais de classements entre les échelles de microsystèmes s’impose.
Sur la base des différences de tailles entre les canaux, Kandlikar et Grande (2003) ont proposé
la classification suivante :
•Micro-canaux: Dh = 10 μm − 200 μm ,
•Mini canaux: Dh = 200 μm − 3mm ,
•Canaux conventionnels: Dh > 3mm .
82
Dans ce travail, les plaques conçues ont des canaux de diamètres hydrauliques compris entre
0.15mm et 0.365mm. Compte tenu de la classification de Kandlikar et Grande (2003), ces
canaux se situent dans la gamme des mini-canaux.
Toutefois, même si les canaux étudiés dans cette thèse sont de l’ordre du "mini", la
terminologie "micro" sera adoptée. Et cela pour des considérations de méthodes de
fabrication, car la microtechnique et la mécanique de précision interviennent dans la
fabrication du contacteur à films tombants.
Pour les mêmes raisons, le terme "micro-contacteur" sera retenu tout au long de ce travail.
1.3 Présentation et caractérisation des plaques
Peng et al. (1996) ont montré que les parois séparant les micro-canaux entre eux ont le
potentiel d’augmenter significativement le chauffage liquide.
Les paramètres géométriques des plaques en laiton micro-structurées sont donnés dans le
tableau II.2.
La figure II.3 montre les détails de la plaque micro-rainurée. Quatre plaques ont été usinées
dans le cadre de cette étude, chacune d’elles comporte sur une de ses faces n c micro-canaux
longitudinaux de largeur wc et de profondeur dc .

Ces canaux sont réalisés par micro-fraisage et ont des parois rectangulaires (le calcul du
diamètre hydraulique Dh tient compte de cette particularité).
Chaque plaque comporte à ses extrémités deux fentes permettant la distribution et
l’évacuation du film liquide.
83
Figure II. 3: Détails et vue de profil de la plaque micro-rainurée
1.3.1 Evaluation des aires de transferts
1.3.1.1 Aire interfaciale spécifique de transfert de matière
L’aire interfaciale spécifique de transfert de matière (exprimée en m2/m3) a été définie comme
la surface de contact liquide/vapeur rapporté au volume du contacteur [Roustan, 2003]. Elle
peut être définie par l’expression suivante :
S
aL V = L / V Equation II- 1
V
V correspond ici au volume du contacteur (somme du volume de liquide et du volume
occupée par la veine vapeur), S est la surface libre de l'écoulement liquide dans les canaux
ouverts. Sa valeur est déterminée en utilisant les dimensions caractéristiques de la plaque
micro-structurée et l'épaisseur la veine vapeur (tV), l’expression est de la forme suivante:
n w Z n w
aL V = 2 c c =2 c c Equation II- 2
tV wnc Z tV wnc
84
Le facteur 2 correspond à la présence des deux plaques symétriques. Les valeurs d’aire
interfaciale spécifique au transfert de matière des différentes plaques sont consignées dans le
tableau II.2.
1.3.1.2 Aire interfaciale spécifique de transfert thermique
Il est important dans les systèmes où des transferts thermiques ont lieu, de préciser que l’aire
spécifique de transfert thermique est différente de l’aire spécifique au transfert de matière car
les parois latérales des canaux jouent le rôle d’ailettes thermiques lors du transfert de chaleur
entre le liquide et la paroi chauffée [Grimley et al.1988, Peng et al.1996].
L’aire interfaciale spécifique au transfert de transfert thermique (exprimée en m2/m3) a été
introduite comme étant le rapport de la surface de contact entre le liquide et la surface interne
des canaux (pour un canal, il s’agit de la somme de la surface de base et des deux surfaces
latérales) sur de volume du contacteur.
L’aire interfaciale de transfert thermique est donc définie comme suit:
Sthermique ( nc Z wc + 2 nc Z d c ) 2 nc ( wc + 2 d c )
athermique = =2 = Equation II- 3
V tV wnc Z tV wnc
Les valeurs d’aire interfaciale spécifique au transfert thermique pour chaque plaque utilisée
dans cette étude sont consignées dans le tableau II.2.
Au vue des valeurs d’aires spécifiques calculées (de transfert de matière et de transfert
thermique), il apparaît qu’en changeant les caractéristiques géométriques des plaques, plus
précisément la largeur des canaux ou leurs profondeurs, il est possible d’influer sur la manière
dont s’effectue les transferts de chaleur et de matière. Cet aspect particulier de la micro-
structuration des plaques sera vérifié expérimentalement.
85
Plaque n°
Grandeur Symbole Unités 1 2 3 4
Largeur de la plaque wP [ mm ] 90 90 90 90
Largeur occupée par les canaux w nC [ mm ] 40 40 40 40
Largeur d’un canal wC [ μm ] 300 500 1000 2000
Profondeur d’un canal dC [ μm ] 100 150 200 200

Rapport largeur d’un wC dC [-] 3 3,33 5 10
canal/profondeur d’un canal
Espace entre deux canaux sC [ μm ] 200 200 100 100

Nombre de canaux nC [-] 80 57 36 19
Epaisseur de la plaque tW [ mm ] 2 2 2 2
Epaisseur de la veine vapeur tV [ mm ] 20 20 20 20
Longueur d’une rainure verticale Z [ mm ] 150 150 150 150

Diamètre hydraulique Dh μm 150 231 333 364
Conductivité thermique du laiton laiton [W·m-1·K-1] 188 188 188 188

Aire interfaciale spécifique de aV L [m
2
m3 ] 60 71 90 95
transfert de matière
Aire interfaciale spécifique de athermique 2 100 114 126 114
transfert thermique [m m3 ]
Tableau II. 2: Paramètres géométriques des plaques micro-rainurées en laiton
Le fait d’augmenter la largeur des canaux permet d’accroître l’aire interfaciale spécifique de
transfert de matière, le même comportement est également observé pour l’aire interfaciale de
transfert thermique, mais les valeurs de cette dernière ont tendance à diminuer aux largeurs de
canaux élevées (Figure II.4) :
En effet, pour la même profondeur de canal (entre les plaques n°3 et n°4), athermique passe de
126m-1 à 114 m-1 si la largeur du canal augmente de 1000µm à 2000 µm.

Tout se passe comme si, plus le rapport wC dC augmente, plus les micro-canaux s’aplatissent
et la plaque tend vers une plaque lisse, ceci pourrait expliquer la chute de l’aire interfaciale de
transfert thermique de 126 à 114m-1 pour un rapport géométrique wC dC =10.
Le rapport largeur/profondeur est donc un paramètre important pour le développement d’un
tel contacteur.
86
100 130
95
125
Aire interfaciale spécifique de transfert de
Aire interfaciale spécifique de transfert

90
120
85
thermique, athermique [m-1]

matière, aV/L [m-1]
115
80
75 110
a V/L
70
athermique 105
65
100
60
95
55
50 90
0 2 4 6 8 10 12 14
rapport largeur /profondeur d'un canal, wC/dC
Figure II. 4: Mise en évidence de l’effet d’ailettes : Evolution de aV/L et athermique en

fonction de la largeur des canaux.
1.3.1.3 Débit volumique de mouillage
Afin de montrer l’intérêt de structurer la plaque, il serait intéressant de savoir, pour une
épaisseur de film connue, quel est le débit volumique de liquide correspondant.
Pour les différentes plaques dont on dispose dans cette étude, on a effectué le calcul du débit
volumique correspondant à une épaisseur donnée. Ces valeurs de débits sont comparées au
débit qui serait obtenu pour une plaque lisse non-structurée ayant les mêmes caractéristiques à
la différence des paramètres géométriques ( d c = 0 , s c = 0 , wc = 40 mm , wc étant la largeur
maximale que peut prendre un canal sur la plaque).
La relation de Hessel (1999) (équation I-21) permet d’exprimer pour une plaque donnée,
l’évolution du débit en fonction de l’épaisseur, l’expression obtenue se présente comme suit :
ρ wc nc g
V = δ L3 . Equation II-4
3μ L
87
La figure I.5 montre pour une plaque donnée, l’évolution du débit volumique en fonction de
l’épaisseur imposée, on peut remarquer que le débit varie de manière exponentielle en
fonction de l’épaisseur du film.
On peut aussi remarquer que pour une épaisseur de film donné, le débit à imposer est plus
important pour une plaque lisse que pour une plaque micro-structurée.
plaque 1 plaque 2
5
plaque 3 plaque 4
plaque lisse
Débit volumique liquide (ml/min)
0
0 20 40 60 80 100
Epaisseur film liquide (µm)
Figure II. 5: Influence de la structuration sur le débit nécessaire pour mouiller la plaque
Liquide : éthanol ( μ L =1,08 10-3 Pa.s et ρ L =789 kg/m3 à 20°C) (cf. Tableau II.2 pour les
plaques)
L’utilisation d’un micro-contacteur à film tombant avec des plaques rainurées réduit donc
considérablement le débit de liquide nécessaire pour assurer le mouillage total de la surface
verticale. Ceci permet de réaliser des études en laboratoire permettant de travailler à des
débits modérés contrairement à un micro-contacteur non-structuré.
Grace à une bonne mouillabilité de la surface structurée, on obtient un film stable et
particulièrement fin.
88
1.3.2 Etat de surface des plaques
Dans certains cas, la rugosité des surfaces peut être intéressante pour le dépôt de catalyseurs
ou autres couches actives, mais elle peut aussi rendre instable l’écoulement du film tombant
liquide.
L’effet de la rugosité sur les processus de transfert de chaleur est très important, car elle a
l’effet de pouvoir déplacer la courbe d’ébullition nucléée vers de faibles surchauffes de la
paroi.
Cependant, en raison d’un vieillissement des surfaces, la majeure partie du gain sur le
coefficient d’échange due à la rugosité disparaît dans le temps [Lallemand, 2005].
Afin d’examiner de plus près l’état de surface des micro-canaux, les quatre plaques micro-
rainurées ont été observées au microscope à balayage électronique de type JSM-6490 (Figures
II.6 à II.13). Pour chaque plaque, différentes vues ont été prises, d’une part pour montrer un
aspect global de la structuration et d’autre part pour avoir un aperçu de l’état de surface.
89
Plaque 1
Figure II. 6: Aspect global de la plaque 1 Figure II. 7: Etat de surface de la plaque
( wC =300µm, dC =100 µm), MEB 1 ( wC =300µm, dC =100 µm), MEB
Plaque 2
Figure II. 8 : Aspect global de la plaque Figure II. 9: Etat de surface de la plaque
2 ( wC =500µm, dC = 150 µm), MEB 2 ( wC =500µm, dC = 150 µm), MEB
Plaque 3
Figure II. 10 : Aspect global de la plaque Figure II. 11: Etat de surface de la
3 ( wC =1000µm, dC = 200 µm), MEB plaque 3 ( wC =1000µm, dC = 200 µm),
MEB
90
Plaque 4
Figure II. 12: Aspect global de la plaque Figure II. 13: Etat de surface de la
4 ( wC =2000µm, dC =200 µm), MEB plaque 4 ( wC =2000µm, dC =200 µm),
MEB
1.4 Description du circuit de chauffe
Les plaques micro-structurées sont chauffées par effet Joule grâce à un circuit résistif apposé
au dos de chaque plaque. Ce circuit est alimenté par une intensité variable de 0 à 3A, avec une
gamme de tension allant de 0 à 30V. Le chauffage du liquide est assuré par conduction de
chaleur à travers l’épaisseur de plaque (conformément à la loi de Fourier).
Sur la face de chauffe de chaque plaque, quatre thermocouples sont également disposés
longitudinalement afin de mesurer la température locale en fonction de la position axiale z.
La figure II. 14 illustre la position des quatre thermocouples de type Chromel-Constantan (de
diamètre 0,5 mm) disposés contre chaque plaque pour les mesures de température.
91
Figure II. 14 : Emplacements des thermocouples sur les plaques micro-structurées
L’élément de chauffe est réalisé par le Service Electronique et Micro-informatique SEMI du
LRGP. Il est conçu selon de concept de circuit imprimé, le matériau de support est constitué
de FR-4 qui est un composite de résine époxy renforcé de fibre de verre. Le FR-4 est un bon
isolant électrique et est utilisé le plus souvent dans la fabrication de circuits imprimés en
électronique. Il est doublé d'une fine couche de cuivre sur lequel on dessine le circuit de
chauffe par le biais d’une machine permettant de graver les pistes du circuit de chauffe à
partir de la plaque vierge de FR-4. Les thermocouples ont une faible épaisseur (0,5mm), leurs
dimensions sont bien adaptées à la petite taille du contacteur.
Sur chacune des deux plaques symétriques, l’élément chauffant est placée contre la plaque
micro-rainurée. Sur cette dernière on met en place une feuille de silicone dont le but est de
réduire les déperditions thermiques d’une part, et d’autre part d’amortir le serrage des plaques.
Une plaque de bridage en aluminium vient maintenir le tout (Figure II.15). Des trous de
passage correspondants aux emplacements de thermocouples sont percés sur chacun des
éléments cités précédemment (élément chauffant, feuille de silicone et plaque de bridage). Un
morceau de Téflon® percé est inséré dans chaque trou de passage du thermocouple, ceci afin
92
de maintenir stable ce dernier. Toute la difficulté ici est d'assurer un contact intime entre la
surface de la plaque et le thermocouple. Pour ce faire une pâte thermique a été utilisée pour
améliorer le contact entre les thermocouples et la plaque micro-rainurée. Enfin, bien placer les
thermocouples requiert de la précision, à cet effet des pinces brucelles nous ont permis de les
positionner.
Gaine en téflon
T1
T2
T3
T4
1. Plaque micro-rainurée 2. Elément chauffant 3. Feuille de silicone 4. Plaque de bridage
Figure II. 15: Mise en œuvre de l’acheminement des thermocouples dans le système. Vue
de face par ordre de superposition : 1. La plaque micro-rainurée, 2.Elément chauffant,
3. feuille de silicone et 4. Plaque de bridage
Toutes les expériences ont été effectuées à flux de chauffes contrôlés. Le chauffage des
plaques est assuré par contact direct entre l’élément chauffant alimenté électriquement et la
plaque micro-rainurée. La puissance de chauffe électrique totale fournie à chaque plaque est
calculée comme étant le produit de l’intensité (I) et de la tension (U) imposée.
93
2 Montage expérimental et conditions opératoires
2.1 Fonctionnement du micro-contacteur à films tombants
Le liquide est alimenté dans la partie haute du micro-contacteur où il est préchauffé au sein de
la chambre distribution avant d’être réparti dans les mini-canaux de la plaque sous forme d’un
film tombant.
Il existe plusieurs technologies pour générer des films tombants. Dans notre cas d’étude, la
technologie adoptée est celle du débordement. Le film tombant est donc formé une fois que la
chambre de distribution est remplie et déborde (Figure II. 16). Des films tombants minces
sont générés avec des épaisseurs inferieures à la profondeur des canaux.
Sous l’effet d’un flux imposé et après formation d’un film tombant uniformément reparti, le
liquide s’écoulant en film tombant est partiellement vaporisé dans le micro-contacteur. La
phase liquide non vaporisée est récupérée en sortie du micro-contacteur dans un collecteur
jouant le rôle d’une garde hydraulique empêchant ainsi la sortie de la vapeur vers le bas.
94
Figure II. 16: Fonctionnement du micro-contacteur à films tombants
La vapeur sortante au sommet du micro-contacteur est recueillie et refroidie dans un
condenseur total à eau. Il n’existe aucune entrée supplémentaire de vapeur dans le micro-
contacteur, toute la vapeur est formée in-situ au sein du micro-contacteur, ceci fait que les
mouvements convectifs au sein de la chambre vapeur sont très limités.
A la différence d’autres microsystèmes similaires (Hessel et al., 2000), dans le micro-
contacteur à film tombant étudié dans ce travail, du fait de la symétrie du système, la vapeur
dans la veine vapeur est en contact permanent des deux côtés avec le film tombant s’écoulant
dans les micro-canaux, cet aspect particulier réduit au minimum les effets de re-condensation
de la vapeur; bien entendu, cette configuration ne permet pas la visualisation de l’écoulement.
95
2.2 Description du dispositif expérimental et mise en œuvre
Le montage expérimental est représenté sur la Figure II.17. L’alimentation du système se fait
grâce à une pompe volumétrique de type HPLC, couplée à un atténuateur de pulsations, qui
permet d’assurer un débit constant. La pompe permet l’alimentation du micro-contacteur avec
des débits variant de 1 à 20 mL/min. Cette gamme de débits couvre l’intervalle de débits avec
lequel le micro-contacteur peut travailler tout en évitant le débordement des micro-canaux.
Avant l’entrée du micro-contacteur, le débit total d’alimentation est divisé en deux débits
quasi-identiques à l’aide d’un "té" mis en amont du micro-contacteur. Chaque plaque est
alimentée avec une incertitude relative de 4% sur le débit.
Une fois dans la chambre de distribution, le liquide s’écoule sur la plaque verticale, sous
l’effet de la gravité, en films tombants. En sortie du micro-contacteur, le liquide est récupéré
dans un collecteur, ce qui empêche l’accumulation du liquide dans le micro-contacteur.
Avant la formation du film tombant, la phase liquide est préchauffée dans la chambre de
distribution. Elle reste sous-bouillante, donc à une température en-dessous de la température
de saturation du mélange ou du corps pur. Les thermocouples disposés au sein des chambres
de distributions corroborent ces affirmations.
2.2.1 Dispositif expérimental
Le dispositif expérimental au complet est décrit sur le schéma de la figure II.17, la

photographie de l’unité expérimentale est représentée par la figure II.18.
96
°C
sec
Figure II. 17 : Montage expérimental
97
3
5
8
6
9 4
1- Micro-contacteur à films tombants

2- Réservoir d'alimentation;
3- pompe HPLC;
4- Garde hydraulique
5- Resistance de chauffe électrique avec régulateur de température;
6- Resistances de chauffe;
7- Cryostat avec pompe intégrée (refroidissement): Condenseur
8- pompe péristaltique;
9- Echantillonnages condensat et soutirat
Figure II. 18 : Photographie de l’unité d’évaporation de corps pur (éthanol) et de

distillation du mélange binaire éthanol/n-propanol dans un microcontacteur à film tombant
98
2.2.2 Les éléments auxiliaires
2.2.2.1 Thermocouples
Les capteurs de température choisis sont de type T et K et sont conçus par TC direct ®. Ils
permettent une mesure de la température avec une bonne précision (à ± 1°C).
Hormis le thermocouple placé dans le réservoir d’alimentation (Tréservoir), tous les autres
thermocouples sont disposés au niveau du micro-contacteur (Figure II.19). Les thermocouples y
sont placés de la manière suivante :
- quatre thermocouples sur la face avant (sur la plaque de devant) (T1 à T4),
- quatre thermocouples sur la face arrière (sur la plaque de derrière) (T5 à T8),
- deux thermocouples à l’entrée liquide du micro-contacteur (Talim1 et Talim2),
- deux thermocouples à la sortie liquide du micro-contacteur (Tsoutirat1-Tsoutirat2),
- un thermocouple à la sortie de la vapeur du micro-contacteur (Tvapeur).

Sortie vapeur
(vers condenseur)
TVapeur
Matrice de la cellule de distillation en téflon
Alimentation renforcée en verre(25% de verre)
(Entrée liquide) Talim1 Talim2
Chambre de vapeur
T5 T1
Plaque microstructurée
T6 T2
Plaque de bridage (inox)
T7 T3
Plaque chauffante
T8 T4
Plaque en silicone
(isolement thermique)
Tsoutirat1 Tsoutirat2
Soutirat
Plaque d’espacements en téflon-verre(25% de verre) de
(Sortie de liquide) 20mm
Figure II. 19: Disposition des thermocouples sur le micro-contacteur
99
Comme détaillé sur le paragraphe 1.4, sur chacune des deux plaques micro-rainurées, quatre
thermocouples de types K sont disposées afin de suivre l’évolution de la température des plaques
lors de l’évaporation du film liquide.
Ces températures sont très utiles puisqu’elles permettent d’évaluer les coefficients de transfert
thermique coté liquide, d’où la nécessité de vérifier avant chaque manipulation que les
thermocouples sont bien placés et qu’un bon contact plaque-thermocouple est assuré.
Il est utile de noter que les sondes de températures ont fait l’objet de plusieurs étalonnages.
Les thermocouples sont reliés à deux modules pour PC TC-08 de Farnell®. Il s’agit de deux
boitiers possédant chacun huit connecteurs femelles pour thermocouples. Les boitiers sont reliés
au PC par une prise RS232.
L’acquisition des données est réalisée par le logiciel d’acquisition Testpoint®.
2.2.2.2 Système de régulation de la température de vapeur
Avant la mise en place du système de régulation de la température de vapeur en sortie du micro-
contacteur, l’échantillonnage au distillat n’était pas possible. Et ceci bien qu’on observe, par
lecture que la température mesurée en tête du micro-contacteur, une valeur correspondant à la
température de saturation théorique du film liquide, ceci confirmant que l’évaporation a bien eu
lieu au sein du contacteur.
En effet, cette contrainte à l’échantillonnage est due à la condensation totale de la vapeur à sa
sortie du micro-contacteur à travers la tubulure pour l’acheminement vers le condenseur.
La tubulure en inox n’étant ni chauffée, ni calorifugée, induit une condensation de la vapeur
suivie d’un reflux non voulu de ce dernier vers le micro-contacteur.
100
Afin de palier au problème de condensation de la vapeur à la sortie du micro-contacteur, un
système de chauffe a été réalisé pour maintenir la vapeur à une température supérieure à celle de
la saturation du liquide. Pour ce faire, un filament chauffant est enroulé sur la tubulure où passe la
vapeur produite. Le système de chauffage adopté (Figure II.20) comporte une régulation en PID
qui permet de maintenir la température de chauffage au dessus de 120°C. Cette température est
choisie de telle sorte qu’elle soit supérieure aux points d’ébullition du mélange.
La température du filament chauffant est mesurée par un thermocouple de contact. Cette
information est ensuite relayée à un régulateur PID contrôlant la tension imposée aux bornes du
fil, ainsi le régulateur contrôle la puissance de chauffe nécessaire pour satisfaire à la consigne de
température souhaitée.
Alimentation
électrique
Avec PID
Tconsigne=120°C
Fil résistif chauffant

Condenseur
Pompe avec
Thermo-cryostat
Micro-
Alimentation : pompe contacteur
de type HPLC avec
atténuateur de pulse
Distillat
Soutirat
Figure II. 20: représentation schématique de la régulation de la température de la vapeur

en sortie
101
2.2.2.3 Le condenseur
La vapeur provenant de la vaporisation partielle de l’alimentation est acheminée vers le
condenseur ou elle est collectée, puis condensée. Un mélange d’eau glycolée circule en continue
dans le condenseur grâce à un thermocrysotat Haake Phoenix II P2. La température du cryostat
est fixée à 20°C.
Le montage est calorifugé au niveau du micro-contacteur, des sondes de température afin de
limiter les déperditions thermiques.
2.3 Produits et système binaire éthanol /n-propanol
2.3.1 Choix et propriétés des produits étudiés
Bien que le transfert thermique au sein micro-contacteur à films tombants est liée à la conception
et à la configuration du système elle-même (configuration, micro-structuration des supports,
régime d’écoulement…), il n’en demeure pas moins que les propriétés thermo physiques des
produits chimiques utilisés jouent un rôle dans les processus de transfert de chaleur et de matière.
Ainsi, trois principales propriétés des fluides utilisés peuvent affecter les performances du micro-
contacteur. Ces propriétés sont la viscosité ( L), la chaleur spécifique (CpL) et la conductivité
thermique ( L).
Afin de mieux comprendre l'effet des propriétés du fluide sur les transferts de chaleur et de
matière dans le micro-contacteur à film tombant, deux produits ont été testées: l’Ethanol et le n-
propanol. Ces deux produits ont également été utilisés en tant que système binaire afin d’étudier
la faisabilité expérimentale de la distillation d’un mélange binaire au sein micro-contacteur.
L'objectif a été de travailler avec des produits qui transfèrent bien l'énergie (bonnes chaleurs
latentes de vaporisation et conductivités thermiques) et qui, mis ensemble ont une volatilité
relative suffisamment élevée (α=2,13) pour favoriser l’étude de la distillation.
102
Tous les produits chimiques utilisés sont de qualité analytique. L’éthanol et le n-propanol sont
fournis par la société Roth®.
Les propriétés physico chimiques de l’éthanol, et du n-propanol sous pression atmosphérique sont
consignées dans le tableau II.3.
Fluide Ethanol n-propanol

Masse molaire, M [g/mol] à 20°C 46,068 60,097
Tension de surface σ L [mN/m] à 20°C 22,29 23,78
Masse volumique liquide, ρ L [kg/m3] à 20°C 789 805
Capacité calorifique spécifique liquide, Cp L [J/mol.K] à 20°C 112,40 144,466
Conductivité thermique liquide, λ L [W/m.K] à 20°C 0,168 0,157
Viscosité liquide, μ L [10-3 Pa.s] à 20°C 1,08. 1,95
Température d’ébullition [°C] 78,4 97,1
Chaleur latente de vaporisation [kJ/mol] à T=Téb 38,67 47,53
Tableau II. 3:Propriétés de l’éthanol et du propanol à 20°C, et à P=101.3kPa données du

DDB (Dortmund Data Bank ®)
2.3.2 Propriétés physiques et thermodynamiques du mélange
Le tableau II.4, donne quelques propriétés physiques du couple éthanol/n-propanol.
Dans notre étude, pour les données d’équilibre, nous avons choisi de nous référer aux valeurs
fournies par la base de données SIMSCI de Pro/II Inc.
Les données d’équilibre ont permis le tracé du diagramme température-composition : T-x,y
représenté sur la figure II.21. Il est également utile de posséder sous forme polynomiale les
propriétés thermodynamiques (corrélations de la courbe de rosée et de bulle) pour d’éventuelles
utilisations en simulation numérique par exemple. Ainsi, les interpolations des courbes de rosée
et de bulle tracées sur la figure II.21 peuvent se mettre sous formes d’équations (Equations II-5 et
II-6).
T rosée = 0,3453x 6 - 1,5534x 5 + 3,5992x 4 - 7,0472x 3 + 13,54x 2 - 27,563x + 97,062 Equation II- 5
T bulle = - 0,0756y 6 - 0,076y5 - 0,5522y 4 - 0,9671y3 - 3,142y 2 - 13,866y + 97,062 Equation II- 6
103
Fluide Mélange équimolaire éthanol/n-

propanol à 760mmHg
Température d’ébullition mélange [°C] 85,9
Enthalpie liquide [106J/s] 0,0015
Entropie liquide [J/kg/K] 5357
Cp liquide [J/kg/K] 3267
Masse molaire du mélange [g/mol] 53
Viscosité du liquide [cp] 0,4696
Conductivité thermique liquide [W/m.K] 0,147
Tension de surface [N/m] 0,0176
Tableau II. 4: Propriétés d’un mélange équimolaire éthanol/n-propanol en ébullition à

760 mm Hg (Base de données SIMSCI de PRO/II)
98
96
94
92
Temperature [ °C]
90
88
86
84
82
80
78
0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1
Composition, fraction molaire ETHANOL
Figure II. 21: Diagramme T-xy pour le mélange binaire éthanol/n-propanol à P=101,3kPa
(Données de la base SIMSCI Pro/II)-mélange idéal
2.3.3 Chromatographie en phase gazeuse
Dans l’étude de faisabilité de la distillation dans le micro-contacteur à films tombants, la qualité

d’analyse des échantillons (soutirat et distillat) provenant de la séparation du mélange binaire
dépend fortement du choix de la colonne chromatographique ainsi que des conditions opératoires
(température, débit de gaz vecteur et pression de travail).
104
Les analyses ont été réalisées sur un chromatographe Varian® 3900 muni d'un injecteur
split/splitless, d'un détecteur à ionisation de flamme (FID) et d’un passeur automatique
d'échantillons. La colonne capillaire utilisée est du type DB-624 (-20 < température limite < +260
°C), de 30 m de long et avec un diamètre interne de 0,53 mm. La phase stationnaire est un film de
3 m d’épaisseur formé de 6% de cyanopropylephényle et de 94% de diméthyle polysiloxane.
Les conditions utilisées sont les suivantes :
- Gaz vecteur : 5 mL.min-1
- Make-up (He) : 25 mL.min-1
- Air : 300 mL.min-1
- Hydrogène : 30 mL.min-1
- Température injecteur : 150°C
- Température détecteur : 250°C
- Programmation de la colonne : température initiale de 60°C pendant une minute, puis montée en
température de 5°C/min jusqu'à 120°C. Ceci permet de fixer un temps d’analyse relativement
court de 14 minutes.
Un volume de 1µL d’échantillon liquide, constitué d’éthanol et de n-propanol, est injecté
automatiquement par le biais du passeur d’échantillon, à travers un septum. La seringue
d’injection est équipée par une pointe adaptée afin d’éviter d’endommager les septums. Le mode
d’injection choisi est le split, adéquat aux analyses des faibles quantités d’échantillons concentrés
sans avoir recours à une dilution préalable. Ce mode permet de fractionner en deux parties le
débit total du gaz vecteur mélangé à l’échantillon. Le paramètre opératoire fixé est le split ratio
défini par le rapport du débit du split et du débit du gaz vecteur circulant dans la colonne. Ainsi
une grande partie du liquide injecté par split est éliminée de l’injecteur par une vanne de fuite.
Seule une petite fraction du mélange est entraînée par le gaz vecteur vers la colonne (Hélium pur
à 99,995% de qualité analytique).
Dans la colonne, le mélange liquide à analyser est retenu par la phase stationnaire. Il est
caractérisé par le temps de rétention ( t R ) qui englobe le temps de passage dans la colonne et le
temps durant lequel le soluté est retenu.
Pour les conditions d’analyses choisis, le temps de rétention de l’éthanol est de 2mn 45s et celui
du n-propanol de 3mn 55s.
105
3 Mode opératoire
Toutes les expériences se sont déroulées selon le même mode opératoire, les paramètres
modifiables par l’expérimentateur sont : le débit d’alimentation, la puissance de chauffe
électrique, la plaque micro-rainurée et l’espacement de la veine vapeur. Par manque de temps, ce
dernier paramètre n’a pas été étudié dans ce travail.
Certaines précautions sont nécessaires pour pouvoir réaliser les manipulations de manière fiable
et reproductible :
• Un mouillage correct de la plaque doit être assuré afin que le film liquide obtenu soit
stable. En effet la plaque peut être sèche à certains endroits et le liquide peut déborder à
certaines parties de la plaque micro-rainurée.
• Un autre point important est de s’assurer que le liquide ne s’accumule pas dans le micro-
contacteur, d’où l’existence d’une garde hydraulique à l’extérieur du dispositif (Figure.
II.22). Ce dernier permet la récupération directe du film liquide évacué aux fentes
inférieures des plaques. La récupération est faite sans l’aide d’une pompe, le film liquide
s’écoule par gravité entre le micro-contacteur et la garde hydraulique.
106
Tuyère reliant la sortie principale

liquide du micro-contacteur et le
collecteur
Orifice ouvrable
Tube plongeant
Paroi transparente permettant le soutirage
Figure II. 22: photographie du collecteur en sortie du micro-contacteur
Le collecteur (Figure II.22) permet d’évacuer le liquide non évaporé par gravité via les chambres
d’évacuation du micro-contacteur. L’aspect transparent des parois permet par visualisation,
d’éviter l’accumulation du liquide dans le système.
3.1 Démarche expérimentale
Avant de commencer toute manipulation, l’installation est mise en route. Cela consiste à mettre
en fonctionnement la pompe HPLC, le refroidissement du condenseur et un mouillage des
plaques.
La démarche suivante est adoptée pour toutes les manipulations.
107
1. Le mélange d’alimentation est préparé selon la fraction molaire souhaité. Pour cela, les
quantités nécessaires sont pesées à la balance de précision. Un échantillon de
l’alimentation est analysé par chromatographie gazeuse pour vérifier son titre
conformément à l’étalonnage préalable de la colonne capillaire. Dans le cas de l’étude du
corps pur, cette étape n’est pas nécessaire.
2. Une circulation d’un faible débit de liquide est mise place sur les plaques pour s’assurer
qu’elles sont entièrement mouillées. Cette opération sert à initialiser l’écoulement et à
obtenir un film liquide stable afin d’éviter la formation de zones sèches par endroits.
3. La tension et/ou le courant (le produit des deux donnant la puissance de chauffe électrique
souhaitée : P=U.I) sont fixées en fonction la puissance désirée
4. Une fois que tout le système est prêt, le débit de l’alimentation est imposé.
5. Les réceptacles préalablement préparés à cet effet (nettoyés et pesés) sont mis en place.
La stabilisation des températures est alors attendue, à ce moment, un délai correspondant
au temps de mise en régime du système d’environ d’une heure est respecté. Après
stabilisation des températures, le logiciel d’acquisition des températures est mis en route
et un fichier d’acquisition est créé. On observe une sortie régulière du condensat et du
soutirat.
6. Les débits de distillat et de soutirat sont déterminés par empotage. Les analyses de titre
molaires sont effectuées dans le cas de l’étude du mélange binaire éthanol/n-propanol.
7. Concernant le montage du micro-contacteur, une attention particulière a été portée au
montage des vis de fixation et des joints d’étanchéité. Notamment à propos des plaques de
bridage servant à maintenir les plaques de chauffage. En effet un serrage trop fort ou
insuffisant risquerait de déplacer les plaques micro-structurées, ce qui peut provoquer des
fuites et/ou des déformations des éléments de maintien.
3.2 Temps de réponse du système
Afin de déterminer avec une bonne précision : fractions molaires, débits, températures et
coefficients d’échange en régime permanent du micro-contacteur, il est nécessaire de connaître le
temps de réponse du système. Nous avons procédé aux mesures requises pour déterminer
expérimentalement cette valeur. Le système est soumis à une puissance de chauffe constante
pendant environ 12h de façon à atteindre son état d’équilibre thermique, les températures du
108
système étant mesurée de façon à être sûr d’avoir atteint cet état stationnaire sans circulation de
liquide. Une fois cet équilibre thermique atteint, on fait circuler un débit de liquide connu (Figure
II.23), les températures sont enregistrées au cours du temps via l’interface d’acquisition
(Testpoint ®).
Sortie vapeur
Matrice en téflon du micro-contacteur
Conditions
Plaque micro- T5 T1 A=1,5158g/min

structurée qélec =2290W/m2
T6 Pression atmosphérique
Plaque de T2
bridage (inox)
Plaque chauffante
T7 T4
Plaque en silicone
Sortie de liquide
Figure II. 23: Choix des points de mesures sur le micro-contacteur pour la mesure du temps
de réponse
L'évolution temporelle de la température est exponentielle et est sous la forme :

−t
T ( t ) = A.( e τ − 1 ) + B Equation II- 7
t désigne la variable temporelle et A et B sont des constantes, représente la constante de temps.

L'équilibre théorique est atteint au bout d'un temps infini.
Le temps de mise en régime d’un système est le plus souvent pris comme égal à 5 fois la
constante de temps du système (Figure II.24).
109
120 T(t)=A.e^(-(x-x 0 )/ τ )+B

A 95.1522 ±0.00803
B 0 ±0
x0 17.79766 ±0.0322
115
τ 955.93736 ±2.98836
Temperature (°C) 110
105
100
95
τ
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000
Tem ps (s)
Temps de réponse=5*
Figure II. 24 : Méthode graphique de détermination du temps de réponse
Pour avoir une meilleure représentativité du système, six points de mesures repartis sur
l’ensemble du micro-contacteur ont été choisis (Figure II.25 (a-f)). Ce choix permet une
meilleure estimation du temps de réponse. La moyenne des temps de réponse sur les six points
sera retenue comme représentative de la dynamique du système. C’est le temps au-delà duquel on
considère que le système a atteint le régime permanent.
Nous avons alors pu déterminer la constante de temps moyenne du système à 849s soit 14mn.
Une constante de temps est une grandeur, homogène à un temps, caractérisant la rapidité de
l'évolution d'une grandeur physique dans le temps.
La constante de temps est souvent liée à la réponse du système étudié à une perturbation
instantanée (cette perturbation peut correspondre dans notre cas à un changement de la puissance
de chauffe ou du débit d’alimentation), elle caractérise alors l'ordre de grandeur du temps au bout
duquel le nouvel équilibre est atteint, on l’utilisera pour déterminer le temps nécessaire au
système pour répondre à une modification de la consigne (laquelle peut être une puissance de
chauffe ou un débit).
Dans notre cas, le temps de réponse est égal à environ 1h10mn, à ce temps, 99% de la
température d’équilibre est atteint. Les prises d’échantillonnage du distillat, du soutirat ainsi que
l’acquisition des températures devraient donc commencer au bout de ce temps.
110
T1 T2
120
T(t)=A.e^(-(x-x0)/τ)+B T(t)=A.e^(-(x-x0)/τ)+B
115
A 91.89329 ±0.00858 A 93.53872 ±0.01396
B 0 ±0 B 0 ±0
115
x0 25.21705 ±0.04872 x0 23.66943 ±0.08313
τ 632.24382 ±1.9311 τ 592.7193 ±3.26204
110
110
Temperature (°C)
Temperature (°C)
105 Temps de réponse Temps de réponse

trep1=3161s 105
trep2=2963s
100
100
95
95
90
90
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000
(a) Temps(s) (b) Temps (s)
T4 120
120 T5
T(t)=A.e^(-(x-x0)/τ)+B
T(t)=A.e^(-(x-x0)/τ)+B
A 93.58497 ±0.01496
A 95.1522 ±0.00803
B 0 ±0
x0 24.00801 ±0.07672
115 B 0 ±0
115 x0 17.79766 ±0.0322
τ 721.60915 ±3.72583
τ 955.93736 ±2.98836
Temperature (°C)
110 110
Temperature (°C)
Temps de réponse
Temps de réponse
105
trep3=3608s 105
trep4=4779s
100
100
95
95
τ
90
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000
Temps (s) (d) Temps (s)
(c)
T6 T7
120 120
T(t)=A.e^(-(x-x0)/τ)+B T(t)=A.e^(-(x-x0)/τ)+B
A 97.27002 ±0.00329 A 97.80978 ±0.00278
B 0 ±0 B 0 ±0
115 x0 19.54435 ±0.01194 115 x0 20.13693 ±0.00928
τ 1055.3033 ±1.1519 τ 1137.67129 ±0.96435
Temperature (°C)
Temperature(°C)
110 110
Temps de réponse Temps de réponse

105
trep5=5276s 105
trep6=5685s
100 100
95 95
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000
(e) Temps (s) (f) Temps (s)
Figure II. 25(a-f): Evolution de la température en fonction du temps pour les six points de
mesures choisis (A=1,52g/min, qélec=2290W/m2, P=101,3kPa)
111
3.3 Conditions opératoires
Le Tableau II.5 résume les conditions opératoires de différentes expériences effectuées dans le
cadre de l’évaporation d’un corps pur (éthanol) et du mélange binaire éthanol/n-propanol. Il
donne les gammes de valeurs des conditions opératoires ainsi que des remarques sur certaines de
ces valeurs.
Grandeur Unités Symbole Minimum Maximum Remarques

Nombre de Reynolds du - Re L 1 8 Ecoulement laminaire lisse
liquide
Débit d’alimentation g/min Am 1 6 -
Epaisseur du film liquide μm δL 60 145 Pas de débordements des

micro-canaux
Nombre de Kapitza liquide - Ka L 1,31E-08 1,53E-09 -
Nombre de Weber liquide - We L 0,004 0,22 -
Flux de chauffe électrique W m2 qélec 2000 5000 -
Température de saturation °C θ sat . 78 87 Etude corps pur et mélange

binaire
Fraction molaire - xA 0,46 1 Etude corps pur et mélange
d’alimentation binaire
Tableau II. 5: Conditions opératoires des expériences effectuées- P=101.3kPa
3.4 Incertitudes de mesures et reproductibilité des expériences
Les incertitudes de mesures expérimentales peuvent avoir plusieurs sources : détermination des
débits par empotage (pesage des masses), incertitudes provenant de l’appareil CPG bien qu’un
passeur d’échantillons soit installé afin de réduire les incertitudes dues à l’injection.
Notons aussi que la reproductibilité des expériences dépend fortement de la nature des contacts
(élément chauffant-plaque micro-rainurée) et du bon contact des thermocouples placés contre la
face extérieure des plaques. Il convient donc avant chaque manipulation de s’assurer du bon
112
fonctionnement et du positionnement des thermocouples, ceci est nécessaire pour avoir des
mesures fiables.
Dans un souci de reproductibilité des expériences, chaque manipulation a été répétée deux fois, et
en cas de problème de reproductivité d’autres essais supplémentaires étaient nécessaires pour
valider nos résultats. La moyenne des valeurs obtenues a été ensuite effectuée. Les calculs
d’incertitudes sur les débits, compositions et températures sont détaillés dans l’annexe C.
Conclusion
Dans ce chapitre nous avons présenté le micro-contacteur à films tombants, principal support de
l’étude.
Outre sa fabrication bon marché, le micro-contacteur à films tombants présente l’avantage d’être
modulable et flexible. Les étapes de montage et démontage de l’appareil étant aisées, on peut
étudier les influences des paramètres géométriques (micro-structuration). On a aussi la possibilité
de faire varier le volume occupé par la phase vapeur en modulant l’épaisseur de la veine vapeur.
Une évaluation des aires de transferts des plaques a permis de mettre en évidence le potentiel de
la structuration à améliorer les processus de transferts de chaleur et de masse avec des aires
spécifiques de transfert de chaleur et de matière pouvant être paramétrées en modulant les
caractéristiques géométriques de l’appareil.
Enfin, outre la présentation du principe de fonctionnement du micro-contacteur à film tombant et
des conditions opératoires des études expérimentales effectuées, le micro-contacteur à films
tombants démontre qu’à travers la micro-structuration des supports d’écoulement, on peut
travailler à des débits modérés et stabiliser l’écoulement du liquide en favorisant l’utilisation de
la quasi-totalité de l’aire spécifique offerte.
113
Chapitre III : Caractérisation du système
expérimental et étude du transfert thermique
dans le micro-contacteur à film tombant
114
Chapitre III : caractérisation du système expérimental et étude du transfert thermique dans le micro-
contacteur à film tombant
Introduction
Nous allons présenter dans ce chapitre nos résultats expérimentaux dans le cas de l’évaporation
de l’éthanol pur au sein du micro-contacteur à film tombant.
Cette étude permettra de mieux comprendre le fonctionnement du micro-contacteur lors de

l’évaporation de film tombant et de mettre en lumière les mécanismes de transferts thermiques
dans un tel dispositif dont la particularité est de réunir en son sein deux concepts que sont : la
technologie des micro-canaux et celui des films tombants.
Nous présenterons d’abord le protocole expérimental adopté ainsi que les conditions opératoires.
A travers nos mesures expérimentales, nous étudierons l’évolution du coefficient d’échange de

chaleur avec le flux de chauffe et le débit d’alimentation, ces mesures seront ensuite analysées.
Enfin, ces résultats seront également comparés aux données de la littérature puis discutés. Cette
démarche permettra d’identifier les phénomènes rencontrés pour une meilleure prise en main du
dispositif, étape décisive dans le cadre de l’étude de faisabilité de la distillation dans un tel
système.
115
1 Conditions expérimentales
Le transfert de chaleur dans le micro-contacteur à film tombant a été étudié expérimentalement

dans les conditions opératoires consignées dans le tableau III.1.
Toutes les expériences ont été effectuées à pression atmosphérique avec différents flux de chauffe
électrique (2000W/m2 <qélec <4500W/m2), le nombre de Reynolds du film tombant est compris
entre 1 et 5.
Les propriétés thermo-physiques de l’éthanol sont obtenues à partir de la base de données

Dortmund Data Bank®.
Grandeur Unités Symbole Valeurs

Nombre de Reynolds liquide - Re L 1-5
Débit d’alimentation (pour les g/min A 1-5

deux plaques)
Epaisseur du film liquide μm δL 60-145
Nombre de Kapitza liquide - Ka L 1,31E-08 – 1,53E-09
Nombre de Weber liquide - We L 0,004-0,22
Flux de chauffe électrique W m2 q élec 2000-5000
Température de saturation °C θ sat . 78
Fraction molaire d’alimentation - xA 1
Tableau III. 1: Conditions opératoires
2 Protocole expérimental et méthodes
Après la mise en route, une période de stabilisation est observée entre chaque acquisition. Pour ce
faire, à chaque fois que le débit ou le flux de chaleur est changé, un temps d’attente de 1h10 min
est fixé.
L’acquisition des températures est assurée par l’interface Testpoint® durant toute la durée des
essais, ce qui permet de vérifier la stabilisation des valeurs.
116
Sauf précisions, les valeurs des températures données dans les graphes qui suivent correspondent
aux valeurs en un point, plus précisément celles relevées par le thermocouple T6. (Figure III.1). La
raison du choix de ce point de mesure est due à la symétrie du système (chaque plaque est
sensiblement alimentée par le même débit et le même flux électrique)
Figure III. 1 Choix du thermocouple de référence pour le suivi de la température de plaque

(thermocouple T6)
2.1 Caractérisation thermique du micro-contacteur
L'évaporation du film liquide est induite par la puissance de chauffe fournie. Le flux de chauffe
électrique dissipé par effet Joule à travers la plaque est défini comme le rapport entre la puissance
électrique totale imposée sur l’aire de chauffe totale (tenant en compte des deux plaques). Il
s’exprime comme suit:
qélec = 2UI / 2 S élec = UI / S élec Equation III- 1
117
Avec S éléc = Lélec wélec (m2) où Léléc et wélec représentent les dimensions (longueur et
largeur respectivement) de l’élément chauffant en contact avec la plaque micro-rainurée.
Il est nécessaire de différencier la puissance électrique dissipée à travers le contacteur et le flux
de chaleur réellement acheminée au film binaire compte tenu des déperditions thermiques.
En régime stationnaire, le bilan de chaleur appliquée au volume de contrôle (schématisé sur la
figure III.2) s’écrit comme suit :
Q = Qimposé − Q perdue = D .hV + S .hS − A.h A Equation III- 2
Q est la quantité de chaleur réellement transmise au film liquide. Il s’agit de la somme de la
quantité de chaleur utile à l’échauffement du liquide et à son évaporation. Rappelons que cette
quantité de chaleur est connue par mesure du débit évaporée. Pour un mélange binaire, lors de
son évaporation, chaque corps a une contribution enthalpique différente. La quantité de chaleur Q
évaluée ici est donc la chaleur utile à l’évaporation (somme de la chaleur latente et de la chaleur
sensible). Distillat
D, xD, θD, hD
Alimentation: A, xA, θA, hA Déperditions thermiques (Qperdue)

Micro-
contacteur
Soutirat : S, xS, θS, hS Chaleur

fournie (Qimposée=U.I)
Volume de contrôle
Figure III. 2 : Bilan de chaleur aux bornes du micro-contacteur à films tombants
118
La densité de flux de chaleur transférée au liquide se définit comme étant le rapport de la quantité
de chaleur Q sur la surface du film en contact avec la paroi. L’expression peut s’écrire comme
suit :
Q Q
qtransf = = Equation III- 3
Sliq 2 wnc L p
2.2 Evaluation du coefficient de transfert de chaleur
Figure III. 3:Méthode d’évaluation du coefficient de transfert thermique
Dans le cas de faibles taux d'évaporation, l’épaisseur du film ainsi que le coefficient de transfert
de chaleur sont pratiquement constants.
En régime laminaire (sans nucléation au sein du film liquide), la théorie de Nusselt [Nusselt,
1916] suppose que la chaleur est transférée par conduction depuis la paroi chaude jusqu’à
l’interface liquide/vapeur où a lieu le changement de phase.
Webb et Gupte (1992) ont particulièrement insisté sur le fait que le flux de chaleur total imposé
( qélec ) ne doit pas être employé pour calculer le coefficient de transfert thermique, mais qu’il
faut plutôt utiliser la quantité de chaleur réellement transférée ( q transf ).
119
Le coefficient local de transfert de chaleur s’exprime comme suit (Palen et al. (1994) et Chun et
al (1971)) :
q transf
h= Equation III- 4
θ p −θ s
qtransf correspond au flux de chaleur réellement transféré au liquide. Il est déterminé par bilan de
chaleur aux bornes du micro-contacteur (cf. paragraphe 3.1).
θ s est la température de saturation du film liquide, θ p représente la température de la paroi en
contact avec le film liquide. Cette température est évaluée en appliquant l’équation de Fourrier de
conduction de la chaleur à travers la paroi en laiton (cf. Figure III.3).
La loi de Fourrier s’exprimant comme suit :
θ p' − θ p
q transf = λlaiton . Equation III- 5
tw
avec θ 'p , la température externe de la paroi mesurée par un thermocouple, t w étant l’épaisseur de
la plaque.
Une réécriture de l’équation de Fourrier permet de calculer θ p comme suit :
q transf t w
θ p = θ 'p − Equation III- 6
λlaiton
La température de la vapeur saturante (θS) est connue par mesure directe de la vapeur sortant de
la cellule.
Ainsi connaissant le flux de chaleur transféré au liquide (qtransf) , la différence de température (θp-
θs), le coefficient local de transfert de chaleur (h) peut être calculé.
3 Résultats expérimentaux
Dans cette section, on a présenté les résultats expérimentaux de l’étude du transfert thermique
lors de l’évaporation de l’éthanol pur.
120
On a d’abord effectué une analyse détaillée de l’influence du flux de chauffe et du débit puis
l’identification des différents régimes d’ébullition observés au sein du microcontacteur à film
tombant.
3.1 Identification des régimes d’ébullition et mise en évidence des zones sèches
La figure III.4 montre l’évolution de la température centrale de la plaque en fonction du flux de
chaleur électrique pour différents débits d’alimentation. On constate pour l’ensemble des débits,
une augmentation de la température de la plaque en fonction de la puissance de chauffe. Cette
évolution est de type loi puissance.
On peut y différencier principalement deux zones : une zone où les températures de plaques
augmentent faiblement avec le flux de chauffe électrique (zone1) jusqu’à une valeur d’environ de
3500 à 3700 W/m2 suivie d’une autre zone caractérisée par des températures élevées (zone2).
415 A=1,51 g/min A=2,86 g/min

A=3,53 g/min A=4,20 g/min
405
Temperature à la paroi (K)
395
385
375
Zone1
Zone2
365
355
2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000
2
Flux de chauffe electrique (W/m )
Figure III. 4: Evolution de la température de la plaque (au milieu de la plaque) en fonction

du flux de chauffe électrique, pour différents débits d’alimentation, cas de l’éthanol pur.
Plaque n° 3 : WC/dC=5, Dh=0.33mm
121
Nous interprétons cette transition par un changement de régime d’ébullition.

La figure III.4 montre que le changement de régime est fonction du débit de liquide. En effet plus
le débit de liquide augmente, plus cette zone de transition est repoussée vers des valeurs plus
élevées de flux de chauffe. Cette valeur seuil du flux de chauffe, est nommée flux de chauffe
maximum.
Une telle augmentation de la température peut être expliquée par l’assèchement partiel et
intermittent de la couche liquide à la paroi. Lorsque la paroi chauffée est en contact avec de la
vapeur, la chaleur ne sera pas bien transférée au sein du film liquide tombant, ce qui va dégrader
le coefficient d’échange de chaleur et se traduit par une augmentation de la température à la
paroi, l’effet contraire pourrait se produire (diminution de la température aux flux élevés) lorsque
le film liquide remouille la paroi.
Une fois le flux de chaleur critique atteint, la surface chauffée devient quasiment sèche et sa
température présente une croissance très rapide, on entre alors dans la zone de déficience du
liquide.
0,800 A=3,53 g/min A=4,20 g/min
0,700
X: fraction d'éthanol évaporée
0,600
0,500
0,400
0,300
0,200 Zone1 Zone2
0,100
0,000
2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000
2
Flux de chauffe electrique (W/m )
Figure III. 5: Evolution du taux d’éthanol évaporé en fonction du flux de chauffe électrique,
pour différents débits d’alimentation, cas de l’éthanol pur. Plaque n° 3 : WC/dC=5,
Dh=0,33mm
122
On a reporté sur la figure III.5, l’évolution de la fraction d’éthanol évaporée en fonction du flux
de chauffe électrique. Pour l’ensemble des débits d’alimentation, on observe des évolutions
présentant une fraction évaporée maximale là où la valeur du flux de chauffe est maximum.
Il est bien connu que les zones sèches peuvent subvenir aux flux de chauffe élevés. Dans ces
conditions des bulles se forment et soumettent à la plaque chauffée des changements rapides de
températures, à l’image des sauts brusques de températures observés à q=qmax sur la figure III.4.
En effet, au-delà de la valeur seuil du flux de chaleur, on peut remarquer une chute du taux
d’évaporation (figure III.5), signe d’instabilités dans le mode d’évaporation et/ou du mode
d’écoulement du film tombant. On peut associer la chute du taux d’évaporation à l’apparition des
zones sèches.
Zaitsev et al. (2009) soutiennent que lors de l’ébullition nucléée instable, la surface de chauffe est
partiellement recouverte d'un film mince et métastable sur laquelle de nombreuses zones sèches
apparaissent et disparaissent rapidement.
Ce phénomène d’assèchement des plaques met donc une limite effective à la quantité évaporée
qui peut prendre place dans le micro-contacteur, d’où une diminution du taux d’évaporation aux
flux de chauffes électriques élevés.
123
96
A=1.51 g/min
95
A=3.53 g/min
94
Temperature [θp (°C)] à Z/2
93
92
91
90
89
88
87
86
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
Temps (s)
Figure III. 6 : température de la plaque (au milieu de plaque) en fonction du temps à

qélec=3443W/m2, éthanol pur. Plaque n° 3 : WC/dC=5, Dh=0,33mm
Afin de mieux comprendre les mécanismes d’apparition des zones sèches, on a tracé sur la figure
III.6, à puissance de chauffe électrique fixe (qélec=3443 W/m2), l’évolution de température de
paroi en fonction du temps pour deux débits d’alimentation (A=1,52 g/min et A=3,56 g/min).
Au faible débit d’alimentation A=1,52 g/min, on peut remarquer des oscillations périodiques
de la température. Aussi, le niveau de la température moyenne est beaucoup plus élevé que dans
le cas d’un fort débit (A=3,56 g/min).
Les fluctuations de température peuvent être attribuées à un comportement instable dans le
régime d'ébullition, et suggèrent la présence de zones sèches accompagnées par une phase de
surchauffe de la paroi suivie par une phase de remouillage de celle-ci. Tout se passe comme si les
zones sèches apparaissent par intermittences.
Avec un débit d’alimentation de A=3,56 g/min, la température de la paroi présente très peu de
fluctuations. Ce comportement peut être associé à un état plus stable d'ébullition nucléée, la
fréquence des fluctuations de températures est faible, ceci laisse penser qu’à ce débit, on n’est pas
124
dans une phase poussée de formation des zones sèches. Ainsi avec l’augmentation du débit de
liquide, l’apparition des zones sèches est repoussée vers des valeurs plus élevées de flux de
chauffe électrique.
Toutefois, le plus souvent les interprétations classiques d’instabilités en ébullition ne peuvent pas
être systématiquement transposées à la situation actuelle à cause de la particularité du dispositif
d’étude qui allie à la fois la technologie des micro-canaux et des films tombants. La complexité
des phénomènes s’y déroulant nécessite une analyse de résultats expérimentaux et une
confrontation avec les données de la littérature. Cette analyse permettra aussi une meilleure
différenciation entre les régimes observés dans le micro-contacteur à films.
102
θp (Z=29mm) en °C θp (Z=55mm) en °C
100 θp (Z=81mm) en °C θp (Z=107mm) en °C Z3=81 mm

Z4=107 mm
98
Temperature, θp (°C)
96
94
92
Z2=55 mm
90
Z1=29 mm
88
86
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
Temps (s)
Figure III. 7 : Température de la plaque en fonction du temps à Z=29mm, Z=55mm et

Z=107mm - qélec= 3494 W/m2, A=1,52 g/min, éthanol pur. Plaque n° 3 : WC/dC=5, Dh=0,33mm
Afin de montrer la répartition de la température dans le contacteur, les mesures de températures

axiales ont été effectuées.
La figure III.6 représente l’évolution temporelle de la température de la plaque en quatre points
de mesures (T5 à T8). Du fait de leur placements (coté arrière du microcontacteur cf. Figure
125
III.1), les mesures de températures sont plus précises, car contrairement à celles relevées par les
thermocouples placés au devant du microcontacteur, ceux-ci peuvent être perturbés par des
mouvements fortuits.
La figure III.7 montre que le système n’est pas homogène en température.
En effet entre l’entrée et la sortie du micro-contacteur, du fait de l’évaporation du film liquide
tombé sur la plaque, un gradient de température apparait suivant l’axe z (sens de l’écoulement du
film tombant).
3.2 Longueurs caractéristiques
On peut s’intéresser à la longueur d’établissement thermique et la comparer aux longueurs des

canaux dont on dispose afin de montrer l’influence (ou non) des longueurs d’établissement
thermique et hydrodynamique sur les écoulements donc sur les transferts thermiques.
La longueur d’établissement thermique ( Lth ) se définit comme étant la longueur au-delà de
laquelle, le coefficient de transfert de chaleur local devient constant.
Ainsi sur la longueur d’établissement thermique, le coefficient local de transfert de chaleur varie,
et devient constant une fois cette longueur dépassée, on entre alors dans la région dite établie
thermiquement.
Shah et London (1978) ont proposé pour différentes géométries de canaux soumises à des flux de
chauffe constants, des valeurs de longueurs d’entrée thermique adimensionnelle ( L*th ) permettant
de calculer la longueur d’établissement thermique ( Lth ). Ces dernières sont reliées par la relation
suivante :
Lth
L*th = Equation III- 7
Dh PrL ReL
Les corrélations qui permettent de calculer la longueur d’établissement thermique sont différentes
selon qu’on soit en régime laminaire ou turbulent. Pour les canaux rectangulaires, Phillips (1987)
suggère L*th = 0,1, ce qui permet de réécrire l’équation III- 7 comme suit : Lth = 0.1 Dh PrL ReL .
126
Dans les conditions d’un débit d’alimentation de A=1,52g/min et d’un flux électrique imposé de
3494W/m2 (ReL=1,7 et PrL=7,24), le diamètre hydraulique de la plaque 3 est Dh= 0,33mm. En
faisant l’application numérique, on trouve comme longueur d’établissement thermique Lth =0,406
mm.
De la même manière on peut calculer la valeur de la longueur d’établissement hydrodynamique

(Lhyd) qui représente la longueur nécessaire pour passer d’un profil de vitesse uniforme à un profil
de vitesse avec un profil complètement établi. A partir de l’entrée du film liquide dans les micro-
canaux, le profil de vitesse commence à se développer sur toute la longueur jusqu’à atteindre le
profil de vitesse d’Hagen-Poiseuille.
La longueur d’entrée hydrodynamique Lhyd est donnée par l'équation suivante :
Lhyd
L*hyd = Equation III- 8
Dh ReL
Pour les canaux rectangulaires, la valeur de L*hyd la plus acceptée est de 0,05 [Shah et London].
On évalue la longueur d’entrée hydrodynamique à Lhyd=0,028mm.
On trouve une longueur d’entrée thermique de Lth=0,406 mm et une longueur d’entrée

hydrodynamique de Lhyd=0,028mm.
L'hypothèse selon laquelle l’écoulement est pleinement développé est valable car les longueurs
d’entrée thermique et hydrodynamiques sont largement inférieures à la longueur du canal.
Le comportement des températures oscillantes le long de la plaque ne peut donc a priori être
attribué au non établissement des écoulements le long des plaques d’évaporation, mais très
probablement à la formation de zones sèches par intermittences, supposées responsables de la
fluctuation des températures.
127
3.3 Influence du flux de chauffe et du débit
Dans ce qui suit, on se propose d’étudier l’influence du flux de chauffe et du débit lors de
l’évaporation du film tombant d’éthanol à différents flux de chauffes et débits d’alimentation.
Une analyse du transfert permettra de mieux différencier les régimes d’ébullition observés dans le
microcontacteur.
2,5
2,0
Débit d'éthanol évaporé (g/min)
1,5
1,0
0,5
0,0
600 1100 1600 2100 2600 3100 3600
2
Chaleur transmise au film liquide (W/m )
Figure III. 8: Evolution du débit d’éthanol évaporé en fonction du flux de chauffe transféré
au liquide, pour différents débits d’alimentation, cas de l’éthanol pur. Plaque n° 3 :
WC/dC=5, Dh=0,33mm
La figure III.8 représente l’évolution du débit d’éthanol évaporé en fonction du flux de chauffe
réellement transmis au film liquide pour différents débits d’alimentation. Le flux de chauffe
réellement transféré au liquide est calculé compte tenu des pertes thermiques.
Les bilans massique et thermique nous permettent d’écrire :
Φtransf = A Cp ΔT + D Lv Equation III-9
128
où Φ transf représente la puissance de chauffe fournie au liquide, celle-ci se décompose en deux
termes :
A Cp ΔT : ce terme correspond à la quantité de chaleur sensible servant à chauffer le film liquide
le long du micro-contacteur, ce terme équivaut à la chaleur sensible qui comme on peut le voir est
une fonction croissante du débit d’alimentation.
D.Lv : ce terme correspond à la chaleur latente utilisée pour réaliser l’évaporation d’une partie
du débit d’alimentation.
Pour un flux de chauffe ( Φ transf ) constant, une augmentation du débit induit une valeur plus
élevée du terme de chaleur sensible, diminuant de fait le débit d’éthanol évaporés.

De même, pour un débit d’alimentation donné, une augmentation du flux de chaleur transféré au
film implique une augmentation du débit évaporé. Ce résultat est conforme au bilan d’énergie de
l’équation III-9.
En effet, la température d'entrée de d’alimentation est d'environ 50°C, étant donnée la

température d’ébullition de l’éthanol (78°C), une certaine quantité d'énergie est nécessaire pour
que le liquide atteigne sa température ébullition et puisse s’évaporer.
1
La figure III.8 traduit donc directement la relation du bilan de l’équation III-9 où représente le
Lv
− F C p ΔT
coefficient directeur et l’ordonné à l’origine.
Lv
Ces comportements montrent qu’il est préférable de travailler à de faibles débits (films minces)
pour avoir de meilleurs taux d’évaporation, toutefois comme on le verra par la suite, il existe des
limites en terme de débit et de flux de chauffe qu’il faut contrôler au risque de faire apparaitre des
zones sèches qui dégradent le transfert de chaleur.
Une autre façon de représenter l’évaporation de l’éthanol est de tracer la fraction évaporée (X) en
qtransf
fonction du rapport flux de chauffe transférée sur le débit d’alimentation : .
A
129
En reprenant le bilan de l’équation III-9 on peut, en posant X=D/A réécrire que :
Φtransf C p ΔT
X = − Equation III-10
A Lv Lv
Sachant que : Φ transf = S .qtransf où, S est la surface totale d’échange entre le film tombant et la
paroi, qtransf est le flux de chauffe transféré au liquide.
On obtient finalement :
S qtransf C p ΔT
X = − Equation III-10
Lv A Lv
qtransf
On peut ainsi tracer sur la figure III.9, la fraction vaporisée (X) en fonction du rapport .
A
On remarque que l’on a comme coefficient directeur, le rapport S et pour ordonnée à l’origine
Lv
C p .ΔT
le terme − .
Lv
La figure III.9, montre que toutes données expérimentales d’évaporation de l’éthanol pur se
retrouvent sur une seule et même droite linéaire de coefficient directeur, S =1E-08 m2.kg.J-1 et
Lv
C p .ΔT
d’ordonnée à l’origine, − =-0,1586.
Lv
On retrouve pour la surface de chauffe : S~0,008 m2, cette valeur est bien inférieure à la surface
effective d’évaporation (égale à la surface d’échange des deux plaques symétriques :
Seffective=2 ×SL= 2 ×0,006 m2=0,012 m2).
Ceci peut s’expliquer du fait de l’apparition de zones sèches empêchant l’occupation de toute la
surface de chauffe disponible.
La figure III.9 permet connaissant le flux de chauffe réellement transféré au liquide et le débit à
traiter, de déterminer le taux d’éthanol pur susceptible d’être évaporé dans le micro contacteur à
film tombant. On peut potentiellement atteindre des taux d’évaporation élevés (X=0,80) pour des
débits de l’ordre de 2,9g/min
130
0,9
0,8 A=1,51 g/min A=2,86 g/min

0,7
X: fraction évaporée
0,6
0,5
0,4
X = 1E-08 (qtranf/A) - 0.1586
0,3
0,2
0,1
0,0
1,20E+07 2,20E+07 3,20E+07 4,20E+07 5,20E+07 6,20E+07
Chaleur transmise au film liquide/débit d'alimentation (J.m-2.Kg-1)
Figure III. 9: Evolution du débit d’éthanol évaporé en fonction du flux de chauffe transféré
au liquide, pour différents débits d’alimentation, cas de l’éthanol pur. Plaque n° 3 : wC/dC=5,
Dh=0.33mm
La figure III.10 montre l'évolution du flux de chaleur transféré au film en fonction de la

différence entre la température de la plaque et la température de saturation de l'éthanol (78 °C),
ce à différents débits d’alimentation. On y reconnaît l’évolution typique de la courbe d’ébullition
identifiée par Nukiyama (1934).
Pour l’ensemble des débits d’alimentation étudiés, on constate qu’à faible différence de
température entre la plaque et la température de saturation (<10°C), les points expérimentaux se
positionnent de manière identique. La puissance transmise au film est proportionnelle à l’écart de
température. Au delà de 10°C d’écart, le flux atteint sa valeur maximale et décroit avec l’écart de
température.
131
2500 Ébullition A=1,51 g/min

Régime de transition
nucléée A=2,86 g/min
Flux de chaleur transmis au film liquide(W.m-2 )
partielle
2300 Ébullition A=3,53 g/min
nucléée A=4,20 g/min
2100 pleinement
développée
1900
1700
1500
1300
1100
900
700
500
0 10 20 30 θp-θsat (°C) 40 50 60 70
Figure III. 10: Evolution de flux de chauffe transféré au film liquide en fonction de la
différence entre la température de la plaque et la température de saturation-pour différents débits
d’alimentation, cas de l’éthanol pur. Plaque n° 3 : WC/dC=5, Dh=0,33mm
On peut par analogie à la courbe d’ébullition de Nukiyama, y identifier trois différents régimes
d'ébullition.
Nous interprétons ces résultats de la manière suivante :
À une certaine valeur de la surchauffe de la paroi, des bulles de vapeur apparaissent. Ceci
correspond au début de l'ébullition nucléée. Les bulles se forment dans les cavités des
microcanaux qui contiendraient des microbulles préexistantes.
Aux différences de températures inférieures à 10°C, le transfert de chaleur d'ébullition est

caractérisé par l'ébullition nucléée partielle où la phase liquide mouille régulièrement la surface
des plaques.
Après l’initialisation de l’ébullition, une augmentation importante de la pente de la courbe

d'ébullition est observée. A ce stade des bulles provenant des sites actifs de la surface de chauffe
132
sont libérées de façon aléatoire. La densité des sites actifs d’ébullition et la fréquence des bulles
se détachant augmentent avec la surchauffe de la paroi.
D’après Nukiyama (1934), après la zone d’ébullition nucléée partielle, il vient une zone appelée
d’ébullition nucléée pleinement développée. Cette zone est difficile à différencier avec le régime
d’ébullition nucléée partielle mais précède le maximum de flux de chauffe.
Dans cette région, le flux de chaleur transmis au liquide est proportionnel à Δθ m où m est
compris entre 3 et 4.
Un faible changement de pente de la courbe d'ébullition marque la transition entre l’ébullition
nucléée pleinement développée et une zone appelée « zone de transition ».
Avec une augmentation accrue des zones sèches comme observée sur les figures III.6 et 7, le
maximum du flux de chaleur transféré qmax marque la fin de l’ébullition nucléée pleinement
développée.
Ce flux de chauffe maximum est tributaire du débit traité, en effet pour un degré de surchauffe
donné, plus le débit est élevé, plus grand est le flux de chauffe maximum transféré. L’explication
viendrait du fait qu’aux débits élevés un meilleur mouillage des plaques est assuré, ce qui limite
ainsi la formation des zones sèches, connues comme principales responsables du mauvais
transfert de la chaleur.
On observe ainsi, sur la figure III.10 que, plus le débit d’alimentation est élevé, plus grand sera le
flux de chauffe maximum associé.
Le régime dit "de transition" est très instable car caractérisé par une diminution du flux de chaleur
transféré et une augmentation de la surchauffe à la paroi. Cette région est caractérisée par une très
forte présence de vapeur sur la paroi, ce qui empêche le mouillage correct de la paroi par le film
liquide. Ainsi, une fine couche de vapeur se forme entre la paroi et le liquide, entraînant une
dégradation progressive du transfert de chaleur.
Du fait des fortes fluctuations du flux de chauffe transféré et de la température de la paroi, il est
difficile d'obtenir des données fiables en régime de transition.
On voit néanmoins clairement qu’il existe principalement deux régimes matérialisés par le
maximum du flux de chaleur transféré au fluide.
133
Le principal mécanisme pouvant causer la rupture du film est la thermo-capillarité (Effet

Marangoni), elle résulte de la variation de tension de surface due au gradient de température au
sein même du film. Toutefois lors de l’ébullition nucléée et aux flux de chauffes élevés, un débit
important de vapeur est formé dans le micro-contacteur. Cette vapeur circulant à contre courant
du film liquide peut créer par frottement, une contrainte tangentielle de cisaillement qui est
phénomène concurrent à l’effet Marangoni. Cette concurrence entre ces deux effets peut donc
induire la perturbation de l’écoulement du film liquide, et accentuer les zones sèches.
4. Coefficients de transfert de chaleur
Les coefficients de transfert de chaleur peuvent être déduits à partir des résultats présentés
précédemment, car connaissant le flux de chaleur transféré au film liquide et la différence de
température entre la paroi et la température de saturation, on peut évaluer le coefficient de
transfert par le biais de l'équation suivante :
qtransf
hL = Equation III-11
θ p − θ sat
La figure III.11 montre les courbes d’évolution du coefficient de transfert thermique (hL) en
fonction de Δθ= θp-θsat pour quatre débits d’alimentation.
A faible écart de température entre la paroi et la température de saturation (<10°C), on obtient
des valeurs plus élevées du coefficient de transfert, les coefficients étant d’autant plus élevés que
le débit d’alimentation est grand. Notons toutefois que les valeurs atteintes restent relativement
modestes, de l’ordre de 150 à 250 W/m2.°C. Puis le coefficient de transfert diminue
progressivement avec l’écart de température entre la paroi et la température de saturation.
134
Ébullition Ébullition
nucléée nucléée Régime de transition
Coefficient de transfert de chaleur (W.m-2.K-1)
pleinement
270 partielle
développée
A=1,51 g/min
220 A=2,86 g/min
A=3,53 g/min
A=4,20 g/min
170
120
70
20
0 10 20 30 θp-θsat (°C)40 50 60 70
Figure III. 11: Evolution du coefficient de transfert de chaleur en fonction de la différence

entre la température de la plaque et la température de saturation-pour différents débits
d’alimentation, cas de l’éthanol pur. Plaque n° 3 : WC/dC=5, Dh=0,33mm
Pendant la phase d’ébullition nucléée, le transfert de chaleur est intense, le coefficient de transfert
de chaleur augmente jusqu’à atteindre une valeur maximale. Le coefficient de transfert thermique
dépend fortement de la surchauffe.
Avec l’augmentation de la différence de température (Δθ), le régime de transition est atteint

provoquant une diminution du coefficient de transfert thermique.
Ce phénomène s'explique par le fait que le transfert de chaleur s'effectue uniquement par
conduction dans la couche de vapeur, dans cette partie, les zones sèches se forment et persistent
tant que la surchauffe augmente, si bien qu’il s’en suit une diminution brusque du coefficient de
transfert de chaleur.
L’assèchement semble être favorisé dans les micro-canaux en raison du confinement et de l’état
de surface. Plusieurs études rapportent la difficulté d’étudier et de corréler le coefficient de
transfert thermique en micro-canaux en présence de zones sèches Thome (2004) et Chen (2004).
135
Pour ces raisons, les corrélations disponibles dans la littérature ne permettront pas de prédire avec
précision les mesures en ébullition dans la zone de transition.
La zone de transition est la moins étudiée car les mécanismes régissant les transferts de chaleur
dans cette zone sont mal connus si ce n’est qu’ils semblent être affectés par les mêmes variables
que celles qui interviennent dans l’ébullition nucléée.
Dans ses travaux, Berenson (1961) conclut que le régime de transition est une combinaison des
régimes d’ébullition nucléée et d’ébullition pelliculaire 4 existant de manière intermittente sur la
surface.
Les comparaisons de nos données expérimentales avec des corrélations établies pour les micro-
canaux et pour les films tombants nous aideront à mieux différencier et expliquer l’évolution des
tendances observées.
4.1 Comparaisons avec les corrélations établies pour les micro-canaux
La figure III.12 compare nos résultats expérimentaux avec quelques corrélations choisies de la
littérature relatives au transfert thermique en microcanaux. Elle représente l’évolution du nombre
de Nusselt (Nu) en fonction du nombre de Reynolds(ReL).
4
Phénomène d`ébullition correspondant au développement d`une couche continue de vapeur au contact de la surface
chauffante et séparant celle-ci du liquide bouillant
136
100
10
1
NuL
Peng et Peterson [1996]

Wang & Peng (1994)
0,1
Black et Lazareck [1982]
London and Shah
Points expérimentaux qelec=2263W/m2_mesures
0,01 qelec=2872W/m2_mesures
qelec=3400W/m2_mesures
0,001
1 10 ReL 100 1000
Figure III. 12: Evolution du Nombre de Nusselt (NuL) en fonction du nombre de

Reynolds(ReL) : corrélations établies pour les micro-canaux. Comparaison des résultats
expérimentaux avec les corrélations de la littérature.
Les corrélations choisies sont les suivantes :
La corrélation de Peng et Peterson (1996), est établie pour des écoulements horizontaux d’eau
dans des micro-canaux rectangulaires et parallèles. Les diamètres hydrauliques sont compris
entre 0,133 et 0,75mm. La section d’essai est chauffée électriquement. Rappelons aussi que cette
corrélation est spécifique aux études d’écoulements en simple phase.
La corrélation de Wang et Peng (1994) concerne l’étude expérimentale de l'ébullition en

microcanaux lors de l’écoulement d’un liquide (eau) sous-refroidi. Les auteurs constatent que
pour une température de plaque légèrement supérieure à la température de saturation, l’ébullition
nucléée pleinement développée est atteinte et que le régime d'ébullition nucléée partielle n’est pas
observable. Les microcanaux utilisés dans leur étude sont identiques à ceux utilisées par Peng et
Peterson (1996).
137
La corrélation de Lazarek et Black (1982) est établie pour des minicanaux circulaires de diamètre
hydraulique égal à 3.15 mm. Le liquide réfrigérant utilisé est le R-113 (Trichlorotrifluoroethane).
Les auteurs ont identifié que le régime de transfert thermique dominant est l’ébullition nucléée.
En régime laminaire, Thome et Jacobi (2004) recommandent la corrélation de Shah et London
afin d’évaluer le nombre de Nusselt local lors de l’ébullition nucléée.
Nos résultats obtenus lors de l’ébullition de l’éthanol pur ont été placés sur la figure III.12.
Pour nos points expérimentaux ainsi que les valeurs déterminées à partir des corrélations de la
littérature, on constate une évolution croissante du nombre de Nusselt en fonction du nombre de
Reynolds.
Pour les faibles nombres de Reynolds (laminaire), les valeurs expérimentales se trouvent dans le
même ordre de grandeur que celles des corrélations de London et Shah, cependant comparées aux
valeurs trouvées via les corrélations de Peng et Peterson (1996), Wang et Peng (1994) et de
Lazarek et Black(1982), nos points expérimentaux se trouvent bien en-dessous.
Nous proposons de modéliser les nombres de Nusselt obtenus expérimentalement par le biais du
modèle général : Nu = a Re Lb PrLc .

Dans notre cas expérimental, le nombre de Prandtl est constant et égal à 7,24 (éthanol pur), le
terme « PrLc » est donc constant. La valeur de la constante c est arbitrairement fixé à 1/3 compte
tenu de la forte proximité de nos points expérimentaux avec ceux obtenus par la corrélation de
Shah et London.
Pour les séries correspondantes à la zone d’ébullition nucléée, le nombre de Nusselt a été
expérimentalement mesuré pour des nombre de Reynolds de 1,7 ; 3 ; 3,8 et de 4,6 et pour des flux
de chauffe électrique de qélec=2263W/m2 et de qélec=2872 W/m2.
On a déterminé les paramètres a, b et c par régression linéaire selon le critère des moindres carrés
et avons obtenu la corrélation suivante :
138
0,46 1 3
Nu = 0,012 Re L PrL Equation III-12
Coefficients Ecart-type
a 0,012 -
b 0,46 0,001
c 1/3 -
Tableau III. 2: Valeurs des coefficients la corrélation proposée et incertitudes
La figure III.13 représente le nombre de Nusselt corrélé en fonction du nombre de Nusselt calculé
à partir des expériences réalisés lors de l’ébullition de l’éthanol. La dispersion des points autour
de la droite d’équation Nucorr = Nucalc est assez faible sauf pour les flux de chauffe élevés
(qélec=3400W/m2 et qélec =4000W/m2) où la dispersion est plus importante.
0,06
0,05
0,04
Nu_correl
0,03 qelec=3400W/m2_mesures
0,02
0,01
0
0 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06
Nu_calc
Figure III. 13 : Comparaison entre nos données expérimentales et quelques corrélations

établies pour les micro-canaux
Ceci indique que le modèle déterminé concorde bien avec les points expérimentaux obtenus pour
la zone d’ébullition nucléée, mais au-delà, c'est-à-dire en régime de transition, la corrélation n’est
plus efficace du fait de l’apparition de zones sèches.
139
0,46 1 3
Bien que le formalisme de la corrélation présentée ici ( Nu = 0,012 Re L PrL ) corrèle bien
nos points expérimentaux pour les faibles flux de chauffe (qélec=2263W/m2 et qélec=2872 W/m2).
Il convient toutefois de rappeler qu’en régime d’ébullition nucléée, NuL dépend aussi et surtout
de qélec (i e.qtransf) ou de Δθ, en plus des propriétés thermo-physiques du film liquide et assez peu
du régime d’écoulement fixé par ReL. C’est dans ce sens que l’équation de Fujita et Ueda (1978)
établie en ébullition nucléée de film tombant est la plus adaptée pour représenter nos données
expérimentales.
D’une manière générale, il apparaît que les corrélations basées sur le mécanisme d’évaporation
convective donnent des résultats peu satisfaisants, alors que celles établies sur l’ébullition nucléée
conviennent mieux. Ceci étant en accord avec le fait que l’ébullition nucléée est le mécanisme
dominant dans nos expériences et du fait qu’en tout état de cause il est quasi impossible de
modéliser le régime de transition du fait des fortes instabilités aux flux de chauffes élevés (e.g.
zones sèches, caléfaction..)
4.2 Comparaisons avec les corrélations établies pour les films tombants
ReL
1
1 10 100 1000 10000
Chun et Seban (1971)
Alhuseini et al. (1998)
Schnabel et Schlunder (1980)
Fujita et Ueda (1978)
Struve (1969)
0.1
Shmerler et Mudawar (1988)
Garwin et Kelly (1955)

hL*
0.01 qelec=4000W/m2_mesures
qelec=2263W/m2_Fujita et Ueda (1978)
qelec=2872W/m2_Fujita et Ueda(1978)
0.001
Figure III. 14: Evolution du coefficient de transfert de chaleur adimensionnel (h*L) en

fonction du nombre de Reynolds(ReL) pour un film tombant en évaporation. Comparaison
des résultats expérimentaux avec les corrélations de la littérature.
140
On se propose de comparer nos données expérimentales d’ébullition d’éthanol avec les

corrélations données dans la littérature dans le cas de l’évaporation de films tombants sans
ébullition nucléée (voir Chapitre I)).
Sur la figure III.14 est représenté le coefficient de transfert de chaleur adimensionnel (h*L) en
fonction du nombre de Reynolds (ReL) pour un film tombant en évaporation pure sans ébullition
nucléée. Nous y avons ajouté nos points expérimentaux lors de l’évaporation de l’éthanol pur.
D’une manière générale, on constate que nos points expérimentaux sont largement inférieurs aux
valeurs données par les corrélations de la littérature (de dix à cent fois plus faibles).
On observe également que nos valeurs de coefficients de transfert de chaleur adimensionnel (h*L)
ont une allure croissante en fonction du nombre de Reynolds (ReL), comportement
caractéristique en régime turbulent pour les corrélations de la littérature, bien que nos points
expérimentaux soient établis en régime laminaire.
Les corrélations établies pour l’ébullition non-nucléée surestiment donc nos mesures.
Il apparaît clairement que le formalisme de ces corrélations met en avant la dépendance du
coefficient de transfert thermique au nombre de Reynolds, puisqu’ en ébullition non nucléée,
l’évaporation a lieu au niveau de l’interface du film liquide à évaporer, le coefficient de transfert
de chaleur hL est donc peu dépendant du flux de chaleur ou du degré de surchauffe Δθ .
En ce qui concerne la corrélation de Fujita et Ueda (1978) établie pour des films tombants
verticaux, en régime d’ébullition nucléée pleinement développée sans assèchement, elle prédit de
façon satisfaisante nos résultats expérimentaux avant l’apparition des zones sèches (cf. Figures
III.14).
En effet aux faibles flux de chauffe (qélec=2263 W/m² et qélec=2872 W/m²) les résultats sont
prédits de manière fiable. Cependant, aux flux de chauffe élevés (qélec=3400 W/m² et qélec=4000
W/m²), elle devient moins performante, car bien que les prédictions se rapprochent de nos
valeurs, la corrélation les surestime légèrement.
Ce comportement aux flux de chauffe élevés n’est pas surprenant puisque la corrélation de Fujita
et Ueda (1978) est valable uniquement en ébullition nucléée sans apparition de zones sèches.
Dans notre cas, la condition d’applicabilité de cette corrélation n’est pas satisfaite aux flux de
chauffes élevés (qélec=3400 W/m² et qélec=4000 W/m²), car à ces valeurs de flux de chauffe on
141
observe l’apparition des zones, d’où les écarts entre les prédictions de l’équation de Fujita et nos
données aux flux de chauffe élevés.
Afin de mieux préciser, les interprétations précédentes, la figure III.15, regroupe tous les points
expérimentaux d’ébullition d’éthanol et les confronte aux prédictions de Fujita et Ueda. On voit
bien que la corrélation de Fujita est satisfaisante pour les faibles flux de chauffe où le régime
d’ébullition nucléée domine et est moins fiable pour les flux de chauffe élevés.
0,1
hL* calculé avec la correlation de Fujita et Ueda (1978)
Presence de zones seches:

flux de chauffes éléves
0,01 Ebullition nucléee pleinement

dévelopéé:faibles flux de chauffes
0,001
0,001 0,01 0,1
hL* expérimental
Figure III. 15 : Prédictions de nos mesures par la corrélation de Fujita et Ueda (1978)
5 Différences d’ébullition entre l’éthanol pur et le mélange binaire éthanol/propanol.
Dans le cas de l’ébullition d’un mélange binaire, l’allure générale de la courbe d’ébullition de
Nukiyama est considérablement modifiée. Les principales modifications intervenantes ont été
étudiées par Collier et Thome (1996) et illustrées sur la figure III.16.
142
Figure III. 16: Représentation schématique des principaux changements observables lors
du passage de l’ébullition d’un composé pur à l’ébullition d’un mélange binaire, Collier et
Thome (1996)
On peut noter que, dans le cas d’un mélange binaire, le départ du régime d’ébullition est repoussé
vers des valeurs plus élevées du degré de surchauffe Δθ.
Dans la zone d’ébullition nucléée, les coefficients de transfert de chaleur du composé pur sont
supérieurs à ceux du mélange binaire (Figure III.16).
Thome et Shock (1984) ont remarqué que l’ébullition d'un mélange binaire diffère sensiblement
de celle d’un composé pur en raison d'un certain nombre de facteurs dont principalement le titre
du mélange.
La courbe proposée par Collier et Thome (1996) est en accord avec bon nombre de travaux
expérimentaux faits en évaporation de films tombants binaires [Gropp et al. (1981), (1983) et
Palen (1996)] qui rapportent que les coefficients de transfert thermique des mélanges binaires pris
en régime d’ébullition nucléée sont généralement plus faibles que ceux des composés purs dans
les mêmes conditions opératoires.
Ce comportement a tendance à s’inverser dès qu’on entre dans le régime de transition instable où
apparaissent les zones sèches.
143
La figure III.17 compare les courbes d’ébullition entre l’éthanol pur et un mélange binaire
éthanol/n-propanol dont la teneur molaire en éthanol est de 46%. Le débit d’alimentation dans le
cas de l’éthanol pur et du mélange binaire étant de A=4,1966g/min.
8,1 A=4.20 g/min_ethanol pur A=4.20 g/min_binaire 46%

ln [chaleur transmise au film liquide (W.m-2)]
7,9 flux de chauffe critique
minimum du flux de chauffe

7,7
7,5
7,3
7,1 début de l'ébullition nucléee
6,9
1,7 1,9 2,1 2,3 2,5 2,7 2,9 3,1 3,3 3,5
ln[θp-θsat (°C)]
Figure III. 17: Courbes d’ébullition pour un corps pur (éthanol) et pour un mélange
(éthanol/n-propanol à 46% d’éthanol)-2200W/m²<qélec<4900W/m²
La courbe d’ébullition d’un mélange binaire est décalée vers la droite par rapport au corps pur, ce
qui traduit une dégradation des échanges thermiques (Figure III.17). On constate comme observée
par Collier et Thome (1996) que l’apparition de l’ébullition nucléée dans le cas du mélange
binaire nécessite une différence de température Δθ plus élevée :
Dans un mélange binaire, du fait de la différence de volatilité des composants, le taux de

croissance des bulles en régime d’ébullition nucléée est fonction des transferts de chaleur et du
transfert de matière au sein de la phase liquide (Collier et Thome, 1996). Une fois la température
d’ébullition du mélange atteinte, le composé le plus volatil s'évapore davantage, laissant une
prédominance du composé le moins volatile à l'interface, ce qui a pour effet d’augmenter le degré
de surchauffe Δθ, conduisant à une diminution du coefficient transfert de chaleur.
Cette réduction du coefficient d’échange peut avoir plusieurs explications, notamment sur le fait
que les propriétés thermo-physiques du mélange ne sont pas linéaires avec la composition, de la
144
dépendance de la température de saturation avec la composition et également par les mécanismes

de transfert de matière au sein du film liquide.
Une étude plus détaillée des aspects couplés de transferts de chaleur et de matière sera abordée
dans le chapitre IV suivant où il sera question d’étudier et de discuter de la faisabilité
expérimentale de la distillation d’un mélange binaire dans un tel dispositif.
Conclusion
L’analyse de nos résultats nous permet désormais d’identifier les différents régimes d’ébullition
dans le micro-contacteur à films tombants.
Aux faibles flux de chauffe électriques, nous sommes en présence d’un régime d’ébullition
pleinement développé et aux flux de chauffe élevés, en régime d’ébullition avec la formation de
zones sèches par intermittence.
Aux flux de chauffe élevés, la fine couche de liquide recouvrant la paroi peut aussi être très
instable du fait de la forte vitesse relative de la vapeur qui dans notre cas s’écoulant à contre
courant du film liquide tombant.
Ceci favorise encore plus l’assèchement des plaques et diminue d’avantage le coefficient
d’échange. D’une certaine manière, il apparaît que l’assèchement des plaques est favorisé du fait
de la petite taille des canaux, du confinement des bulles de vapeur et de l’état de surface des
plaques.
On remarque qu’à l’exception de la relation de Shah et London, les corrélations établies pour les
micro-canaux ne prédisent pas de manière satisfaisante nos données expérimentales car les
surestimant de trop, la raison étant que la plupart de ces corrélations sont établies pour des tubes
conventionnels.
La corrélation de Fujita et Ueda (1978) établie en films tombants pour l’ébullition nucléée prédit
de manière satisfaisante nos résultats dans le cas où il n’existe pas de zones sèches. Il n’en
demeure pas moins que corréler les coefficients d’échange dans le cas l’assèchement est un
exercice très délicat du fait des instabilités notoires dans ce régime.
145
Chapitre IV : Potentiel du micro-contacteur à films
tombants à séparer un mélange binaire éthanol/n-
propanol
146
Chapitre IV : Potentiel du micro-contacteur à films tombants à séparer un mélange binaire éthanol/n-
propanol
Introduction
Ce présent chapitre s’intéresse au potentiel du micro-contacteur à film tombant à réaliser une

séparation. Pour ce faire, l’évaporation d’un mélange binaire test d’éthanol et de n-propanol a été
étudiée expérimentalement dans le micro-contacteur.
Ce travail a permis de comprendre l’influence des variables telles que le débit et flux de chauffe
électrique, sur la capacité du micro-contacteur à séparer le mélange.
In fine, il s’agit de cerner les conditions expérimentales de faisabilité de cette séparation. Les
performances de séparation ont été évaluées en termes d’efficacité d’épuisement et de puissance
de séparation.
1 Conditions expérimentales
L’étude expérimentale de l’évaporation du mélange binaire éthanol/n-propanol a été menée à la

pression atmosphérique (101,3 kPa). Les flux de chauffe électriques imposés sont compris entre 2
et 5 kW.m-2. Le débit d'alimentation varie entre 1 et 8 g / min. L'alimentation se compose d'un
mélange binaire d’éthanol (composé léger) et n-propanol (composé lourd). L’alimentation titre
entre 46 et 48 % en mole du composé le plus volatil (Ethanol). Le nombre de Reynolds du film
liquide canalisé est compris entre 1 et 6, le régime est donc laminaire lisse.
L’alimentation est introduite dans le micro-contacteur via la chambre de distribution où elle est
préchauffée. Sa température est inférieure à la température de saturation du mélange binaire (θsat).
Le mélange est supposé idéal, et suit donc la loi de Raoult.
Les propriétés thermo-physiques de l’éthanol sont obtenues à partir de la base de données
Dortmund Data Bank® et ceux de l’équilibre liquide/vapeur grâce à la base de données SIMSCI
de Pro/II Inc. Toutes les expériences ont été menées avec la plaque n°3 dont les caractéristiques
géométriques sont rappelées dans le tableau VI.1 :
wP w nC wC dC wC dC sC nC tW tV Z aV L athermal
mm mm μm μm - μm - mm mm mm m −1
m −1
90 40 1000 200 5 100 36 2 20 150 90 126
Tableau IV. 1: Caractéristiques géométriques de la plaque n°3
147
propanol
Les conditions opératoires ont été consignées dans le tableau VI.2 ci-après :
Grandeurs Unités Symbole Valeurs

Nombre de Reynolds liquide - Re L 1-6
Débit d’alimentation g/min Am 1-8
Epaisseur du film liquide μm δL 60-145

Flux de chauffe électrique W m2 qélec 2000-5000
Température de saturation de °C θ sat . 87

l’alimentation
Titre molaire d’alimentation - xA 0,46-0,48
Tableau IV. 2: Conditions opératoires - Plaque n°3
2 Protocole expérimental
Après la mise en route du dispositif expérimental, le régime permanent est atteint après un temps
d’attente d’environ 1h10 min (cf. temps de réponse du système, paragraphe 3.2 du chapitre II), ce
temps est rigoureusement respecté à chaque fois que le débit ou le flux de chaleur est modifié.
Dès lors, l’échantillonnage et l’acquisition des températures peuvent être effectués.
Le micro-contacteur présenté dans cette étude peut, par analogie être assimilé à une section
d’épuisement d’une colonne de distillation correspondant à la partie inférieure d’une colonne de
distillation (zone située en-dessous de l’alimentation). Notons qu’au niveau du micro-contacteur,
il n’existe pas de reflux. Autrement dit, la vapeur condensée n’est pas réinjectée dans le
dispositif.
Toutes les expériences ont été menées à flux de chaleur contrôlés. Le flux de chauffe électrique
dissipée par effet joule (qélec) est calculé comme le rapport de la puissance de chauffe sur la
surface de contact. Le flux de chauffe reçu par le film tombant (qtransf) est calculé en tenant
compte des pertes thermiques (les détails des calculs ont été présentés dans le paragraphe 3.2 du
chapitre III).
Les échantillons prélevés au distillat et au soutirat sont analysés par chromatographie en phase
gazeuse.
148
propanol
Les débits d’alimentation et de distillat sont mesurés par empotage. Le débit de soutirat est déduit
par bilan matière. Afin de s’assurer de la reproductibilité des mesures, certaines expériences sont
reconduites.
Le débit de liquide est judicieusement choisi puisque d'une part, il doit être supérieur au débit
minimum de mouillage afin de former un film tombant uniforme et éviter la formation de zones
sèches, et d’autre part il ne doit pas dépasser une certaine valeur afin d’éviter le débordement des
micro-canaux. L’épaisseur du film liquide est donc toujours maintenue inférieure à la profondeur
des canaux.
C’est notamment pour cette même raison, que dans cette étude, l’équation de Kapitza (Equation
I- 31) est utilisée afin d’évaluer l’épaisseur du film tombant au sein des canaux, ce dernier
permettra de prédire le débit optimal d’alimentation.
3 Résultats expérimentaux
La phase vapeur est produite in situ et en continu au sein du micro-contacteur. Le liquide riche en
composé lourd (n-propanol) et le distillat riche en composé le plus léger (éthanol) sont
respectivement obtenus en bas et au sommet du microcontacteur.
Une des caractéristiques essentielles pour la compréhension des résultats présentés dans ce
chapitre est la représentation du profil de température sur les plaques. La figure IV.1 montre le
profil longitudinal de la température à différents flux de chauffe électrique pour un débit
d'alimentation de 4,70 10-4 mol.s-1.
Un gradient thermique longitudinal est observé entre l'entrée du film tombant (haut de la plaque)
et la sortie du film (bas de la plaque). Ce gradient provient de l'évaporation partielle du mélange
binaire dont la température d’ébullition dépend de sa composition. Ainsi, au fur et à mesure que
film liquide avance sur la plaque, il s’enrichit en composé le plus lourd à savoir le n-propanol. Ce
gradient provient d’une part d’une augmentation de la température du mélange jusqu’à sa
température d’ébullition ( θ sat . =87°C, x A ,éthanol=0,47) et d’autre part de l’évaporation préférentielle
du composé le plus léger (éthanol) au détriment du plus lourd (n-propanol). A noter bien entendu
que l’augmentation du flux de chauffe augmente les températures de la plaque et que celles-ci
peuvent être supérieures à la température de saturation du mélange binaire étudié.
149
propanol
165
qelec=4501 W/m2
155
Température de la plaque (°C)
145
135
qelec=4174 W/m2
125
115
qelec=3528 W/m2
105
qelec=2986 W/m2
95 qelec=2298 W/m2
85
20 30 40 50 60 70 80 90 100 110
Coordonnées z (mm)
Figure IV. 1: Profil longitudinal de la température à différents flux de chauffe électriques

(A=4,70 10-4 mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C)
Puisque ce séparateur est analogue à la zone d’épuisement d’une colonne de distillation, la
performance globale de la séparation a été évaluée à partir du rendement d’épuisement. Celle-ci
est se définit en fonction des titres d’alimentation et de soutirat. Elle s’exprime comme suit :
x − xS
E= A Equation IV- 2
xA
La reproductibilité des mesures a été vérifiée en effectuant plusieurs fois la même série de
mesures à débit d’alimentation et à puissance de chauffe électrique fixée. Ces mesures sont
consignées dans le tableau IV.3.
150
propanol
Grandeurs Série 1 Série 2 Série 3 Moyenne Ecart-

type
Titre alimentation ( x A ) 46,9% 45,9% 48,5% 47,1% 0,013
Titre soutirat ( x S ) 37,8 % 38,3 % 39,9 % 38,7% 0,011
Titre distillat ( x D ) 54% 52,2% 51,7% 52,6% 0,012

Efficacité d’épuisement (E) 19,4% 16,6% 17,7% 17,9% 0,014
Température de l’alimentation (θ a lim . ) [°C] 47,5°C 46,7°C 48,9°C 47,9°C 1,114
dans la chambre de distribution

Température de la vapeur ( θdistillat ) [°C] 87,1°C 86,9°C 87,6°C 87,2°C 0,361
Température du soutirat ( θ soutirat ) [°C] 87,5° 87,1°C 88,1°C 87,6°C 0,503
Débit d’alimentation (Am) [g/min] 1,52 1,52 1,60 ~1,55 0,046

Débit de soutirat (Sm) [g/min] 0,65 0,63 0,67 ~0,65 0,020
Débit de distillat (Dm) [ g/min] 0,87 0,89 0,93 ~0,90 0,031
Tableau IV. 3: Reproductibilité des mesures: P=101,3 kPa – qélec=2986 W.m-2
3.1 Régimes d’ébullition
La figure IV.2 illustre l'évolution de la température au milieu de la plaque en fonction du flux de

chauffe électrique, pour un débit d'alimentation fixé à 4,70 10-4mol.s-1.
Tout d’abord, en-dessous de 3500 W.m-2, la température de la plaque est inférieure à celle de
saturation du mélange éthanol/n-propanol.
Ensuite, aux flux de chauffe élevés, au dessus de qélec=3500W/m2, il se produit une augmentation
rapide de la température de la plaque. Ceci conduit à une importante surchauffe de la plaque. Les
valeurs des températures sont nettement supérieures à celle de saturation du mélange.
L’explication peut se trouver dans l’évaporation de la phase liquide. Dans un premier temps, la
chaleur fournie est « sensible ». L’épaisseur du film liquide est relativement constante. La
résistance au transfert varie donc peu si ce n’est avec la température. Par contre lorsque la
151
propanol
température du film atteint la température de saturation, l’épaisseur du film diminue à cause de

l’évaporation du liquide qui peut être totale.
170
Température au milieu de la plaque (°C)
150
130
110
90
2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000
2
flux de chauffe electrique (W/m )
Figure IV. 2 : Evolution de la température au milieu de la plaque en fonction du flux de

chauffe électrique (A=4,70 10-4 mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C)
La figure IV.3 montre l'évolution du flux de chaleur transmis au film liquide en fonction de la
différence de température entre la plaque et le liquide à sa température saturante. Ces différences
de température sont obtenues à différents flux de chauffe électrique. Le flux transmis au liquide
est bien entendu obtenu en soustrayant les pertes thermiques au flux électrique.
152
propanol
1600
ébullition
1500 régime de transition
flux de chauffe transmis au film liquide (W/m2)
nucléee
1400
1300
1200
1100
1000
900
800
700
600
0 10 20 30 40 50 60 70 80
θp -θSat (°C)
Figure IV. 3:Evolution du flux de chauffe transféré au film liquide en fonction de la

différence entre la température de la plaque et la température de saturation (A=4,70 10-4
mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C, flux de chauffes électriques: 2290 W.m-2, 2964W.m-2, 3503
W.m-2, 3907 W.m-2, 4446 W.m-2)-plaque n°3
L’évolution de la courbe correspond au comportement typique identifié par Nukiyama (1934) et

qui a mis en évidence les différents régimes d'ébullition.
Ces résultats montrent clairement qu’il existe deux régimes matérialisés par le maximum du flux
de chauffe transféré au film liquide, avec comme transition, une valeur critique du flux de chauffe
électrique (ici ~ 3500W.m-2).
Aux faibles différences de température, le transfert de chaleur reste modeste : une bonne
mouillabilité de la plaque est assurée par le film liquide et l’ébullition est nucléée. Une
augmentation de la température à la paroi implique une forte hausse du flux de chaleur transmis
au film tombant, ceci conduit à un régime de fonctionnement efficace.
Au-delà d’une différence de température de 11°C, une mince couche de vapeur se forme entre la
paroi et le liquide. Ce phénomène plus connu par le nom de : régime de transition est responsable
de la diminution importante du transfert de chaleur au sein du film tombant. En effet, la vapeur
joue un rôle d’isolant thermique.
153
propanol
L’apparition du régime de transition aux flux de chauffe élevés provient du phénomène de

caléfaction. Dans notre cas, la caléfaction est supposée se produire aux degrés de surchauffe
élevés (40°C à 70°C au-dessus de la température de saturation du mélange binaire).
La caléfaction est l'apparition d'un film mince et continu de vapeur en contact avec la paroi
chauffée, ce film pelliculaire de vapeur agit ainsi comme un isolant thermique, et dégrade ainsi le
transfert thermique (Yoshioka et al., 1975).
Enfin, un second phénomène se produit aux flux de chauffes plus élevés. Le film liquide est
totalement vaporisé, il s’agit du « Dry-out ». Ce phénomène peut être écarté puisque dans tout les
cas, un débit de liquide mesurable est récupéré en bas du micro-contacteur.
Les zones sèches peuvent se manifester comme une distribution spatiale sur une ou plusieurs
parties de la surface chauffée où s’écoule le film liquide.
La figure IV.4 permet de montrer l’influence du débit d’alimentation A. Deux autres campagnes
expérimentales effectuées à deux débits ont été rajoutées. La gamme de flux de chauffe électrique
étudiée est comprise entre 2000 et 5000 W.m-2.
Flux de chauffe transmis au film liquide (W/m2)
2600
A=4.70 10-4 mol/s

2100
A=7.92 10-4 mol/s
Ebullition
nuclée Régime de transition A=1.16 10-3 mol/s
1600
1100
Echauffement
600
0 10 20 30 40 50 60 70 80
θp -θsat (°C)
Figure IV. 4: Evolution du flux de chauffe transféré au film liquide en fonction de la
différence entre la température de la plaque et la température de saturation (A=4,70 10-4
mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C, flux de chauffes électriques: 2290 W.m-2, 2964W.m-2, 3503
W.m-2, 3907 W.m-2, 4446 W.m-2)-Plaque n°3
154
propanol
Quelque soit le débit, les courbes représentées suivent l’évolution typique de la courbe
d’ébullition en vase de Nukiyama (1936).
On peut aussi observer qu’une augmentation du débit se traduit par des valeurs plus élevées du
flux de chauffe transféré. Ces mêmes observations ont été soulignées dans le cas de l’évaporation
de l’éthanol seul (Chapitre III).
A Δθ constant, l’augmentation du flux de chauffe transféré provient du remplissage plus
important des micro-canaux. Les plaques sont alors mieux mouillées, ce qui favorise un bon
transfert de la chaleur.
En effet, aux faibles débits (e.g. A=4,7 10-4 mol.s-1), les canaux ne sont pas complètement
remplis, la hauteur du film est très inférieure à la profondeur des canaux. Quand on augmente le
débit (entre A=7,92 10-4 mol.s-1 et A=1,16 10-3 mol.s-1), cette hauteur augmente, et par
conséquent la surface mouillée aussi, ce qui aboutit à une augmentation de la surface de transfert
thermique efficace, d'où l’augmentation du flux de chauffe transféré avec le débit (Figure IV.4).
Enfin, quelque soit le débit d’alimentation, la transition entre le régime d’ébullition et le régime
de transition (ébullition en film) est située à un degré de surchauffe d’environ ~11°C.
La figure IV.5 montre également l'existence de ces deux régimes. Sur cette figure, la température
de la paroi est tracée en fonction du temps, pour un débit d’alimentation égal à A=4,70 10-4mol.s-1 et
pour deux flux de chauffe électriques (qélec=2290W.m-2 et qélec=3907W.m-2).
155
propanol
140
130
Température au milieu de la plaque, θp (°C)
qelec=3907 W/m2
120
110
100
qelec=2290 W/m2
90
80
70
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
Temps (s)
Figure IV. 5 : Température de la plaque (au centre) en fonction du temps

A=4,70 10-4 mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C , qélec=2290W.m-2 - 3907W.m-2- Plaque n°3
À qélec=2290W.m-2, la température de la paroi est pratiquement constante (sans fluctuations

majeures au cours du temps) mais légèrement supérieure à la température d'ébullition du mélange
binaire. Ce comportement est associé à un état stable du régime d'ébullition et/ou d’échauffement
du film tombant.
À qélec=3907W.m-2, des variations de températures peuvent être observées, celles-ci sont
caractérisées par des fluctuations périodiques de la température de la plaque. Les valeurs de
températures sont également beaucoup plus élevées que dans le cas précédent. A ce flux de
chauffe, le niveau élevé de la température risque de générer une diminution de l’efficacité de
transfert de chaleur entre celle-ci (paroi) et le film liquide car il s’agit du régime de transition (cf.
Figure IV.4)
Les interprétations classiques faites le plus souvent sur les instabilités en ébullition nucléée ne
peuvent pas être systématiquement transposée à la situation actuelle. En effet, notre cas d’étude
est particulier en sens qu’il s’agit de transferts couplés de chaleur et de matière dans le cas de
156
propanol
l’étude d’un mélange binaire où les technologies des micro-canaux et des films tombants sont
mises à contribution.
Les résultats expérimentaux qui seront présentés ci-après, aideront à clarifier les précédentes
interprétations, mais aussi à mettre en évidence les performances et les limites du micro-
contacteur à film tombant.
3.2 Evaporation et potentiel de séparation
Afin d’évaluer les performances et les limites du micro-contacteur à film tombant, il a été jugé
utile de représenter pour un débit d’alimentation, l’évolution de plusieurs paramètres en fonction
du flux de chauffe transmis au film liquide. Parmi ces paramètres, sont représentés d’une part :
les valeurs en variables réduites du titre en soutirat (xS/xA) et du débit de soutirat (S/A), et d’autre
part l’efficacité d’épuisement du film liquide définie par l’équation IV-2. Ces évolutions se
trouvent sur la figure IV.6.
16%
1,0
14%
Variables réduites du titre (xS/xA ) et du débit de
12%
0,8
Efficacité d'épuisement (%)

10%
sourirat (S/A)
0,6
8%
0,4 6%
xS/xA S/A E 4%
0,2
2%
0,0 0%
700 800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500
Figure IV. 6: Variables réduites en titre du soutirat (xS/xA) et en débit de soutirat (S/A) et
l’efficacité d’épuisement (E) en fonction du flux de chauffe transmis au film tombant.
A=4,70 10-4 mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C; flux de chauffes électriques: 2290 W.m-2, 2964
W.m-2, 3503 W.m-2, 3907 W.m-2, 4446 W.m-2) - plaque n°3
157
propanol
Le débit de soutirat (S/A) diminue de façon linéaire avec l'augmentation du flux de chaleur
transmis au liquide. Cette évolution est attendue, car elle signifie que le flux de chaleur transmis
au film liquide est proportionnel au produit du débit de vapeur sortant du micro-contacteur par
l'enthalpie spécifique de la vapeur. La pente constante montre que l'enthalpie spécifique de la
vapeur reste à peu près constante, à savoir que le titre de la vapeur ne varie que légèrement en
fonction du flux de chaleur transmis au liquide. Ceci est également confirmé par l'évolution du
titre réduit en soutirat (xS/xA). Les données expérimentales les plus élevés en débit évaporé ne
correspondent pas forcement à des flux de chauffe électriques élevées, car les pertes thermiques
ne sont pas constantes. Le taux d'évaporation le plus élevé est obtenu dans des conditions de
faible ébullition à 1200 W.m-2, ce qui correspond à un flux de chauffe électrique de 3503 W.m-2
et une différence température θ p − θ s de 11°C environ. A remarquer que les taux d'évaporation les
plus faibles sont obtenus aux flux de chauffes électriques élevés.

Pour expliquer les performances du microcontacteur en terme de séparation, il est commode
d’utiliser les courbes de bulles et de rosée (Figure IV.7).
Les valeurs des titres molaires de vapeur et du liquide en sortie du micro-contacteur ont été
placées ainsi que celle de l’alimentation, xA=0,46.
A faible puissance de chauffe, la température de la plaque est relativement faible mais avoisine
les valeurs théoriques de la courbe de bulle. La composition du liquide au soutirat est égale à
celle du mélange d’alimentation (xS/xA=1, Figure IV.7) et le titre de la phase vapeur
correspondant, donné par l’intersection de la ligne horizontale avec la courbe de rosée légèrement
plus élevée est égale à xD/xA=1,41.
Aux flux de chauffes élevés, la température augmente jusqu’à être égale à la température limite
donnée par la courbe de rosée (point B). Le titre molaire de la vapeur est alors égal à celui du
mélange de départ : xD/xA =0,46/0,46 = 1 et la composition au soutirat correspond à xS/xA= 0,28/0,46
= 0,6.
158
propanol
95
94
93
92 B
91
90
temperature (°C)
C Courbe de rosée
89
88
87 A
86
85
84 Courbe de bulle
83
82
81
80
0,2 0,25 0,3 0,35 0,4 0,45 0,5 0,55 0,6 0,65 0,7
Titre molaire (-)
Figure IV. 7:Diagramme T-xy du mélange binaire éthanol/n-Propanol à P=101,3kPa-

Agrandissement autour de la composition d'entrée xA = 0,46
Lorsque la température du film tombant est progressivement augmentée, partant de la

température d'ébullition au point de rosée en passant par le point C (mélange liquide/vapeur), les
titres molaires de distillat et de soutirat balayent (pour le mélange binaire étudié) l'ensemble du
domaine donné par le diagramme température-composition : T-x, y.
Pour soutenir les interprétations précédentes, les évolutions en variables réduites des titres
molaires en distillat et en soutirat ont été représentées en fonction de la différence de température
θ p − θ s (Figure IV.8) pour un débit d’alimentation de 4,70 10-4 mol.s-1.
159
propanol
Figure IV. 8: Evolution en variables réduites des titres molaires en distillat et en soutirat en
fonction de la différence de température θ p − θ s – A=4,70 10-4 mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C;
flux de chauffe électriques: 2290 W.m-2, 2964, W.m-2, 3503 W.m-2, 3907 W.m-2, 4446 W.m-2)
Avec l’augmentation du degré de surchauffe θ p − θ s , on observe une diminution progressive du
titre molaire de distillat en valeur réduite xD/xA de 1,34 (la valeur théorique maximale étant
xD/xA = 1,41) à 1. Si l’objectif est la pureté du distillat, à savoir le plus riche en composé le plus
volatil, cela signifie qu’il faut obtenir un rapport xD/xA le plus important possible. C’est le cas
pour les faibles différences de température. En effet pour θ p − θ s proche de 5°C, xD/xA atteint
1,34.
Cela signifie qu’il n’est pas nécessaire de générer une grande variation de température pour
obtenir une vapeur riche en produit le plus volatil. Bien au contraire, la figure IV.8 montre qu’aux
fortes variations θ p − θ s , xD est peu différent de xA. Cela signifie que la quasi-totalité de
l’alimentation a été évaporée. Un régime de fonctionnement qui n’a pas d’intérêt pour un objectif
de séparation.
160
propanol
Par contre, le titre molaire du soutirat en valeur réduite xS/xA, diminue dans un premier temps
puis augmente pour tendre vers la valeur de 1.
Au dessus de θ p − θ s = 10°C , le titre du soutirat est inférieur à celui de l’alimentation. En effet
xS/xA est inférieur à un. Cela signifie que le film tombant s’est enrichi en produit le moins volatil.
Une séparation partielle a donc eu lieu. Il s’agit d’un bon régime de fonctionnement.
Par contre, au-delà de θ p − θ s = 30°C , le régime thermique est chaotique (zones sèches,
caléfaction) à un point tel que la composition du film liquide ne change pas entre l’entrée et le
soutirat.
Une inconnue subsiste : comment se fait-il qu’à ces températures du liquide, on se retrouve au
soutirat avec un titre qui est plus proche de celui de l’alimentation ? Cela peut s’expliquer par une
observation d’une sortie violente du liquide au soutirat voire sous forme pulvérisée. Ces
observations sont également rapportées par Yoshioka et al. (1975) parlant de caléfaction et
d’effet Leidenfrost. Ceci explique bien le fait qu’aux flux de chauffe élevés, le liquide et la
vapeur sortent du micro-contacteur sans aucune séparation des constituants du mélange binaire.
Afin de quantifier l’influence du débit d’alimentation sur la séparation, les mêmes expériences
ont été effectuées à un débit plus important : 7,4 10-4 mol.s-1. La figure IV.9 montre qu’une
augmentation du débit d’alimentation de 4,70 10-4 mol.s-1 à 7,40 10-4 mol.s-1 réduit de manière
drastique le degré de surchauffe à la paroi. Cet effet est sans doute dû au fait qu’à un débit plus
élevé, un meilleur mouillage de la plaque est assuré grâce à un taux de remplissage plus élevé
dans les micro-canaux. Toute la surface de transfert offerte est occupée. La séparation semble
alors être plus intéressante à réaliser à un débit élevé, car celui-ci assurant une bonne
mouillabilité de la surface de transfert thermique.
161
propanol
Figure IV. 9:Evolution en variables réduites des titres molaires en distillat et en soutirat en
fonction de la différence de température θ p − θ s – A=7,4 10-4 mol.s-1, x A =0,46, θ sat . =87°C,
flux de chauffes électriques: 2323 W.m-2, 2960W.m-2, 3465 W.m-2, 3901 W.m-2, 4485 W.m-2
En effet, quelque soit la valeur du degré de surchauffe ( θ p − θ s ), les valeurs du titre de distillat
sont bien au-dessus du titre d’alimentation (xD/xA>1). Ceci signifie que dans l’intervalle de
variation du degré de surchauffe, la séparation des constituants du mélange est efficace.
De la même manière, le titre de soutirat décroît avec le degré de surchauffe. Le film s’appauvrit
progressivement en composé le plus volatil (éthanol).
En conclusion, la séparation est plus efficace aux faibles degrés de surchauffe car l’écart entre les
titres de distillat et de soutirat y est plus grand. Aux valeurs élevées du degré de surchauffe, le
transfert thermique se dégrade du fait de l’apparition de zones sèches à la paroi et d’un éventuel
film vapeur isolant. La séparation devient alors de moins en moins efficace.
162
propanol
3.3 Influence du debit d’alimentation
Afin de mieux élucider l'influence du débit sur la qualité de séparation des constituants du
mélange, des expériences ont été effectuées avec des flux de chauffe électrique constants et avec
des débits d'alimentation variant entre 3 et 9 10-4 mol.s-1. La figure IV.10 montre l’évolution de la
chaleur transférée au film liquide en fonction du débit d’alimentation. Cette quantité de chaleur Q
est constituée de la chaleur sensible et de la chaleur latente.
Figure IV. 10: Quantité de chaleur transmis au film tombant(Q), chaleur sensible (Qsensible)
et chaleur latente de vaporisation (Qlatente) en fonction du débit d’alimentation-
qélec=2986W.m-2, x =0,46, θ sat . =87°C
F
En effet puisque le mélange binaire entre sous-refroidi, une chaleur sensible est nécessaire pour
élever sa température jusqu’à son point d'ébullition. Cette chaleur sensible (cf. Figure IV.10,
points blancs) croit avec l’augmentation du débit de liquide.
La chaleur latente (cf. Figure IV.10, triangles noirs) est ensuite utile à son évaporation partielle.
Celle-ci est proportionnelle au débit de distillat évaporé.
La figure IV.10 permet de distinguer deux régimes de fonctionnement :
163
propanol
Aux faibles débits (zone 1), on observe une augmentation de la chaleur nécessaire à la
vaporisation. Ainsi le débit de distillat augmente puisqu’il est proportionnel à la chaleur latente.
Aux débits plus élevés, c’est le contraire : le débit de distillat diminue progressivement en
fonction du débit d’alimentation (zone 2). Il existe une transition entre ces deux zones. Celle-ci se
situe autour d’un débit d’alimentation de 5 10-4 mol.s-1. A première vue, ce comportement montre
l'existence d'un régime optimal pour la séparation. Cette affirmation est corroborée par l'évolution
de l'efficacité d’épuisement en fonction du débit d'alimentation qui trouve également son
optimum à 5 10-4 mol.s-1 (Figure IV.11).
Pour comprendre ces évolutions, il nous a semblé intéressant de tracer le flux thermique reçu par
le liquide en fonction de la différence de température θ p − θ s (Figure IV.12) ainsi que l’évolution
de θ p au cours du temps (Figure IV.13).
A très faible débit d’alimentation (3.10-4mol.s-1), la figure IV.13 montre que la température de la
plaque est relativement élevée. Elle avoisine les 116°C, soit 29°C au-dessus de la température de
saturation du mélange binaire. De plus, des fluctuations périodiques sont observées, ces
variations intermittentes de la température sont attribuées à l’existence de zones sèches. Il en
résulte (Figure IV.12) un faible flux de chauffe transféré au film liquide soit 650 W.m-2. Cette
faible quantité de chaleur transmise au film liquide est provoquée par le phénomène de
caléfaction (régime de transition) où une forte présence de vapeur sur la paroi empêche le
mouillage correct de la paroi par le film liquide, d’où une dégradation du transfert de chaleur.
Pour un débit élevé, par exemple à A=5.10-4mol.s-1, la température de la plaque descend à 98°C
(Figure IV.13), soit 11°C au-dessus de la température d’ébullition du mélange binaire. Il en
résulte un flux de chauffe transféré maximal de 1420 W.m-2(Figure IV.12).
Pour les débits plus élevés (6,3 10-4mol.s-1, 7,5 10-4mol.s-1 et 9,3 10-4mol.s-1), la température de la
plaque se stabilise autour de 95°C. Ceci correspond respectivement à des degrés de surchauffe
( θ p − θ s ) de 8,3°C, 7,9°C et 7,6°C.
164
propanol
Figure IV. 11: Evolutions du débit de distillat (D) et de l’efficacité d’épuisement (E) en
fonction du débit d’alimentation– qélec=2986W.m-2, x A =0,46, θ sat . =87°C
1600
1400
1200
1000
800
600
400
200
0
5 10 15 20 25 30
θp -θsat (°C)
Figure IV. 12: Flux de chauffe transféré au film liquide en fonction de la différence entre la
température de la plaque et la température de saturation ( θ p − θ s ) à différents débits
d’alimentation- qélec=2986W.m-2, x A =0,46, θ sat . =87°C
165
propanol
120
A=3,019E-04mol/s
115
Température de la plque [θp (°C)] at Z/2
110
105
1
100
A=5,013E-04mol/s
A=6,299E-04mol/s
A=7,477E-04mol/s
95 A=9,268E-04mol/s
2
90
0 50 100 150 200 250 300 350
Temps (s)
Figure IV. 13: Température de la plaque (au centre) en fonction du temps –

qélec=2986W.m-2, x A =0,46, θ sat . =87°C
140
135
Temperature au milieu de la plaque (°C)
130
qélec=2986W/m2
125 qélec=3934W/m2
qélec=4586W/m2
120
zone de transition (zones seches…)
115
zone d'ébullition nucléee
110
105
100
95
90
2.0.E-04 7.0.E-04 1.2.E-03 1.7.E-03 2.2.E-03 2.7.E-03
débit d'alimentation (mol /s)
Figure IV. 14: Evolution de la température de la plaque (au milieu de la plaque) en fonction
du débit d’alimentation, pour différents débits flux de chauffe électriques, x A =0,46, θ sat .
=87°C
166
propanol
La figure IV.14 montre l’évolution de la température au centre de la plaque en fonction du débit

d’alimentation pour trois flux de chauffe électriques (qélec=2986W.m-2, qélec=3934W.m-2 et
qélec=4586W.m-2).
Pour chaque flux de chauffe électrique, la température de la plaque décroît en fonction du débit
d’alimentation. Cette évolution suit une loi de type exponentielle décroissante. La transition entre
l’ébullition nucléée (partie en traits continus sur chaque courbe) et le régime dit de transition
(tirets) est matérialisée par le changement de pente. Aussi, avec l’augmentation du flux de
chauffe, la limite entre la zone d’ébullition et la zone de transition est repoussée vers des valeurs
plus élevées du débit d’alimentation. Au-delà de la valeur frontière du débit d’alimentation
(valeur indiquée sur la figure IV.14 par les petites flèches), la température de la plaque atteint une
valeur stationnaire.
3500
zone d'ébullition nucléee
Flux de chauffe transmis au film liquide (W/m2 )
zone de transition (zones seches…)

3000
Δθ~15°C
2500
2000
Δθ~13°C
1500
1000
Δθ~11°C
qélec=2986W/m2
500
qélec=3934W/m2
qélec=4586W/m2
0
5 15 25 35 45 55 65
θp -θsat (°C)
Figure IV. 15: Evolution du flux de chauffe transféré au film liquide en fonction de la
différence entre la température de la plaque et la température de saturation ( θ p − θ s ) à
différents débits flux de chauffes électriques (qélec=2986W.m-2, qélec=3934W.m-2 et
qélec=4586W.m-2), x A =0.46, θ sat . ,=87°C
167
propanol
La figure IV.15 décrit l’évolution du flux de chaleur transféré au film tombant en fonction de la
différence de température θ p − θ s à différents flux de chauffe électriques.
Chaque courbe a été établie à différents débit d’alimentation et une puissance électrique
maintenue constante. L’intervalle de variation des débits d’alimentation n’est pas le même selon
la puissance de chauffe électrique. En effet, les puissances de chauffe élevées permettent de
travailler à des gammes de débits plus étendues.
Aux flux étudiés, on reconnaît sur chaque courbe, l’évolution caractéristique de la courbe
d’ébullition en vase de Nukiyama.
Avec l’augmentation du flux de chauffe électrique, la transition entre régime d’ébullition nucléée
et le régime instable de transition est repoussée vers des degrés de surchauffe θ p − θ s élevés. Il
semblerait que cette transition entre régimes soit peu sensible au flux de chauffe imposé car, elle
se situe à des différences de températures relativement proches : de 11°C, 13°C et 15°C
(respectivement pour les flux de chauffe de qélec=2986W.m-2, qélec=3934W.m-2 et qélec=4586W.m-
2
).
Ainsi, quelque soit le flux de chauffe électrique imposé, il est plus judicieux de travailler aux
faibles degrés de surchauffe. Cette condition correspond aux débits modérés où les plaques sont
convenablement mouillées et la surfaces d’échange thermique bien recouverte.
3.4 Performances du micro-contacteur en termes de puissance de séparation
Afin d’évaluer la performance du micro-contacteur, il est utile de faire la distinction entre le

degré de pureté du mélange que l’on désire séparer et qui dépend uniquement des grandeurs
intensives (titres molaires, efficacité d’épuisement), et les taux de production de distillat (D/A)
et/ou de soutirat (S/A), liés uniquement qu’aux grandeurs extensives (débits). En toute rigueur, si
nous souhaitons caractériser la performance du micro-contacteur avec un seul critère, il apparaît
que celui-ci doit tenir compte du bilan matière, des titres et de l’énergie requise pour réaliser la
séparation souhaitée.
La thermodynamique offre un moyen pratique d’arriver à cela puisqu’elle considère que les
notions de débits, de titres et d'énergies nécessaires à la réalisation de la séparation comme des
variables, une fois convoluées, permettent une meilleure caractérisation d’une séparation donnée.
168
propanol
Sorin et al. (2007) ont défini un critère de performance qu’ils ont nommé ''puissance de
séparation". Ce critère est dérivé des considérations de bilan exergétique et implique à la fois des
grandeurs intensives (titres molaires) et extensives (débits). La puissance de séparation est une
partie de l’exergie compositionnelle entre l'entrée et de sortie du procédé (équations IV- 3 et IV-
4). Selon Sorin et al. la puissance maximale de la séparation est atteinte lorsque la moitié de
l’exergie dépensée est détruite dans le processus et l'autre moitié transformée en puissance de
séparation.
P = RT0 [∑Fout x out ln x out ∑F in x in ln x in ] Equation IV- 3

sép out in
Cette expression devient dans notre cas:

P = RT0 [( D x D ln x D + S x S ln x S ) A x A ln x A ] Equation IV- 4
sép
Avec T0, la température de l’environnement.
La figure IV.16 montre pour trois flux de chauffe électriques, l’évolution de la puissance de
séparation en fonction du débit d’alimentation.
Pour chaque flux de chauffe, les courbes montrent une valeur maximale de la puissance de
séparation. Ce comportement montre l'existence d’un couple (débit (A), qélec) optimal pour la
séparation.
169
propanol
2.0E-02
1.8E-02
1.6E-02
2
qélec=2986
2986 W/m2 W/m
Puissance de séparation (W)
1.4E-02
q3935
élec=3935
W/m2W/m2
1.2E-02
2
qélec=4588
4588 W/m2 W/m
1.0E-02
8.0E-03
6.0E-03
4.0E-03
2.0E-03
0.0E+00
0.0E+00 5.0E-04 1.0E-03 1.5E-03 2.0E-03 2.5E-03
Débit d'alimentation (mol/s)
Figure IV. 16: Evolutions de la puissance de séparation (Psép) en fonction du débit

d’alimentation pour différents flux de chauffe électriques (qélec=2986W.m-2, qélec=2986W.m-
2
, qélec=2986W.m-2- x A =0,46, θ sat . =87°C
Comme discuté plus haut, aux faibles débits d’alimentation, des zones sèches apparaissent, la
résistance au transfert augmente et de la chaleur est dégradée. La puissance de séparation est
faible. Le régime d’ébullition a une influence sur l’évolution de la puissance de séparation.
L’augmentation du débit d’alimentation diminue la formation des zones sèches. Ainsi, la
puissance de séparation (Psép) augmente progressivement avec le débit d’alimentation avant
d’atteindre sa valeur maximale ; car au-delà, le débit de liquide est trop important par rapport à la
puissance fournie. Le distillat peut atteindre une grande pureté mais son débit sera faible.
Comme le montre la figure IV.16, nous pouvons suggérer d’opérer dans une gamme de débit
alimentation se trouvant autour du point « optimal » de fonctionnement. On peut supposer que
dans ces conditions, le film tombant est bien reparti sur la surface de la plaque. La mouillabilité
est bonne, ce qui améliore la transmission de la chaleur entre la plaque et le film de liquide
binaire.
170
propanol
D’un point de vue thermodynamique, lorsque la puissance de séparation augmente, à puissance

électrique constante cela signifie que la part de l’exergie détruite diminue. Ainsi, à l’optimum,
l’exergie détruite est minimale ainsi que les irréversibilités.
Cette région correspondrait à un compromis thermodynamique entre la productivité (taux de

distillat récupéré), la qualité de la séparation (pureté) et la quantité de chaleur transmise au film
(efficacité thermodynamique).
Cela définit donc une limite, au–delà ou en deçà de laquelle, une augmentation et /ou une
diminution du débit d’alimentation se traduira par une réduction significative des performances
du micro-contacteur.
Conclusion
Au terme de cette étude, plusieurs conclusions peuvent être tirées. Tout d’abord, on remarque
principalement deux régimes d’ébullition : l’ébullition nucléée et l’ébullition en film avec
apparition de phénomènes de zones sèches et/ou de caléfaction.
Les expériences avec le mélange binaire éthanol/n-propanol ont permis de vérifier que ces
régimes de transfert de chaleur sont sensibles aux transferts de matière au sein du film liquide.
Une étude paramétrique a été menée pour montrer les influences du débit d’alimentation et du
flux de chauffe. Il en ressort que ces deux paramètres ont des valeurs particulières dites critiques
montrant l’existence de limites effectives en termes de flux de chauffe et de débit.
Enfin, il existe une valeur maximale de la puissance de séparation, celle-ci est prise comme étant
un bon compromis entre la qualité de la séparation, la quantité de distillat (vapeur produite) et la
chaleur nécessaire pour la séparation des constituants du mélange binaire.
Les observations expérimentales soulignent le potentiel réel de ce dispositif à effectuer de la
séparation, mais mettent néanmoins en évidence la complexité inhérente à ce procédé à savoir,
l’apparition des zones sèches aux flux de chauffes élevés et/ou aux très faibles débits
d’alimentation.
171
CONCLUSION GÉNÉRALE
ET PERSPECTIVES
172
CONCLUSION GÉNÉRALE ET PERSPECTIVES
Conclusion générale
Cette thèse a eu pour objectifs : la conception d’un micro-contacteur à film tombant, sa

caractérisation et l’étude de faisabilité de la distillation d’un mélange binaire.
Le travail a donc concerné le développement d’un nouveau procédé de séparation alliant à la fois
les technologies des films tombants d’une part et des micro-canaux d’autre part. .
L’appareil conçu dans cette étude fonctionne suivant le principe du film tombant, ce dernier est
maintenu stable grâce à la microstructuration des supports. Cette technique permet de mettre en
contact un film liquide très mince avec une phase vapeur formée in situ dans la chambre vapeur.
Les différents éléments constituant le microcontacteur sont décrits et ses caractéristiques

géométriques mises en avant, notamment les aires interfaciales de transferts thermiques et de
matière.
L’aire interfaciale de transfert thermique est comprise entre 100 m2/m3 et 126 m2/m3, celle de
transfert de matière se situe entre 60 m2/m3 et 95 m2/m3. Il est apparu à travers l’analyse de
l’évolution de l’aire de transfert thermique, à profondeurs (dC) égales, que l’aire interfaciale de
transfert thermique diminue quand on augmente la largeur du canal, autrement dit plus le canal
est plat (tend vers une plaque lisse) moins le transfert thermique serait efficace. Il existe donc un
effet d’ailettes des microcanaux.
D’après le formalisme évaluant l’aire interfaciale de transfert de matière (aV/L), cette dernière ne
dépend pas de la profondeur des microcanaux. Toutefois, elle joue un rôle important dans la
stabilisation du film tombant très mince.
D’abord, la démarche de caractérisation du micro-contacteur a consisté à l’utilisation d’un corps
pur test (l’éthanol) afin d’étudier les aspects de transferts thermiques spécifique au système.
Ce travail nous a permis d’identifier les différents régimes d’ébullition dans le micro-contacteur.
Les résultats expérimentaux d’ébullition de l’éthanol pur mettent en lumière principalement deux
phénomènes. D’une part, les zones sèches semblent se manifester aux flux de chauffe élevés, ce
qui a pour effet la dégradation du coefficient de transfert de chaleur, et d’autre part pour des flux
173
de chauffe modérés, l’ébullition nucléée est pleinement développée. À cette condition, on

constate une amélioration des transferts thermiques.
Toutefois, il convient de noter que les valeurs des coefficients de transferts obtenus sont
modestes. Ces valeurs peu communes à celles souvent observées dans la littérature peuvent avoir
deux principales raisons : le mode fonctionnement du micro-contacteur et la métrologie
(degré de précision des mesures de dimensions et de températures de plaques)
Fonctionnement du micro-contacteur :
- les temps de séjour du film tombant dans le micro-contacteur sont si faibles (<10s) que le
temps de contact liquide /paroi peut être très faible. Le film liquide est alors très peu
chauffé, impliquant une augmentation de la différence de température avec la paroi (Δθ
augmente). De ce fait d’après le formalisme déterminant le coefficient d’échange, une
forte augmentation de Δθ peut être à l’origine des valeurs modestes du coefficient de
transfert de chaleur.
- la vapeur étant formée in-situ dans le micro-contacteur fait que la convection naturelle y
est prédominante par rapport à la convection forcée (rappelons qu’aucune pompe n’est
utilisée pour la phase vapeur).
Contraintes métrologiques
Le fait de travailler à petites échelles, il aurait été judicieux d’utiliser un appareillage plus précis
pour la mesure des dimensions, à l’image de la microscopie électronique à balayage (bien que
celui–ci ait été utilisé pour une observation qualitative de l’état de surface des plaques). Le MEB
constitue un outil efficace pour l’exploitation des mesures avec la précision requise en milieu
confiné. Rappelons aussi que cela est justifié par le simple fait que pour calculer le nombre de
Reynolds, il est nécessaire de connaître les dimensions en profondeur et en largeur du
microcanal. L’évaluation des dimensions au MEB rendrait donc plus précise les mesures faites en
ébullition. D’autre part, concernant l’implantation des thermocouples placés contre les plaques,
on est peu certain de l’emplacement exact où aboutit un thermocouple, si c’est dans un canal
ouvert ou sur une ailette. Toutefois même si dans les deux cas l’épaisseur de la paroi n’est pas la
même, la température mesurée variera que de très peu, et a donc peu d’incidences sur l’évaluation
de la valeur locale du coefficient de transfert de chaleur.
174
On a évalué le potentiel du microcontacteur à séparer un mélange binaire constitué d’éthanol et

de n-propanol. En fonction du débit d’alimentation et de la pureté en produit souhaitée, il est
important de ne pas apporter trop de chaleur au risque de se retrouver dans des conditions
d’apparition de zones non propices à une bonne séparation. De la même manière, l’apport
insuffisant de chaleur détériore également les performances de séparation. Des calculs effectués à
partir de la puissance de séparation corroborent ces résultats en définissant un optimum favorable
à une meilleure séparation.
Perspectives
Bien que ce travail nous ait permis de caractériser le fonctionnement du micro-contacteur à film
tombant et de déterminer les conditions expérimentales menant aux meilleures performances, il
met également en lumière les limites du dispositif mais aussi les voies à explorer dans le futur.
Parmi celles-ci, une étude paramétrique de l’influence de la géométrie des plaques et de la
modularité de l’épaisseur de la veine vapeur est à scruter. Ceci implique un travail expérimental
encore considérable qui permettra de façon plus exhaustive de caractériser le transfert thermique,
étape indispensable pour mieux appréhender l’étude de faisabilité de la distillation. L’étude de
l’ensemble des plaques conçues et présentées au chapitre II est donc nécessaire pour montrer
l’impact de la structuration des plaques sur l’ébullition en micro-canaux et aussi son influence sur
les performances de la séparation.
Il serait intéressant en appoint à la caractérisation thermique faite au chapitre III, d’utiliser la

thermographie infrarouge directement sur le film tombant ou sur la paroi externe des parois,
auquel cas cela permettrait de remonter, par des techniques inverses adaptées, à la distribution de
température et à la densité de flux pariétales ou de terme source. Cette technique pourrait
permettre de localiser et surtout de mieux comprendre les conditions de formations des zones
sèches.
Bien que la matrice en téflon ainsi que la mousse de verre intégrée dans le dispositif permettent
d’isoler thermiquement une grande partie du micro-contacteur, des déperditions thermiques
existent. Le moyen le plus efficace afin de réduire au minimum ces pertes, serait de prévoir une
175
cage isolante dans laquelle le micro-contacteur serait confiné. Cette technique serait toutefois
efficace pour l’isolation thermique du dispositif, mais rendrait néanmoins difficile les étapes de
montage et de démontage du dispositif expérimental.
On peut également imaginer de discrétiser l’énergie à acheminer sur chaque étage de séparation
de manière à obtenir des séparations encore plus efficaces. Cette répartition de la chaleur le long
des étages est déjà connue sous le concept de diabatisation. Il s’agit donc de structurer la
résistance chauffante de façon à pouvoir contrôler le flux de chauffe à acheminer (cf. Figure ci-
dessous). Ceci peut être une solution permettant à chaque étage réel ou théorique, d’apporter
l’énergie nécessaire pour faire la séparation souhaitée et de rationaliser la consommation
energétique.
Gestion des gradients thermiques : Diabatisation par la structuration
Afin d’améliorer la qualité des mesures de température à la paroi, on a mis au point une autre
technique permettant l’acheminement des thermocouples sur les plaques avec plus de précision.
176
Le thermocouple est porté par une vis sur laquelle il est maintenu solidaire. Celui-ci sera vissé
dans un écrou dédié, le contact thermocouple-plaque étant assuré en faisant avancer le pas de vis
jusqu’à la butée (signe du contact entre le thermocouple et la paroi externe de la plaque micro-
rainurée). Le schéma ci-après en explique le fonctionnement. Faute de temps cet élément n’a pu
être testé dans le cadre de cette étude.
177
Nouvelle technique de maintien des thermocouples de paroi
178
Notations
a aire interfaciale de transfert
A débit d’alimentation ( mol s −1 )
cP capacité calorifique (J mol-1K-1)
d diamètre (m)
dhyd. diamètre hydraulique (m)
D débit de distillat ( mol s −1 )
E efficacité d’épuisement (-)
Ex exergie (J)
g accélération de la pesanteur ( m s 2 )
h enthalpie molaire (J/mol)
hL coefficient de transfert de chaleur (W/m2.°C)
I intensité (A)
Lv enthalpie de changement de phase liquide-vapeur (J kg-1)
m& débit massique rapporté au section de passage du fluide (kg/s)
P pression totale (Pa)
Psép puissance de séparation (exergie compositionnelle) (W)
q densité de flux de chauffe ( W m −2 )
Q puissance de chauffe ( J s −1 )
R constante molaire des gaz parfaits (J.K-1.mol-1)
S débit de soutirat ( mol s −1 )
T0 température de l’environnement (K)
U tension électrique (V)
V& débit volumique (m3/s)
um,L vitesse moyenne du liquide dans un microcanal ( < uL >= Avol 2nCδ L wC ) (m/s)
x fraction molaire d’éthanol liquide (-)
y fraction molaire de la phase vapeur (-)
z position axiale (m)
Nombres adimensionnels
ρ L u m ,L Dh
ReL Nombre de Reynolds liquide Re L =
μL
179
h D
NuL Nombre de Nusselt liquide Nu = L h
λL
g μ L4
KaL Nombre de Kapitza Ka =
ρ L σ L3
1 ρ L δ L u m ,L
WeL Nombre de Weber We L =
4 σL
qtransf
Bo Nombre d’ébullition Bo =
m& Lv
1/ 2
σ
Co Nombre de confinement CO =
g ( ρL ρV ) Dh2
L Cp
PrL Nombre de Prandtl PrL =
L
Lettres grecques
α volatilité relative (-)
δL épaisseur du film liquide ( m )
μL viscosité dynamique du liquide ( Pa s )
ρ masse volumique ( kg m −3 )
θ température (°C)
tension superficielle (N/m)
conductivité thermique (W /m.K)
Paramètres géométriques du microcontacteur

dC profondeur d’un canal (m)
nC nombre de canaux (-)
sC espace entre deux canaux (m)
tV épaisseur de la veine vapeur (espace entre deux plaques) (m)
tw épaisseur de la plaque (m)
wC largeur d’un canal (m)

wnc largeur total occupée par les canaux (m)
wP largeur de la plaque (m)

Z longueur d’un canal (m)
180
Indices
A (ou Alim.) alimentation
C canal
crit. critique
D distillat
élec électrique
h hydraulique
L liquide
m massique
mat. matière
max. maximum
p paroi
S soutirat
sat. saturation
therm thermique
vol. volumique
V vapeur
transf transféré
181
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
Agostini, B. et Bontemps, A., 2005. Vertical flow boiling of refrigerant R134a in small
channels. International Journal of Heat and Fluid Flow, 26(2), 296-306.
Ahmed, S. Y., et Kaparthi, R. (1963). Heat transfer studies of falling film heat exchangers.
Indian Journal of Technology, 1, 377–381.
Alhusseini, A; Tuzla, K; Chen, J (1998). "Falling film evaporation of single component

liquids". International Journal of Heat and Mass Transfer 41 (12): 1623–1632
Ben Jabrallah S., Belghith A. Corriou, J.P., Etude des transferts couplés de matière et de
chaleur dans une cavité rectangulaire : application à une cellule de distillation,
International Journal of Heat and Mass Transfer 45 (2002) 891–904.
Benz K., Jäckel K.P., Regenauer K.J., Schiewe J., Drese K., Ehrfled W., Hessel V. et Löwe
H., Utilization of micromixers for extraction processes. Chem. Eng. Technol. 24
(2001) 11-17.
Berenson P.J., Experiments on pool-boiling heat transfer. J. Heat Transfer 83, 3, 351-358
(1961
Bird R. B., Stewart W.E. et Lightfoot E. N., Transport Phenomena. New York Whiley, cop.
(1960).
Bouman, S., Waalewijn, R., De Jong, P., & Van Der Linden, H.J.L. J. (1993). Design of
falling - film evaporator in the dairy industry. Journal of the Society of Dairy
Technology, 46 (3), 100-106.
Brunschwig Hieronymus. Liber de arte distillandi de simplicibus. (1500) et Liber de arte
distillandi de compositis (1512) Strasbourg.
Brutin, D., Topin, F. et Tadrist, L., 2003. Experimental study of unsteady convective boiling
in heated minichannels. International Journal of Heat and Mass Transfer, 46(16),
2957-2965.
Cachot T. La distillation diabatique : Expérimentation et applications industrielles. Thèse de

doctorat, Institut National Polytechnique de Lorraine, Nancy, France; 1992.
Carey Van P. – Liquid-vapor phase-change phenomena. Taylor et Francis (1992).
Celata, G.P., Cumo, M., Setaro, T., 1993. Forced convective boiling in binary mixtures. Int. J.
Heat Mass Transfer 36, 3299–3309.
Cerza M., Sernas V., A bubble growth model for nucleate boiling in thin, falling, superheated,
laminar, water films, Int. J. Heat Mass Transfer 28 (7) (1985)1307–1316.
Charpentier J.C, Four main objectives for the future of chemical and process engineering
mainly concerned by the science and technologies of new materials production. Chem.
Eng. J. 107 (2005) 3-17.
182
Charpentier J.C, In the frame of globalization and sustainability, process intensification, a
path to the future of chemical and process engineering (molecules into money). Chem.
Eng. J. 134 (2007) 84-92.
Chen, H., et Jebson, R.S. (1997). Factors affecting heat transfer in falling film evaporator.
Institution of Chemical Engineers, 57 (C), 111-116.
Chen L., Mewes D., Reviews of two-phase flow and flow boiling of mixtures in small and
mini channels, Int. J. Multiphase Flow 32 (2004) 183–207.
Chun, K. R., et Seban, R. A. (1971). Heat transfer to evaporating liquid films.Transactions of

the ASME, Journal of Heat Transfer, 93 (C), 391-396.
Chun, K. R., and R. A. Seban, "Performance Prediction of Falling Film

Evaporators," J. Heat Transf, 94, 432 (1972).
Collier, J.G. et Thome, J.R., 1996. Convective boiling and condensation, Oxford University
Press.
Dupont, V., Thome, J. et Jacobi, A., 2004. Heat transfer model for evaporation in
microchannels. Part II: Comparison with the database. International Journal of Heat
and Mass Transfer, 47(14-16), 3387-3401.
El-Genk, M. and Saber, H., 2001. Minimum thickness of a flowing down liquid film on a
vertical surface. International Journal of Heat and Mass Transfer, 44(15), 2809-2825.
El Haj Assad, M., et Lampinen M. J. (2002). Mathematical modeling of falling liquid film
evaporation process.
Fenske, M. R.: Fractionation of Straight-Run Pennsylvania Gasoline, Ind. Eng. Chem., 1932,
24, 482-485
Fonyo, Z., Fabry, G., Vegyipari művelettani alapismeretek, Nemzeti Tankönyvkiadó Rt., Bp,
1998.
Fujita T., Ueda T., Heat transfer to falling liquid films and film breakdown I. Subcooled
liquid films, Int. J. Heat Mass Transfer 21 (1976) 97–108.
Fujita T., Ueda T., Heat transfer to falling liquid films and film breakdown II. Saturated liquid
films with nucleate boiling, Int. J. Heat Mass Transfer 21 (1978) 109–118.
Fulford, G.D., 1964. The flow of liquids in thin films. Adv. Chem. Eng. 5, 151-236.
Ganic, E. et Getachew, D., 1986. Effects of surface condition and working fluid on liquid film
breakdown during heat transfer, Proceedings of the International Heat Transfer
Conference. p. 1931-1936.
Gielens C., Tong H.D., van Rijn C.J.M., Vorstman M.A.G. et Keurentjes J.T.F, Microsystem
technology for high-flux hydrogen separation membranes. Journal of Membrane
Science 243 (2004) 203-213F.
183
Greco, A., Vanoli, G.P., 2005a. Flow boiling heat transfer with HFC mixtures in a smooth
horizontal tube. Part I: experimental investigations. Exp. Therm. Fluid Sci. 29, 189–
198.
Greco, A., Vanoli, G.P., 2005b. Flow boiling heat transfer with HFC mixtures in a smooth
horizontal tube. Part II: assessment of predictive methods. Exp. Therm. Fluid Sci. 29,
199–208.
Grimley, T. G., Mudawar, I., and Incropera, F. P., 1988, "CHF Enhancement in Flowing
Fluorocarbon Liquid Films Using Structured Surfaces and Flow Deflectors,"
International Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 31, pp. 55-65
Gropp, U., Schnabel, G. et Schluender, E.U., 1981. Influence of Liquid-phase Mass Transfer
Resistance on the Selectivity during Partial Evaporation of Binary Mixtures in a
Falling Liquid Film Apparatus. Verfahrenstechnik, 15(10), 725-728.
Gropp, U., Schnabel, G. et Schluender, E.U., 1983. Effect of liquid-side mass transfer
resistance on selectivity during partial evaporation of binary mixtures in a falling film.
International chemical engineering, 23(1), 11-17.
Grossman, G., 1986, "Heat and Mass Transfer in Film Absorption" in Handbook of Heat and
Mass Transfer, Cheremisinoff, N. P., ed., Gulf Publishing Company, Houston, 2,
Chap. 6.
Hardt S., Doffing F. et Penneman H., Simulation of Hydrodynamic dispersion in gas/liquid

microreactors. In MSM 2002-2002 International Conference on Modeling and
simulation of Microsystems (2002). San Juan, Puerto Rico, USA: Computational
Publications, Principia Scientia.
Hartman Ryan L., Hemantkumar R. Sahoo, Bernard C. Yen, Klavs F. Jensen, Distillation in
microchemical systems using capillary forces and segmented flow, Lab Chip, 2009,
1843
Hessel, V., Ehrfeld, W., Golbig, K., Haverkamp, V., Löwe, H., Storz, M., Wille, C., Guber,
A., Jänisch, K., Baerns, M.; "Gas/liquid microreactors for direct fluorination of
aromatic compounds using elemental fluorine", in Ehrfeld, W. (Ed.) Microreaction
Technology: 3rd International Conference on Microreaction Technology, Proceedings
of IMRET 3, pp. 526 540, Springer Verlag, Berlin, (2000).
Hessel V., Löwe H., Müller A., Kolb G., Chemical microprocess engineering-processing and
plants. Whiley-VCH: Weinheim, Germany, 2005.
Hessel V., Knobloch C., Löwe H., Review on patents in microreactor and microprocess
engineering, Recent Patent Chem. Eng. 1 (2008) 1–16.
Hoke, B. c., Jr., and J. C. Chen, "Mass Transfer in Evaporating Falling Liquid Film
Mixtures," AIChE J., 38(5), 781 (1992).
Holladay J.D., Jones E.O., Phelps M. et Hu J., Microfuel processor for use in a miniature
power supply. Journal of Power Sources 108 (2002) 21-27.
184
Jähnisch K., Baerns M., Hessel V., Ehrfeld W., Haverkamp V., Löwe H., Wille Ch. Et Guber
A.,Direct fluorination of toluene using elemental fluorine in gas/liquid microreactors.
Journal of fluorine chemistry 105 (2000) 117-128.
Jin, W. X., Low, S. C., et Quek, T. (2002). Preliminary experimental study of falling film
heat transfer on a vertical doubly fluted plate. Desalination, 152, 201-206.
Kandlikar, S.G ´A general correlation for saturated two-phase flow boiling heat transfer inside
horizontal and vertical tubes,” ASME J. Heat Transfer, Vol. 112, pp. 219-228, 1990.
Kandlikar, S. et Grande, W., 2003. Evolution of microchannel flow passages-thermohydraulic

performance and fabrication technology. Heat Transfer Engineering, 24(1), 3-17.
Kandlikar, S.G. et Balasubramanian, P., 2004. An Extension of the Flow Boiling Correlation
to Transition, Laminar, and Deep Laminar Flows in Minichannels and Microchannels.
Heat Transfer Engineering, 25(3), 86.
Kandlikar, S.G., 2006. Heat transfer and fluid flow in minichannels and microchannels,
Elsevier.
Kew, P. et Cornwell, K., 1997. Correlations for the prediction of boiling heat transfer in
small-diameter channels. Applied Thermal Engineering, 17(8-10), 705-715.
Krupiczka, R., Rotkege, A., et Ziobrowski, Z. (2002). Heat transfer to evaporating liquid
films within a vertical tube. Chemical Engineering and Processing, 41, 23-38.
Lallemand, M. (2005). Transfert en changement de phase. Ebullition libre. In Techniques

de L’ingénieur, BE 8 235-1.
Lazarek G.M., Black S.H., Evaporative heat transfer, pressure drop and critical heat flux in a
small vertical tube with R-113, International Journal of Heat and Mass Transfer 25
(1982) 945– 960.
Leidenfrost, J. G., ‘‘On the Fixation of Water in Diverse Fire,’’ International Journal of Heat
and Mass Transfer, Vol. 9,pages 1153–1166 (1966).
Löb P., Pennemann H., Hessel V. Men Y., Impact of fluid path geometry and operating
parameters on l/l-dispersion in interdigital micromixers. Chem. Eng. Sc. 61 (2006)
2959-2967.
McCabe, W. L.; Thiele, E. W.: Graphical design of fractionating columns, Ind. Eng. Chem.,
1925, 17, 605-612
Minton, P. E., Handbook of Evaporation Technofogy, Noyes Publications, Park
Ridge,NJ (1986).
Miranda, V., et Simpson, R. (2005). Modelling and simulation of an industrial multiple

effect evaporator: tomato concentrate. Journal of Food Engineering, 66, 203 – 210.
185
Möllmann K. P., Lutz N. et Vollmer M., Thermography of microsystems. Proceedings
InfraMation (2004).
Moulijn J. A., Stankiewicz A., Grievink J. et Górak A., Process intensification and process
systems engineering: A friendly symbiosis. Computers et Chemical Engineering 32
(2008) 3- 11.
Nicolaiewsky, E.M.A. et Fair, J.R., 1999. Liquid Flow over Textured Surfaces. 1.Contact
Angles. Industrial et Engineering Chemistry Research, 38(1), 284-291.
Nukiyama S., The maximum and minimum values of the heat transmitted from metal to
boiling water under atmospheric pressure, J. Soc. Mech. Engng Japan, (1934), 37:367-
374.
Numrich, R.: Falling film evaporation of soluble mixtures. In: Convective flow boiling.
J.C.Chen ed., pp 335-338 Washington: Taylor et Francis 1 996
Nusselt, W. (1916). Die oberflächenkondensation des Wasserdamfes, vdi-z, 60, 542-575.
Obein T., Caractérisation d’un microréacteur à film tombant et étude de la fluoration directe
de l’Anisole dans ce microréacteur. Thèse INPL/Rhodia (2006).
Palen, 1. W., "Falling Film Evaporation of Wide-Boiling-Range Mixtures Inside a Vertical

Tube," PhD Diss., Dept. of Chemical Engineering, Lehigh University (1988).
Palen, J., Wang, Q. et Chen, J., 1994. Falling film evaporation of binary mixtures. AIChE
Journal, 40(2), 207-214.
Peng. X. F., et Wang B. X.. “Forced convection and flow boiling heat transfer for liquid
flowing through microchannels,” Int. J. Heat Mass Transfer, Vol. 36, No. 14, pp.
3421-3427, 1993.
Peng X. F. et Peterson G. P. “The effect of thermofluid and geometrical parameters on

convection of liquids through rectangular microchannels,” Int. J. Heat Mass Transfer,
Vol. 38, No. 4, pp. 755-758, 1995.
Peng X. F. et Peterson G. P. “Convective heat transfer and flow friction for water flow in
microchannel structures,” Int. J. Heat Mass Transfer, Vol. 39, No. 12, pp. 2599-2608,
1996.
Peng X. F. et Peterson G. P.. Forced Convection Heat Transfer of Single Phase Binary
Mixtures through Microchannels, Exp. Thermal Fluid Sci., vol. 12, pp. 98–104, 1996.
Peng X. F., Peterson G. P., et Wang B. X.. Flow Boiling of Binary Mixtures in Microchannel
Plates, Int. J. Heat Mass Transfer, vol. 39, pp. 1257–1264, 1996.
Phillips R.J. , Microchannel Heat Sinks, PhD thesis, Massachusetts Institute of Technology,
1987.
Ponchon, M.: Application of graphs to the study of commercial fractional distillation, Tech.
Moderne, 1921, 13, 20, 55
186
Prost, J. S., Gonzaalez M. T., et Urbicain, M. J. (2006). Determination and correlation of
heat transfer coefficients in a falling film evaporator. Journal of Food Engineering, 4,
73,320-326.
Ramshaw C. The incentive for process intensification. Page 1. 1st International Conference on
Process Intensification for Chemical Industry, BHR Group, London, 1995. 3
Riollet G., Thermodynamique appliquée, L'exergie, Techniques de l’ingénieur. Génie

énergétique. 1992. B1212
Rivero R. L’analyse d’exergie: application à la distillation diabatique et aux pompes à chaleur

à absorption. Thèse de doctorat, Institut National Polytechnique de Lorraine, Nancy,
France; 1993.
Roustan M., Transferts Gaz-Liquide dans les procédés de traitement des eaux et des effluents
gazeux. TEC&DOC 2003.
Sardesai, R. G., J. W. Palen, and J. G. Thome, "Nucleate Pool Boiling of Hydrocarbon

Mixtures," AIChE Meeting, Miami Beach, Paper , 127a (1986).
Schlunder, E. U., "State of the Art of Heat and Mass Transfer," Heal Exchanger Design
Handbook, Sec. 2.1.7, Hemisphere Publishing, Washington, DC (1983).
Seban R. A. and Faghri A., Wave Effects on the Transport to Falling Laminar Liquid Films, J.
Heat Transfer 100, 143 (1978)
Shah R.K., London A.L., Laminar Flow Forced Convection in Ducts, Advances in Heat
Transfer (suppl. 1), Academic Press, New York, 1978.
Smith, R. A., Vaporizers, Wiley, New York (1986). VDI-Wiirmeatlas (VDI Heat Handbook),
3rd ed., VDI-Verlag (1977).
Smith, R. A., "Evaporation," Heat Exchanger Design Handbook, Sec. 3.5, Hemisphere
Publishing (1983).
Smitha B., Sridhar S. et Khan A.A., Solid polymer electrolyte membranes for fuel cell
applications- review. Journal of Membrane Science 259 (2005) 10-26.
Sorin M., Rheault F., Thermodynamically Guided Intensification of Separation Processes”,

Applied Thermal Engineering, 7, pp. 1191- 1197, 2007.
Sowata K. I., Kusakabe K., Design of microchannels for use in distillation devices, IMRET7,
2003.
Stankiewicz A.I., Moulijn J.A. Process intensification: Transforming chemical engineering.

Chemical Engineering Progress, January: 22-34, 2000.3, 4.5,211
Sticklmair J.G., Fair J.R. Distillation. Principles and practice. Wiley, 1998
187
Sundberg A., Uusi-Kyyny P., Alopaeus V., “Novel micro-distillation column for process
development”, Chemical Engineering Research and Design, In Press, Corrected Proof,
November 2008.
Thome, J.R. et Shock, R.A., 1984. Boiling of multicomponent liquid mixtures,
Thome J.R., Boiling in microchannels: a review of experiment and theory, Heat and Fuid
Flow, (2004), 25:128-139.
Tondeur, D., Kvaalen, E., Equipartition of entropy production. An optimality criterion for
transfer and separation processes, Ind. et Eng. Chem. Res., 6, 50-56 (1987).
Tondeur D., 2006, Optimisation thermodynamique: équipartition de production d'entropie,

Techniques de l'ingénieur, BE 8017, 1-15, Paris, France
Tondeur D., 2006, Optimisation thermodynamique: équipartition, exemples et applications

Techniques de l'ingénieur, BE 8018, 1-19, Paris, France
Tonkovich A.L., Jarosch K., Arora R., Silva L., Perry S., McDaniel J., Daly F., Litt B.,
Methanol production FPSO plant concept using multiple microchannel unit operations,
Chem. Eng. J. 135 (2008) S2–S8.
Tran,T., Wambsganss, M., Chyu, M., France, D., 1997. A correlation for nucleate flow
boiling in small channels. In: Shah, R.K. (Ed.), Compact Heat Exchangers for the
Process Industries. Begell House, pp. 353–363.
Tran T.N., Chyu M.C., Wambsganss M.W., France D.M., Two phase pressure drop of
refrigerants during flow boiling in small channels: and experimental investigation and
correlation development, International Journal of Multiphase Flow 26 (2000) 1739–
1754.
Turner C., Shaw J., Miller B. et Bains V., Solvent extraction using Micro-Mesh reactors.
Proceedings IMRET4 (2000) 334-340.
Wan Y.S.S., Chau J.L.H., Gavriilidis A. et Yeung K.L., Design and fabrication of zeolite
based microreactors and membrane, microseparators. Microporous and Mesoporous
Materials 42 (2001) 157-175.
Wang B. X. et Peng. X. F “Experimental investigation on liquid forced-convection heat

transfer through microchannels,” Int. J. Heat Mass Transfer, Vol. 37, Suppl.1, pp. 73-
82, 1994.
Webb R.L., Gupte N.S., A critical review of correlations for convective vaporisation in tubes
and tube banks, Heat Transfer Engineering 13 (3) (1992) 58±81.
Wenzel, R. N. Resistance of Solid Surfaces to Wetting by Water. Ind. Eng. Chem. 1936, 28,
988.
188
Whitt, F. R., "Performance of Falling Film Evaporators," British Chem. Eng., 11, 1523
(1966).
Wille Ch., Ehrfeld W., Haverkamp V., Herweck T., Hessel V., Löwe H., Lutz N., Möllmann
K.P. et Pinno F., Dynamic monitoring of fluid equipartition and heat release in a
falling film microreactor using real-time thermography. Proceedings MicroTec 2000
VDE World Microtechnologies Congress, Hanover, Germany (2000).
Wootton R.C.R., DeMello A.J., Continuous laminar evaporation: micronscale distillation,

Chem. Commun. (2004) 266–267.
Yeong K.K., Gavriilidis A., Zapf R., Kost H.J, Hessel V. et Boyde A., Characterisation of
liquid film in a microstructured falling film reactor using laser scanning confocal
microscopy.Experimental Thermal and Fluid Science 30 (2006) 463-472.
Yih, S. Modelling Heat and Mass Transport in Falling Liquid films. In Handbook of Heat and
Mass Transfer; Cheremisinoff, P., Ed.; Gulf Publishing Co.: Houston, TX, 1986; Vol.
2, p 111.
Yoshioka K. and Hasegawa S., An analytical model for displacement velocity of liquid film
on a hot vertical surface, Journal of Nuclear Science and Technology, 12 (12), pp 735-
741, 1975.
Young, T. (1805) .Phil.Trans.Roy.Soc.95, 64.
Yu W., France D.M., Wambsganss M.W., J.R. Hull, Twophase pressure drop, boiling heat
transfer, and critical heat flux to water in a small-diameter horizontal tube, Int. J.
Multiphase Flow 28 (2002) 927–941.
189
190
ANNEXES
191
Annexe A : DESCRIPTION DU MICROCONTACTEUR A FILMS TOMBANTS
Figure annexe A-1 : Bloc de support (en Téflon® renforcé en verre) de la plaque micro-
structurée
Figure annexe A-2 : Plan détaillé de la fabrication du bloc support de plaque micro-structurée
192
Figure annexe A-3 : Vue 3D de la plaque d’espacement (la vapeur formée in-situ au sein du
micro-contacteur circule dans l’espace creuse)
Figure annexe A-4 : Plan détaillé de la fabrication de plaque d’espacement en Téflon® renforcé à
hauteur de 25% en verre
193
Figure annexe A-5 : Broche d’usinage des micro-canaux HES510 (moteur broche à
entraînement direct, ultra précision, haute fréquence), NAKANISHI Inc.
194
Annexe B : Résultats expérimentaux
Annexe B-1 Résultats expérimentaux d’étude d’ébullition du corps pur test (Ethanol absolu) : Chapitre III
A=1.51 g/min
Débits
debit alimentation debit distillat debit soustirat X

g/min mol/s g/min mol/s g/min mol/s -
1.516 5.484E-04 0.578 2.091E-04 0.938 3.393E-04 0.381
1.516 5.484E-04 0.960 3.473E-04 0.556 2.011E-04 0.633
1.516 5.484E-04 1.067 3.859E-04 0.449 1.625E-04 0.704
1.516 5.484E-04 0.954 3.453E-04 0.561 2.031E-04 0.630
Bilans thermiques
2 2
Qelectrique(W) Qsensible (W) Qlatente(W) Qutile(W) Qperdue (W) qelec (W/m ) qtransf (W/m )
33.50 3.72 8.08 11.80 21.70 2256.9 983.2
43.05 3.70 13.42 17.11 25.94 2900.2 1426.2
51.87 3.52 14.95 18.46 33.41 3494.3 1538.7
60.54 3.82 13.22 17.04 43.50 4078.3 1419.9
Températures Plaques
-2 -1
Qelectrique(W) Z(mm) Tplaque _face A (K) Tplaque_face B (K) h_face B (W.m .K )
29 358.4 356.9 172
55 361.6 357.5 154
81 299.1 359.1 124
33.50 107 360.8 353.9 354
29 362.5 359.4 173
55 366.6 360.6 150
81 299.3 362.1 130
43.05 107 365.0 358.6 190
29 371.2 363.0 130
55 376.9 365.9 104
81 300.2 372.2 73
51.87 107 377.2 371.6 75
29 383.8 391.3 35
55 394.1 396.6 31
81 301.1 399.5 29
60.54 107 395.2 398.9 30
195
A=2.86 g/min
Débits

2.856 1.033E-03 0.000 0.000E+00 2.856 1.033E-03 0
2.856 1.033E-03 0.856 3.097E-04 2.000 7.236E-04 0.299722339
2.856 1.033E-03 1.157 4.186E-04 1.699 6.148E-04 0.405050794
2.856 1.033E-03 0.886 3.206E-04 1.970 7.127E-04 0.310291075
2.856 1.033E-03 2.220 8.032E-04 0.636 2.302E-04 0.777256495
Bilans thermiques
2 2
33.60 6.88 0.00 6.88 26.72 2263.5 573.7
42.64 6.82 11.96 18.78 23.86 2872.5 1565.2
51.23 6.74 16.17 22.91 28.32 3451.4 1909.5
59.79 6.74 12.35 19.09 40.71 4028.1 1590.5
68.11 7.13 30.80 37.93 30.18 4588.4 3161.2
-2 -1
29 355.0 356.9 99.6944676
55 358.0 357.6 89.49060331
81 300.8 358.9 73.56434926
33.60 107 356.6 353.9 206.542713
29 358.4 359.0 198.6673037
55 363.6 359.2 195.4422891
81 300.8 362.6 136.1565889
42.64 107 362.5 359.8 179.9842844
29 368.5 362.3 171.7331604
55 373.9 364.9 139.1287041
81 300.7 369.1 106.5509438
51.23 107 372.9 367.4 117.7832097
29 382.5 381.9 51.7197115
55 391.4 387.1 44.1840345
81 301.1 390.9 40.04128442
59.79 107 392.1 390.6 40.2853858
29 381.7 372.3 149.5585279
55 391.6 382.3 101.596654
81 301.1 389.3 82.94362342
68.11 107 392.6 389.8 81.82664146
196
A=3.53 g/min
Débits

3.526 1.276E-03 0.571 2.067E-04 2.955 1.069E-03 0.161996597
3.526 1.276E-03 0.952 3.444E-04 2.574 9.313E-04 0.269952312
3.526 1.276E-03 0.976 3.530E-04 2.550 9.227E-04 0.276711257
3.526 1.276E-03 1.068 3.864E-04 2.458 8.892E-04 0.302924406
3.526 1.276E-03 1.033 3.738E-04 2.493 9.018E-04 0.29306107
Bilans thermiques
2 2
33.60 8.17 8.00 16.17 17.43 2263.5 1347.5
42.64 8.04 13.32 21.36 21.28 2872.5 1780.4
50.58 7.95 13.65 21.60 28.98 3407.6 1799.9
56.79 7.79 14.94 22.74 34.05 3825.5 1894.7
68.51 8.02 14.40 22.41 46.09 4614.9 1867.9
-2 -1
29 358.3 356.7 241.3789408
55 361.4 357.3 218.5030666
81 301.2 359.0 172.1276715
33.60 107 360.5 354.0 467.1994339
29 363.8 358.9 229.2760271
55 367.7 359.6 210.0281992
81 302.2 362.1 161.8817776
42.64 107 366.5 357.7 271.0143178
29 366.0 361.0 182.8735081
55 370.3 362.9 153.3554293
81 302.8 365.1 129.0752475
50.58 107 368.6 360.6 189.8412618
29 369.4 363.2 157.4017093
55 375.0 365.9 128.3572924
81 303.5 369.5 103.3534773
56.79 107 373.3 366.7 121.8521004
29 387.2 382.8 59.06358484
55 397.7 388.7 49.70898498
81 303.7 392.9 44.75116845
68.51 107 397.9 393.1 44.48363986
197
A=4.20 g/min
Débits

4.197 1.518E-03 0.571 2.067E-04 3.625 1.312E-03 0.136110184
4.197 1.518E-03 1.121 4.054E-04 3.076 1.113E-03 0.267014574
4.197 1.518E-03 1.407 5.092E-04 2.789 1.009E-03 0.335380457
4.197 1.518E-03 1.392 5.037E-04 2.804 1.015E-03 0.331764968
4.197 1.518E-03 1.000 3.616E-04 3.197 1.157E-03 0.238180559
Bilans thermiques
2 2
33.60 9.37 7.99 17.37 16.23 2263.5 1447.2
42.85 9.15 15.68 24.83 18.02 2886.4 2069.1
50.80 9.01 19.68 28.69 22.11 3422.5 2391.2
56.67 8.97 19.46 28.43 28.24 3817.8 2369.3
72.54 10.26 13.81 24.07 48.47 4886.8 2006.0
-2 -1
29 358.5 356.8 258.1224504
55 361.5 357.3 234.8702551
81 303.9 359.0 183.5400772
33.60 107 360.4 353.8 536.051572
29 362.5 358.8 269.2722088
55 366.4 359.5 247.2918079
81 304.6 361.8 193.9207662
42.85 107 364.5 356.9 356.8721779
29 366.9 360.8 247.6307864
55 371.4 361.6 229.4789596
81 305.2 365.0 172.9747598
50.80 107 369.6 360.3 262.2554614
29 369.9 362.2 213.7713128
55 375.0 365.0 170.6482667
81 305.2 367.6 143.7286561
56.67 107 373.2 362.9 201.7590155
29 397.2 406.6 36.14726959
55 408.5 412.0 32.96713072
81 304.4 413.9 31.94251322
72.54 107 408.7 413.6 32.1405105
198
Annexe B-2 Résultats expérimentaux d’étude de faisabilité expérimentale de la séparation d’un mélange
binaire test (éthanol –n-propanol) : Chapitre IV
qélec=2986 W/m2, Plaque (wC=1000μm, dC=200 μm, nC=36), espacement entre plaques= 2cm
Bilans débits et compositions :

débit alimentation (A): débit distillat (D) débit soustirat (S)
Composition composition Composition
g/min mol/s g/min mol/s g/min mol/s
alimentation (xA) : distillat (xD): soustirat (xS) :
0,485 0,510 0,476 0,965 3,019E-04 0,324 1,021E-04 0,641 2,000E-04
0,485 0,517 0,399 1,603 5,013E-04 0,927 2,923E-04 0,676 2,068E-04
0,485 0,570 0,430 2,014 6,299E-04 0,737 2,357E-04 1,277 3,937E-04
0,488 0,583 0,444 2,389 7,477E-04 0,563 1,807E-04 1,826 5,649E-04
0,488 0,739 0,463 2,961 9,268E-04 0,095 3,198E-05 2,866 8,909E-04
Bilans enthalpiques (calculs pertes thermiques-Quantité de chaleur réelle utilisée)

A (mol/s) Q imposée (J/s) Q perdue (J/s) Qutile pour la séparation (J/s) % perdue TA TS TV
3,019E-04 44,74 36,88 7,86 82% 26,54301543 88,72791024 90,00447391
5,013E-04 44,55 27,52 17,03 62% 27,2527095 88,13389665 89,86593761
6,299E-04 44,15 28,28 15,87 64% 27,49241071 87,31640625 88,83692082
7,477E-04 44,15 29,45 14,70 67% 27,68449367 86,84821203 88,55990248
9,268E-04 43,94 33,70 10,24 77% 27,88507353 86,37558364 85,20120004
199

Composition composition Composition
g/min mol/s g/min mol/s g/min mol/s
alimentation (xA) : distillat (xD): soustirat (xS) :
0,480 0,476 0,470 1,296 4,047E-04 0,613 1,912E-04 0,683 2,127E-04
0,480 0,482 0,472 1,799 5,618E-04 0,723 2,258E-04 1,076 3,354E-04
0,480 0,495 0,445 2,313 7,224E-04 1,734 5,436E-04 0,579 1,792E-04
0,480 0,514 0,421 2,572 8,035E-04 1,474 4,645E-04 1,098 3,378E-04
0,480 0,536 0,431 3,050 9,526E-04 1,360 4,313E-04 1,689 5,209E-04
0,480 0,553 0,431 3,507 1,095E-03 1,444 4,599E-04 2,062 6,359E-04
0,480 0,583 0,461 4,676 1,461E-03 0,762 2,447E-04 3,914 1,216E-03
0,480 0,588 0,456 6,067 1,895E-03 0,599 1,925E-04 5,469 1,697E-03
0,480 0,604 0,459 6,969 2,177E-03 0,423 1,366E-04 6,546 2,033E-03
0,480 0,702 0,469 7,902 2,468E-03 0,185 6,143E-05 7,717 2,404E-03
Bilans enthalpiques (calculs pertes thermiques - Quantité de chaleur réelle utilisée)
A(mol/s) Q imposée (J/s) Q perdue (J/s) Qutile pour la séparation (J/s) % perdue TA (°C) TS (°C) TV (°C)
5% 61,954 49,83959738 12,11440262 % perdue 23,15458498 89,07375494 90,64271836
7% 61,27 46,08 15,19 75% 23,83242321 89,7506314 90,54024237
8% 59,25 29,76 29,49 50% 24,71806897 88,14312069 90,3039492
10% 58,14 31,11 27,03 54% 25,23429553 88,14723368 89,94236475
12% 57,69 30,60 27,09 53% 25,50291262 87,52695793 89,4989652
15% 57,24 27,69 29,55 48% 25,78802469 86,9562963 89,17007207
20% 57,24 32,83 24,41 57% 25,91259091 86,32261364 88,57505891
25% 57,24 30,74 26,50 54% 26,09653495 85,9756383 88,46457596
30% 57,01 28,90 28,11 51% 22,82837209 85,6515407 88,14972908
35% 57,01 29,25 27,76 51% 23,51177177 85,49681682 86,04766361
200

Composition
composition Composition
alimentation (xA) g/min mol/s g/min mol/s g/min mol/s
distillat (xD): soustirat (xS) :
:
0,469 0,466 0,467 1,907 5,937E-04 1,049 3,265E-04 0,857 2,668E-04
0,469 0,464 0,468 2,219 6,910E-04 1,701 5,290E-04 0,518 1,613E-04
0,469 0,487 0,454 2,752 8,570E-04 1,835 5,742E-04 0,917 2,845E-04
0,469 0,504 0,422 3,307 1,030E-03 1,918 6,029E-04 1,388 4,271E-04
0,469 0,537 0,423 4,051 1,262E-03 1,325 4,200E-04 2,727 8,390E-04
0,469 0,565 0,443 5,485 1,708E-03 1,193 3,811E-04 4,292 1,328E-03
0,469 0,562 0,466 6,097 1,899E-03 0,821 2,620E-04 5,276 1,642E-03
0,469 0,588 0,462 7,428 2,313E-03 0,906 2,913E-04 6,522 2,028E-03
Qutile pour la séparation

A (mol/s) Q imposée (J/s) Q perdue (J/s) (J/s) % perdue TA TS TV
5,937E-04 72,323 52,77780826 19,54519174 73% 24,84320261 90,15045752 90,84345296
6,910E-04 71,361 42,69823389 28,66276611 60% 25,37461024 89,77071269 90,87720856
8,570E-04 69,536 37,40297531 32,13302469 54% 25,78576087 90,151875 90,44488475
1,030E-03 68,112 33,25056415 34,86143585 49% 26,30301205 88,52665663 90,12140093
1,262E-03 66,192 36,55148738 29,64051262 55% 26,71961538 87,8395858 89,49056301
1,708E-03 65,712 33,47075677 32,24124323 51% 26,98352113 86,79167254 88,93447079
1,899E-03 65,712 36,53459244 29,17740756 56% 27,24929648 86,39130653 88,99832952
2,313E-03 65,712 31,5595675 34,1524325 48% 27,45793651 85,9602381 88,47433586
201
A= 1.516 g/min (4,20E-04 mol/s), Plaque (wC=1000μm, dC=200 μm, nC=36), espacement entre plaques= 2cm
Bilans débits et compositions

Alimentation Débit distillat Débit soutirat
(A) (D) (S)
Q imposée
(J/s)
xA xD xS mol/s mol/s mol/s
34,11 0,46 0,614 0,41 4,204E-04 1,1E-04 3,066E-04

44,34 0,46 0,522 0,38 4,204E-04 2,7E-04 1,463E-04
52,37 0,46 0,470 0,43 4,204E-04 3,3E-04 9,263E-05
61,95 0,46 0,466 0,44 4,204E-04 3,6E-04 6,524E-05
66,81 0,46 0,458 0,45 4,204E-04 3,7E-04 4,702E-05
Qutile pour la
Q imposée (J/s) Q perdue (J/s) séparation (J/s) % perdue TA TS TV
34,11 25,41 8,70 74% 25,45 85,17 84,84
44,34 29,05 15,30 66% 26,04 87,14 89,77
52,37 34,84 17,52 67% 27,25 88,67 90,76
61,95 43,36 18,60 70% 28,07 90,39 90,83
66,81 47,36 19,45 71% 28,03 102,52 90,98
202
A=2.856 g/min (7,92E-04mol/s), Plaque (wC=1000μm, dC=200 μm, nC=36), espacement entre plaques= 2cm

(A) (D) (S)
Q imposée (J/s) xA xD xS mol/s mol/s mol/s
34,48 0,457 - 0,455 7,921E-04 0,00E+00 7,92E-04

43,94 0,457 0,714 0,457 7,921E-04 2,41E-05 7,68E-04
51,44 0,457 0,562 0,435 7,921E-04 2,73E-04 5,19E-04
57,91 0,457 0,522 0,410 7,921E-04 4,69E-04 3,23E-04
66,58 0,457 0,508 0,403 7,921E-04 5,48E-04 2,44E-04
Bilans enthalpiques (calculs pertes thermiques_Quantité de chaleur réelle utilisée)
Q_utile pour la
Q imposée (J/s)
Q perdue (J/s) séparation (J/s) % perdue TA TS TV
34,48 24,99 9,49 72% 23,86 85,56 61,37
43,94 33,52 10,42 76% 24,91 86,39 85,78
51,44 30,96 20,48 60% 25,25 87,01 88,99
57,91 29,48 28,42 51% 25,50 87,55 89,77
66,58 34,94 31,65 52% 26,07 88,66 90,06
203
A= 4.1966g/min (1,16E-03mol/s), Plaque (wC=1000μm, dC=200 μm, nC=36), espacement entre plaques= 2cm

(A) (D) (S)
Q imposée
(J/s)
xA xD xS mol/s mol/s mol/s
34,11 0,47 - 0,46 1,164E-03 0,0E+00 1,164E-03

43,83 0,47 - 0,46 1,164E-03 0,0E+00 1,164E-03
51,75 0,47 0,553 0,43 1,164E-03 3,0E-04 8,686E-04
57,91 0,47 0,549 0,42 1,164E-03 5,0E-04 6,661E-04
66,92 0,47 0,510 0,43 1,164E-03 4,5E-04 7,121E-04
Qutile pour la
Q imposée (J/s) Q perdue (J/s) séparation (J/s) % perdue TA TS TV
34,11 22,48 11,63 66% 25,33 85,39 59,90
43,83 32,12 11,71 73% 26,03 86,39 89,77
51,75 28,18 23,56 54% 26,49 86,99 89,17
57,91 26,26 31,64 45% 27,19 88,27 89,25
66,92 37,00 29,92 55% 27,99 89,08 90,00
204
Annexe B-3 Expressions utilisées pour le bilan enthalpique
La capacité calorifique en phase liquide est exprimée comme suit:
C = C + C .T + C .T + C .T + C .T (J/kmol.K)
p ,L 1 2. 3
2
4
3
5
4
Les valeurs des coefficients (C1, C2, C3, C4, C5) du propanol et de l'éthanol sont données par
la littérature et consignées dans le tableau ci-dessous.
C1 C2 C3 C4 C5
n-propanol 1,58E+05 6,35E+02 1,97 E00 0 0
Ethanol 1,03E+05 -1,398E+02 -3,03 E-02 2,04E-03 -
• La capacité calorifique en phase gazeuse sera donnée par l'équation:
C C C C
C =C +C [
P ,V 1 2
/ sinh( )] + C [ / cosh( )] (J/kmol.K)
3 3 2
4
5 5 2
T T T T
Les valeurs des coefficients (C1, C2, C3, C4, C5) du propanol et de l’éthanol sont données par
la littérature et consignées dans le qui suit.
C1 C2 C3 C4 C5
Ethanol 4,92E+04 1,4577E+05 1,6628E+03 93900 744,7
1-Propanol 6,19E+04 2,02E+05 1,63E+03 129560 727,4
• La chaleur latente de vaporisation de l’éthanol et du n-propanol peut être déterminée à

partir de la relation suivante :
(J/kmol)Tr est la température réduite (Tr =T/Tc)).
Comme pour la détermination des capacités calorifiques, les constantes sont données par la
littérature et leurs valeurs sont consignées dans le tableau suivant:
C1 C2 C3 C4 Tc(°K)
Ethanol 5,5789E+07 0,31 0 0 543
n-propanol 6,8988E+07 0,6458 -0,5384 0,3317 536.71
205
Annexe C : Calculs d’incertitudes
1. Incertitudes sur les débits
Les débits liquide (en entrée et en sortie su système) sont déterminés par empotage, chaque
débit est calculé de la manière suivante :
m liquide m vide + liquide − m vide

Dm = = Equation Annexe C - 1
t prélevemen t t prélèvemen t
Pour calculer l’incertitude du débit on passe au logarithme népérien :
ln(Dm ) = ln(mvide + liquide − mvide ) − ln(t prélèvement ) Equation Annexe C - 2
Δ(Dm ) Δ(mvide + liquide − mvide ) Δ(t prélèvement )

< + Equation Annexe C - 3
Dm mvide + liquide − mvide t prélèvement
Avec Δ(mvide + liquide − mvide ) et Δ (t prélèvement ) représentant l’incertitude de mesure sur ces valeurs.
Cette incertitude dépend de la précision de la balance utilisée. Dans notre cas, la balance est
précise à 0,01 gramme près. Les incertitudes sur les pesés sont donc de cet ordre de grandeur.
( ) (
Or Δ mvide+liquide − mvide = Δ mvide+liquide + Δ(mvide ) ) Equation Annexe C - 4
Donc Δ(m vide + liquide − mvide ) = 0,02g
Le temps de prélèvement est mesuré avec un chronomètre, on estime que l’on est précis à une
seconde près sur chaque prise de temps, donc au total on a une incertitude de 2 secondes sur le
temps.
L’incertitude dépend donc du temps d’analyse et de la masse recueillie, cependant si l’on a un
fort débit, on va avoir une masse importante en un temps court et inversement pour les faibles
débits.
En faisant le calcul sur plusieurs mesures de débits, on arrive à l’incertitude moyenne
suivante :
Δ ( Dm )
≤ 4%
Dm
206
2. Incertitudes sur la composition
On peut quantifier l’incertitude induite par le chromatographe, en effet, il peut y avoir des
incertitudes provenant du fait que la seringue utilisée n’est pas parfaitement propre.
Cependant l’ensemble des injections ont été faites par le biais d’un passeur d’échantillon
automatisé, ce qui peut réduire les erreurs systématiques.
Le seul moyen de pouvoir quantifier les incertitudes sur les titres molaires serait de réaliser
plusieurs expériences dans les mêmes conditions pour voir les écarts de sur les titres.
Afin d’évaluer l’incertitude du chromatographe, on calcul l’écart type des quatre analyses
effectuées pour chaque donnée de toute une série d’analyse.
Sachant qu’on peut estimer que 99% des valeurs se trouvent dans l’intervalle de plus ou
moins trois écarts types, on obtient ainsi :
Δ( xeth )
< 1%
xeth
3. Incertitudes sur les températures
Les températures retenues résultent d’une moyenne de toutes les températures données par
l’acquisition lors du prélèvement. A certains moments, les températures varient beaucoup,
comme par exemple à faible débit lorsqu’il y a assèchement des plaques, et à d’autres
moments elle varie très peu.
Pour chaque acquisition de température, l’écart type est calculé pour avoir une idée de la
dispersion des valeurs autour de la valeur moyenne.
La précision des mesures de températures est estimée à environ 1°C.
Cette précision des thermocouples est démontrée par les expériences réalisées avec de
l’éthanol pur, le suivi de la température de vapeur saturante a permis de mesurer la
température de vapeur saturante de l’éthanol à 78 °C, soit la température de saturation de
l’éthanol pur à la pression atmosphérique.
207
Liste des Figures
Chapitre I : Analyse Bibliographique
FIGURE I. 1: DIAGRAMME FICTIF TEMPERATURE-COMPOSITION D’UN MELANGE IDEAL (VOLATILITE RELATIVE
ELEVEE)........................................................................................................................................................ 11
FIGURE I. 2: SCHEMA D’UNE COLONNE DE DISTILLATION BINAIRE ......................................................................... 13
FIGURE I. 3: DIAGRAMME FICTIF, TEMPERATURE-COMPOSITION D’UN MELANGE DE VOLATILITE RELATIVE FAIBLE,
AVEC DES TEMPERATURES D’EBULLITION VOISINES (EXEMPLE : BINAIRE ACETATE D’ETHYLE / TRICHLORO
ETHYLE) ....................................................................................................................................................... 14
FIGURE I. 4: DIAGRAMME FICTIF, TEMPERATURE-COMPOSITION D’UN MELANGE DE VOLATILITE RELATIVE FAIBLE,
AVEC PINCEMENT (EXEMPLE : BINAIRE EAU/ACETONE) ............................................................................... 15
FIGURE I. 5 COLONNE ADIABATIQUE FIGURE I. 6 COLONNE DIABATIQUE ........................................................ 20
FIGURE I. 7 COMPARAISON ENTRE DISTILLATIONS DIABATIQUE ET ADIABATIQUE SUIVANT LA METHODE DE
MCCABE ET THIELE (RIVERO, 1993)............................................................................................................ 21
FIGURE I. 8 : INTENSIFICATION DES PROCEDES ET SES COMPOSANTES : CLASSIFICATION SELON STANKIEWIZ ET
MOULIJN (2000) SUIVANT LES METHODES ET LES EQUIPEMENTS .................................................................. 25
FIGURE I. 9: PRODUCTION D’ACETATE DE METHYLE : (DEVELOPPE PAR EASTMAN CHEMICAL INC.) ..................... 25
FIGURE I. 10 REPRESENTATION IMAGEE DE L’USINE DU FUTUR : (DSM INC)......................................................... 26
FIGURE I. 11: REPRESENTATION SCHEMATIQUE D’UN DISPOSITIF DE DISTILLATION DE MELANGE BINAIRE
DEVELOPPE PAR SOWATA ET KUSAKABE (2003) .......................................................................................... 32
FIGURE I. 12: UNITE DE DISTILLATION DEVELOPPEE PAR VELOCYS INC UTILISANT LA TECHNOLOGIE DES MICRO-
CANAUX (A) ET SCHEMA DE PRINCIPE DE LA DISTILLATION (B), SILVA ET AL. (2008) ................................... 33
FIGURE I. 13 : REPRESENTATION D’UN DISPOSITIF DE DISTILLATION MICRO-STRUCTUREE, WOOTTON ET AL. (2004)
..................................................................................................................................................................... 34
FIGURE I. 14 : REPRESENTATION SCHEMATIQUE D’UNE COLONNE DE DISTILLATION AVEC GARNISSAGE MICRO-
STRUCTUREE, SUNDBERG ET AL. (2008) ....................................................................................................... 35
FIGURE I. 15 : MICRO-PROCEDE DE DISTILLATION DE HARTMANN ET AL. (2009) ................................................... 35
FIGURE I. 16 : STRUCTURATION GEOMETRIQUE D’UNE PLAQUE POUR LA STABILISATION DU FILM TOMBANT ........ 40
FIGURE I. 17: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DU PERIMETRE MOUILLE, DE LA SECTION DE PASSAGE DANS UN
MICRO-CANAL OUVERT................................................................................................................................. 41
FIGURE I. 18 : PROFILOMETRIE DE LA SURFACE DU LIQUIDE A DIFFERENTS DEBITS VOLUMIQUES D’ETHANOL POUR
UN CANAL DE LARGEUR wc = 300µM ET DE PROFONDEUR d c = 100 µM [YEONG ET AL. (2006)] ................. 43
FIGURE I. 19 : REPRESENTATION SCHEMATIQUE DE LA RUPTURE D’UN FILM TOMBANT (A) ET D’UNE ZONE SECHE
STABLE SUR UN SUPPORT NON STRUCTURE (PROPOSE PAR (EL-GENK ET SABER (2001)).............................. 44
FIGURE I. 20: MISE EN EVIDENCE DES SURFACES DE CONTACTS ENTRE LE FILM LIQUIDE ET LA PLAQUE DANS LE CAS
D’UNE PLAQUE MICRO-RAINUREE ET D’UNE PLAQUE LISSE : DANS UN CANAL LE LIQUIDE EST EN CONTACT
AVEC TROIS PAROIS CONTRE UNE SEULE POUR UNE PLAQUE LISSE................................................................ 45
FIGURE I. 21: REPRESENTATION DE L’ANGLE DE CONTACT D'UNE GOUTTE DE LIQUIDE SUR UNE SURFACE SOLIDE 47
FIGURE I. 22: SUIVI DU DEPLACEMENT DU FRONT LIQUIDE (ACETONITRILE) SUR UNE PLAQUE A MICRO CANAUX
OUVERTS EN FONCTION DU TEMPS. UN TRACEUR A ETE AJOUTE AU LIQUIDE AFIN D’AMELIORER LA
RESOLUTION DES PHOTOGRAPHIES [HESSEL ET AL. (2000)]. ......................................................................... 49
FIGURE I. 23:ÉQUIPARTITION D'UN LIQUIDE DANS DES MICRO-CANAUX VERTICAUX OUVERTS (1200 400 µM²). LE
LIQUIDE (ISO-PROPANOL) EST CHAUFFE A 31°C, LE DEBIT VOLUMIQUE EST DE 4 ML/MIN [MÖLLMANN ET AL.
(2004)]. ........................................................................................................................................................ 49
FIGURE I. 24 : COURBE D’EBULLITION EN VASE DE NUKIYAMA (1934) POUR L’EAU PURE ..................................... 50
FIGURE I. 25: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DE L’EFFET LEIDENFROST ............................................................ 52
FIGURE I. 26: DIFFERENTS REGIMES D’EBULLITION DANS UN TUBE EVAPORATEUR VERTICAL (COLLIER ET JOHN R.
THOME 1996) ............................................................................................................................................... 54
FIGURE I. 27: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DU CYCLE D’EBULLITION SUR UNE PAROI [CAREY, 1992] ............ 55
FIGURE I. 28: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DE L’EVAPORATION D’UN FILM TOMBANT LAMINAIRE ................. 57
FIGURE I. 29 : REPRESENTATION DU COEFFICIENT DE TRANSFERT ADIMENSIONNEL EN FONCTION DU NOMBRE DE
REYNOLDS POUR DIFFERENTES CORRELATIONS DANS LE CAS DE L’EVAPORATION DE FILM TOMBANT POUR
UN NOMBRE DE PRANDTL DE 6.3 (EAU A 20°C) ............................................................................................ 60
FIGURE I. 30: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DE L’EBULLITION NUCLEEE ET LA CROISSANCE DES BULLES DANS
UN FILM TOMBANT, CERZA (1985) ............................................................................................................... 64
FIGURE I. 31 : CONDITIONS D’APPARITION DES ZONES SECHES AUX FLUX DE CHAUFFES ELEVES ........................... 66
208
FIGURE II. 1: VUE ECLATEE DU MICRO-CONTACTEUR A FILM TOMBANT ................................................................ 80

FIGURE II. 2: PHOTOGRAPHIE DU MICROCONTACEUR A FILM TOMBANT ................................................................. 80
FIGURE II. 3: DETAILS ET VUE DE PROFIL DE LA PLAQUE MICRO-RAINUREE ........................................................... 84
FIGURE II. 4: MISE EN EVIDENCE DE L’EFFET D’AILETTES : EVOLUTION DE AV/L ET ATHERMIQUE EN FONCTION DE LA
LARGEUR DES CANAUX. ......................................................................................................................................... 87
FIGURE II. 5: INFLUENCE DE LA STRUCTURATION SUR LE DEBIT NECESSAIRE POUR MOUILLER LA PLAQUE LIQUIDE :
ETHANOL ( μ L =1.08 10 PA.S ET ρ L =789 KG/M A 20°C) (CF. TABLEAU II.2 POUR LES PLAQUES).................... 88
-3 3
FIGURE II. 6: ASPECT GLOBAL DE LA PLAQUE 1 ( wC =300µM, dC =100 µM), MEB ................................................ 90
FIGURE II. 7: ETAT DE SURFACE DE LA PLAQUE 1 ( wC =300µM, dC =100 µM), MEB ............................................. 90
FIGURE II. 8 : ASPECT GLOBAL DE LA PLAQUE 2 ( wC =500µM, dC = 150 µM), MEB .............................................. 90
FIGURE II. 9: ETAT DE SURFACE DE LA PLAQUE 2 ( wC =500µM, dC = 150 µM), MEB............................................. 90
FIGURE II. 10 : ASPECT GLOBAL DE LA PLAQUE 3 ( wC =1000µM, dC = 200 µM), MEB .......................................... 90
FIGURE II. 11: ETAT DE SURFACE DE LA PLAQUE 3 ( wC =1000µM, dC = 200 µM), MEB......................................... 90
FIGURE II. 12: ASPECT GLOBAL DE LA PLAQUE 4 ( wC =2000µM, dC =200 µM), MEB ............................................ 91
FIGURE II. 13: ETAT DE SURFACE DE LA PLAQUE 4 ( wC =2000µM, dC =200 µM), MEB ......................................... 91
FIGURE II. 14 : EMPLACEMENTS DES THERMOCOUPLES SUR LES PLAQUES MICRO-STRUCTUREES .......................... 92
FIGURE II. 15: MISE EN ŒUVRE DE L’ACHEMINEMENT DES THERMOCOUPLES DANS LE SYSTEME. VUE DE FACE PAR
ORDRE DE SUPERPOSITION : 1. LA PLAQUE MICRO-RAINUREE, 2.ELEMENT CHAUFFANT, 3. FEUILLE DE SILICONE ET
4. PLAQUE DE BRIDAGE .......................................................................................................................................... 93
FIGURE II. 16: FONCTIONNEMENT DU MICRO-CONTACTEUR A FILMS TOMBANTS ................................................... 95
FIGURE II. 17 : MONTAGE EXPERIMENTAL ............................................................................................................. 97
FIGURE II. 18 : PHOTOGRAPHIE DE L’UNITE D’EVAPORATION DE CORPS PUR (ETHANOL) ET DE DISTILLATION DU
MELANGE BINAIRE ETHANOL/N-PROPANOL DANS UN MICROCONTACTEUR A FILM TOMBANT ................................. 98
FIGURE II. 19: DISPOSITION DES THERMOCOUPLES SUR LE MICRO-CONTACTEUR ................................................... 99
FIGURE II. 20: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DE LA REGULATION DE LA TEMPERATURE DE LA VAPEUR EN SORTIE
................................................................................................................................................................... 101
FIGURE II. 21: DIAGRAMME T-XY POUR LE MELANGE BINAIRE ETHANOL/N-PROPANOL A P=101.3KPA............... 104
FIGURE II. 22: PHOTOGRAPHIE DU COLLECTEUR EN SORTIE DU MICRO-CONTACTEUR .......................................... 107
FIGURE II. 23: CHOIX DES POINTS DE MESURES SUR LE MICRO-CONTACTEUR POUR LA MESURE DU TEMPS DE
REPONSE .............................................................................................................................................................. 109
FIGURE II. 24 : METHODE GRAPHIQUE DE DETERMINATION DU TEMPS DE REPONSE ............................................. 110
FIGURE II. 25(A-F): EVOLUTION DE LA TEMPERATURE EN FONCTION DU TEMPS POUR LES SIX POINTS DE MESURES
2
CHOISIS (A=1,52G/MIN, QELEC=2290W/M , P=101,3KPA)..................................................................................... 111
Chapitre III : Caractérisation du système expérimental et étude du

transfert thermique dans le micro-contacteur à film tombant
FIGURE III. 1 CHOIX DU THERMOCOUPLE DE REFERENCE POUR LE SUIVI DE LA TEMPERATURE DE PLAQUE

(THERMOCOUPLE T6)........................................................................................................................................... 117
FIGURE III. 2 : BILAN DE CHALEUR AUX BORNES DU MICRO-CONTACTEUR A FILMS TOMBANTS .......................... 118
FIGURE III. 3:METHODE D’EVALUATION DU COEFFICIENT DE TRANSFERT THERMIQUE ........................................ 119
FIGURE III. 4: EVOLUTION DE LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE (AU MILIEU DE LA PLAQUE) EN FONCTION DU FLUX
DE CHAUFFE ELECTRIQUE, POUR DIFFERENTS DEBITS D’ALIMENTATION, CAS DE L’ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 :
WC/DC=5, DH=0.33MM ......................................................................................................................................... 121
FIGURE III. 5: EVOLUTION DU TAUX D’ETHANOL EVAPORE EN FONCTION DU FLUX DE CHAUFFE ELECTRIQUE, POUR
DIFFERENTS DEBITS D’ALIMENTATION, CAS DE L’ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 : WC/DC=5, DH=0.33MM ............. 122
FIGURE III. 6 : TEMPERATURE DE LA PLAQUE (AU MILIEU DE PLAQUE) EN FONCTION DU TEMPS A QELEC=3443W/M2,
ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 : WC/DC=5, DH=0.33MM .......................................................................................... 124
FIGURE III. 7 : TEMPERATURE DE LA PLAQUE EN FONCTION DU TEMPS A Z=29MM, Z=55MM ET Z=107MM-....... 125
FIGURE III. 8: EVOLUTION DU DEBIT D’ETHANOL EVAPORE EN FONCTION DU FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU
LIQUIDE, POUR DIFFERENTS DEBITS D’ALIMENTATION, CAS DE L’ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 : WC/DC=5,
DH=0.33MM ......................................................................................................................................................... 128
209
FIGURE III. 9: EVOLUTION DU DEBIT D’ETHANOL EVAPORE EN FONCTION DU FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU
LIQUIDE, POUR DIFFERENTS DEBITS D’ALIMENTATION, CAS DE L’ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 : WC/DC=5,
DH=0.33MM ......................................................................................................................................................... 131
FIGURE III. 10: EVOLUTION DE FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU FILM LIQUIDE EN FONCTION DE LA DIFFERENCE
ENTRE LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE ET LA TEMPERATURE DE SATURATION-POUR DIFFERENTS DEBITS
D’ALIMENTATION, CAS DE L’ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 : WC/DC=5, DH=0.33MM ............................................. 132
FIGURE III. 11: EVOLUTION DU COEFFICIENT DE TRANSFERT DE CHALEUR EN FONCTION DE LA DIFFERENCE ENTRE
LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE ET LA TEMPERATURE DE SATURATION-POUR DIFFERENTS DEBITS
D’ALIMENTATION, CAS DE L’ETHANOL PUR. PLAQUE N° 3 : WC/DC=5, DH=0.33MM ............................................. 135
FIGURE III. 12: EVOLUTION DU NOMBRE DE NUSSELT (NU) EN FONCTION DU NOMBRE DE REYNOLDS(REL) :
CORRELATIONS ETABLIES POUR LES MICRO-CANAUX. COMPARAISON DES RESULTATS EXPERIMENTAUX AVEC LES
CORRELATIONS DE LA LITTERATURE.................................................................................................................... 137
FIGURE III. 13 : COMPARAISON ENTRE NOS DONNEES EXPERIMENTALES ET QUELQUES CORRELATIONS ETABLIES
POUR LES MICRO-CANAUX ................................................................................................................................... 139
FIGURE III. 14: EVOLUTION DU COEFFICIENT DE TRANSFERT DE CHALEUR ADIMENSIONNEL (H*L) EN FONCTION DU
NOMBRE DE REYNOLDS(REL) POUR UN FILM TOMBANT EN EVAPORATION. COMPARAISON DES RESULTATS
EXPERIMENTAUX AVEC LES CORRELATIONS DE LA LITTERATURE. ....................................................................... 140
FIGURE III. 15 : PREDICTIONS DE NOS MESURES PAR LA CORRELATION DE FUJITA ET UEDA (1978) .................... 142
FIGURE III. 16: REPRESENTATION SCHEMATIQUE DES PRINCIPAUX CHANGEMENTS OBSERVABLES LORS DU
PASSAGE DE L’EBULLITION D’UN COMPOSE PUR A L’EBULLITION D’UN MELANGE BINAIRE, COLLIER ET THOME
(1996).................................................................................................................................................................. 143
FIGURE III. 17: COURBES D’EBULLITION POUR UN CORPS PUR (ETHANOL) ET POUR UN MELANGE (ETHANOL/N-
PROPANOL A 46% D’ETHANOL)-2200W/M²<QELEC<4900W/M² ............................................................................. 144
Chapitre IV : Potentiel du micro-contacteur à films tombants à séparer un

mélange binaire éthanol/n-propanol
FIGURE IV. 1: PROFIL LONGITUDINAL DE LA TEMPERATURE A DIFFERENTS FLUX DE CHAUFFE ELECTRIQUES

(A=4,70 10-4 MOL.S-1, x A =0,46, θ sat . =87°C).................................................................................................... 150
FIGURE IV. 2 : EVOLUTION DE LA TEMPERATURE AU MILIEU DE LA PLAQUE EN FONCTION DU FLUX DE CHAUFFE
ELECTRIQUE (A=4,70 10 MOL.S , x A =0,46, θ sat . =87°C) ............................................................................... 152
-4 -1
FIGURE IV. 3:EVOLUTION DU FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU FILM LIQUIDE EN FONCTION DE LA DIFFERENCE
-4 -1
ENTRE LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE ET LA TEMPERATURE DE SATURATION (A=4,70 10 MOL.S , x A =0,46,
θ sat . =87°C, FLUX DE CHAUFFES ELECTRIQUES: 2290 W.M-2, 2964W.M-2, 3503 W.M-2, 3907 W.M-2, 4446 W.M-2)-
PLAQUE N°3 ......................................................................................................................................................... 153
FIGURE IV. 4: EVOLUTION DU FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU FILM LIQUIDE EN FONCTION DE LA DIFFERENCE
-4 -1
ENTRE LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE ET LA TEMPERATURE DE SATURATION (A=4,70 10 MOL.S , x A =0,46,
θ sat . =87°C, FLUX DE CHAUFFES ELECTRIQUES: 2290 W.M-2, 2964W.M-2, 3503 W.M-2, 3907 W.M-2, 4446 W.M-2)-
PLAQUE N°3......................................................................................................................................................... 154
FIGURE IV. 5 : TEMPERATURE DE LA PLAQUE (AU CENTRE) EN FONCTION DU TEMPS .......................................... 156
FIGURE IV. 6: VARIABLES REDUITES EN TITRE DU SOUTIRAT (XS/XA) ET EN DEBIT DE SOUTIRAT (S/A) ET
L’EFFICACITE D’EPUISEMENT (E) EN FONCTION DU FLUX DE CHAUFFE TRANSMIS AU FILM TOMBANT. ................ 157
FIGURE IV. 7:DIAGRAMME T-XY DU MELANGE BINAIRE ETHANOL/N-PROPANOL A P=101,3KPA-....................... 159
FIGURE IV. 8: EVOLUTION EN VARIABLES REDUITES DES TITRES MOLAIRES EN DISTILLAT ET EN SOUTIRAT EN
FONCTION DE LA DIFFERENCE DE TEMPERATURE θ p − θ s – A=4,70 10 MOL.S , x A =0,46, θ sat . =87°C; FLUX DE
-4 -1
-2 -2 -2 -2 -2
CHAUFFE ELECTRIQUES: 2290 W.M , 2964, W.M , 3503 W.M , 3907 W.M , 4446 W.M ) ................................ 160
FIGURE IV. 9:EVOLUTION EN VARIABLES REDUITES DES TITRES MOLAIRES EN DISTILLAT ET EN SOUTIRAT EN
FONCTION DE LA DIFFERENCE DE TEMPERATURE θ p − θ s – A=7,4 10-4 MOL.S-1, x A =0,46, θ sat . =87°C, FLUX DE
-2 -2 -2 -2 -2
CHAUFFES ELECTRIQUES: 2323 W.M , 2960W.M , 3465 W.M , 3901 W.M , 4485 W.M .................................. 162
FIGURE IV. 10: QUANTITE DE CHALEUR TRANSMIS AU FILM TOMBANT(Q), CHALEUR SENSIBLE (QSENSIBLE) ET
-2
CHALEUR LATENTE DE VAPORISATION (QLATENTE) EN FONCTION DU DEBIT D’ALIMENTATION- QELEC=2986W.M ,
x F
=0,46, θ sat . =87°C ......................................................................................................................................... 163
FIGURE IV. 11: EVOLUTIONS DU DEBIT DE DISTILLAT (D) ET DE L’EFFICACITE D’EPUISEMENT (E) EN FONCTION DU
DEBIT D’ALIMENTATION– QELEC=2986W.M , x A =0,46, θ sat . =87°C .................................................................. 165
-2
210
FIGURE IV. 12: FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU FILM LIQUIDE EN FONCTION DE LA DIFFERENCE ENTRE LA
TEMPERATURE DE LA PLAQUE ET LA TEMPERATURE DE SATURATION ( θ p − θ s ) A DIFFERENTS DEBITS
D’ALIMENTATION- QELEC=2986W.M , x A =0.46, θ sat . =87°C ............................................................................. 165
-2
FIGURE IV. 13: TEMPERATURE DE LA PLAQUE (AU CENTRE) EN FONCTION DU TEMPS –QELEC=2986W.M-2, x A =0,46,
θ sat . =87°C.......................................................................................................................................................... 166
FIGURE IV. 14: EVOLUTION DE LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE (AU MILIEU DE LA PLAQUE) EN FONCTION DU
DEBIT D’ALIMENTATION, POUR DIFFERENTS DEBITS FLUX DE CHAUFFE ELECTRIQUES, x A =0,46, θ sat . =87°C ... 166
FIGURE IV. 15: EVOLUTION DU FLUX DE CHAUFFE TRANSFERE AU FILM LIQUIDE EN FONCTION DE LA DIFFERENCE
ENTRE LA TEMPERATURE DE LA PLAQUE ET LA TEMPERATURE DE SATURATION ( θ p − θ s ) A DIFFERENTS DEBITS
FLUX DE CHAUFFES ELECTRIQUES (QELEC=2986W.M , QELEC=3934W.M-2 ET QELEC=4586W.M-2), x A =0.46, θ sat .

-2
,=87°C ................................................................................................................................................................. 167

FIGURE IV. 16: EVOLUTIONS DE LA PUISSANCE DE SEPARATION (PSEP) EN FONCTION DU DEBIT D’ALIMENTATION
-2 -2 -2
POUR DIFFERENTS FLUX DE CHAUFFE ELECTRIQUES (QELEC=2986W.M , QELEC=2986W.M , QELEC=2986W.M -
x A =0,46, θ sat . =87°C........................................................................................................................................ 170
211
Liste des Tableaux
Chapitre I : Analyse Bibliographique

TABLEAU I. 1: DIFFERENTS REGIMES D’ECOULEMENTS DE FILM TOMBANTS CLASSIQUES, CLASSIFICATION SUIVANT
LE NOMBRE DE KAPITZA (YIH, 1986) ........................................................................................................... 38
TABLEAU I. 2: ANGLES DE CONTACT DE L’EAU, L’ETHANOL ET LE N-PROPANOL SUR DU LAITON A 20°C [THOME ET
SHOCK (1984)] ............................................................................................................................................. 46
TABLEAU I. 3: CORRELATIONS POUR L’EVALUATION DU COEFFICIENT DE TRANSFERT DE CHALEUR EN FILMS
TOMBANTS (EVAPORATION SANS EBULLITION)............................................................................................. 62
TABLEAU I. 4 : QUELQUES CORRELATIONS DE TRANSFERTS DE CHALEUR DE TYPES NUSSELT EN MICRO-CANAUX
(MONOPHASIQUE)......................................................................................................................................... 70
TABLEAU I. 5: CONSTANTES EMPIRIQUES DE LA CORRELATION DE KANDLIKAR (EQUATION I.52). KANDLIKAR
(1990)). ........................................................................................................................................................ 71
TABLEAU I. 6: QUELQUES CORRELATIONS DE TRANSFERTS DE CHALEUR DE TYPES NUSSELT EN MICRO-CANAUX. 74
TABLEAU II. 1: RESUME DE LA GAMME DE TAILLES DE MICRO-CANAUX DES QUATRE DIFFERENTES PLAQUES
UTILISEES ..................................................................................................................................................... 81
TABLEAU II. 2: PARAMETRES GEOMETRIQUES DES PLAQUES MICRO-RAINUREES EN LAITON ................................. 86
TABLEAU II. 3:PROPRIETES DE L’ETHANOL ET DU PROPANOL A 20°C, ET A P=101.3KPA DONNEES DU DDB
(DORTMUND DATA BANK ®) ...................................................................................................................... 103
TABLEAU II. 4: PROPRIETES D’UN MELANGE EQUIMOLAIRE ETHANOL/N-PROPANOL EN EBULLITION A ................ 104
TABLEAU II. 5: CONDITIONS OPERATOIRES DES EXPERIENCES EFFECTUEES- P=101.3KPA .................................. 112
Chapitre III : Caractérisation du système expérimental et étude du

transfert thermique dans le micro-contacteur à film tombant
TABLEAU III. 1: CONDITIONS OPERATOIRES ........................................................................................................ 116

TABLEAU III. 2: VALEURS DES COEFFICIENTS LA CORRELATION PROPOSEE ET INCERTITUDES ............................. 139
Chapitre IV : Potentiel du micro-contacteur à films tombants à séparer un

mélange binaire éthanol/n-propanol
TABLEAU IV. 1: CARACTERISTIQUES GEOMETRIQUES DE LA PLAQUE N°3 ........................................................... 147

TABLEAU IV. 2: CONDITIONS OPERATOIRES _PLAQUE N°3.................................................................................. 148
TABLEAU IV. 3: REPRODUCTIBILITE DES MESURES: P=101,3 KPA – QELEC=2986 W.M-2 ....................................... 151
212
0
1
Conception et Caractérisation d’un microcontacteur à film tombant :
concept de distillation microstructurée
Résumé:
Il est démontré que dans de nombreux procédés de transformation de la matière, les dégradations entropiques (et
les consommations énergétiques qui en découlent) peuvent être minimisées en répartissant les flux d’énergies
dans le volume plutôt qu’aux bornes du système (exemple de la distillation diabatique). Cependant la réalisation
et la gestion de profils thermiques contrôlés (tels que des gradients thermiques et des étagements de température
maîtrisés) dans les appareils compactes ne sont pas très souvent réalisées parce que souvent complexes et
coûteuses (batterie d’échangeurs, gestion des fluides). Cette difficulté technologique affecte non seulement les
performances énergétiques et les efficacités de transformation des appareils classiques de grandes tailles, mais
aussi les réacteurs microstructurés dont les faibles dimensions internes associées à la grande conductivité
thermique du matériau constituant les parois du contacteur entraînent souvent l’homogénéité thermique de
l’appareil au détriment de la gestion des gradients thermiques. Par ailleurs, les garnissages utilisés dans les
séparateurs sont de formes très complexes dans lesquels il est difficile de faire à la fois de la structuration
thermique et hydrodynamique. Les systèmes microstructurés basés sur des géométries à plaques semblent offrir
une possibilité intéressante de structuration thermique (contrôle et modulation de flux énergétiques pour
l’obtention d’un profil thermique spécifique) et hydrodynamique (contrôle des transferts de matière, des temps
de séjour, des pertes de charges etc.). Dans cette thèse, les réflexions menées sur ces verrous technologiques ont
conduit à la conception d’un microcontacteur à film tombant. Ce microprocédé a été caractérisé d’un point de
vue thermique et hydrodynamique. Une étude de faisabilité sur le potentiel de ce microcontacteur à séparer un
mélange binaire d’alcools (ethanol/n-propanol) a été menée, ses performances ont été expérimentalement
évaluées d’un point de vue qualitatif (pureté du distillat et du soutirat) et quantitatif (rapports des débits entrant
et sortant), mais aussi en intégrant la notion d’exergie compositionnelle, également appelée puissance de
séparation.
Mots clés : Film tombant, Intensification des procédés, Evaporation, Ebullition en microcanaux,
Microprocédés de séparation
Design and Characterization of a falling film microcontactor:

Microstructured distillation concept
Abstract:
In many processes of mass transformation, entropic degradations (and energy consumptions which results from)
can be minimized by distributing heat flows in all process volume rather than boundaries (example: diabatic
distillation). However it is difficult to control and impose thermal gradients on small scales because of their
complexity and high costs (exchangers, fluids). This technological difficulty affects not only the performances
and energy efficiencies of conventional devices (macro scales) but also small devices (e.g. microstructured
reactors). Indeed, compact equipments with small dimensions generate some difficulties. First, the driving force
inducing liquid flow by gravity is very small. Second, small size and high thermal conductivity of the material
induce thermal homogeneity instead of managing temperature gradients in the system. In many separators, the
used packing material has complex forms that make difficult thermal and hydrodynamic structurations.
Microstructured devices, based on microchannel plate technologies, offer an interesting possibility of thermal
structuration (control and modulation of energy fluxes) and hydrodynamics control (e.g. mass transfer, residence
times, pressure drop etc). In this thesis, many discussions on these technological barriers led to the design of a
new microstructured falling film contactor. The aim of the present work is to study heat transfer phenomena and
liquid hydrodynamics in this device and, investigates the separation feasibility of a binary mixture of ethanol and
n-propanol. Microcontactor performances were experimentally evaluated in terms of quality (bottom and top
concentrations) and quantity (bottom and top flow rate ratios). To fully characterize contactor performances, the
separation power concept (also called compositional exergy) was integrated.
Keywords: Falling film, Process intensification, Evaporation, Boiling, Separation Microprocess

2010 Kane A

Transféré par

Droits d'auteur :

Formats disponibles

2010 Kane A

Transféré par

Informations du document

Titre original

Copyright

Formats disponibles

Partager ce document

Partager ou intégrer le document

Options de partage

Avez-vous trouvé ce document utile ?

Ce contenu est-il inapproprié ?

Droits d'auteur :

Formats disponibles

2010 Kane A

Transféré par

Droits d'auteur :

Formats disponibles

AVERTISSEMENT

Ce document est le fruit d'un long travail approuvé par le jury de

Il est soumis à la propriété intellectuelle de l'auteur. Ceci

D'autre part, toute contrefaçon, plagiat, reproduction illicite

Code de la Propriété Intellectuelle. articles L 122. 4

L’INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE LORRAINE

Pour l’obtention du grade de

Conception et Caractérisation d’un microcontacteur à film

Soutenue publiquement le 10 décembre 2010 devant le jury composé de :

Rapporteurs : M. Vincent GERBAUD Chargé de Recherche, LGC, Toulouse

Examinateurs : Mme Christine ROIZARD Professeur, ENSIC, Nancy Université (INPL)

Je tiens à remercier tout particulièrement et à exprimer toute ma profonde gratitude à

Je remercie chaleureusement Messieurs, Vincent GERBAUD et David BRUTIN d’avoir

Je tiens à remercier Monsieur Jean François PORTHA qui a contribué à la réalisation de ce

Je remercie sincèrement Monsieur Daniel TONDEUR (Directeur de Recherche CNRS,

Ce travail n’aurait pu être réalisé sans la contribution du personnel technique et administratif

Dans ce contexte, les objectifs de la thèse sont doubles :

Cette étude s’intéresse particulièrement au concept de la distillation diabatique. Les quelques

(Chapitre 3) et d’autre part sur l’évaluation du potentiel de ce micro système à séparer un

Publication dans une revue internationale avec comité de lecture

Communication orale un congrès international avec comité de lecture et acte publié

Communications dans des congrès divers

C1. Projet Rationalisation Energétique de la Distillation par l'Intensification et la Gestion

C2. Projet Rationalisation Energétique de la Distillation par l'Intensification et la Gestion

Dans la continuité, et en ce qui concerne le champ d’étude de cette thèse, à savoir le

permanent, les débits d’alimentation, de distillat et de soutirat, la puissance de chauffe et toutes

les caractéristiques de fonctionnement restent constants.

1.1 Equilibre liquide vapeur

Avec : x1 et x 2 : fractions molaires des constituants 1 et 2 dans la phase liquide

y1 et y 2 : fractions molaires des composés 1 et 2 dans la phase vapeur

constituants ou la volatilité relative α est assez élevée (α>1,2).

propanol, Téb=97°C à 1 atm).

En vaporisant partiellement un mélange de plusieurs constituants, la phase vapeur possède une

deux constituants par comparaison avec la solution initiale.

entre lesquelles s’effectue une séparation spécifiée.

Raoult sont couramment utilisées.

Un mélange de plusieurs corps purs est dit idéal lorsque :

• à l’état gazeux il a les propriétés d’un gaz parfait,

• à l’état liquide, il a les propriétés d’une solution idéale,

• ou à l’état diphasique liquide/vapeur, la vapeur a les propriétés d’un gaz parfait et le

liquide celles d’une solution idéale.

quelles que soient les conditions de pression, de température et de composition.

partielle dans la phase vapeur :

Pi = Pi° .xi , avec i=1, 2 Equation I.2

Pi correspond à la pression partielle du constituant i dans la phase vapeur,

spécifiques à chaque espèce :

la phase vapeur avec sa pression partielle.

P est la pression totale.

En combinant les lois de Dalton et de Raoult, il vient

composition de la phase vapeur et celle de liquide.

On peut en déduire que :

d’équilibre car K1 et K2 dépendent grandement de la température. Toutefois puisque la

car l’influence de la température sera plus faible :

Figure I. 1: Diagramme fictif température-composition d’un mélange idéal (volatilité

une séparation totale.

1.2 Distillation de mélanges binaires

gravité de haut en bas et la vapeur se déplace de bas en haut.

(cf. Figure I.2).

de la colonne, c’est le reflux. Le reste est soutiré et constitue le distillat.