These Doc Benhamoud2020

République Algérienne Démocratique et Populaire
Ministère de l'Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique

Université Ferhat ABBAS Sétif 1
THÈSE
Présentée à la Faculté des Sciences

Département de Physique
Pour l'obtention du diplôme de
Doctorat en Physique
Option : Physique des solides
Par
Ahlam BENHAMOUD
THÈME
Élaboration et investigations de propriétés physiques de

couches minces ferromagnétiques de Fe100-xPdx
Soutenue publiquement le 16/12/2020
Devant le jury:
Président: M. Kamel KASSALI Professeur, Université Ferhat ABBAS Sétif1
Directeur
de thèse: M. Ahmed KHARMOUCHE Professeur, Université Ferhat ABBAS Sétif1
Examinateurs :
M. Djamel MAOUCHE Professeur, Université Ferhat ABBAS Sétif1
Mme. Wassila TEBIB Professeure, Université Chadli BENDJEDID El Tarf
M. Abdelkader DJELLOUL Professeur, Université Abbes LAGHROUR Khenchela
DÉDICACES

 À mes très chers parents.
 À mes frères Hichem, Sofiane et Mohamed Anes Eddine.
 À ma sœur Amina.
 À ma chère fille Salsabil Meriem.
 Spécialement un remerciement à mon papa Nassir et ma chère maman Guettaf Hadda
pour ses conseils et son douaa.
 À mon mari.
 À tous mes collègues et amies.

Remerciements
Ce travail de thèse a été réalisé au sein du laboratoire d'Etudes des Surfaces et
Interfaces des Matériaux Solides (LESIMS) de l’Université Ferhat ABBAS Sétif1.
Mes premiers remerciements se dirigent tout naturellement vers mon Directeur de thèse,
Professeur Ahmed KHARMOUCHE, pour m’avoir accueillie dans son équipe, pour tous ses
conseils et ses compétences, et finalement pour m’avoir communiqué sa passion pour la
recherche scientifique. Je tiens à lui exprimer ma plus vive reconnaissance. Je souhaite
également le remercier pour tout ce qu’il a fait pour moi pendant ces années, ainsi que ses
supers qualités humaines. Vraiment j’avais eu la chance de le rencontrer et je lui dis tout
simplement merci mon professeur.
Mes remerciements s’adressent aussi à Monsieur Kamel KASSALI, Professeur à
l’Université Ferhat ABBAS Sétif1, pour l’honneur qu’il m’a fait d’avoir accepté de présider le
jury.
Je remercie aussi Monsieur Djamel MAOUCHE, Professeur à l’Université Ferhat
ABBAS Sétif1, pour avoir accepté de juger ce travail.
Je tiens également à remercier Madame Wassila TEBIB, Professeure à l’Université Chadli
Bendjedid El Tarf, pour avoir accepté de juger ce travail.
Un grand merci également à Monsieur Abdelkader DJELLOUL, Professeur à l’Université
Abbes LAGHROUR Khenchela, pour avoir accepté de juger ce travail.

Je remercie aussi le directeur du Laboratoire de Chimie, Ingénierie des Matériaux et
Nanostructures (LCIMN) de l’Université Ferhat Abbas Sétif1, Professeur Amor AZIZI et son
équipe pour les mesures AFM.
Mes remerciements s’adressent aussi au Professeur N. AKDOGAN et son équipe de
l’Institut de Technologie de Gebze (Turquie), pour m’avoir accueilli dans son laboratoire et
pour les mesures de cycles d’hystérésis.
Je remercie aussi monsieur B.OZAR doctorant à l’institut de Gebze (Turquie), de m’avoir
guidée durant mon séjour de stage.
J’adresse mes salutations les plus sincères à tous mes professeurs et collègues au sein de
l’Université Ferhat ABBAS Sétif1.

SOMMAIRE

SOMMAIRE
Introduction générale……………………………………………………………….5
Chapitre I : Magnétisme et l’état de l’art sur les couches minces de l’alliage

FePd………………………………………………………………………………………14
I.1.Introduction………………………………………………………………………….15
I.2. Origine du magnétisme dans la matière…………………………………………....15
I.3. Classification des matériaux magnétiques……………………………….……..…..16
I.4. Magnétisme des métaux de transitions………..…………………………………….20
I.5. Cycle d’hystérésis………………………………………………..……………………21
I.6. Domaines magnétiques………………………………………………………………24
I.7. Anisotropie magnétique………………………………………………………………26
I.8. Etat de l’art de l’alliage FePd………………………………………………………..29
I.9. Conclusion ………….…………………………………………………………………36
Références bibliographies……..…………………………………………………….…….36
Chapitre II : Techniques expérimentales………………………………………………..42
II.1. Introduction………………………………………………………………………...43
II.2. Techniques d’élaboration des couches minces ………………………………….43
II.3. Appareillage utilisé ………………………………………………………………....52
II.4. Techniques de caractérisations …………………………………………………...55
II.5. Conclusion …...…………………………………………………………………….65
Références bibliographiques…….………………………………………………………65
Chapitre III : Propriétés structurales …………………………………………………….68
III.1. Introduction………………………………………………………………………...69
III.2. Conditions d’élaboration des échantillons………………………………………...69
III.3. Mesure des épaisseurs et détermination de la composition chimique ………......71
III.4. Analyse structurale des échantillons Fe100-x Pdx……………………… .……...….74
III.5. Paramètres de maille ……………………………………………………………….79

III.6. Taille des grains ………………………………………………………………….….80
III.7. Morphologie et topographie des couches minces ………..….……………………..82
III.8. Conclusion……………………………………………………………..……………..87
Références bibliographies…………………………………………………….……....……88
Chapitre IV : Propriétés magnétiques……………………………………………………92
IV.1. Introduction ………………………………….…………………………………….93
IV.2. Analyse magnétique des films de Fe100-xPdx ……………………………………..93
IV.3. Courbes d’hystérésis ……………….……………………………………………...94
IV.4. Aimantation à saturation .. ……..……………………………………………….. 97
IV.5. Champ coercitif ……………………..……..…………………………………….104
IV.6. Conclusion ………………………..……..……………………………………..…112
Références bibliographiques …..………………..………………………………….…112
Conclusion générale………………………………………………………..………116

Introduction générale

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Depuis de longues années, l’étude des couches minces magnétiques à base de

matériaux ferromagnétiques, de multicouches et autres nanostructures magnétiques
attire de nombreux chercheurs. L’essor de cet axe de recherche s’explique à la fois par
le progrès des techniques de dépôts et par les propriétés physiques inédites de ces
structures artificielles intéressantes aussi bien du point de vue fondamental que du
point de vue des applications industrielles (enregistrement magnétique, technologie
des capteurs magnétiques,…). C’est pourquoi les couches minces ferromagnétiques
jouent un rôle très important en nanoscience et nanotechnologie.
Dans ce domaine, divers matériaux sont à l’étude pour leurs propriétés prometteuses.
Dans ce travail de thèse, nous nous sommes intéressés à l’alliage binaire magnétique
Fer-Palladium (FePd). Les alliages FePd représentent un système très prometteur à
étudier en raison de leurs propriétés fonctionnelles variées qui proviennent de
différentes compositions chimiques ; celles-ci influent sur la structure
cristallographique entrainant des modifications des propriétés magnétiques [1]. Des
applications pratiques sont possibles en raison de la résistance élevée de l’alliage à la
corrosion [2].
Les alliages FePd possèdent de nombreuses applications potentielles en technologie en

raison de leurs différentes phases et des propriétés magnétiques issues de leur
composition chimique [3-5]. Ces propriétés incluent les alliages à mémoire de forme
magnétiques pour une composition d’environ 30 %at. Pd. Les alliages intermétalliques
ayant une composition proche de l’équiatomique Fe50Pd50 présentent une forte
anisotropie magnétocristalline uniaxiale et sont donc des candidats potentiels pour
l’enregistrement magnétique à haute densité de stockage. Notons aussi les propriétés
catalytiques du matériau FePd riche en palladium et qui présentent une très bonne
cinétique d’absorption d’hydrogène [4-10].
Les alliages Fe70Pd30 contenant environ 30 %at. Pd, sont des alliages à mémoire de
forme magnétique (en anglais, MSM, Magnetic Shape Memory) [11-12]. Les alliages
MSM ont suscité un intérêt scientifique considérable depuis leur découverte en 1990
5

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[12]. L’alliage FePd avait déjà été étudié dans les années 1960 en raison de ses
propriétés Invar, c'est-à-dire d’avoir un très faible coefficient d’expansion thermique
[13-14]. Plus tard, l’alliage Fe50Pd50 ordonné a suscité un grand intérêt pour les
applications de stockage de données en raison de son anisotropie magnétocristalline
uniaxiale élevée [13]. Les applications potentielles des alliages Fe70Pd30 sont les
actionneurs et les capteurs, ainsi que les actionneurs à mémoire de forme magnétique
qui sont plus rapides que les alliages à mémoire de forme conventionnels qui reposent
sur les actionneurs thermiques [4,15].
Les alliages ferromagnétiques Fe70Pd30 sont également baptisés matériaux

ferromagnétiques à mémoire de forme, en anglais Ferromagnetic Shape Memory
(FSM), leurs applications potentielles dans les microactionneurs et les micropompes
contrôlées par un champ magnétique externe étant très recherchées [16-18]. Dans ce
sens, les alliages FSM, sont des alliages constituant une nouvelle classe de matériaux
intelligents (en anglais, smart materials) [19-22]. Rappelons qu’un matériau intelligent
est sensible, adaptatif et évolutif. Ce matériau est capable de modifier spontanément
ses propriétés physiques, notamment, sa forme en fonction d’un stimulus extérieur tel
que le champ magnétique [23].
Les alliages ferromagnétiques à mémoire de forme ont reçu beaucoup d’attention en

raison de leur potentiel de changement de forme induite magnétiquement (par un
champ magnétique externe) [24-25]. Ces alliages subissent l’effet mémoire de forme.
L’origine de cet effet mémoire de forme est la transformation thermoélastique et
réversible de la structure cristalline cfc (face-centred cubic, en anglais)- fct (face-
centred tetragonal, en anglais) [26-28]. La déformation induite par les alliages FSM
dans le monocristal Fe70Pd30 est de 0.5% à la basse température de 256 K sous des
champs cycliques de 1 T [21, 26,29]. Ainsi malgré leur petite contrainte de
transformation monocristalline les matériaux Fe70Pd30 pouvaient conduire à une
nouvelle classe d’actionneurs magnétiques robustes [30].
Les alliages FePd autour de la composition Fe70Pd30 se caractérisent par des propriétés
mécaniques plus favorables et présentent un grand intérêt en raison de leur bonne
6

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ductilité (peuvent être largement déformés sans fractures), et une meilleure résistance à
la corrosion [19, 21, 24, 27, 30]. Plus précisément, ces alliages promettent une
résistance encore meilleure à l’oxydation en raison de la teneur élevée en élément Pd
[18, 31].
Bien que les alliages ferromagnétiques à mémoire de forme à base de Fe-Pd soient des
matériaux prometteurs pour différentes applications, en raison de meilleures propriétés
mécaniques, jusqu'à présent des études des recherches limitées ont été menées sur des
films minces FePd et leur comportement mécaniques reste largement inexploré [32].
L’alliage Fe70Pd30 reste un matériau à étudier non seulement parce qu’il présente des
propriétés particulières très intéressantes citées plus haut, mais aussi à cause de sa
biocompatibilité qui est un avantage significatif de ce matériau pour des applications
biomédicales [21, 31, 33- 35]. L’alliage Fe70Pd30 possède une température de Curie de
573 K, une aimantation à saturation dans la phase fct assez importante estimée à 1400
emu/cm3 et une constante d’anisotropie magnetocristalline Ku d’environ 1 MJ/m3 [22,
29]. Les connaissances de base sur les propriétés physiques, mécaniques et
magnétiques des matériaux Fe-Pd (30 % at. Pd) sont à enrichir.
L’une des applications majeures des couches minces ferromagnétiques est

l’enregistrement magnétique des informations. Aujourd'hui, les principaux supports
de stockage d’information sont des matériaux magnétiques (disques durs). Le premier
disque dur magnétique fut inventé par IBM en septembre 1956, RAMAC (Random
Access Method of Accounting and Control). Malgré sa taille imposante, il ne pouvait
stocker que 5 Mo de données à cause de sa faible densité de stockage (300 bits.cm‐2).
Le bit est la plus petite entité de stockage d’information. En effet, dans les disques
durs actuels, l'information est codée dans des films minces magnétiques. Ces films
comportent des domaines magnétiques dont l'aimantation est alignée dans une
direction du plan de la couche et s'oriente soit dans un sens soit dans l'autre.
L'augmentation des capacités de stockage passe par la réduction de la taille des bits
d'information. Cependant, un phénomène est apparu: le superparamagnétisme qui est
une relaxation de la direction d’aimantation due aux fluctuations thermiques. Pour
pallier à cet effet, qui dans un disque dur se traduirait par la perte des données, il fallait
7

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augmenter l’anisotropie magnétique des nano-objets, c’est-à-dire la hauteur de la
barrière d’énergie à franchir pour retourner l’aimantation [36- 38].
Ces dernières années, un concept d’enregistrement magnétique perpendiculaire a été

introduit afin de produire une nouvelle génération de dispositifs de stockage à haute
densité. Les alliages intermétalliques au voisinage de la composition équiatomiques
Fe50Pd50 ordonnés [39] qui ont suscité un intérêt considérable dans recherche en raison
de leurs forte anisotropie magnétique perpendiculaire qui atteignant 1,8×107erg/cm3
[3] et de coercivité élevée [40]. La phase ordonnée de type L10 est également
ferromagnétique avec une température de Curie voisine de 470°C [14]. Cette phase
possède une anisotropie magnétique uniaxiale: l’axe de facile aimantation est l’axe c
de symétrie. Autrement dit, les films minces FePd ont été récemment considérés
comme des matériaux prometteurs pour les dispositifs de stockages magnétiques à
haute densité des informations [41], ainsi les supports magnétiques ou des aimants
permanents [42,43].
Le but de ce travail de thèse est axé sur l’étude de l’influence de la composition

chimique du Palladium sur les propriétés structurales, morphologiques et magnétiques
des couches minces de Fe100-xPdx déposées sur deux substrats de silicium avec deux
orientations différentes, l’une orientée parallèlement au plan (100) et l’autre orienté
parallèlement au plan (111), élaborées par la méthode d’évaporation sous vide à effet
Joule.
Ce manuscrit de thèse s’articule en quatre chapitres en plus d’une introduction

générale et d’une conclusion générale.
Le premier chapitre se divise lui-même en deux parties, la première partie présente

des notions générales sur le magnétisme et les différentes classes des matériaux
magnétiques (diamagnétisme, paramagnétisme, ferromagnétisme, …etc). Nous
décrirons également les différentes sources des anisotropies magnétiques (anisotropie
magnetocristalline, de forme, de surface,….). La deuxième partie présente quelques
propriétés physiques du fer massif et du palladium massif, et un état de l’art passant en
8

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revue les principaux travaux antérieurs publiés sur les matériaux ferromagnétiques
d’alliage fer-palladium.
Le deuxième chapitre décrit les différentes techniques d’élaboration des couches

minces, et en particulier et de manière plus détaillée nous présenterons la technique de
l’évaporation sous vide par effet Joule, utilisée pour élaborer nos échantillons, suivie
par les techniques de caractérisations utilisées au cours de ce travail.
Le chapitre troisième est consacré aux différentes conditions de dépôt de nos couches
minces d’alliage Fe100-xPdx, à la présentation des résultats expérimentaux et les
interprétations, notamment les caractérisations structurales par la technique de
diffraction des rayons X et les caractérisations morphologiques obtenues par le
microscope à force atomique.
Les propriétés magnétiques font l’objet du quatrième chapitre. Dans ce chapitre,

nous présenterons et discuterons les cycles d’hystérésis obtenus pour différentes
compositions et différents types de substrats. Par la suite, nous étudierons les
évolutions des propriétés magnétiques, précisément l’aimantation à saturation et le
champ coercitif, en fonction de la composition de l’alliage. Une corrélation avec les
propriétés structurales sera également présentée (taille des grains, rugosité surfacique).
Enfin, ce manuscrit de thèse se termine par une conclusion générale qui résume les
principaux résultats obtenus à travers notre étude.
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12

Chapitre I

Magnétisme et Etat de l’art

sur les couches minces de

l’alliage FePd

Chapitre I Magnétisme et état de l’art sur les couches minces de l’alliage FePd
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Chapitre I
Magnétisme et état de l’art sur les couches minces de l’alliage FePd
I.1. Introduction
I.2. Origine du magnétisme dans la matière
I.3.Classification des matériaux magnétiques
I.3.1.Diamagnétique
I.3.2.Paramagnétique
I.3.3.Ferromagnétique
I.3.4. Antiferromagnétique
I.3.5. Ferrimagnétique
I.4.Magnétisme des métaux de transitions
I.5.Cycle d’hystérésis
I.6. Domaines magnétiques et parois entre domaines
I.7.Anisotropie magnétique
I.7.1. Anisotropie magnétocristalline
I.7.2. Anisotropie de forme
I.7.3. Anisotropie de surface
I.7.4. Anisotropie magnétoélastique
I.8. Etat de l’art de l’alliage FePd
I.8.1. Diagramme de phase de l’alliage FePd
I.8.2.Travaux antérieurs sur les alliages de FePd
I.9.Conclusion
Références bibliographies
14

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

I.1.Introduction
Le magnétisme est un phénomène connu depuis plus de deux millénaires. Pour

l’histoire, on a observé que certaines roches (aimants permanents) attiraient le fer.
Magnétisme provient, de Magnesia, une région d’Asie mineure où a été observé ce
phénomène pour la première fois. Ces roches magnétiques sont des minerais à base de
fer dénommés magnétite, de nos jours [1].
Dans ce chapitre nous rappellerons les notions essentielles du magnétisme et les

principes fondamentaux nécessaires à la clarté du manuscrit. Nous parlerons de
l’origine du magnétisme dans la matière et les différentes classes des matériaux
magnétiques: diamagnétique, paramagnétique, ferromagnétique …etc. Nous décrirons
également certaines propriétés physiques fondamentales des éléments constituant
l’alliage FePd et le diagramme de phase de FePd, ainsi que l’état de l’art où on passera
en revue les principaux travaux antérieurs publiés sur les couches minces Fer-
Palladium.
I.2. Origine du magnétisme dans la matière
Le magnétisme d’un matériau à l’échelle macroscopique est régit par le comportement

des moments magnétiques des atomes à l’échelle microscopique. L’origine du moment
magnétique est liée à l’interaction et au mouvement des électrons dans le matériau. On
distingue deux contributions différentes: un moment magnétique intrinsèque de spin et
un moment magnétique orbital, dû à la rotation de l’électron dans son orbite autour de
noyau [2]. Cependant, le mouvement de cet électron se comporte comme une spire
circulaire parcourue par un courant I [1] (figure I.1). A partir de ces interactions entre
les moments magnétiques atomiques on peut déterminer le magnétisme de la matière
[3].
15

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Figure I.1. Mouvement de l’électron.
I.3.Classification des matériaux magnétiques
La caractéristique essentielle des matériaux magnétiques est leur réponse à un champ

magnétique qui leur est appliqué. Cette réponse est décrite par une grandeur sans unité
qui est la susceptibilité magnétique  . Elle est définie comme suit [4,5]:
 
M   .H (I. 1)
Où H désigne le champ magnétique appliqué, et M l’aimantation du corps.
Les matériaux magnétiques sont classés en fonction de leur susceptibilité magnétique.

Parmi ces matériaux on distingue [1-2]:
I.3.2.1. Diamagnétisme
Les matériaux diamagnétiques sont des matériaux qui ne comportent pas de moments
magnétiques en absence de champ magnétique appliqué. Lors de l’application d’un
champ magnétique, ils acquièrent une polarisation magnétique (apparition d'une faible
aimantation) de sens opposé à la direction du champ appliqué. Autrement dit, le
magnétisme est associé au mouvement orbital de l’électron soumis à un champ
magnétique extérieur, c’est une propriété de toute la matière, souvent négligeable à
cause de son très faible effet [1]. Un matériau diamagnétique est caractérisé par une
16

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

susceptibilité magnétique négative de l’ordre de 10-5 à 10-6) [4,5]. Cette susceptibilité
est pratiquement indépendante du champ et de la température [4].
Les principales substances diamagnétiques sont les suivantes [6] :
 Les gaz rares monoatomiques : He, Ne, Ar,…

 Les gaz polyatomiques, H2, N2, …
 Les solides ioniques : NaCl.
 Le bismuth, le mercure et l’argent [5].
Figure I.2. Schéma illustratif du diamagnétisme.
I.3.2.2.Paramagnétisme
Les matériaux paramagnétiques sont des matériaux qui possèdent un moment

magnétique permanent. Ces moments n’interagissent pas entre eux, et sous l’effet de
l’agitation thermique les moments magnétiques sont orientés de manière aléatoire
donnant lieu à une aimantation résultante nulle (en l’absence de champ appliqué) [2,4].
Sous l’action d’un champ magnétique extérieur, les moments magnétiques s’alignent
avec la direction du champ. Aussi, les matériaux paramagnétiques se caractérisent par
une susceptibilité magnétique positive et faible ; elle est comprise entre 10-6 et 10-3 à la
température ambiante [5]. Cette susceptibilité dépend de la température selon la loi de
Curie (l’inverse de la susceptibilité initiale χ varie proportionnellement à la
température) [1].
17

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Le paramagnétisme se rencontre dans [5,7] :
 les cristaux possédant un nombre impair d’électrons : Na, Al, Mg, W,…
 Les actinides : U...
 Les métaux alcalinoterreux (Ba, Ca,)
Figure I.3. Schéma illustratif du paramagnétisme.
I.3.2.3.Ferromagnétisme
Un corps ferromagnétique possède un moment magnétique spontané (même en

absence de champ extérieur) [2]. Sous l’effet du champ magnétique, les matériaux
ferromagnétiques s’aimantent fortement et peuvent garder une certaine aimantation
même en champ nul [2]. Dans un matériau ferromagnétique, les moments magnétiques
interagissent entre eux et tendent à s’aligner parallèlement les uns par rapport aux
autres. Cette interaction des moments entre eux est appelée interaction d’échange
d'Heisenberg [4]. L'interaction d’échange agit à courte portée [2,8]: les métaux de
transition (Fe, Co, Ni,…) dont la couche 3d est partiellement remplie et les terres rares
(Gd, Tb, Dy,..) dont la couche 4f est partiellement remplie. Le fer, le nickel et le
cobalt conservent leurs propriétés ferromagnétiques à température ambiante lorsqu'ils
sont purs. Cependant, il est possible d'élaborer un grand nombre d'alliages
ferromagnétiques à partir de ces matériaux.
18

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Figure I.4. Schéma explicatif du ferromagnétisme.
I.3.2.4. Antiferromagnétisme
Les matériaux antiferromagnétiques sont constitués de moments magnétiques

couplés antiparallèlement. Cette structure conduit à la division de la substance
en sous réseaux possédant des moments magnétiques qui s’annulent. La
résultante à l’échelle macroscopique est donc nulle. La susceptibilité magnétique de
ces matériaux est positive mais généralement plus faible que celle des matériaux
ferromagnétiques. Les alliages FeMn et l’oxyde NiO sont des exemples de matériaux
antiferromagnétiques [5].
I.3.2.5. Ferrimagnétisme
Dans un corps ferrimagnétique, les moments magnétiques sont alignés

antiparallèlement, mais les modules des moments ne sont pas égaux de sorte qu’il en
résulte une aimantation spontanée non nulle, plus faible que celle observée dans le cas
des matériaux ferromagnétiques. Les matériaux ferrimagnétiques possèdent en général
une température de Curie plus basse que celle des matériaux ferromagnétiques [2]. Les
ferrites comme la magnétite (Fe3O4), les grenats magnétiques comme le YIG (grenat
d’Yttrium et de Fer) et les hexaferrites comme le BaFe12O19 sont des exemples de
matériaux ferrimagnétiques [5].
19

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

II.4. Magnétisme des métaux de transitions
Les éléments de transition représentent une grande partie de la classification

périodique. Ils constituent essentiellement le bloc d (figure 1.5). Le bloc d est situé
entre les groupes 2 et 13 de la classification périodique et comporte 3 lignes de 10
éléments (3d, 4d, 5d) dont la première se situe à la quatrième ligne de la classification
[9]. L’une des propriétés des métaux de transition est que l’orbitale "d" soit
incomplète, la plupart des métaux de transition et leurs alliages appartiennent à la
famille des matériaux ferromagnétiques.
Comme nous l'avons rapporté au paragraphe précédent, les corps ferromagnétiques

possèdent une aimantation même en absence de champ appliqué. Pour interpréter ce
comportement, Weiss, en 1907, postula l’existence d’une interaction favorisant
l’alignement des moments magnétiques des différents atomes, nommé plus tard champ
moléculaire. La véritable origine de ce champ a été donnée par W. Heisenberg en
1928, qui a montré que l’interaction responsable de cet ordre magnétique est
l’interaction entre les spins des électrons et appelée aussi l’interaction d’échange, dans
lequel le Hamiltonien d’interaction s’écrit [8] :
 
H   J  S i .S j (I.2)
i j
où la sommation est effectuée sur les premiers voisins, J désigne l’intégrale

 
d’échange. Le signe de cette intégrale d’échange définit l’orientation des spins Si et S j

. Lorsque J est positif, l’ordre est ferromagnétique, sinon il est antiferromagnétique. Si

et S j sont les moments de spins des sites atomiques voisins i et j.
Le ferromagnétisme des métaux de transition (comme le fer) qui se caractérise par

l’orbite « d » incomplète est interprété par le magnétisme itinérant. Ce dernier est
expliqué par la théorie des bandes. Rappelons que nous avons vu dans le paragraphe
précédent qu’une substance ferromagnétique a un moment magnétique résultant non
nul même en l’absence d’un champ magnétique H appliqué, c’est à dire une
aimantation spontanée M. Cette aimantation M est proportionnelle au magnéton de
20

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Bohr μB et à la différence de population d’électrons ∆𝒏 de chaque spin (up et down)
[7]:
L’aimantation est donnée par la relation suivant :
M   B .n (I.3)
Avec ∆𝒏 la différence de population des spins électroniques.
n  (n  n )  (nup  ndown ) (I.4)
Figure 1.5. Classification périodique des éléments. Les orbitales d des éléments de
transition.
I.5. Cycle d’hystérésis
Le cycle d’hystérésis représente la réponse d’un matériau ferromagnétique à un champ

magnétique extérieur [7]. Il est le cœur du comportement ferromagnétique.
Il représente aussi la variation d’aimantation du matériau en fonction du champ

extérieur appliqué (M(H)). Par l’application d’un champ magnétique dans une
direction, l’aimantation augmente progressivement jusqu’a atteindre la saturation,
21

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

l’aimantation reste maximale même si l’on augmente le champ magnétique (dans ce
cas tous les moments magnétiques sont alignés suivant le champ), cette aimantation
s’appelle aimantation à saturation. Si on diminue le champ appliqué, l’aimantation ne
suit pas le même chemin et conserve une certaine valeur lorsque le champ devient nul,
c’est l’aimantation rémanente. Pour que l’aimantation du matériau devienne nulle, il
faut appliquer un champ dans le sens inverse, ce champ correspond au champ coercitif
[1].
A partir du cycle d’hystérésis on peut définir les grandeurs caractéristiques d'un

matériau ferromagnétique :
 L’aimantation à saturation Ms : correspond à l’aimantation où tous les moments

magnétiques sont alignés.
 L’aimantation rémanente Mr : c’est la quantité naturelle exprimant le fait qu’un
corps ferromagnétique peut être spontanément aimanté même en l'absence de
champ extérieur.
 Le champ de saturation Hs : c’est le champ nécessaire pour saturer
l’échantillon.
 Le champ coercitif Hc: est défini comme étant le champ qu’il faut appliquer
pour réduire l’aimantation de la rémanence à zéro [3,6]. D’autre part c’est le
champ qui doit être appliqué pour inverser le sens de l’aimantation d’un
matériau ferromagnétique [7]. Les matériaux de faible coercivité sont dits doux,
ceux de forte coercivité sont qualifiés de durs.
 L’aire : la surface d’un cycle d’hystérésis nous donne une moyenne sur la
mesure de la quantité d’énergie dissipée par chaleur pour renverser
l’aimantation d’un matériau ferromagnétique [1, 6-7]. Autrement dit, l’aire du
cycle d’hystérésis représente l’énergie dépensée, par unité de volume du
matériau, pour réorienter les moments magnétiques des domaines et déplacer
les parois de Bloch, au cours d’un cycle complet de variation de champ
magnétique extérieur [5].
22

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Les différents paramètres d’un corps ferromagnétique, que nous avons détaillés ci-
dessus, sont sensibles à plusieurs facteurs, ces facteurs sont: la rugosité de surface qui
peut perturber le processus de retournement d’aimantation, la forme et la taille des
grains qui peuvent modifier l’anisotropie magnétique de surface; ils peuvent aussi
influencer le champ coercitif ; les contraintes aussi peuvent modifier l’anisotropie
magnétoélastique. Aussi, la composition chimique, la texture et l’épaisseur influent
aussi sur les propriétés ferromagnétiques (Hc, Ms,…). Ces propriétés sont directement
liées aux conditions de préparation et d’élaboration du matériau ferromagnétique [3,7].
Figure I.6. Cycle d’hystérésis d’un matériau ferromagnétique.
Selon la forme du cycle d’hystérésis et la valeur de champ coercitif, les matériaux

magnétiques peuvent être classés en deux groupes : matériaux magnétiques doux et
matériaux magnétiques durs [5, 10].
 Les matériaux magnétiques doux s’aimantent et se désaimantent facilement et

présentent un champ coercitif inférieur à 1000A/m [3, 5]. Ils sont caractérisés
par un faible champ coercitif (un cycle d’hystérésis étroit); possèdent une très
haute perméabilité, une aimantation à saturation Ms élevée, et de faibles pertes
par hystérésis (faible surface du cycle d’hystérésis) [5]. Les matériaux
magnétiques doux sont utilisés dans les noyaux (ou circuits magnétiques) des
transformateurs, des moteurs et des générateurs, dans les inductances de
précision des circuits électroniques, les écrans magnétiques, têtes de lecture
23

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

…etc. Parmi les matériaux magnétiques doux les plus utilisés, nous citons: le
fer pur, les alliages Fe-Ni (Permalloy), les alliages Fe- Si, les alliages Fe-Al,…
etc [5].
Figure I.7. Cycles d’hystérésis des matériaux magnétiques doux et durs.
 Les matériaux magnétiques durs s’aimantent et se désaimantent difficilement

[3, 5]: ils nécessitent un très fort champ magnétique extérieur pour arriver
jusqu'à saturation. Ces matériaux ont un cycle d’hystérésis large et présentent
un champ coercitif supérieur à 10000A/m [5, 7]. Les principales
caractéristiques de ces matériaux sont : une aimantation rémanente notable, une
forte énergie d’anisotropie magnéto-cristalline et de magnétostriction et une
température de Curie élevée [5]. Ces matériaux sont utilisés dans la fabrication
des aimants permanents [7]. Parmi les matériaux magnétiques durs les plus
utilisés, citons : les alliages CoPt, les ferrites dures, Samarium-Cobalt, etc. [5]
I.6. Domaines magnétiques et parois entre domaines
Les matériaux ferromagnétiques possèdent une aimantation spontanée au-dessous de

Tc [8]. Rappelons que la température de Curie Tc est une température critique
caractérisant les matériaux ferromagnétiques. Au-delà de cette température,
l’interaction d’échange n’est pas suffisante pour maintenir alignés les moments
24

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

magnétiques entre eux [7]. Autrement dit la distribution des moments magnétiques
atomiques devient aléatoire, et donc le matériau ferromagnétique se comporte alors
comme un matériau paramagnétique [3]. La température de Curie du fer massif est de
1043 K [2,7].
Pourtant, ces matériaux se présentent généralement dans un état désaimanté (en

absence de champ appliqué), d’aimantation globale nulle. Pierre Weiss, en 1907, a
introduit la notion de domaines magnétiques pour expliquer cette incompatibilité apparente
entre l’existence d’un arrangement ordonné des moments magnétiques et une aimantation
nulle [2,5]. Cet arrangement permet de diminuer l’énergie totale du système.
Il a supposé que ces matériaux se subdivisaient en volumes élémentaires appelés

domaines de Weiss. Chaque domaine possède une aimantation spontanée, mais d’un
domaine à l’autre, l’aimantation n’a pas la même direction, de sorte qu’au niveau
macroscopique, l’aimantation est nulle en l’absence de champ magnétique.
Figure I.8. Division d’un corps ferromagnétique en domaines magnétiques.
L’interface, ou la région entre deux domaines adjacents, est appelée paroi de domaine
à l’intérieur de laquelle l’aimantation locale est saturée. Il existe deux types de parois,
paroi de Néel et paroi de Bloch. Pour les couches très minces, où l’épaisseur de la
couche est très petite devant l’épaisseur de la paroi, les parois de Néel sont plus
favorisées. Ce type de paroi est caractérisé par des pôles de spin apparaissant dans le
corps ferromagnétique. L’aimantation tourne alors perpendiculairement au plan de la
paroi. Dans le cas contraire, c’est-à-dire pour des couches épaisses, les parois de Bloch
sont préférées. Ici l’aimantation tourne parallèlement au plan de la paroi [3,7].
25

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Figure I.9. Parois de domaines: (a) Paroi de Bloch, (b) Paroi de Néel.
I.7.Anisotropie magnétique
En dessous de la température de Curie, l’aimantation d’un matériau ferromagnétique

préfère s’orienter spontanément suivant des directions privilégiées appelées directions
de facile aimantation. Elles correspondent aux orientations qui permettent de
minimiser l’énergie interne, qui appelle énergie d’anisotropie magnétique EA. Cette
énergie d’anisotropie est égale au travail à fournir pour tourner l’aimantation M d’un
angle θ par rapport à la direction facile. Cette anisotropie peut avoir différentes
sources, anisotropie magnétocristalline, anisotropie de forme, anisotropie de surface,…
[1, 2].
I.7.1. Anisotropie magnétocristalline
L’anisotropie magnétocristalline est liée à la structure cristallographique du matériau:

il existe des directions cristallographiques dans lesquelles il sera plus facile d’aimanter
le matériau, appelées directions de facile aimantation [7]. Autrement dit, l’anisotropie
magnétocristalline représente l’orientation préférentielle de l’aimantation par rapport
aux axes cristallographiques [5]. Les autres orientations (directions) sont appelées
directions de difficile aimantation. L’anisotropie magnétocristalline a une origine
d’interaction spin-orbite. L’anisotropie magnétocristalline traduit alors l’existence
d’une énergie interne qui provient du couplage entre le réseau cristallin et les moments
magnétiques dépendant de l'orientation de l'aimantation par rapport aux axes
cristallins. Cette énergie est dite énergie d’anisotropie magnétocristalline EA.
26

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

On distingue deux types d’anisotropie magnétocristalline: les anisotropies
magnétocristalline cubique et uniaxe.
Le fer (Fe) possède une structure cubique, les directions d’aimantation facile sont les
arêtes du cube. Cette structure présente une direction [100] qui est une direction
d’aimantation facile et la direction [111] qui est une direction difficile [2].
L’expression de l’énergie (par unité de volume) d’anisotropie du fer dans une direction
arbitraire de cosinus directeurs α1, α2 et α3 rapportés aux arêtes du cube est donnée par:
E a  K 1 ( 12  22   22  32   32  12 )  K 2 ( 12  22  32 ) (I.5)
où K1 et 𝐾2 sont les constantes d’anisotropie cubique.
Pour le fer, de structure cubique centrée, à température ambiante [2] : K1 = 4.2× 105
erg/cm3, K2=1.5×105 erg/ cm3.
I.7.2. Anisotropie de forme
L'anisotropie de forme traduit l'influence de la forme d'un matériau ferromagnétique

sur la direction de son aimantation [5]. Lorsqu'un corps ferromagnétique est aimanté,
des pôles magnétiques sont créés sur la surface ; ces pôles vont engendrer un champ
démagnétisant proportionnel et antiparallèle à l’aimantation (équation (I.6)). Cette
anisotropie de forme prend son origine dans les interactions dipolaires entre les
moments magnétiques. Cette interaction est négligeable à courte distance comparée à
l’interaction d’échange, mais devient prépondérante à longue distance.
H d   NM (I.6)
N est le facteur démagnétisant et dépend de la forme de l’échantillon. Pour des

couches minces, N=4π dans la direction normale au plan du film. Par conséquent
H d  4M (I.7)
L’énergie d’anisotropie de forme est donnée par:
27

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

1
Eanforme   H d M (I.8)
2
I.7.3. Anisotropie de surface
L’origine de l’anisotropie de surface est liée au comportement des atomes en surface.

Cette anisotropie n’est importante que dans les couches ultraminces où le nombre
d’atomes en surface constitue une partie importante du nombre total d’atomes.
Autrement dit, elle oriente l'aimantation dans la direction perpendiculaire à la surface
de la couche. On parlera alors d’une brisure de symétrie à la surface de la couche par
rapport au volume. Cette anisotropie a été introduite par Néel [2].
L’énergie d’anisotropie de surface peut s’écrire
2K S
Es  sin 2  (I.9)
t
Où 𝐾s est la constante d’anisotropie de surface, t représente l’épaisseur de la couche

mince et  l’angle entre l’aimantation et la normale à la surface.
I.7.4. Anisotropie magnétoélastique
Lorsqu’un matériau est soumis à l’action d’un champ magnétique, l’interaction de

celui-ci avec les moments magnétiques provoque une déformation du matériau. Il
s’agira d’une déformation élastique en réponse à une contrainte. Les dimensions d’un
matériau magnétique macroscopique changent en fonction de la direction de
l’aimantation. Ce phénomène est appelé magnétostriction et a été découvert par le
physicien anglais James Prescott Joule en 1842 [11]. La déformation du réseau
cristallin sous l’action d’une contrainte extérieure induit une modification des
propriétés magnétiques. Dans le cas de films minces, il existe souvent une différence
entre le paramètre de maille du film et celui du substrat, ce qui peut induire des
contraintes élastiques à l’interface. Celles-ci dépendent non seulement de la différence
de paramètre de maille mais aussi de l’épaisseur de la couche déposée.
L’anisotropie magnétoélastique associée à cet effet s’exprime par :
28

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

3
E me  s sin 2  (I.10)
2
σ la contrainte, λs la constante de magnétostriction à saturation qui peut être soit

positive ou négative [1].
I.8. Etat de l’art de l’alliage FePd
L’alliage Fe1-xPdx est un alliage binaire composé de deux éléments des métaux de
transition constituant le bloc (d) du tableau périodique: un élément ferromagnétique, le
fer (Z=26) (3d), et un élément paramagnétique, le palladium (Z=46) (4d).
Le fer pur est un élément de la première série des métaux de transitions avec une
configuration électronique de [Ar] 3d64s2 [9]. Il cristallise dans une structure cubique.
Il existe trois phases pour le fer, selon la température: la phase α (cubique centrée) en
dessous de 912°C, la phase γ (cubique à faces centrées) entre 912 et 1394°C et la
phase  entre 1394 et 1538 °C [12]. Dans ce travail, le Fer α qui nous intéresse, sa
structure est cubique centrée et son paramètre de maille est 2.866 Å à la température
ambiante. Sa température de fusion est de 1538°C.
Le palladium pur possède une structure cristalline cubique à faces centrée de

paramètre de maille a = b = c = 3.90Å [13,14]. Sa température de fusion est de
1554°C. La couche électronique externe du palladium est [Kr] 4d10 [9].
I.8.1. Diagramme de phases de FePd
Le diagramme de phase du système fer-palladium Fe1-xPdx à l’état massif est présenté

sur la figure I.11 [15]. Il fait apparaitre une solution solide chimiquement désordonnée
et de structure cubique à faces centrées (cfc) (figure I.12 (a)), dite γ, dans toute la
gamme de composition à haute température. Cette phase consiste en une répartition
aléatoire des atomes de deux espèces d’atomes (les atomes de fer et de palladium) sur
les sites d’un réseau cfc. En conséquence, la symétrie est statistiquement cubique et les
3 axes de symétrie sont équivalents [23]. Son paramètre de maille est a=b=c=3.80 Å
[16]. On note dans la figure I.11 la présence de deux phases chimiquement ordonnées
29

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

dans la zone riche en palladium : la phase L10 (notée γ1) dont la composition est
proche de Fe50Pd50 et la phase L12 (notée γ2), de composition moyenne Fe25Pd75. Dans
la phase chimiquement ordonnées, de type L10, les deux espèces d’atomes (les atomes
de fer et les atomes de palladium) s’organisent en plans alternés, ce qui brise la
symétrie cubique au profit d’une structure tétragonale (figure I.12 (b)). Son paramètre
de mailles de l’alliage Fe50Pd50 de structure L10 sont a = b = 3.85 Å et c = 3.72 Å [16].
La phase chimiquement ordonnée L12 possède une symétrie cubique c’est à dire que
les trois axes cristallographies sont équivalents. La phase L12 est de structure cubique à
faces centrées (cfc) (figure I.12 (c)), ou les atomes de Pd sont au centre des faces du
cube et les atomes de Fe aux sommets du cube. Son paramètre de maille est a = b = c =
3.84 Å.
Figure I.11. Diagramme de phase du système FePd.
30

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

(a) (b) (c)
Figure I.12. Schéma des différentes structures cristallines dans le système FePd ; les
atomes de fer (notés Fe) et palladium (notés Pd) sont représentés respectivement en
blanc et noir. (a) la phase désordonnée γ, (b) la phase ordonnée de type L10 et (c) la
phase ordonnée de type L12.
I.8.2. Travaux antérieurs sur les alliages de FePd
Plusieurs méthodes d’élaboration ont été utilisées pour synthétiser l’alliage FePd en
couches minces et sur différents substrats, tels que l’évaporation par effet Joule par A.
Laggoun et al. en 2014 [17], l’évaporation par bombardement électronique par Kock et
collaborateurs en 2008 [18], le dépôt par ablation laser par M. Sorescu et al. en 2006
[19] et Steiner et al. en 2013 [20] et les techniques de pulvérisation par J. G. Ha et al.
en 2007 [21], Cialone et al. en 2017[22], Zhang Yanli et collaborateurs également en
2017[23], l'épitaxie par jet moléculaire (MBE) par A. Kovács et al.en 2008 [24], ainsi
que par la technique d'électrodéposition par M. Rezaei et al. en 2010 [25] et par C.
Konczak et al. en 2016 [26].
L’effet de la teneur en Pd sur les propriétés magnétiques et structurales des films FePd
a été mis en évidence par Z.Wang et al. en 2001 [27] qui ont élaboré des couches
minces Fe-30%Pd d’épaisseurs entre 0.9 et 4.4 µm, sur des substrats de Si/SiO2, par
pulvérisation magnétron RF. Ils montrent que les films minces Fe-32.62 %at. Pd
possèdent des grains ultrafins à une structure désordonnée à température ambiante.
Après le traitement thermique qui a été effectué à 1173 K pendant 180 s dans un four à
vide ensuite refroidis par un flux de gaz Ar, les films minces cristallisent dans une
structure (γFe, Pd) cfc avec une orientation de la texture (111) et (100). Dans les
échantillons Fe-29.97%.at Pd, les films minces cristallisent dans une structure cubique
31

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

centrée à température ambiante. Après le traitement thermique, la structure (γFe, Pd)
cfc est formée. La rectangularité S des cycles d'hystérésis est améliorée, en particulier
dans le film mince orienté Fe-32.62 %at. Pd après un traitement thermique et la
température de Curie augmente également avec l'augmentation de la teneur en Pd.
S. Doi et al. en 2003 [28] ont déposé des couches minces de FePd sur les substrats de
cuivre par électrodéposition. Ils ont trouvé que la composition des films sont
comprises entre 7,8 % at. Pd et 77,1 %at. Pd. Les structures cristallographies sont
cubiques centrées pour le fer (α-Fe), lorsque la teneur en Pd est inférieure à 14,3 %.at
Pd, une mixture α-Fe solution solide et (γ-Fe, Pd) solution solide avec une structure
cubique à faces centrées, lorsque la teneur en Pd est comprise entre 28,5 et 61,6 %at.
Pd, et la solution solide (γ-Fe, Pd) lorsque la teneur en Pd entre 69,5 et 77,1 %at. Pd.
Le paramètre de maille pour (γ-Fe, Pd) avec une structure cubique à faces centrées
augmente avec l’augmentation de la concentration de Pd. Ils rapportent aussi une
évolution des morphologies de surface des films déposés Fe-Pd à différentes teneurs
en Pd. Tous les films sont lisses. Cependant, les films déposés à faibles teneurs en Pd
sont relativement rugueux. Dans la même année, S. Inoue et al. [29] ont déposé des
couches minces d’alliage Pd-Fe de teneurs comprises entre 28,1et 31,2 % Pd et
d’épaisseurs variables 300 nm, 2µm et 4µm, sur des substrats de quartz fondu, par
pulvérisation magnétron. Ils montrent que la teneur en Pd influe sur la stabilité des
phases présentes et la morphologie des films, les films contenant entre 28,1et 30,2
%Pd présentent une structure cubique centrée avec l’orientation préférée (110), alors
que les films contenant une quantité de palladium plus élevée entre 30,7et 31,2
%Pd exhibent une structure cubique à faces centrées avec une orientation préférée
(111). Les observations de microstructure effectuées par SEM et AFM ont monté que
les films contiennent des grains très fins et que leurs grains devenaient légèrement
plus petits avec l’augmentation de Pd. La surface des films devient plus lisse avec
l’augmentation de la teneur en Pd. Ils montrent aussi que la structure cristalline des
films Fe-Pd contenant 29 %.at de Pd devient une structure tétragonale à faces
centrées(tfc) après un recuit à 900°C pendant 60 minutes, suivi d’une trempe dans de
l’eau glacée. La phase finale dans les films Fe-Pd recuits se transforme en une phase
32

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

cubique à faces centrées (cfc) lorsqu’elle est chauffée à 90°C à partir de la température
ambiante. Cette transformation tfc-cfc est thermoélastique.
En 2004, D. Vokoun et al. [30] ont élaboré des films minces d’alliage Fe-˷30%Pd
d’épaisseurs 100 à 200 nm, sur des substrats de silicium Si(100) et des substrats de
verre par pulvérisation magnétron DC. Les mesures de DRX montrent que les films
Fe-30%Pd ont une structure désordonnée cubique à faces centrées. La teneur en Pd
varie entre 27 et 30%, les mesures magnétiques montrent que les films possèdent un
champ coercitif relativement élevé, entre 160 et 477 Oe.
Des films minces de l’alliage FePd sont réalisés par S.C. Hernandez et collaborateurs
en 2008 [31] par électrodéposition sous différentes conditions expérimentales. Ils
montrent que l’aimantation à saturation augmente avec l’augmentation de la teneur de
Fe. Elle augmente de 0.1T pour Fe19Pd71 à 0.76T pour Fe82Pd18. Dans le but
d’améliorer la cristallinité, ils ont étudié aussi l’effet de différentes températures de
recuit (entre 400 et 600°C) sur les films minces Fe48Pd52. L’étude structurale montre
qu’avant le recuit les films sont amorphes (aucun pic de diffraction), et qu’après un
recuit de 400°C pendant 2 heures, il se forme un pic FePd (111) de la phase L10.
D’autres pics se forment après un recuit de 500°C, Fe(110) cfc, Pd(200) cfc,
FePd(202) L10. Après 600°C les pics Fe(110) cfc, et Pd(200)cfc disparaissent at
apparaît le pic FePd(002) L10. La taille des grains pour la phase FePd (111) L10
augmente avec l’augmentation de la température de recuit. Les différents paramètres
magnétiques dépendent des différentes températures de recuit. Dans la même année,
X.N. Sun et al. [32] ont élaboré des couches minces d’alliage FexPd1-x par épitaxie à jet
moléculaire sur des substrats GaAs(001) ; ils montrent que le moment magnétique de
l’alliage augmente avec l’augmentation de la teneur en Fe.
En 2009, M. Senthil Kumar a déposé des films minces de Fe100-XPdX d’épaisseur 150
nm sur des substrats de verre à température ambiante, par pulvérisation magnétron DC,
sous un vide 5×10-5 mbar [33]. Les mesures DRX montrent que la taille des grains
diminue avec l’augmentation de la teneur de Pd (13 nm pour Fe76Pd24 et 9 nm pour
Fe65Pd35) ; les images AFM confirment que la rms diminue de 4 nm à 2.6 nm avec
33

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

l’augmentation de la teneur en Pd. Les mesures magnétiques effectuées dans le plan
des films à température ambiante, montrent que les films Fe76Pd24, Fe74Pd26 et Fe65Pd35
possèdent une aimantation à saturation de 1300 emu/cm3 et le film Fe71Pd29 une
aimantation à saturation de 950 emu/cm3; ce dernier film possède les valeurs les plus
faibles de Ms et de Hc (égale à 7 Oe, dû à l’effet de la taille des grains). Pour cette
composition de 29 % at. de Pd on observe l’effet à mémoire de forme. La même année,
C.F. Wang et al. [34] ont synthétisé un film d'alliage FexPd1-x, d’épaisseurs 50 nm, x
variant de 0,30 à 0,78, sur SrTiO3(001) et MgO(001) par épitaxie par jets
moléculaires à 500°C. Ils rapportent l'existence d'un état d'ordre FePd L10 pour des
films dont la teneur en Fe est inférieure à 0,55. Ils ont également mesuré une
augmentation linéaire de l'aimantation de saturation de 560 à 1250 emu/ cm3 en
fonction de x.
En 2011, G.K. Strukova et collaborateurs [35] ont élaboré par électrodéposition, des
films minces d’alliage FexPd1-x (x= 0.14, 0.24, 0.52) d’épaisseurs typiquement 20-100
nm ; sur des substrats de cuivre. Les mesures magnétiques montrent que les films sont
ferromagnétiques à température ambiante et que l’aimantation à saturation des
augmente avec l’augmentation de concentration de Fe.
En 2012, A. Itabashi et al. [36] ont préparé des films minces de FePd sur les substrats
de MgO par pulvérisation cathodique magnétron RF. Par chauffage des substrats à
600°C durant 1 heure, la phase désordonnée A1 s’est transformée en phase ordonnée
L10.
En 2014, P. Tiberto et al. ont fabriqué des films minces de Fe50Pd50 sur des substrats
en Si recouverts d'une couche d'oxyde natif par pulvérisation. Ils ont montré que la
phase A1 désordonnée est transformée progressivement en phase L10 tétragonale
hautement ordonnée par recuit au four à différentes températures, ce qui rend la
coercivité magnétique et l'anisotropie magnétocristalline plus importantes [37]. Dans
la même année, Y. C. Chang et al. ont élaboré des films minces L10 Fe-Pd (001)
épitaxiaux (40-62 % at. Fe) d'une épaisseur de 20 nm sur des substrats de MgO(100)
(Ts=300–550°C), par pulvérisation magnétron RF [38]. La pression de base de la
34

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

chambre de pulvérisation était inférieure à 7×10-8 Torr. La pression de travail dans une
plage de 5 à 30 mTorr. Ils ont montré qu’il y avait une seule phase L10 formée pour
des films épitaxiaux de FePd avec une large gamme de la composition 40–62 % at. Fe.
L’anisotropie perpendiculaire pour le film Fe54Pd46 augmente avec l’augmentation de
la température du substrat. Un grand champ d'anisotropie magnetocristalline
d’intensité 20 kOe a été obtenu pour les films FePd avec une teneur de 54 % at. de Fe.
En 2015, S. H. Liu et al. ont synthétisé des films de FePd (Pd = 36–62 at. %)
polycristallins d'une épaisseur de 30 nm, par pulvérisation magnétron sur un substrat
de verre Corning 1737 (Ts = 400–800°C) [39]. La pression dans la chambre de
pulvérisation était meilleure que 2×10-7 Torr et la pression de travail dans l'atmosphère
d’Argon variait de 5 à 35 mTorr. La mesure DRX montre l’existence de la phase
ordonnée L10 pour les films de Fe49Pd51 déposés à 600 °C. La coercivité des films de
Fe49Pd51 augmente à mesure que la température du substrat augmente. A haute
température, 800°C, la phase A1 désordonnée apparait. Une coercivité élevée de 4,1
kOe et une aimantation à saturation de 814 emu/cm3 sont obtenues pour les films de
FePd avec une concentration en Pd de 51% at. Avec une augmentation supplémentaire
de la teneur en Pd jusqu’à 62 % at. la structure cristalline passe de la phase L10 à la
phase L12, avec une coercivité de 0,1 kOe et une aimantation à saturation de
782 emu/cm3.
En 2017, T. Liu et al. ont préparé des films polycristallins de FexPd1-x (x = 37–64%
at.) d’épaisseur 47 nm, par pulvérisation magnétron DC [40]. Ils rapportent des valeurs
de coercivité jusqu'à 3,5 kOe à température ambiante et 4,3 kOe à 120 K pour les films
dont la concentration en Fe est de 51 %at.
En 2018, Y.-J. Chiu et al. ont déposé des couches minces d’alliage FePd d’épaisseur
200 nm, sur des substrats de verre Corning 1737 par pulvérisation magnétron, la
pression de basse étant de 2×10-7 Torr, et la pression de travail 10 mTorr [41]. Les
couches minces ont subi un recuit thermique de 400 et 750°C pendant 10 minutes. Les
mesures DRX montrent que la structure cristallographique change avec
l’augmentation de la température de recuit et l’orientation préférentielle (111). La
35

-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

taille des grains et la rugosité surfacique augmentent avec les températures de recuit de
400 et 750°C. Dans la même année Duc-Chau Nguyen et al. ont utilisé la pulvérisation
magnétron pour préparer des films FePd déposés sur des substrats MgO(001) [42]. Ils
rapportent une coercivité perpendiculaire de 1,5 kOe dans leurs films recuits, une
augmentation progressive de la taille des gains et de la rugosité de surface.
En 2020, A. Benhamoud et A. Kharmouche [43] ont fabriqué des couches minces de

Fe100-xPdx déposées sur Si(100) et sur Si(111) par évaporation sous vide à effet Joule.
Les conditions de travail et les résultats expérimentaux obtenus seront discutés en
détail dans les chapitre III et IV.
I.9. Conclusion
Ce chapitre a été consacré globalement aux notions générales du magnétisme. Dans la

première partie, nous avons rappelé l’origine du magnétisme. Ensuite, nous avons
passé en revue les différentes classes de matériaux, diamagnétiques, paramagnétiques,
ferromagnétiques, ferrimagnétiques et antiferromagnétiques. Après quoi, nous avons
abordé le magnétisme des métaux de transition, et nous avons présenté les cycles
hystérésis et les différents paramètres qui peuvent en être extraits. Nous avons
également discuté des différentes anisotropies existant dans les matériaux
magnétiques, et enfin nous avons parlé des matériaux magnétiques doux et durs et de
leurs applications. Toutes ces notions générales sur le magnétisme vont être
fondamentales afin de comprendre et d’interpréter les résultats expérimentaux
concernant nos échantillons ferromagnétiques de FePd. La deuxième partie présente
quelques propriétés physiques du fer massif et de palladium massif, et un état de l’art
passe en revue les principaux travaux antérieurs publiés sur les matériaux
ferromagnétiques d’alliage fer-palladium.
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40

Chapitre II

Techniques expérimentales

Chapitre II Techniques expérimentales
-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Chapitre II
Techniques expérimentales
II.1. Introduction
II.2. Techniques d’élaboration des couches minces
II.2.1. Evaporation sous vide
II.2.1.1. Evaporation par effet joule
II.2.1.2. Evaporation par bombardement d’électrons
II.2.1.3. Evaporation par induction
II.2.1.4. Evaporation par arc électrique
II.2.2. Pulvérisation cathodique
II.2.2.1. Pulvérisation à courant direct DC
II.2.2.2. Pulvérisation radiofréquence RF
II.2.2.3. Pulvérisation magnétron
II.2.3. Epitaxie par jet moléculaire (MBE)
II.2.4. Ablation laser (PLD)
II.2.5. Dépôt chimique en phase vapeur (CVD)
II.2.6. La méthode Sol-Gel
II.2.7. Electrodéposition
II.2.8.Spray pyrolyse
II.3.Appareillage utilisé : Description de l’évaporateur
II.4. Techniques de caractérisations
II.4.1. Diffraction des rayons X
II.4.2. Magnétomètre à échantillon vibrant (VSM)
II.4.3. Microscope à Force Atomique (AFM)
II.4.4. Les spectromètres à dispersion en énergie (EDS)
II.4.5. Profilomètre mécanique
II.5. Conclusion
42

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
II.1. Introduction
Une couche mince d’un matériau est formée par le dépôt d’un matériau sur un
autre matériau qui est appelé substrat, et dont l'une des dimensions, en l’occurrence
l'épaisseur, a été fortement réduite de telle sorte qu’elle se mesure fréquemment en
nanomètres.
Les couches minces possèdent des propriétés différentes de celles du matériau
massif, puisque son environnement se trouve changé du fait qu’elle n’est représentée
qu’à deux dimensions. La couche mince est formée à partir d’entités matérielles
constituantes (atomes, molécules, ions). Les éléments essentiels pour fabriquer une
couche mince se résument en une source (le matériau à déposer est mis dans un
creuset, plaque métallique), un substrat (c’est la pièce à revêtir après le phénomène de
condensation) et un milieu (c’est l’espace compris entre la source et le substrat, en
d’autres termes, le siège du phénomène de transfert de la matière). Ce milieu peut être
passif (sous vide ou basse pression, ultravide) ou bien actif (plasma, gaz réactif). Les
couches minces jouent un rôle très important en technologie.
Après l’étape de l’élaboration des couches minces vient l’étape de caractérisation de
ces couches minces en utilisant plusieurs techniques de caractérisations : structurales,
morphologiques, optiques ou magnétiques selon le besoin de l’étude.
Dans ce deuxième chapitre, nous allons décrire les différents processus d’élaborations
physiques et chimiques des couches minces, en détaillant la méthode utilisée pour
élaborer nos échantillons et qui est l’évaporation sous vide. Ensuite nous allons
présenter les techniques de caractérisations structurales, morphologiques et
magnétiques utilisées dans cette étude.
II.2. Techniques d’élaboration des couches minces
L’élaboration d’une couche mince est une étape très importante, car les
propriétés physiques du matériau résultant dépendent de la technique du dépôt. Il est
donc important de choisir la méthode d’élaboration la plus appropriée à l’application
recherchée et de contrôler minutieusement les conditions d’élaboration. On distingue
deux grandes catégories de méthodes d’élaboration des couches minces à partir de la
43

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
phase vapeur. Ces méthodes sont représentées sur la figure II.1.Les dépôts physiques
en phase vapeur (Physical Vapor Deposition ou PVD, en anglais) dénommés méthodes
physiques PVD, et les dépôts chimiques en phase vapeur (Chemical Vapor Deposition
ou CVD, en anglais) dénommés méthodes chimiques CVD. Les méthodes physiques
sont en général utilisées en recherche, alors que les méthodes chimiques sont en plus
utilisées industriellement à cause de leur meilleur rendement (vitesse de dépôt plus
grande). Cependant, le choix de l’une ou l’autre méthode dépend de la nature du
matériau à déposer. Actuellement, il existe de nombreuses variantes des techniques de
dépôts qui ont été développées afin de répondre aux exigences de pureté, de vitesse de
croissance, de structure cristallographie, de morphologie et d’autres caractéristiques du
film [1].
Les techniques de dépôts Physiques en Phase Vapeur (PVD) permettent la production
de vapeur par des phénomènes purement physiques (évaporation, pulvérisation) et
confèrent généralement une grande pureté aux couches car réalisés sous vide poussé
(évaporation sous vide) ainsi qu’une bonne homogénéité des revêtements
(pulvérisation cathodique).
En général, les méthodes physiques sont réalisées par une source d’atomes à déposer
qui est très localisée. Dans ce qui suit, nous donnerons un aperçu sur les principes des
méthodes physiques et chimiques utilisées: la pulvérisation cathodique, l’épitaxie par
jet moléculaire MBE, l’ablation laser PLD, la méthode sol-gel, l’électrodéposition et
spray pyrolyse. L’évaporation sous vide par effet Joule, utilisée dans le cadre de cette
thèse, sera particulièrement décrite.
44

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
MBE
Figure II.1. Les méthodes de dépôt standards des couches minces.
II.2.1. Évaporation sous vide
L’évaporation sous vide est une technique de dépôt des couches minces classée
parmi les méthodes classiques de fabrication des couches minces. Elle consiste à
produire des vapeurs de divers matériaux, puis de transporter ces vapeurs et les
déposer sur un ou plusieurs substrats. Cependant, le processus de dépôt des couches
minces s’effectue sous un bon vide, généralement entre 10-5 à 10-7 Torr, ce qui permet
aux atomes évaporés de ne subir pratiquement pas de collisions entre eux et se
déplacent en lignes droites entre la source d’évaporation et les substrats où ils vont se
condenser.
Les différents processus de dépôt des couches minces par évaporation sont résumés
par les étapes suivantes:
 Le passage d’une phase condensée, solide ou liquide, vers un état gazeux.
45

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
 Le transfert des atomes (ou molécules) évaporés de la source vers le substrat, dans
une zone à faible pression gazeuse, dont la direction d’évaporation dépend de la
qualité de la source utilisée, et aussi de l’adhérence des atomes sur le substrat.
 Condensation de la vapeur sur le substrat.
 Croissance de la couche sur le substrat.
La procédure de chauffage du matériau à évaporer (c’est-à-dire la source

d’évaporation) peut être réalisée de plusieurs façons.
II.2.1.1.Evaporation par effet Joule (chauffage résistif)
L’effet Joule est défini comme étant un effet de production de chaleur. Le

principe consiste à transformer l’énergie électrique en énergie thermique. La technique
d’évaporation thermique consiste à chauffer le matériau par un courant électrique très
intense, afin de l’évaporer et l’amener à se condenser sur le substrat plus froid. Le
matériau à déposer est placé dans une nacelle ou un creuset en métal réfractaire,
tungstène (W), tantale (Ta), ou molybdène (Mo), qui se trouve dans une chambre sous
vide 10-6 à 10-7 torr. La vitesse de dépôt dépend de la température de la source, de la
distance entre le creuset et le substrat mais aussi du coefficient de collage des espèces
évaporées sur le substrat [1].
II.2.1.2.Evaporation par bombardement électronique
Le principe de cette technique consiste à chauffer un filament, généralement en

tungstène (W) ou tantale (Ta), les électrons sont créés par l’effet thermoélectrique et
leurs trajectoires sont focalisées grâce à l’action conjuguée d’une différence de
potentiel électrique (haute tension négative pour l’accélération des électrons) et d’un
champ magnétique vers la cible à évaporer. Ainsi l’énergie cinétique des électrons est
convertie en énergie thermique pour évaporer le matériau. Cette technique est très
utilisée pour les dépôts des métaux de transition et spécialement métaux réfractaires
parce qu’elle permet d’utiliser une grande puissance de chauffage avec une très haute
efficacité de contrôle et donc un bon contrôle de la vitesse d’évaporation [1,2].
46

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
II.2.1.3.Evaporation par induction
L’évaporation par induction consiste à placer le matériau à évaporer dans un creuset

diélectrique. Ce creuset est entouré d’une bobine alimentée en courant alternatif de
haute fréquence, ce qui induit un courant électrique dans le matériau qui sera alors
chauffé.
II.2.1.4.Evaporation par arc
L’évaporation par est réalisée par une décharge électrique entre le creuset (cathode) et
une anode.
II.2.2. Pulvérisation cathodique
Le phénomène de pulvérisation a été découvert en 1852 par Grove [3]. La

pulvérisation cathodique est une technique qui consiste à éjecter des particules de la
surface d’un solide par le bombardement de cette surface avec des particules
énergétiques, en général des ions d’argon (Ar+). Ces particules éjectées iront ensuite se
condenser sur le substrat. Un bâti de pulvérisation cathodique comporte une enceinte
sous vide (10-6 à 10-4 Pa) [4]. Dans cette technique, on applique un champ électrique
par un générateur à haute tension entre l’anode reliée à la masse et placée dans la pièce
à métalliser et la cathode (métal à pulvériser). Ce champ provoque un déplacement des
électrons, lesquels, pendant leurs accélérations, ionisent par chocs les atomes d’un gaz
inerte, ce qui provoque la création d’un plasma d’électrons et d’ions positifs qui sont
alors accélérés par le champ électrique et vont bombarder la cathode en lui arrachant
des atomes pour former un courant de particules. Les atomes pulvérisés auront alors
acquis une énergie qui leur est transmise par les ions positifs pendant le processus de
choc. Cette énergie leur permet de quitter le réseau atomique pour se projeter dans la
cloche et se déposer enfin sur le substrat. Cette technique est la plus utilisée dans
l’industrie microélectronique, notamment pour le dépôt de couches métalliques [5].
Il existe différentes types de système de pulvérisation cathodique suivant le mode de

création du plasma ou la nature de la cible (conductrice ou isolante), diode à courant
continu DC, radio fréquence et à magnétron...
47

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
II.2.2.1.Pulvérisation à courant direct DC
La pulvérisation DC (en anglais, Direct Current) est la plus simple et la plus

ancienne technique de pulvérisation et elle consiste en l’application d’une tension
continue de l’ordre de 3 à 5 KV. Généralement, cette technique est utilisée pour les
dépôts des couches minces conductrices. Au court du dépôt, la cible est chargée
positivement sous l’impact des ions positifs, si cette cible est isolante, la charge
positive qui y apparaît ne peut s’écouler. Par conséquent, le plasma s’éteint et le dépôt
ne peut plus se produire, ce qui explique la limitation de l’utilisation de la
pulvérisation DC aux dépôts des conducteurs. D’autre part, cette technique est peu
utilisée car la vitesse de dépôt est faible.
II.2.2.2.Pulvérisation radio fréquence RF
Le problème rencontré dans le cas d’une cible isolante en pulvérisation DC peut être
évité, avec l’application d’une tension alternative aux bornes des électrodes, le plasma
contenant alors autant d’ions que d’électrons, la polarisation alternative de la cible fait
que pendant l’alternance négative, la cathode attire les ions qui la pulvérisent, en la
chargeant positivement. Pendant l’alternance positive, elle attire les électrons qui la
déchargent. La tension alternative appliquée entre la cible (l’anode) et la cathode,
possède une fréquence élevée, généralement de 13.56 MHz [3].
II.2.2.3.Pulvérisation magnétron
Quand on place derrière la cible des aimants permanents, on obtient devant

celle-ci une zone où le champ magnétique est pratiquement parallèle à la cible c'est-à-
dire perpendiculaire au champ électrique. Dans cet espace, les électrons ont des
trajectoires cycloïdales qui s’enroulent autour des lignes de champ magnétique. Les
électrons sont donc retenus au voisinage de la cible ce qui augmente leur probabilité
d’interaction avec les atomes de la phase gazeuse ce qui favorise l’ionisation.
L’augmentation de la concentration ionique se concrétise par une augmentation de la
vitesse de pulvérisation donc de dépôt [5]. De plus, il est possible de maintenir la
décharge à plus faible pression, ce qui permet d’obtenir des dépôts de plus grande
pureté. Cette diminution de la pression de dépôt entraine une large augmentation du
48

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
libre parcours moyen des ions. Par conséquent, leur énergie s’en trouve
considérablement accrue et il en résulte en une augmentation du rendement de
pulvérisation ainsi que l’énergie cinétique des espèces déposées. La vitesse de dépôt
est améliorée et le contrôle des propriétés structurales des films est meilleur [6].
II.2.3. Epitaxie par jet moléculaire
L’Epitaxie à jet moléculaire (MBE, Molecular Beam Epitaxy, en anglais) est le

procédé de dépôt de façon ordonnée d’atomes d’un matériau dans une enceinte où la
croissance des flux atomiques ou moléculaires s’effectue sous ultra vide (la pression
est de l’ordre 10-11Torr) [7]. Cela implique que le flux d’atomes évaporés est
directionnel: les atomes se déplacent en ligne droite sans aucun choc avant de se
déposer sur le substrat. Les éléments à déposer contenus dans des creusets sont
chauffés par effet Joule, par des rayonnements (cellule Knudsen), ou bien par
bombardement électronique (canons à électrons). Ils s’évaporent et vont se déposer sur
la surface du substrat. La vitesse de croissance est fixée par la température de la source
et la géométrie source-échantillon [6].Cette vitesse de croissance est faible de l’ordre
du micron par heure, soit environ une monocouche par seconde pour les matériaux III-
V [7]. Cette technique a été largement utilisée dans la croissance de cristaux semi-
conducteurs III-V. Elle permet, avec une grande précision, le contrôle in-situ de
l’épaisseur, la composition et la morphologie de la couche.
II.2.4. Ablation laser (PLD)
L’ablation laser (Pulsed Laser Deposition, PLD, en anglais) est une technique
de dépôt des couches minces nécessite l’utilisation d’un faisceau laser impulsionnel
(typiquement ~108 W.cm-2) [8]. Ce faisceau est concentré sur une cible installée dans
une enceinte où règne un ultravide. Les impulsions lasers provoquent la vaporisation
de matériaux sous forme de plasma. Par conséquent, le panache de matière ainsi
projetée perpendiculairement à la cible vient se condenser sur un substrat installé en
face pour former un revêtement. Les avantages de la PLD sont multiples. C’est un
procédé de laboratoire qui permet le dépôt d’une variété de composés très purs allant
des supraconducteurs à haute température aux matériaux magnétiques durs. La pureté
49

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
des dépôts dépend de la pureté de la cible utilisée. Le principal avantage de cette
technique est le dépôt à température ambiante qui permet le revêtement sur tout type
de substrats allant des semi-conducteurs aux matériaux polymères. L’évaporation par
faisceau laser nécessite que la longueur d’onde du laser doive être compatible avec la
bande d’absorption du matériau qu’on désire évaporer, et aussi que la source laser soit
mise à l’extérieur de la chambre à vide le faisceau étant transmis à travers une fenêtre
transparente (hublot).
II.2.5. Dépôt chimique en phase vapeur(CVD)
Le dépôt en phase vapeur CVD (Chemical Vapor Deposition, en anglais) est

une méthode de dépôt des couches minces, dans laquelle les constitués sont de phase
gazeuse et réagissent pour former un solide (couche mince) déposé sur la surface du
substrat. Cette technique consiste à mettre en réaction chimique un composé volatil du
matériau à déposer, avec un autre gaz, pour produire un solide non volatil qui se
dépose sur un substrat [9].
Il existe plusieurs types de procédés CVD, la CVD thermique (ou classique), la CVD
assistée par plasma (PECVD) et la CVD assistée par laser (LCVD).Cette technique est
caractérisée par son faible coût et elle permet d’obtenir des dépôts sur des formes
complexes et sans nécessité d’un vide poussé. Les inconvénients de cette technique
sont la déformation du substrat due au gradient thermique et la possible diffusion
d’impuretés provenant du substrat chauffé [10-11].
II.2.6. La méthode sol-gel
Le procédé sol-gel (correspondant à l’abréviation solution-gélification) a été

expérimenté en 1845 par le chimiste français Jacques-Joseph Ebelmen qui, par
l’hydrolyse d’un ester d’acide silicique, a pu synthétiser un verre. Il a ainsi déclenché
une réaction qui allait être définie une trentaine d’années plus tard sous le terme de
polymérisation [12-13]. L’idée de base du procédé sol-gel est simple: un mélange de
précurseurs liquides se transforme en un solide par une réaction chimique de type
polymérisation à basse température. Le sol est une solution colloïdale d’entités
moléculaires plus ou moins grosses. Ces réactions de polymérisation entraînent la
50

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
formation d’espèces condensées et conduisent à des particules de silice colloïdales qui
forment des « sols » puis des « gels ». Ce procédé repose sur une réaction d’hydrolyse
et de condensation de composés inorganiques tels que des alkoxydes. La condensation
des produits hydrolysés conduit à la gélification du système. L’évolution de la
gélification dépend fortement des précurseurs utilisés.
Ce procédé présente les avantages d’être peu coûteux, de pouvoir contrôler

parfaitement la stœchiométrie et de conférer une grande pureté au matériau réalisé
ainsi qu’une grande homogénéité, mais aussi de contrôler précisément la morphologie
des objets synthétisés. Nombreux sont les paramètres qui gouvernent les réactions
chimiques du procédé sol-gel. Ces paramètres sont liés à la structure de l’alkoxyde
métallique utilisé mais aussi aux conditions expérimentales de la synthèse (catalyseur,
le pH, la stœchiométrie, la nature du solvant, la température et la pression. Il existe
deux méthodes pour fabriquer des couches minces dans le procédé sol-gel, le dip-
coating (trempage-retrait), c’est-à-dire par trempage du substrat dans la solution et le
spin-coating (enduction-centrifuge), c’est-à-dire élaboration du film par rotation du
substrat [14].
II.2.7. Electrodéposition
L’électrodéposition est un processus d’oxydo-réduction qui permet, par le

passage d’un courant électrique, le dépôt d’un métal sur une surface à partir d’une
solution qui contient les ions du métal. L’électrode sur laquelle se produit la
réduction, et donc le dépôt métallique, est appelée électrode de travail (cathode). Le
transfert électrique est assuré par une oxydation sur la contre électrode (anode). Une
électrode de référence peut être ajoutée au montage dans le but de contrôler le
potentiel appliqué entre l’électrode de référence et l’électrode de travail. Cette
méthode de croissance de métaux par électrodépôt, découverte par Faraday en
1833, est une technique utilisée aujourd'hui dans de nombreux procédés de
revêtement de surface. Ses applications s’étendent de la déposition d’une couche de
protection contre la corrosion sur de grandes surfaces, à la déposition de couches
minces pour l’industrie de la microélectronique.
Cette technique qui ne nécessite pas un vide poussé est très peu coûteuse, et la
51

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
croissance a lieu à des températures proches de la température ambiante.
II.2.8. Spray pyrolyse
Le dépôt par la technique spray pyrolyse est une technique simple et peu
coûteuse. Elle se base sur la pulvérisation d’une solution contenant les atomes à
déposer, généralement des chlorures ou des nitrates qui sont facilement solubles dans
l’eau ou l’alcool. La solution est pulvérisée sur une surface chaude où il se produit une
réaction chimique qui permet d’obtenir un film mince après évaporation des produits
volatils de la réaction. La température du substrat favorise l’activation de la réaction
chimique en surface. L’avantage de cette technique est sa simplicité, d’autant plus
qu’elle ne nécessite aucun groupe de pompage [15-16].
II.3. Appareillage utilisé: description de l’évaporateur
Dans ce travail nous avons élaboré, sous vide, des couches minces FePd par la
méthode d’évaporation par effet Joule. L’évaporateur à vide est constitué de trois
parties: la chambre de travail, le groupe de pompage et le système d’alimentation.
52

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Chambre de travail
Système de mesure
Pompe à diffusion
d’huile Système d’alimentation
Pompe à palette
Figure II.2.Évaporateur à effet Joule du laboratoire LESIMS.
Figure II. 3.Schéma descriptif de l’évaporateur.
53

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
La chambre de travail (voir figure II.4) de notre évaporateur est un cylindre ou cloche
démontable, en verre, et qui repose sur une platine munie d’un joint de caoutchouc
circulaire et graissé (par de la graisse à vide), ayant un diamètre égal à 37 cm et une
hauteur égale à 50 cm. Dans cette chambre on trouve le creuset, l’élément qui porte le
matériau à évaporer. Il faut noter aussi que le matériau du creuset ne doit pas avoir
une température de fusion plus basse que celle du matériau à évaporer, il doit aussi
avoir une bonne conductivité électrique. Le creuset utilisé dans notre évaporation est à
base de tungstène (W) avec un point de fusion égale 3380°C [1].Les matériaux à
recouvrir (Si(100) et Si(111)) sont placés sur un plateau métallique, appelé le porte-
substrat. Ce porte-substrat est en acier, démontable, fixé sur le toit. Une autre tôle
métallique placée au-dessous du porte-substrat, nommé cache, est fixée au bras mobile
qui permet sa manipulation de l’extérieur. Le cache est utilisé pour masquer le substrat
au cours du dégazage.
Figure II.4.Schéma descriptif de la chambre de travail.
L’évaporation du matériau nécessite un vide poussé. Ce vide est assuré par un système
de pompage qui comporte deux pompes, montées en série, pour pomper l’air de la
cloche vers l’extérieur. L’une assure un vide primaire entre 10-2 et 10-3 mbar, et l’autre
un vide secondaire entre 10-4 et 10-7mbar. Dans notre évaporateur, la pompe primaire
est une pompe à palettes, qui est une pompe rotative constituée d’un rotor et un stator
muni de plusieurs lames (palettes). Lorsque le rotor tourne, il aspire de l’air à partir de
l’orifice d’entrée de la pompe, ce volume d’air aspiré sera évacué vers l’atmosphère
54

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
par l’orifice de sortie. Le vide secondaire est assuré par une pompe à diffusion d’huile,
où une huile est chauffée en bas de la pompe ce qui entraîne son évaporation. Cette
huile se condense sur les parois refroidies par l’eau, les molécules de gaz piégées et
portées par l’huile sont pompées vers l’extérieur par la pompe primaire (figure II.5).
Les vides primaire et secondaire sont respectivement contrôlés par une jauge Pirani et
une jauge Penning (voir figure II.2 et figure II.3). De plus, notre évaporateur est muni
d’une Vanne BRV (Backing Roughing Valve) qui met en communication la pompe
primaire tantôt avec l’enceinte et tantôt avec la pompe à diffusion d'huile, et d’une
vanne papillon (Butterfly Valve) qui permet d'isoler la pompe à diffusion de
l’enceinte, lors de l'amorçage du vide ou lors de l'entrée de l’air et enfin d’une vanne
d’air qui permet la mise de l’enceinte à la pression atmosphérique.
(a) (b)
Figure II.5. Principe de la pompe à palettes(a) et pompe à diffusion d’huile(b).
Le système d’alimentation dans notre évaporateur assure le chauffage du creuset par

effet Joule, les connexions électriques se faisant en raccordant leurs extrémités à des
serre-files massifs en cuivre.
II.4.Techniques de caractérisations
Il existe de nombreuses techniques permettant de faire une caractérisation structurale

et magnétique des couches minces. Parmi ces méthodes, nous allons faire une brève
description de celles que nous avons utilisées.
55

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
II.4.1. Diffraction des rayons X
La diffraction des rayons X (DRX) est une méthode puissante de caractérisation qui
permet d’obtenir des informations sur la structure cristalline des matériaux. Elle
permet notamment de connaitre la qualité cristalline des matériaux et de remonter à
d’autres informations telles que la nature des phases constitutives des matériaux, le
paramètre de maille, l’orientation préférentielle, la taille des cristallites,...
Les matériaux cristallins sont composés d’atomes arrangés périodiquement dans toutes
les directions de l’espace. Ils forment ainsi un réseau caractérisé par des familles de
plans cristallographies, identifiés par les indices de Miller (hkl). Les distances
interplanaires (d) sont équivalentes pour chaque plan de la même famille [2].
Le principe de cette méthode d’analyse consiste à éclairer un cristal avec un faisceau

de rayons X monochromatique de longueur d’onde λ, sous un angle d’incidence θ : ce
faisceau est diffusé dans toutes les directions par les électrons des atomes du cristal, en
conservant la même longueur d’onde. Pour que l’intensité du rayonnement X réémise
dans une direction donnée soit détectable, il faut que les rayonnements diffusés dans
cette direction par les atomes du cristal soient en phase (interférences constructives) :
ils forment ainsi un faisceau diffracté (voir la figure II.6).
Figure II.6.Principe de diffraction des rayons X.
Cette condition de diffraction vérifie la loi de Bragg qui s’exprime sous la forme [17-
18] : n  2d hkl sin  (II.1)
56

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Où n représente l’ordre de diffraction, λ la longueur d’onde des rayons X, d hkl la
distance inter réticulaire des plans (hkl) d’un réseau cristallin et  l’angle de
diffraction.
En pratique, l’enregistrement à réaliser est alors la courbe de l’intensité des rayons X

diffractés en fonction de l’angle de diffusion 2θ. Cette courbe (ou diffractogramme) est
formée de pics correspondant aux plans (hkl).
La figure II.7 représente le diffractomètre de l’Université des frères MENTOURI de

Constantine que nous avons utilisé pour caractériser nos échantillons. Les conditions
expérimentales sont détaillées dans le chapitre III.
Figure III.7. Diffractomètre de l’Université des frères MENTOURI de Constantine.
II.4.2.Magnétomètre à échantillon vibrant (VSM)
Le schéma de principe du magnétomètre est illustré sur la figure II.8. L’échantillon est
placé au bout d’une tige en verre (la tige porte-échantillon) et positionné au centre
d’un bobinage produisant un champ magnétique H. On varie progressivement le
57

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
champ magnétique appliqué H, ce qui permet d’aimanter l’échantillon. Ensuite, on fait
vibrer l’échantillon aimanté verticalement (axe z)à une fréquence f et avec une
amplitude constante, ceci produit un flux magnétique variable dont l’intensité est
proportionnelle au moment magnétique µ de l’échantillon. Cette variation de flux est
détectée à l’aide d’une bobine de capture associée à une détection synchrone à la
fréquence des vibrations. Le signal en sortie de la détection synchrone est enregistré et
permet de déterminer la valeur de l’aimantation du matériau [19].
La variation de flux magnétique induit une tension dans les bobines donnée par la
relation:
B
d( )
d z dz
e   I . (II.2)
dt dz dt
B
Le rapport ne dépend que de la bobine de détection, qui produirait un champ
I
magnétique B si elle était parcourue par un courant I.
Cette technique est assez facile à mettre en œuvre et permet d’effectuer des mesures
rapides et une caractérisation avancée des propriétés magnétiques d’un matériau, et
particulièrement la mesure de cycle d’hystérésis.
La sensibilité des VSM est souvent comprise entre 10-8 et 10-10 A.m2. Le facteur
limitant la sensibilité est principalement le bruit transmis du système vibrant aux
bobines de mesure.
58

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Figure II.8. Schéma de principe d’un magnétomètre à échantillon vibrant (VSM).
La figure II.9 représente le magnétomètre à échantillon vibrant (VSM) de l’unité de

recherches matériaux émergents (URME), Université Ferhat ABBAS Sétif1, que nous
avons utilisé pour caractériser nos échantillons. Les conditions expérimentales seront
détaillées dans le chapitré IV.
Deux configurations de mesure sont possibles dans un VSM comme il est illustré à
la figure II.10, selon l’application du champ magnétique extérieur:
 Mesure avec un champ magnétique parallèle au substrat, utilisé dans le cas où

l’axe de facile aimantation se situe dans le plan. La configuration
correspondante est longitudinale (voir la figure II.10 (a)).
 Mesure avec un champ magnétique perpendiculaire au substrat, utilisée lorsque

l’aimantation est perpendiculaire au substrat ou dans un plan perpendiculaire à
celui-ci. La configuration correspondante est perpendiculaire (voir la figure
II.10 (b)).
59

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Figure II.9. Magnétomètre à échantillon vibrant (VSM) de l’unité de recherches matériaux

émergents (URME), Université Ferhat ABBAS Sétif1.
Figure II.10. Configurations de mesures magnétiques dans le VSM.
60

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
II.4.3. Microscope à Force Atomique (AFM)
La microscopie à force atomique fait partie de la famille des microscopies à

champ proche (ou sonde locale). Mise au point en 1986 par les chercheurs d'IBM Gerd
Binnig, Calvin Quate et Christoph Gerber, ce type de microscopie consiste à mesurer
les forces d’interaction (force de répulsion, force de Van Der Waals, force
électrostatique, force magnétique,….) entre une sonde de taille nanométrique et une
surface d’échantillon. Généralement, la sonde utilisée est une pointe pyramidale très
fine ou une sphère, fixée à l’extrémité d’un levier (cantilever) de constante de raideur
[20]. Une céramique piézoélectrique permet de contrôler le déplacement de la surface
dans les trois directions de l’espace (x, y, z). La déflexion du cantilever est enregistrée
par un photodétecteur. Un faisceau laser est focalisé sur le cantilever et les variations
de position du faisceau réfléchi sont détectées par un photodétecteur à quatre
quadrants.
Lorsque le faisceau réfléchi est dévié, l’intensité du signal reçue par chacun des
quadrants du détecteur change. Pour de faibles déflexions, il existe une relation
linéaire entre le déplacement du cantilever et la différence entre les intensités reçues
par les différents quadrants. L’intensité lumineuse, convertie en signal électrique et la
tension appliquée à la piézoélectrique sont enregistrées par une carte d’acquisition et
transmises via un ordinateur à un logiciel de traitement des données. La conversion des
signaux électriques (en volts) en déplacements (nm) est réalisée directement par le
logiciel. Les déplacements de la céramique piézoélectrique sont contrôlés à l’échelle
du dixième de nanomètre, elles permettent aussi d’obtenir une image topographique de
la surface de l’échantillon en deux ou trois dimensions.
Parmi les modes de mesure, il existe:
 le mode contact : en mode contact, les principales forces entre la pointe et la

surface sont des forces répulsives, à très courte portée et c’est dans ce mode qu’est
obtenue la résolution atomique. Deux modes d’imagerie sont possibles: le mode
hauteur (la force soit la déflexion du cantilever est maintenue constante par une
boucle d’asservissement agissant sur la hauteur du matériau piézoélectrique, on
61

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
enregistre les déplacements en z) et le mode force (la hauteur est constante et l’on
enregistre la déflexion du cantilever). Le mode contact est le mode permettant
d’obtenir la meilleure résolution topographique, mais il peut endommager la pointe
et l’échantillon.
 le mode non contact ou tapping : le cantilever oscille à la surface de l’échantillon à

une fréquence proche de sa fréquence de résonance. L’image hauteur représente la
topographie de la surface (l’amplitude des oscillations est maintenue constante en
agissant sur la hauteur du matériau piézoélectrique), et l’image amplitude
représente la variation de la racine carrée de l’amplitude.
Figure II.11.Principe de fonctionnement du microscope à force atomique.
II.4.4. Spectromètres à dispersion en énergie (EDS)
Lorsqu’un électron incident éjecte un électron d’une couche interne d’un atome,
ce dernier est dans un état excité. L’atome revient à son état fondamental par des
transitions électroniques, libérant l’énergie correspondante sous forme de rayons X.
L’ensemble de ces transitions définit un spectre discret de raies, dont les énergies sont
caractéristiques de l’élément excité. Le parcours moyen d’un rayon X dans
l’échantillon est beaucoup plus élevé que celui d’un électron. En analysant le spectre
des rayons X, on peut avoir une analyse élémentaire sur la nature des atomes présents.
Les rayons X sont collectés avec un détecteur, la détection se faisant soit en fonction
62

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
de la longueur d’onde (WDS, Wavelength Dispersive Spectroscopy ou WDX,
Wavelength Dispersive X-Ray analysis) soit en fonction de l’énergie (EDS Energy
Dispersive Spectrometry ou EDX, Energy Dispersive X-Ray analysis) des rayons X.
La technique utilisant les longueurs d’onde est plus précise et permet des analyses
quantitatives alors que celle utilisant l’énergie est plus rapide et moins coûteuse. Les
détecteurs de type EDS sont des semi-conducteurs (silicium dopé au lithium en
surface). Ce cristal est maintenu à la température de l’azote liquide pour minimiser le
bruit électronique [21-22]. Ce détecteur est suivi d’une chaine d’acquisition composée
d’un amplificateur, d’un analyseur multicanaux et d’un microordinateur pour
enregistrer les données. L’identification des pics sert à déterminer les éléments
présents dans l’échantillon. Elle s’effectue avec un logiciel équipé d’une banque de
données contenant les spectres caractéristiques X de tous les éléments du tableau
périodique. La quantification des éléments présents dans l’échantillon est déterminée
en évaluant les aires des raies X respectives émises, après avoir étalonné dans les
mêmes conditions, le dispositif avec des matériaux purs.
Figure II.12. Excitation et désexcitation d’un atome :(a) Excitation au niveau K,

(b) Désexcitation radiative.
II.4.5. Profilomètre mécanique
Le profilomètre mécanique est un appareil qui permet de mesurer l’épaisseur

d’une couche mince, et aussi la rugosité d’une surface. Son principe est de mesurer la
variation de hauteur d’une pointe en diamant (stylet) qui se déplace horizontalement
sur la surface de l’échantillon (figure II.13). L’enregistrement du profil de
l’échantillon est assuré par une caméra fixée sur le dispositif de pointage. Un
63

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
ordinateur relié au dispositif et équipé d’un logiciel permet l’affichage des résultats
sous forme d’un profilogramme (figure II.14).
En pratique, les mesures des épaisseurs des couches ont été possibles grâce à la
création d’une marche lors du dépôt. Les substrats sont fixés sur le porte-substrat au
moyen de vis munis de rondelles. Les rondelles recouvrant les substrats jouent le rôle
de masque, il est alors possible après dépôt de mesurer l’épaisseur par différence
d’altitude entre le substrat vierge et le dépôt.
Figure II.13. Principe du profilomètre. Figure III.14. Exemple d’un profilogramme
Figure III.15. Profilomètre mécanique de l’unité URME, Université Ferhat ABBAS Sétif1.
64

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
II.5. Conclusion
Dans ce chapitre nous avons passé en revue les différents procédés

d’élaboration des couches minces, les dépôts chimiques et physiques, en détaillant le
dépôt d’évaporation sous vide à effet Joule, étant donné que c’est la méthode que nous
avons utilisée pour élaborer nos échantillons. Ensuite, nous avons discuté du principe
de fonctionnement de quelques techniques de caractérisations utilisées dans notre
étude, à savoirla DRX pour l’analyse structurale, le VSM pour l’étude magnétique et
la microscopie AFM pour l’étude morphologique des surfaces, l’analyse EDX dans le
but de déterminer la composition chimique des échantillons et le profilomère
mécanique pour les mesures des épaisseurs.
[1] A. Richardt et I.Richardt, « Les Évaporations sous Vide», Éditions In Fine, Paris
(2000).
[2]A. Marty, S. Andrieu, Croissance et structure des couches minces, Journal de

physique IV Colloque C7, supplément au Journal de Physique III, 6 (1996).
[3] Milton Ohring, The Materials Science of Thin Films, Academic Press, San Diego
(1992).
[4] B. Dieny, dans Magnétisme, II-Matériaux et applications, Couches minces et

multicouches magnétiques. Presses Universitaires de Grenoble, 1999. 41, 50, 52.
[5] J. L.Vossenet W. Kern, Thin Film Processes II, Academic Press, 2012.
[6]N. A. Sánchez, C. Rincón, G. Zambrano, H. Galindo and P. Prieto, Characterization

ofdiamond-like carbon (DLC) thin films prepared by r.f. magnetron sputtering, Thin
Solid Films 373 (2000), p 247-250.
[7] S. Dhellemmes, Thèse de doctorat de l’Université des Sciences et Technologies de

Lille, 2006
[8] David L. Pappas, Katherine L. Saenger, John Bruley, William Krakow, Jerome J.
Cuomo, Tieer Gu and Robert W. Collins, J. Appl. Phys. 71 (11), 1 June 1992.
65

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
[9] A. Richardt et A.-M. Durand. « Les interactions ions énergétiques-solides »,
PARIS : INFINE, 1997,383 pages, ISBN 2-84046-047-5.
[10] C. Meunier, E. Tomasella, S. Vives and S. Mikhailov, X-Ray reflectometry study
of diamond-like carbon films obtained by plasma-enhanced chemical vapor deposition,
Diamond Relat.Mater.10 (2001) 1491-1496.
[11] S. Kumar, C.M.S. Rauthman, P.N. Dixit, K.M.K. Srivatsa, M.Y. Khan and R.
Bhattacharyya, Versatile microwave PECVD technique for deposition of DLC and
otherordered carbon nanostructures, Vacuum 63 (2001) 433-439.
[12]Ebelmen, M., Chimie sur une production artificielle de silice diaphane, Compt.
Rendus Acad. Sci., 21, 502-505, 1845.
[13] Ebelmen, M., sur les éthers siliciques, Compt. Rendus Acad. Sci., 19, 398-400,
1844.
[14] Plinio Innocenzi, The Sol to Gel Transition, Springer, 2016.
[15] M. S. Tomar and F. J. Garcia,Prog. Crystal Growth Charact.4(1981) 221 - 248.
[16] C.E. Benouis, A. Sanchez Juarez, M. S. Aida, S. Hamzaoui and M. Benhaliliba,

Science et Technologie A-N°23, (2005) 11-16.
[17] P.Gravereau, Introduction à la pratique de la diffraction des rayons X par les

poudres, Université Bordeaux 1, 2012.
[18] M.E. Fragala and G. Malandrino, Characterization of ZnO and ZnO:Al films
deposited by MOCVD on oriented and amorphous substrates, Microelectronics Journal
40(2), (2009) p. 381-384
[19] M. Escorne, P. Leroux-Hugon, revue de physique appliquée tome 8 (1973)289.
[20] Gerd BINNIG, C.F. QUATE, Christoph GERBER, Atomic Force Microscope,
Phys. Rev. Lett. 56(1986) 930-933.
[21] EBERHART J.P.: Analyse structurale et chimique des matériaux. Dunod 1989
[22]Thermo Fisher Scientific Inc. 2008, ENERGY-DISPERSIVE X-RAY
ICROANALYSIS, An Introduction.Energy Dispersive X-ray Microanalysis
An Introduction
66

Chapitre III
Propriétés structurales

Chapitre III Propriétés structurales
-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Chapitre III
Propriétés structurales
III.1. Introduction
III.2. Conditions d’élaboration des échantillons
III.3. Mesure des épaisseurs et détermination de la composition chimique
III.3.1. Spectres EDX des échantillons Fe100-x Pdx /Si
III.4. Analyse structurale des échantillons Fe100-x Pdx
III.4.1. Spectre DRX des échantillons Fe100-x Pdx /Si(100)
III.5. Paramètres de maille
III.6. Taille des grains
III.7. Etude morphologique et topographique des surfaces
III.7.1. La morphologie des surfaces Fe100-x Pdx
III.7.2. La topographie des surfaces Fe100-x Pdx
III.8. Conclusion
68

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.1. Introduction
L’étude structurale et morphologique des couches minces est une étape

essentielle, d’une part pour comprendre le processus de la formation d’une couche
mince déposée sur un substrat, et d’autre part pour connaitre l’influence de ce dernier
ainsi que l’impact sur les propriétés magnétiques, notamment. Donc, il est nécessaire
de faire cette étude avant d’étudier les propriétés magnétiques. Les différents
paramètres qu’il faut rechercher dans cette étude sont essentiellement les phases
cristallines, le paramètre de maille, la taille des grains, la rugosité des surfaces.
Dans ce chapitre, nous allons présenter les résultats structuraux et

morphologiques obtenus dans le cadre de cette thèse. Partant de l’élaboration des
couches minces de Fe100-xPdx déposées sur un substrat de Si pour les deux orientations
de silicium (100) et (111), par l’évaporateur à effet Joule décrit dans le chapitre
précédent. La structure cristalline dépendant étroitement de la composition atomique et
des conditions de préparation des échantillons, l’influence de la composition atomique
sur la taille des grains, le paramètre de maille, et la rugosité est discutée.
III.2. Conditions d’élaboration des échantillons
Le choix et la précision des conditions expérimentales (la composition, la

température, la pression, le substrat, …..) sont des étapes essentielles dans
l’élaboration des couches minces, puisque ces conditions influent sur les résultats
obtenus par différents techniques d’analyses comme il été souligné dans le deuxième
chapitre.
Deux séries de couches minces de l’alliage Fe100-xPdx ont été élaborées par
évaporation sous vide (évaporateur à effet Joule, décrit en détail dans le chapitre
précédent). Ce dernier est installé au niveau de notre laboratoire de recherches
Laboratoire d'Etudes des Surfaces et Interfaces des Matériaux Solides (LESIMS) du
Département de Physique de la Faculté des Sciences de l’Université Ferhat ABBAS
Sétif 1.
69

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Le processus de nettoyage joue un rôle préalable sur la morphologie de surface et
la précision des résultats obtenus et sont une partie intégrale de l’élaboration des
couches minces, donc avant l’évaporation, il fallait nettoyer l’enceinte d’évaporation et
tout ce quelle contient (la cloche, le porte substrat, le cache, le socle qui porte la
cloche,…) par l’eau, frottés par du papier verre puis par nettoyage chimique à
l’éthanol et rinçage à l’eau distillée, pour éviter tout risque de contamination.
Cependant, les substrats utilisés ne nécessitaient pas un nettoyage avant l’utilisation
puisque ils sont fournis nettoyés et prêts à l’emploi. Dans cette étude, nous avons
utilisé deux types de substrats de Si :
 Si(100): un substrat de Silicium orienté parallèlement au plan (100).

 Si(111): un substrat de Silicium orienté parallèlement au plan (111).
Les deux substrats ont une épaisseur de 500 μm.
Avant la réalisation du vide, le porte-substrat, le creuset et le matériau à évaporer ainsi

que le cache sont placés dans l’enceinte. Le matériau à évaporer est un mélange de
poudres élémentaires de fer et de palladium, pures à 99,99%. Les poudres mélangées
sont déposées dans un creuset de tungstène enrobé d’alumine, à une distance de 8 cm
environ du porte- substrat, positionné perpendiculairement au support de substrats où
sont fixées les substrats de Si(100) et Si(111). Entre le porte-substrat et le creuset se
trouve le cache mobile. Une fois le système mis en place, le groupe de pompage est
mis en service pendant des heures. Lorsque la pression de base atteint 10−7mbar, on
envoie un courant électrique à travers le creuset pour dégazer la poudre. On répète
l’opération plusieurs fois jusqu’à ce que la pression se stabilise. On fait augmenter le
courant graduellement jusqu'à ce que l’évaporation s’amorce le creuset commençant à
rougir (le courant électrique correspondant est 150A). On augmente le courant jusqu’à
250 A, courant qui assure d’une part l’évaporation de Fe et de Pd, et d’autre part une
vitesse de dépôt égale à 1 Å par seconde, c'est-à-dire, 6 nm par minute. On ouvre alors
le cache pour obtenir la condensation des atomes de l’alliage FePd sur les substrats, la
pression de travail augmentant jusqu’à 2.10-6 mbar. On laisse le matériau s’évaporer
70

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

pendant les durées désirées. À la fin de l’évaporation, on ferme le cache, on diminue le
courant peu à peu jusqu’à l’annuler complètement et on isole l’enceinte.
La technique d'évaporation thermique sous vide nous a permis de produire des

alliages de fer et de palladium à l'état de film mince avec diverses teneurs en Pd, sur
des substrats en Si monocristallin, à la température ambiante.
III.3. Mesure des épaisseurs et déterminations de la composition chimique.
Les mesures des épaisseurs des films minces ont été effectuées à l’aide d’un
profilomètre mécanique KLA Tencore D-500. La valeur typique des épaisseurs de nos
échantillons est sensiblement égale à 150 nm.
Ce profilomètre fonctionne à température ambiante avec une vitesse de 0,10 mm/s et à

une distance de 1 mm. Le profilomètre est installé au niveau du laboratoire des
surfaces, à l’unité de recherches des matériaux émergents (URME) de l’Université
Ferhat ABBAS Sétif1.
Les éléments chimiques présents dans chaque échantillon ont été déterminés à l’aide
d’un microscope électronique à balayage SEM équipé d'un analyseur à dispersion
d'énergie des rayons X (EDAX), de marque XL séries PHILIPS XL 30S FEG au
laboratoire du Scanning Electron Microscopes à l’Institut de Technologie de Gebze en
Turquie, décrit dans le chapitre II.
III.3.1. Spectre EDX des échantillons FePd/Si
Le spectre des raies X obtenu est un histogramme du nombre d’impulsions (nombre

de photons reçus) en fonction de leur hauteur (c'est-à-dire de l’énergie des photons X
détectés). L’analyse de ce spectre permet de déterminer la composition chimique de
l’échantillon, c’est-à-dire savoir quels types d’atomes sont présents et avec quelles
proportions.
Les spectres EDX obtenus sont représentés sur la figure III.1 enregistrés en tension
d’accélération égale à 10 kV; afin de réduire le pic du silicium devant les raies des
éléments recherchés. On distingue, sur ces spectres, les raies K et L de chaque élément
71

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

qui compose le matériau. Dans notre cas les éléments apparus sont le fer et le
palladium avec différentes compositions.
Fe82Pd18
Fe76Pd24
Fe74Pd26
72

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Fe72Pd28
Fe66Pd34
Figure III.1. Spectres EDX pour les films Fe100-xPdx /Si.
Les valeurs de la composition chimique obtenue sont représentées dans le tableau III.1.
Echantillons S1 S2 S3 S4 S5
Pd (%at.) 18 24 26 28 34
Fe (%at.) 82 76 74 72 66
Tableau III.1. Composition atomique des films FePd/Si(100) et FePd/Si(111).
D’après le tableau III.1, nos couches sont riches en Fe, la teneur en Pd variant de 18 à
34%.at et la teneur en Fe variant de 66 à 82%.at. La proportion de palladium dans
l'alliage FePd joue un rôle très important dans les principales propriétés magnétiques
de ce matériau, propriétés fonctionnelles très intéressantes selon leur composition
chimique [1].
73

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.4. Analyse structurale des échantillons Fe100-xPdx
Les analyses de nos échantillons par la diffraction des rayons X ont été
effectuées à l’Université des frères MENTOURI de Constantine pour les séries
élaborées sur Silicium. La qualité du diffractogramme dépend, en plus du réglage du
diffractomètre, du choix des paramètres opératoires d’acquisition tels que la gamme de
balayage en 2θ, le pas de balayage (2 ) et le temps de comptage par pas.
Pour les deux séries de Fe100-xPdx, la mesure de diffraction a été réalisée grâce à un
diffractomètre X'Pert-PRO PANalytical, opérant dans le mode θ-2θ selon la géométrie
de Bragg-Brentano, c'est-à-dire que l’échantillon tourne d’un angle θ et le détecteur
tourne d’un angle 2θ, en utilisant le rayonnement Cu Kα avec une longueur d’onde
λ = 1,54060 Å. Le diffractomètre fonctionnant à température ambiante avec une
tension d’accélération de 45 kV et un courant de 40 mA. Les spectres de diffraction
des rayons X sont enregistrés dans la plage d’angle 2θ allant de 30 à 90°, avec un pas
de 0,002°et une durée de 0,1 secondes par pas. Cependant, dans la série Fe100-
xPdx/Si(111), le diffractogramme a été enregistré avec un pas de 0.013° et un temps de
13,77 secondes par pas.
Les diagrammes de diffraction ont été analysés avec le logiciel X’Pert High Score et
par comparaison aux données des fiches JCPDS (Joint Committee on Powder
Diffraction Standards). Cela permet l’identification des phases cristallines et les pics
de diffraction. Les films de Fe100-xPdx étudiés sont polycristallins et ont une structure
cubique à faces centrées.
Les spectres de diffraction des rayons x pour la série des films minces de
l’alliage Fe100-xPdx déposés sur Si(100), illustrés dans la figure III.2 et enregistrés dans
la gamme réduite d'angle 2θ allant de 35 à 55°, montrent l’existence de deux pics de
diffractions des éléments purs Fe(110) et Pd(200), situés à 44,10° et 46,15° avec une
structure cubique centrée[2-4] et une structure cubique à faces centrées[5-7],
respectivement. Le spectre exhibe également un autre pic de Bragg identifié comme
74

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

appartenant au FePd avec les indices de Miller (200), situé à 2θ = 47,83° et
cristallisant dans la structure cubique à faces centrée, et cela pour tous les films minces
étudiés, quelle que soit la teneur en palladium. D’autres chercheurs ont confirmé
expérimentalement l’apparition cette phase avec la même composition de l’alliage. En
effet, Y. Ma et al. [8], D. Vakoum et al. [9] et C.Clavero et al. [10] ont rapporté
l’existence de ce pic FePd(200) approximativement à 47,82°, dans leurs films minces
élaborés par le procédé de l’épitaxie par jet moléculaire.
FePd(200)cfc
Fe(110)cc
Pd(200)cfc
3000 34%Pd
Intensity (a.u.)
28%Pd
2000
26%Pd
24%Pd
1000
18%Pd
40 45 2(°) 50
Figure III.2. Spectres DRX pour les films Fe100-xPdx/Si(100)
Il faut noter que, l’alliage autour de la composition Fe70Pd30 avec une structure cfc est
une phase stable à haute température [11] ; autrement dit, cette phase est une phase
métastable à température ambiante [12-13]. Dans cette composition de l’alliage FePd,
il ya un phénomène intéressant associé à la transformation de la phase cubique à la
75

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

phase tétragonale. Cette transformation de phase est la basse de l’effet de mémoire de
forme magnétique [14]. L’Effet Mémoire de Forme (EMF) est étroitement lié à une
transformation structurale réversible du réseau cristallin [15-16].
Il faut noter que l’alliage Fe70Pd30 présente une transformation d’une phase cubique à
faces centrées (cfc) à une phase tétragonale à faces centrées tfc (fct, face-centered
tetragonal, en anglais) [8,17]. Cette transformation de phase est une transformation
réversible et thermoélastique entre une phase haute symétrie (cfc) et une phase
symétriquement inférieure. Lors du refroidissement, la phase à haute température cfc
subit une transformation sans diffusion dans laquelle les atomes se déplacent en
coopération réduisant la symétrie et formant la phase à basse température [18].
La condition préalable à l’appariation de l’effet mémoire de forme magnétique dans

l’alliage FePd est la phase fct métastable pouvant être obtenue par le refroidissement
de la solution solide de structure cfc à haute température suivi par l’appplication d’un
champ magnétique externe [19]. La formation de la phase fct est difficile à obtenir, car
l’état fondamental obtenu expérimentalement dans Fe70Pd30 est la phase tbc (bct, body-
centered tetragonal, en anglais), qui est une transformation irréversible [18,20]. La
phase tbc doit être évitée par un réglage approprié de la composition et des vitesses de
refroidissement suffisamment élevées [19].
Les structures cristallines et la température de transformation cfc-tfc liées à EMF, sont

très sensibles à la composition de l’alliage. La transformation cfc-tbc non
thermoélastique dans les alliages FePd contient une proportion de Pd inférieure à
29%.at., la transformation cfc-tfc dans l’alliage FePd désordonné est observée dans
une gamme de composition étroite entre 29 et 32%.at en dessous de la température
ambiante afin d’éviter la formation indésirable tbc comme mentionné précédemment
[18,21]. Aussi, les températures de transformation de phase de l’alliage FePd de
30%.at Pd, peuvent être augmentées, en réduisant la concentration en Pd. Cependant,
la réduction de la teneur en Pd entraine également la formation de la phase tbc non
thermoélastique qui dégrade les propriétés de mémoire de forme de l’alliage [22].
76

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

La figure III.3 illustre les spectres de diffraction des rayons X, enregistrés pour la
série de couches minces de Fe100-xPdx déposées sur le substrat Si (111). Les spectres
montrent qu’il n’y a aucun pic de Bragg relatif à l’alliage FePd déposé sur les substrats
de Si(111). Cependant, on y observe deux pics de diffraction situés aux angles 2θ =
44,15° et 2θ = 81,03° correspondants à Fe(110) et Fe(211) avec une structure cubique
centrée, selon la fiche JCPDS [5], en plus du pic correspondant à la réflexion par le
plan réticulaire (222) du substrat utilisé.
77

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

2000
Fe(110)cc x=34
Si(222)
Fe(211)cc
1000
2000
0
x=26
1000
Intensité (u.a)
2000
0
x=24
1000
2000
0
x=18
1000
0
40 60 80
2
Figure III.3. Spectres DRX pour les films FePd/Si(111)
78

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.5. Paramètres de maille
Le paramètre de maille a été estimé à partir des mesures de la diffraction des

rayons X. Il est calculé en utilisant la formule de Bragg (relation II.1), qui relie l’angle
de diffraction θ, la distance inter-réticulaire dhkl et la longueur d’onde des rayons X (λ=
1.54060 Å); h, k et l représentent les indices de Miller.
Le paramètre de maille a, exprimé en Angstrom (Å), de nos échantillons Fe100-

xPdx/Si(100) cristallisant dans la structure cubique, est calculé à partir de la relation
suivante [23]:

a h2  k 2  l 2 (III.1)
2 sin 
Les valeurs du paramètre de maille a des couches minces de Fe100-x Pdx, déposées sur
Si(100), sont représentées dans le tableau III.2, en fonction de la teneur en palladium
x.
x (%at.) 18 24 26 28 34
a (Å) 3,7990 3,8000 3,8006 3,8010 3,8020
Tableau III.2. Paramètres de maille des films de Fe100-xPdx/Si(100)
Les valeurs de a varient de 3,799 à 3,802 Å, légèrement inférieures à la valeur du

paramètre de maille du matériau massif égale à 3,803 Å [24-25] : nos couches minces
sont soumises à une contrainte de compression.
La figure III.4 illustre l’évolution du paramètre de maille a en fonction de la teneur en

palladium x, pour les échantillons Fe100-xPdx/Si(100). Les valeurs du paramètre de
maille croissent d’une manière quasi monotone avec x. Cette évolution peut être
expliquée par la valeur du paramètre de maille des deux éléments contenant l’alliage,
le palladium et le fer. La valeur du paramètre de maille de Fe étant 2,8662 Å [4] pour
x=0, c'est-à-dire à 100% de fer (Fe pur) et celle de Pd étant 3,90 Å, pour x=100% (Pd
pur) [14]. La courbe a(x) suit parfaitement la loi de Vegard.
79

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

3.802
a(x)
3.801
a(Å)
3.800
3.799
16 20 24 28 32 36
x(at.%)

Figure III.4. Evolution du paramètre de maille en fonction de la teneur de palladium x pour
les films Fe100-xPdx/Si(100)
Cette évolution a été également observée par S. Doi et al. [26], K. Sumiyami et al.
[27], S.L. Zhang et al. [28] et E. Burzo et al. [29-30].
III.6. Taille des cristallites
La taille des cristallites est l’une des propriétés structurales qui joue un rôle très
important dans les propriétés électriques, les propriétés magnétiques,… des matériaux
en général et des couches minces en particulier. Autrement dit, la taille des cristallites
joue un rôle prépondérant dans l’étude des couches minces, en raison de la dépendance
très importante qui relie celle-ci au champ coercitif Hc.
En général, la taille des cristallites est déterminée en mesurant la largeur à mi-hauteur

du pic de Bragg et en utilisant la formule de Scherrer [31], en première approximation,
donnée ci-après :
80

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

0 .9 
L (III.2)
  cos 
L : La taille des cristallites
λ : La longueur d’onde du rayonnement utilisé
 : La largeur à mi-hauteur du pic de Bragg d’intensité maximale, exprimée en

radians.
θ: Position du pic de diffraction.
Les valeurs de la taille des cristallites obtenues pour la série des films minces de
Fe100-xPdx/Si(100) sont présentées dans le tableau III.3. Les valeurs de L sont
comprises entre 85 et 100 nm.
x (%at.) 18 24 26 28 34
L (nm) 94 98 100 89 85
Tableau III.3. Taille des cristallites des films Fe100-xPdx /Si(100) selon l’orientation (200)
La figure III.5 montre l’évolution de la taille des cristallites en fonction de la

teneur en Pd des couches minces de Fe100-xPdx déposées sur des substrats de Si(100).
On observe une augmentation de la taille des cristallites jusqu’à 100 nm suivie par une
diminution jusqu’à 85nm. Aucune corrélation claire de la dépendance de L en fonction
de x. K. Sumiyama et al. [27] et Shenthil et al. [32], ont rapporté une diminution
monotone de la taille des cristallites en fonction de la teneur en Pd.
81

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

100 L(x)
96
L()
92
88
84
20 24 28 32
x(at.%)
Figure IV.5. Evolution de la taille des grains en fonction de la teneur de palladium x pour les
films Fe100-xPdx/Si(100)
III.4. Morphologie et topographie des couches minces
L’état de surface est un paramètre très important qui joue un rôle non
négligeable dans l’étude des propriétés des couches minces, en particulière les couches
minces magnétiques. C’est pourquoi il est nécessaire de faire une étude morphologique
et topographique des surfaces des couches minces.
L’étude de la morphologie est liée aux aspects qualitatifs de la surface (la forme
géométrique des grains et leur répartition sur la surface des films) tandis que l’étude
topographique correspond à la quantification des aspects morphologiques (dimension
et densité des grains, rugosité des surfaces,…).
Dans le cadre de notre thèse, la morphologie et la topographie des surfaces des

couches minces Fe100-xPdx déposées sur Si(100) et sur Si(111), ont été observées à
l’aide d’un microscope à force atomique de marque MFP-3D, utilisé en mode non
contact (AC-MODE), à la température ambiante et avec une vitesse de balayage
82

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

surfacique de 01 Hz. Le microscope est installé au niveau du Laboratoire de Chimie,
Ingénierie des Matériaux et Nanostructures (LCIMN) de l’Université Ferhat ABBAS
Sétif1.
III.4.1. Morphologie des surfaces des films Fe100-x Pdx
La figure III.6 présente les images AFM en 3D et 2D sur une zone (surface de
balayage) de 10 µm × 10µm (pour x=18, 26%. at) et de 3 µm × 3 µm (pour 24, 28,
34%. at) des couches minces de Fe100-xPdx/Si(100). On observe que tous les films ont
des surfaces lisses, la surface de la couche contenant 24% de Pd n’est pas homogène
alors que les surfaces des couches contenant 18, 26 et 34 %.at de Pd sont plus denses
et plus homogènes avec une structure granulaire.
Fe82Pd18/Si(100)
Fe76Pd24/Si(100)
83

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Fe74Pd26/Si(100)
Fe72Pd28/Si(100)
Fe66Pd34/Si(100)
Figure III.6. Images AFM en 3D et 2D des couches minces de Fe100-x Pdx/Si(100).
84

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

La figure III.7 présente des images AFM en 2D et 3D sur une zone de 20 µm × 20 µm
des couches minces de Fe100-x Pdx/Si(111) de différentes compositions déposées sur
des substrats de Si(111). Les échantillons montrent des surfaces moyennement
rugueuses, les surfaces des couches Fe100-xPdx/Si (111) sous forme d’îlots, sauf pour la
surface de la couche contenant 26% de Pd qui est lisse et homogène.
Fe82Pd18/Si(111)
Fe76Pd24/Si(111)
85

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Fe74Pd26/Si(111)
Fe72Pd28/Si(111)
Fe66Pd34/Si(111)
Figure III.7. Images AFM en 3D et 2D des couches minces de Fe100-xPdx/Si(111)
86

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.4.2. Topographie des surfaces des films Fe100-x Pdx
En général, la rugosité de surface est inévitable dans la plupart des solides et

joue un rôle très important dans la physique des couches minces. La rugosité « rms »
(root mean square, en anglais) modifie les caractéristiques ferromagnétiques des
couches minces. Il est par conséquent nécessaire de connaitre la rugosité moyenne
quadratique pour contrôler la qualité des surfaces des couches minces de l’alliage
Fe100-xPdx.
Les mesures de la rugosité des échantillons Fe100-x Pdx/Si(100) et Fe100-x Pdx /Si(111) en
fonction de la teneur de x, sont représentées respectivement dans le tableau III.4 et le
tableau III.5.
x (% at.) 18 24 26 28 34
rms (nm) 1 .4 1.2 0.8 1.8 1.9
Tableau III.4 Rugosité de surface des films Fe100-xPdx/Si(100)
x (% at.) 18 24 26 28 34
rms (nm) 2.4 6.1 1.4 7.7 8.1
Tableau III.5 Rugosité de surface des films Fe100-xPdx/Si(111)
D’après le tableau III.4, les valeurs de la rugosité des échantillons déposées sur
Si(100) sont confinées entre de 0,8 nm à 1,9 nm, la couche la plus rugueuse
correspondant à la couche mince contenant la plus grande teneur en Pd, mais aucune
relation de causalité n’est à en déduire clairement concernant la dépendance de rms en
fonction de x. Cependant, la rugosité de surface aura un effet important sur la variation
du champ coercitif étudié au chapitre IV. La même évolution est observée pour les
films déposées sur Si(111).
III.8. Conclusion
Dans ce chapitre nous avons présenté les conditions expérimentales utilisées durant
l’élaboration des films minces Fe100-xPdx déposés sur les substrats de Si(100) et
87

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Si(111). L’analyseur de dispersion des énergies EDX montre que nos échantillons sont
riches en fer et la composition chimique est comprise entre 18 et 34%.at de palladium.
L’analyse structurale par diffraction des rayons X, montre que les échantillons
FePd/Si(100) sont polycristallins avec une structure cubique à faces centrées. Les
films sont sous contrainte compressive et le paramètre de maille dépend de la
composition chimique de Pd. La série déposée sur Si (111) ne montre aucun pic de
Bragg relatif à l’alliage FePd. La taille des cristallites a été mesurée comprise entre 85
nm à 100 nm. Les images AFM montrent des surfaces lisses pour les couches
FePd/Si(100), la rugosité des surfaces varient entre 0,8 et 1,9 nm et des surfaces assez
rugueuses pour FePd/Si(111), la rugosité des surfaces variant entre 1,4 à 8,1 nm.
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[24] G. Longworth, Phys. Rev. 172 (1968) 572-576.

25] V. Gehanno, Thèse de doctorat de l'Institut National Polytechnique de Grenoble,
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[26] S. Doi, F. Wang, K. Hosoiri and T. Watanabe, Materials Transactions, 44 (2003)

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[27] K. Sumiyama, H. Fujimori, N. Kataoka, J.Y. Kim, S.L. Zhang, Japanesse Journal
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[28] S.L. Zhang, K. Sumiyama, Y.Nakamura, Journal of Magnetism and Magnetic

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[30] E. Burzo, P. Vlaic, D. Eniu , Journal of Physics: Conference Series 303 (2011)
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[31] A. Kharmouche, I. Djouada, Applied Surface Science 254 (2008) 5732–5735.
[32] M. Senthil Kumar, Mat. Sci. Eng. B 162 (2009) 59-63.
90

Chapitre IV

Propriétés magnétiques

Chapitre IV Propriétés magnétiques
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Chapitre IV
Propriétés magnétiques
IV.1. Introduction
IV.2. Analyse magnétique des films de Fe100-xPdx
IV.3. Courbes d’hystérésis
IV.4. Aimantation à saturation
IV.4.1. Evolution de l’aimantation à saturation en fonction de la teneur en Pd
IV.4.2. Evolution de la squareness en fonction de la teneur en Pd
IV.5. Champ coercitif
IV.5.1. Effet de la composition chimique
IV.5.2. Effet de la taille des grains
IV.5.3. Effet de la rugosité surfacique
IV.6. Conclusion
92

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

IV.1. Introduction
Dans ce chapitre, nous présentons les résultats des mesures des propriétés
magnétiques statiques des films minces Fe100-xPdx d’épaisseur 150 nm déposés sur des
substrats de Si(100) et Si(111) préparés par évaporation sous vide, par effet Joule. Une
première partie décrit les courbes d’aimantation qui sont obtenues à l’aide d’un
magnétomètre à échantillon vibrant (VSM) dont le principe a été décrit dans le
chapitre II. La deuxième partie étudie l’influence de la teneur de palladium et les
propriétés structurales (taille des grains, rugosité,…) sur les propriétés magnétiques
obtenues (aimantation à saturation, champ coercitif,…).
Notons que, dans ce chapitre, toutes les grandeurs magnétiques sont exprimées en
unités cgs, car ce système d'unités permet la simplification des relations
mathématiques. Cela permet également une certaine cohérence avec la littérature,
puisque la plupart des magnéticiens expriment le plus souvent leurs résultats dans ce
système.
IV.2. Analyse magnétique des films de Fe100-xPdx
Les mesures magnétiques dans cette étude de thèse ont été réalisées au sein du
Laboratoire de Couches Minces et Magnétisme (LCMM) à l’Unité de recherches des
matériaux émergents (URME) de l’Université Ferhat ABBAS Sétif1, à l’aide d’un
magnétomètre à échantillon vibrant Microsense EZ7, à la température ambiante, en
appliquant un champ magnétique extérieur, parallèle et perpendiculaire à l’échantillon,
avec un pas de 50 Oe et une durée de 15 minutes pour chaque échantillon.
Les courbes d’aimantation des films minces Fe100-xPdx ont été enregistrées selon
deux configurations, la configuration parallèle et la configuration perpendiculaire.
Pour la configuration perpendiculaire, situation où le champ magnétique externe H est
appliqué perpendiculairement au plan du film, l’aimantation de saturation n’est
obtenue qu’après l’application d’une très grande intensité du champ magnétique, ce
qui suppose que cette direction constitue un axe d’aimantation difficile. Les mesures
en configuration longitudinale n’ont, par contre, pas nécessité de grands champs pour
93

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

sauter l’échantillon, ce qui suggère que l’axe facile de l’aimantation se trouve dans le
plan du film. Afin d’étudier l’anisotropie dans le plan, la courbe d’aimantation a été
enregistrée une nouvelle fois, après avoir fait tourner le film perpendiculairement dans
son plan, et les mêmes cycles d’hystérésis ont été enregistrés, ce qui témoigne de
l’absence d’anisotropie magnétique dans le plan.
IV.3. Courbes d’hystérésis
Dans nos mesures pour obtenir les cycles d’hystérésis des échantillons, on fait
varier continument le champ magnétique externe H entre deux valeurs extrêmes,
-2 kOe et +2 kOe, ces valeurs permettant d’atteindre l’aimantation à saturation du
matériau. A l’annulation progressive du champ magnétique extérieur, le matériau reste
dans un état métastable d’aimantation rémanente, ensuite à mesure que le champ
magnétique extérieur appliqué dans la direction opposée augmente, l’aimantation
parvient petit à petit à l’état de saturation inverse. Pour une valeur particulière du
champ appliqué, appelé champ coercitif Hc, l’aimantation s’annule. Plusieurs
paramètres, tels que le champ coercitif Hc, le moment magnétique m, et par suite
l’aimantation à saturation Ms, et l’aimantation rémanente Mr, sont extraits des courbes
d’hystérésis.
La figure IV.1 illustre des spécimens de courbes d’aimantation de l’alliage Fe100-xPdx

déposé sur le substrat monocristallin Si(100), en fonction du champ magnétique
extérieur appliqué parallèlement au plan des couches.
94

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

1.0
x = 18
0.5
0.0
-0.5
M/Ms
-1.0
1.0
x = 34
0.5
0.0
-0.5
-1.0 -1000 0 1000

H(Oe)
Figure IV.1. Cycles d’hystérésis des couches minces Fe100-xPdx /Si(100)
La figure IV.2 présente des spécimens de courbes d’aimantations expérimentales des

films Fe100-xPdx déposés sur le substrat monocristallin Si(111).
95

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
1.0
x=34
0.5
0.0
-0.5
-1.0
1.0
x=24
0.5
M /M s
0.0
-0.5
-1.0
1.0
x=18
0.5
0.0
-0.5
-1.0
-2000 -1000 0 1000 2000
H(Oe)

Figure IV.2. Cycles d’hystérésis des couches minces Fe100-xPdx/Si(111).
96

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

IV.4. Aimantation à saturation
L’aimantation à saturation Ms est définie comme étant le moment magnétique

par unité de volume. Elle est une grandeur magnétique essentielle, caractéristique du
matériau étudié. Dans les cas des alliages magnétiques, cette grandeur dépend
également de la composition de l’alliage. Cette dépendance est d’autant plus
importante lorsqu’il s’agit d’un alliage composé d’un élément magnétique et d’un
autre élément non magnétique tel que l’alliage Fe100-xPdx.
Le fer pur dans l’état massif possède une aimantation de saturation égale à
1707 emu/cm3 à température ambiante (T=290K) [1]. Le palladium pur est un matériau
non magnétique, son aimantation étant Ms = 0.
Les mesures magnétiques effectuées à l’aide d’un VSM exhibent des cycles
d’hystérésis qui représentent les variations du moment magnétique en fonction du
champ magnétique appliqué H. Pour obtenir les valeurs de l’aimantation des films
nous avons divisé ce moment par le volume de l’échantillon, le volume étant le produit
de l’épaisseur de la couche magnétique par la surface du film. L’épaisseur de la
couche mince (150 nm) a été mesurée à l’aide d’un profilomètre mécanique tandis que
les surfaces des films, elles ont été mesurées par le logiciel Auto CAD.
Rappelons que le processus de retournement d’aimantation, lié aux mouvements des

parois du matériau ferromagnétique soumis à un champ magnétique extérieur
croissant, est le fondement même de l’hystérésis magnétique. Le modèle le plus
simple de renversement de l’aimantation est le modèle de rotation cohérente ou
uniforme. Il a été proposé en 1948 par E.C. Stoner et E.P. Wohlfarth [2]. Dans ce
modèle, l’aimantation varie de manière uniforme et progressive en tous les points de
l’échantillon.
En effet, le matériau ferromagnétique possède un moment magnétique spontané même

en absence de champ appliqué. Sous l’effet d’un champ magnétique extérieur, ce
matériau s’aimante fortement et peut garder une certaine aimantation même lorsque le
97

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

champ extérieur appliqué devient nul. Conformément à la figure III ci-dessous, on peut
déterminer les directions des moments magnétiques dans chaque partie du cycle :
 Lorsque le champ magnétique H augmente à partir de zéro, les parois de

domaine se déplacent, entraînant une augmentation de l’aimantation de
l’échantillon. Cette augmentation se fait graduellement jusqu’à une valeur
maximale. Ce trajet correspondant à la courbe de première aimantation.
L’aimantation reste alors constante et maximale même si on augmente
davantage le champ magnétique H; dans ce cas tous les moments magnétiques
sont alignés et orientés suivant la direction du champ magnétique appliqué et on
est alors en présence d’un seul domaine magnétique occupé entièrement par
l’échantillon. L’aimantation correspondante est l’aimantation à saturation Ms.
 Lorsqu’on diminue le champ magnétique appliqué, l’aimantation du matériau
ne suit pas le même chemin qu’à la montée du champ: le matériau garde une
certaine aimantation rémanente Mr, lorsque le champ s’annule complètement.
L’aimantation rémanente est due au fait que le déplacement des domaines
magnétiques ne suit pas un comportement réversible.
 Pour revenir à l’état initial, où l’aimantation globale est nulle, il est nécessaire
d’appliquer un champ magnétique dans la direction inverse au premier champ:
dans ce cas l’aimantation suit la direction initiale du champ. La valeur pour
laquelle l’aimantation de l’échantillon s’annule correspond au champ coercitif
Hc. Si le champ est augmenté au-delà de Hc, l’aimantation change de sens c'est-
à-dire qu’elle s’oriente suivant la nouvelle direction de H.
 La saturation est atteinte de nouveau dans la direction du champ négatif: dans
ce cas tous les moments magnétiques s’orientent dans la direction du champ.
Pour obtenir un cycle fermé, on doit remonter vers les champs positifs.
98

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Figure IV.3. Courbe de première aimantation (OA) d’un matériau ferromagnétique et cycle
d’hystérésis (ABCDEFA) lorsque le champ extérieur varie alternativement de –Hs à +Hs.
Les résultats de l’aimantation à saturation Ms, exprimée en emu/cm3, obtenus pour les
échantillons Fe100-xPdx/Si(100) et Fe100-xPdx/Si(111), sont représentés dans les tableaux
IV.1 et IV.2, respectivement.
x (%.at) 18 24 26 28 34
Ms (emu/cm3) 1356 1260 1230 1214 1130
Tableau IV.1. Valeurs de l’aimantation à saturation des échantillons Fe100-xPdx /Si(100).
x (%.at) 18 24 26 28 34
Ms (emu/cm3) 1350 1321 1292 1284 1133
Tableau IV.2. Valeurs de l’aimantation à saturation des échantillons Fe100-xPdx /Si(111).
99

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Les couches minces de l’alliage Fe100-xPdx déposées sur Si(100) présentent des valeurs
de Ms comprises entre 1130 et 1356 emu/cm3, pour les échantillons Fe100-xPdx/Si(111),
les valeurs de Ms varient entre 1133 et 1350 emu/cm3.
Il est à noter que les aimantations à saturation obtenues pour les deux séries sont
évidemment inférieures à l’aimantation à saturation du fer pur massif qui est de l’ordre
1707emu/cm3.
IV.4.1. Evolution de l’aimantation à saturation en fonction de la teneur en Pd
Sur la figure IV.4, nous montrons l'évolution de l’aimantation à saturation des couches
minces de Fe100-xPdx/Si(100) en fonction de la teneur en palladium. Il y est clairement
observé que l’aimantation à saturation diminue avec l’augmentation de la teneur de Pd:
Ms diminue de 1356 à 1130 emu/cm3 lorsque la teneur en palladium augmente de 18 à
34%.
L’évolution de l’aimantation à saturation en fonction de la teneur en palladium x pour

les échantillons Fe100-xPdx/Si(111) est montrée sur la figure IV.5. Là également, on
observe que l’aimantation à saturation diminue avec l’augmentation de la teneur de
Pd : Ms diminue de 1350 à 1133 emu/cm3 lorsque la teneur en palladium augmente de
18 à 34%.
100

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Figure IV.4. Évolution de l’aimantation à saturation Ms en fonction de la teneur en

palladium x pour les échantillons Fe100-xPdx /Si(100).
101

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
1400
Ms(x)
1300
Ms(emu/cm3)
1200
1100
20 24 28 32 36
x(at.%)

Figure IV.5. Évolution de l’aimantation à saturation Ms en fonction de la teneur de
palladium x pour les échantillons Fe100-xPdx /Si(111).
Les deux courbes montrent une décroissance nette de l’aimantation spontanée en

fonction de la teneur en Pd. Cette diminution est expliquée par le magnétisme des
métaux de transition (chapitre I). Rappelons que le magnétisme des métaux de
transition, et en particulier du fer, est interprété dans le contexte de la théorie des
bandes. La magnétisation résulte de populations inégales par volume unitaire n↑ de la
sous-bande d↑ et n↓ de la sous-bande d↓ [3], c'est-à-dire
M  (n  n )  B (IV.1)
Où μB est le magnéton de Bohr.
Le moment magnétique total de l'alliage Fe100-xPdx est donné par :
m  ((100 x)n1  xn2 )B (IV.2)
102

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Où n1 = 2,22 est le nombre de magnétons de Bohr pour Fe [4] et n2 = 0,35 le nombre
de magnétons de Bohr pour Pd [5].
Cela conduit à m  [100n1  (n2  n1 )x]B (IV.3)
 (222  1,87x)B (IV.4)
Il s'agit de l'équation d'une ligne droite de pente négative, constituant un fit linéaire de
la courbe expérimentale trouvée dans le cas étudié ici. Le même résultat a été rapporté
dans la littérature, M. Senthil Kumar [6] et G. K. Strukova et al. [7] qui ont rapporté la
même évolution de l'aimantation à saturation dans les couches minces de FePd
produites par les techniques de pulvérisation magnétron DC et d'électrodéposition,
respectivement.
Les mesures magnétiques effectuées dans le plan à température ambiante par M.

Senthil Kumar [6] montrent que les films Fe76Pd24, Fe74Pd26, Fe71Pd29 et Fe65Pd35
possèdent une aimantation à saturation comprise entre 1346 emu/cm3 et 1000 emu/cm3,
valeurs comparables aux valeurs de Ms obtenues pour nos échantillons; la plus basse
valeur de Ms est relative à l’échantillon Fe71Pd29, qui correspond à la composition des
films à effet de mémoire de forme.
Wada et al. [8] ont obtenu une valeur de Ms égale à 1250 emu/cm3 à température
ambiante pour les échantillons massifs Fe69.5Pd30.5. Des valeurs similaires ont été
obtenues par Z. wang et al. sur les couches minces de Fe73.4 Pd26.6 [9].
Il n’y a aucun effet notable du substrat sur l’évolution de l’aimantation à saturation en

fonction de la teneur de palladium.
IV.4.2. Evolution de la squareness en fonction de la teneur en Pd
La squareness représente le rapport de l’aimantation rémanente Mr à

l’aimantation à saturation Ms, l’aimantation rémanente étant définie comme
l’aimantation à champ nul. La squareness est donc un paramètre sans dimension.
103

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Les tableaux IV.3 et IV.4 montrent les valeurs de la squareness des couches
minces de Fe100-xPdx/Si(100) et Fe100-xPdx/Si(111) avec différentes teneurs en Pd; les
mesures ont été effectuées par application d’un champ magnétique extérieur parallèle
au plan de la couche magnétique. Il en ressort que les valeurs de squareness sont
comprises entre une valeur minimale 0.22 pour la couche Fe82Pd18/Si(100) et une
valeur maximale égale 0.41 pour l’échantillon Fe76Pd24/Si(100), et varient entre une
valeur minimale 0.35 pour l’échantillon Fe74Pd26/Si(111) et une valeur maximale
égale 0.45 pour Fe66Pd34/Si(111).
x (%.at) 18 24 26 28 34
Squareness 0.22 0.41 0.34 0.35 0.24
Tableau IV.3. Valeurs de la squareness des échantillons Fe100-xPdx /Si(100).
x (%.at) 18 24 26 28 34
Squareness 0.36 0.37 0.35 0.37 0.45
Tableau IV.4. Valeurs de la squareness des échantillons Fe100-xPdx /Si(111).
Aucune corrélation entre la squareness et la teneur en palladium n’est observée.
IV.5. Champ coercitif
Le champ coercitif Hc est un paramètre magnétique très important dans l’étude des
couches minces ferromagnétiques. Il est défini comme le champ magnétique
nécessaire pour annuler l’aimantation. Il représente aussi le champ minimal qu’il faut
appliquer pour changer le sens d’aimantation. Le champ coercitif est fortement
influencé par les propriétés microstructurales de la couche telles que la taille et la
forme des grains, la composition chimique, la rugosité de surface, l’épaisseur de la
couche,…etc. et dépend aussi des mécanismes d’aimantation et des mouvements des
parois de domaines [10]. Ces propriétés sont directement liées aux conditions de
préparation. Dans ce qui suit, nous allons présenter et discuter les résultats obtenus
104

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

dans notre étude de l’effet de la teneur de Pd, taille des grains et la rugosité surfacique
sur le champ coercitif.
IV.6.1. Effet de la composition chimique
Les propriétés structurales (taille des grains, phase, texture..) et magnétiques

(température de Curie, aimantation à saturation, champ coercitif….) d’un alliage
dépendent étroitement de la composition des constituants du film.
Le tableau IV.3 donne les valeurs du champ coercitif extraites des cycles d’hystérésis
des échantillons Fe100-xPdx/Si(100) en fonction de la teneur en Pd. Ces valeurs sont
confinées entre 68 et 86 Oe. On observe que la plus petite valeur du champ coercitif
(correspond à la couche Fe74Pd26 et la plus grande valeur de Hc correspond à
l’échantillon Fe66Pd34 c'est-à-dire la couche qui contient la plus grande quantité de
palladium.
x (%.at) 18 24 26 28 34
Hc(Oe) 76 71 68 82 86
Tableau IV.3. Valeurs du champ coercitif des échantillons Fe100-xPdx/Si(100).
Le tableau IV.4 donne les valeurs du champ coercitif extraites des cycles d’hystérésis
des échantillons Fe100-xPdx/Si(111) en fonction de la teneur en Pd. Ces valeurs sont
confinées entre 64 et 70 Oe. On observe que la plus petite valeur du champ coercitif
correspond à la couche Fe73Pd28 et la plus grande valeur de Hc correspond à
l’échantillon Fe82Pd18 c'est-à-dire la couche qui contient la plus petite quantité de
palladium.
x (%.at) 18 24 26 28 34
Hc(Oe) 70 66 68 64 67
Tableau IV.4. Valeurs du champ coercitif des échantillons Fe100-xPdx /Si(111).
M. Senthil Kumar [6] montre que les films minces FePd présentent une valeur de Hc
variant entre 7 et 25 Oe pour une teneur en Pd entre 24 et 35%.at. Il est intéressant de
105

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

noter d’après M. Senthil Kumar, que le film mince Fe71Pd29 présente à une faible
valeur de coercivité par rapport aux autres films. L’auteur suppose que la coercivité
observée dans ces films est due à l’effet de la taille des grains. D’autre part, il suppose
que la faible valeur de Hc pour le film mince Fe71Pd29 est liée à la plus faible valeur de
l’aimantation à saturation mesurée pour cet échantillon. Le film Fe71Pd29 montre une
faible valeur de Ms et une faible valeur du champ coercitif et c’est cette composition
qui à l’effet à mémoire de forme observé par plusieurs chercheurs.
En 2000, Z. Wang et al. [9], et en 2005, Y. Sugimura et collaborateurs [11], utilisant

la technique de pulvérisation cathodique pour élaborer les films de FePd sur des
substrats de verre et de Si(100) respectivement, rapportent que l’effet à mémoire de
forme est observé pour une composition de 26,6 %.at de Pd et dans une gamme étroite
28-28.3 %.at de Pd, avec un champ coercitif faible par rapport aux autres
compositions. A ces compositions, les matériaux subissent une transformation de
phase structurale fcc-fct, telles que déjà indiquées dans le chapitre III.
Les champs coercitifs Hc mesurés dans notre étude pour les couches Fe74Pd26 et
Fe72Pd28 à température ambiante sont légèrement plus grands ceux rapportés par Wada
et al. [8] pour les échantillons massifs Fe69.5 Pd30.5 et les films minces Fe71Pd29 par
Senthil Kumar[6], et nettement plus petits que ceux mesurés par Z. Wang et al. sur les
couches minces de Fe73.4 Pd26.6 [9]. Quoiqu’il en soit, nous supposons que le champ
coercitif de nos films minces est étroitement relié à un effet de la taille des grains,
celle-ci jouant un rôle prédominant dans les films minces ayant des grains de taille
nanométrique.
Bien que les propriétés physiques et magnétiques des matériaux massifs FePd30%.at
aient été largement étudiées, la préparation des films minces et l’investigation de leurs
propriétés n’ont pas été rapportées suffisamment en détail jusqu’à présent [12].
La figure IV.6 montre l’évolution du champ coercitif Hc en fonction de la teneur de Pd

des échantillons Fe100-xPdx/Si(100). On observe que le champ coercitif diminue jusqu'à
106

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

une valeur de 68 Oe pour la couche Fe74Pd26/Si(100), puis il augmente avec
l’augmentation de la teneur de Pd pour le film Fe66Pd34/ Si(100).
L’augmentation du champ coercitif peut être liée au nombre de joints de grains qui a
augmenté du fait de la diminution de la taille des cristallites. Ces joints de grains à la
surface des couches peuvent accrocher les parois de domaine, le champ nécessaire
pour les décrocher n’en sera que plus important d’où l’augmentation du champ
coercitif. La diminution du champ coercitif jusqu'à une valeur minimale pour
l’échantillon Fe74Pd26 peut être due à l’augmentation de la taille des cristallites jusqu’à
une valeur maximale (L = 100 nm) pour cet échantillon.
88
Hc(x)
84
80
Hc(Oe)
76
72
68
20 24 28 32 36
x(at.%)

Figure IV.6. Évolution du champ coercitif en fonction de la teneur de Pd pour les

échantillons Fe100-xPdx/Si(100).
Il y a un certain effet du substrat sur l’évolution du champ coercitif en fonction de la

teneur de palladium x. Pour le substrat Si(100), l’effet à mémoire de forme correspond
à la composition 26%.at, par contre pour le substrat Si(111), l’effet à mémoire de
forme correspondant la composition 28%.at.
107

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

IV.6.2. Effet de la taille des grains
Les propriétés microstructurales des couches minces influent sur les différents
paramètres magnétiques, parmi ces propriétés, la taille des grains calculée à l’aide des
spectres de diffraction et qui joue un rôle très important pour le champ coercitif [13-
14]. Dans le paragraphe suivant nous discuterons l’évolution de Hc en fonction de la
taille des grains des couches minces Fe100-xPdx déposées sur un substrat monocristallin
Si(100).
Le tableau IV.5 donne les valeurs du champ coercitif Hc en fonction de la taille des
grains L, pour les films minces Fe100-xPdx déposés sur un substrat monocristallin
Si(100).
L(nm) 94 98 100 89 85
Hc(Oe) 76 71 68 82 86
Tableau IV.5. Champ coercitif Hc en fonction de la taille des grains L pour les couches
Fe100-xPdx/Si(100)
On observe que la valeur minimale de la taille des cristallites (L = 85 nm) correspond à

la plus grande valeur de Hc (86 Oe) et la valeur maximale de L = 100nm correspond à
la plus petite valeur du champ coercitif Hc (68 Oe). Il est bien connu que l’évolution
des champs coercitifs est souvent liée aux propriétés structurales des couches minces
et en particulier à la taille des grains.
La figure IV.7 montre clairement que le champ coercitif Hc est inversement

proportionnel à la taille des cristallites L, et par conséquent, nous pouvons supposer
que la coercivité est associée aux joints de grains: une petite taille de grain fournira
plus de joints de grains et, par conséquent, plus de centres d'épinglage, ce qui rend par
conséquent la coercivité plus élevé. Cette augmentation de la coercivité avec la
diminution de la taille des grains a été déjà observée par d’autres auteurs Q.Zeng et al.
[15], G.Herzer et al. [16-17], M. Mebarki et al. [18] et par A.R. Deshpande et al. [19].
108

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Figure IV.7. Évolution du champ coercitif en fonction de la taille des grains pour les films
Fe100-xPdx/Si(100).
IV.6.3. Effet de la rugosité surfacique
Nous avons déjà indiqué dans le chapitre III que les propriétés magnétiques des
couches minces sont fortement corrélées à la rugosité des surfaces. La rugosité des
surfaces Celle-ci est un paramètre topographique qui a un effet très important dans
l’étude de ces propriétés. L’influence de la rugosité surfacique sur les parois de
domaine magnétique est similaire à celle d’inhomogénéités qui vont freiner le
processus de retournement d’aimantation.
109

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Les valeurs de la rugosité en relation avec celles du champ coercitif des
échantillons Fe100-xPdx/Si(100) et Fe100-xPdx/Si(111) sont rassemblées dans les tableaux
IV.6 et IV.7.
rms(nm) 1 .4 1.2 0.8 1.8 1.9
Hc(Oe) 76 71 68 82 86
Tableau IV.6. Valeurs de Hc en fonction de la rms pour les couches Fe100-xPdx/Si(100).
rms(nm) 2.4 6.1 1.4 7.7 8.1
Hc(Oe) 70 66 68 64 67
Tableau IV.7. Valeurs de Hc en fonction de la rms pour les échantillons Fe100-xPdx /Si(111).
On observe que pour les couches Fe100-xPdx/Si(100) la plus grande valeur du champ
coercitif (Hc= 86 Oe) correspond à la couche la plus rugueuse (rms = 1.9 nm) alors
que la plus petite valeur du champ coercitif (68 Oe) correspond à la couche moins
rugueuse (rms = 0.8 nm).
Pour les couches Fe100-xPdx/Si(111) la valeur du champ coercitif (68 Oe) correspond à
la couche la moins rugueuse (rms = 1.4 nm) alors que la couche la plus rugueuse
(rms = 8.1 nm) correspond à la valeur du champ coercitif (67 Oe).
Pour expliquer la corrélation entre la topographie de surface et les caractéristiques

ferromagnétiques, et en particulier la coercivité, nous tracerons l’évolution de la
coercivité Hc en fonction de la rugosité de surface rms. La figure IV.8 montre
l'évolution de Hc en fonction de la rugosité moyenne quadratique. Une linéarité quasi
parfaite est perceptible dans cette courbe: les valeurs les plus élevées de Hc sont liées
aux valeurs les plus élevées de rms, et les plus petites valeurs de Hc sont liées aux plus
petites valeurs de rms. Ainsi, cette tendance permet de conclure que la coercivité est
influencée par la rugosité de surface: la rugosité de surface provoque une
augmentation de la coercivité due à la rotation des parois des domaines magnétiques.
Ce phénomène n’est pas évident pour les films évaporés sur Si(111).
110

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

La rugosité surfacique est une conséquence de la présence des défauts, comme les
joints des grains qui apparaissent avec la morphologie granulaire, à la surface des
films, ce qui engendre une augmentation du champ coercitif, celui-ci dépendant du
mouvement des parois, due à la rotation des domaines magnétique pour les parois de
Néel [20-21].
L’influence de la rugosité des surfaces sur le champ coercitif est étudiée par plusieurs
chercheurs, à l’instar de Zhao et al. qui rapporte que la coercivité des films
magnétiques minces augmente avec la rugosité de surface pour la même épaisseur fixe
des films [10], ce qui est cohérent avec de nombreux résultats expérimentaux rapportés
par Malyutin et al. [20], Jiang et al [22], M. Li et al. [23-24], et A. Bourezg [25].
Figure IV.8. Évolution du champ coercitif en fonction de la rugosité de surface des

échantillons Fe100-xPdx /Si(100).
111

----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

IV.7 Conclusion
Dans ce chapitre nous avons présenté les différents résultats expérimentaux des
propriétés magnétiques, obtenus grâce à un magnétomètre à échantillon vibrant
(VSM), dans une configuration parallèle. A partir de ces cycles d’hystérésis des
couches minces de Fe100-xPdx/Si(100) et Fe100-xPdx/Si(111), nous avons extrait
différents paramètres magnétiques importants qui caractérisent l’échantillon, à savoir:
l’aimantation à saturation Ms, l’aimantation rémanente Mr et le champ coercitif Hc.
L’axe de facile d’aimantation a été trouvé gisant dans le plan des films, avec une
absence totale d’anisotrope planaire. Nous avons montré que l'aimantation à saturation
diminue avec l'augmentation de la teneur en palladium pour les deux types de
substrats. Le champ coercitif diminue jusqu'à une valeur de 68 Oe pour la couche
Fe74Pd26/Si(100), puis il augmente avec l’augmentation de la teneur de Pd. L’effet à
mémoire de forme est observé pour une composition de 26%.at de Pd et dans une
gamme étroite 28%.at de Pd pour les deux substrats Si(100) et Si(111), avec un
champ coercitif faible par rapport aux autres compositions. La taille des grains et la
rugosité des surfaces influent sur le champ coercitif.
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114

Conclusion générale

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Le but de ce travail de thèse est l’élaboration par évaporation thermique sous vide
poussé et l’étude de l’effet de la teneur en Pd sur les propriétés structurales et
magnétiques des couches minces d’alliage FePd d’épaisseur typique égale à 150nm,
déposées sur des substrats monocristallins de Si(100) et de Si(111).La chambre
d’évaporation est installée au niveau du Laboratoire d’Etude des Surfaces et Interfaces
ded Matériaux Solides (L.E.S.I.M.S) de l’Université Ferhat Abbas Sétif1.
L’identification des éléments chimiques constituant l’alliage, ont été déterminées par
l’analyseur à dispersion des énergies EDX. Les concentrations atomiques de Pd sont
comprises entre 18 et 34%.
L’étude structurale, qui a été réalisée par la diffraction des rayons X, montre que les
échantillons FePd/Si(100) sont polycristallins, le FePd exhibant un pic de diffraction
(200) et cristallisant dans une structure cubique à faces centrées. Les films sont sous
contrainte compressive. Le paramètre de maille augmente avec l’augmention de la
teneur en Pd. Les valeurs de la taille des cristallites varient entre 85 et 100 nm. Par
contre, les échantillons déposés sur Si(111) sont amorphes. L’étude morphologique et
topographique des surfaces analysées par AFM, montre des images lisses et des
surfaces moyennement rugueuses. Les valeurs de la rugosité surfacique varient entre
0,8 à 1,9 nm pour les couches FePd/Si(100) et entre 1,4 à 8,1nm pour les couches de
FePd/Si(111).
L’étude des cycles d’hystérésis obtenues par la magnétométrie à échantillon vibrant

(VSM) montre que les films sont ferromagnétiques, l’axe de facile aimantation étant
dans le plan des films, avec une absence totale d’anisotrope planaire. L'aimantation à
saturation diminue avec l'augmentation de la teneur en palladium et ses valeurs sont
comprises entre 1130 et 1356 emu/cm3 pour les échantillons FePd/Si(100) et varient
entre 1133 et 1350 emu/cm3 pour les échantillons FePd/Si(111). Le champ coercitif
diminue jusqu'à une valeur de 68 Oe pour la couche Fe74Pd26/ Si(100), puis il
augmente avec l’augmentation de la teneur en Pd. L’effet à mémoire de forme est
observé pour une composition de 26%.at de Pd et dans une gamme étroite 28%.at de
116

-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Pd pour les deux substrats Si(100) et Si(111), avec un champ coercitif faible par
rapport aux autres compositions. La taille des cristallites et la rugosité des surfaces
influent sur le champ coercitif.
Il serait très intéressant d’élaborer d’autres films avec une gamme beaucoup plus
étendue de la teneur en Pd, notamment autour de la composition de correspondant à
l’effet mémoire de forme, ainsi qu’aux valeurs extrêmes de x.
117

Résumé
Dans ce travail de thèse, nous avons étudié les propriétés structurales et magnétiques des
couches minces Fe100-xPdx d’épaisseur 150 nm évaporées sous vide sur deux substrats de
silicium monocristallin Si(100) et Si(111). Les compositions chimiques des éléments ont été
identifiées à l’aide d’un microscope électronique à balayage SEM équipé d'un analyseur
EDX. Les valeurs de la concentration atomique de Pd sont confinées entre 18 et 34%. L’étude
structurale par DRX montre que les films Fe100-xPdx/Si(100) sont polycristallins et ont une
structure cubique à faces centrées (c.f.c) et les films Fe100-xPdx /Si(111) sont amorphes. Le
paramètre de maille augmente avec l’augmentation de la teneur en Pd. La taille des grains des
échantillons déposés sur Si(100) est confinée entre 85 et 100 nm. Par ailleurs, la microscopie
AFM révèle des images topographiques de surfaces lisses et rugueuses; les valeurs de
rugosité sont confinées entre 0.8 et 1.9 nm pour les films déposées sur Si(100) et varient entre
1.4 et 8.1nm pour les films déposés sur Si(111). L’étude magnétique a été réalisée à l’aide
d’un magnétomètre à échantillon vibrant (VSM). Les courbes d’aimantation montrent que les
films sont ferromagnétiques, l’axe de facile aimantation est dans le plan des films, avec une
absence totale d’anisotrope planaire. Les valeurs de l'aimantation à saturation varient entre
1130 et 1356 e.m.u./cm3 pour les échantillons Fe100-xPdx /Si(100), et entre 1133 et 1350
e.m.u./cm3 pour Fe100-xPdx /Si(111) et diminuent avec l’augmentation de la teneur en Pd.
Mot clés: FePd ; couches minces ; XRD ; AFM; aimantation à saturation ; champ coercitif.
‫ﻣﻠﺨﺺ‬
‫ ﺍﻟﻤﺜﺒﺘﺔ‬، 150nm ‫ ﺑﺴﻤﻚ‬Fe100-xPdx ‫ﻗﻤﻨﺎ ﻓﻲ ﻫﺬﺍ ﺍﻟﻌﻤﻞ ﺑﺪﺭﺍﺳﺔ ﺍﻟﺨﺼﺎﺋﺺ ﺍﻟﺒﻠﻮﺭﻳﺔ ﻭﺍﻟﻤﻐﻨﺎﻁﻴﺴﻴﺔ ﻟﻄﺒﻘﺎﺕ ﺭﻗﻴﻘﺔ ﻣﻦ‬
‫ ﺗﻣﺕ ﻫﺩﻩ ﺍﻟﺭﻗﺎﺋﻖ ﺑﻮﺍﺳﻄﺔ ﻁﺮﻳﻘﺔ ﺍﻟﺘﺒﺨﻴﺮ ﻓﻲ ﺍﻟﻔﺮﺍﻍ ﺑﻔﻌﻞ‬. Si (111)‫ ﻭ‬Si (100) ‫ﻋﻠﻰ ﻣﺴﺎﻧﺪ ﺍﻟﺴﻠﻴﺴﻴﻮﻡ ﺃﺣﺎﺩﻳﺔ ﺍﻟﺒﻠﻮﺭﺓ‬
(EDX) ‫ ﻣﺰﻭﺩ ﺑﻤﺤﻠﻞ‬SEM ‫ ﺗﻢ ﺍﻟﺘﻌﺮﻑ ﻋﻠﻰ ﺍﻟﺘﺮﻛﻴﺒﺎﺕ ﺍﻟﻜﻴﻤﻴﺎﺋﻴﺔ ﻟﻠﻌﻨﺎﺻﺮ ﺑﺎﺳﺘﺨﺪﺍﻡ ﻣﺠﻬﺮ ﺇﻟﻜﺘﺮﻭﻧﻲ ﻣﺴﺢ‬.‫ﺟﻮﻝ‬
‫ﺃﻥ‬XRD ‫ﺑﺘﻘﻨﻴﺔ ﺃﺟﺮﻳﻨﺎﻫﺎ‬ ‫ ﺃﻅﻬﺮﺕ ﺍﻟﺪﺭﺍﺳﺔ ﺍﻟﻬﻴﻜﻠﻴﺔ ﺍﻟﺘﻲ‬.٪ 34 ‫ ﻭ‬18 ‫ ﺑﻴﻦ‬Pd ‫ﻭﺗﻘﺘﺼﺮ ﻗﻴﻢ ﺍﻟﺘﺮﻛﻴﺰ ﺍﻟﺬﺭﻱ‬
,‫ ﻏﻴﺮ ﻣﺘﺒﻠﻮﺭﺓ‬Fe100-xPdx/ Si (111) ‫( ﻭ ﺍﻟﺭﻗﺎﺋﻖ‬c.f.c) ‫ ﺃﺣﺎﺩﻳﺔ ﺍﻟﺒﻠﻮﺭﺓ ﻭﻟﻬﺎ ﺑﻨﻴﻪ‬Fe100-xPdx/ Si (100) -‫ﺍﻟﺭﻗﺎﺋﻖ‬
.‫ ﻧﺎﻧﻮﻣﺘﺮ‬100 ‫ ﻭ‬85 ‫ ﺑﻴﻦ‬Fe100-xPdx/Si (100) ‫ ﻳﻘﺘﺼﺮ ﺣﺠﻢ ﺍﻟﺤﺒﻮﺏ ﻟﻌﻴﻨﺎﺕ‬.Pd ‫ﻳﺰﺩﺍﺩ ﻣﻌﺎﻣﻞ ﺍﻟﺸﺒﻜﻴﺔ ﻣﻊ ﺯﻳﺎﺩﺓ ﻣﺤﺘﻮﻯ‬
‫ ﻭﺗﻘﺘﺼﺮ ﻗﻴﻢ ﺍﻟﺨﺸﻮﻧﺔ ﺑﻴﻦ‬، ‫ ﻋﻦ ﺻﻮﺭ ﻁﺒﻮﻏﺮﺍﻓﻴﺔ ﻟﺴﻄﺢ ﺃﻣﻠﺲ ﻭﺧﺸﻦ‬AFM ‫ ﻳﻜﺸﻒ ﺍﻟﻔﺤﺺ ﺍﻟﻤﺠﻬﺮﻱ‬، ‫ﻋﻼﻭﺓ ﻋﻠﻰ ﺫﻟﻚ‬
‫ ﺃﺟﺮﻳﺖ‬. Si(111) ‫ ﻟﺭﻗﺎﺋﻖ ﺍﻟﻣﻭﺿﻭﻋﺔ ﻋﻠﻰ‬8.1 nm‫ ﻭ‬1.4 ‫ ﻭ ﺑﻴﻦ‬Si (100)‫ﻟﺭﻗﺎﺋﻖ ﺍﻟﻣﻭﺿﻭﻋﺔ ﻋﻠﻰ‬1.9 nm ‫ ﻭ‬0.8
‫ﺗُﻈﻬﺮ ﻣﻨﺤﻨﻴﺎﺕ ﺍﻟﺘﻤﻐﻨﻂ ﺃﻥ ﻁﺒﻴﻌﺔ ﺍﻟﻌﻴﻨﺎﺕ ﺫﺍﺕ‬. (VSM) ‫ﺍﻟﺪﺭﺍﺳﺔ ﺍﻟﻤﻐﻨﺎﻁﻴﺴﻴﺔ ﺑﺎﺳﺘﺨﺪﺍﻡ ﺟﻬﺎﺯ ﻗﻴﺎﺱ ﺍﻟﺨﻮﺍﺹ ﺍﻟﻤﻐﻨﺎﻁﻴﺴﻴﺔ‬
‫ ﻭ‬1130 ‫ ﺗﺨﺘﻠﻒ ﻗﻴﻢ ﻣﻐﻨﻄﺔ ﺍﻟﺘﺸﺒﻊ ﻣﺎ ﺑﻴﻦ‬.‫ ﻣﻊ ﻋﺪﻡ ﻭﺟﻮﺩ ﺗﻤﺎﺛﻞ ﻣﺘﺒﺎﻳﻦ ﺗﻤﺎ ًﻣﺎ‬، ‫ ﺳﻬﻠﺔ ﻓﻲ ﻣﺴﺘﻮﻯ ﺍﻟﺭﻗﺎﺋﻖ‬، ‫ﻣﻐﻨﺎﻁﻴﺴﻴﺔ ﺣﺪﻳﺪﺑﺔ‬
Fe100-xPdx / Si (111) ‫ ﻟـ‬1350emu/cm3 ‫ ﻭ‬1133 ‫ ﻭﺑﻴﻦ‬Fe100-xPdx / Si (100) ‫ ﻟﻠﻌﻴﻨﺎﺕ‬1356 emu/cm3
. Pd ‫ﻭﺗﺘﻨﺎﻗﺺ ﻣﻊ ﺍﻟﺰﻳﺎﺩﺓ ﻣﺤﺘﻮﻯ‬
.‫ ؛ﻣﻐﻨﻄﺔ ﺍﻟﺘﺸﺒﻊ ؛ ﺍﻟﺤﻘﻞ ﺍﻟﻘﺴﺮﻱ‬AFM ‫ ؛‬XRD‫ ؛ ﻁﺒﻘﺎﺕ ﺭﻗﻴﻘﺔ ؛‬FePd :‫ﻛﻠﻤﺎﺕ ﻣﻔﺘﺎﺣﻴﺔ‬
Abstract
In this work, we studied the structural and magnetic properties of evaporated Fe100-xPdx thin
films, with 150 nm in thickness, under vacuum on two monocrystalline silicon substrates Si
(100) and Si (111). The chemical compositions of the elements have been identified using an
SEM scanning electron microscope equipped with an EDX analyzer. The Pd atomic
concentration values are confined between 18 and 34%. The structural study by XRD showed
that the Fe100-xPdx /Si (100) films are monocrystalline and have a face-centered cubic structure
(fcc) and the Fe100-xPdx/Si (111) films are amorphous. The lattice parameter increases with
increasing Pd content. The grain size of the samples deposited on Si (100) is confined
between 85 and 100 nm. Furthermore, AFM microscopy reveals topographic images of
smooth and rough surface, the roughness values are confined between 0.8 and 1.9 nm for the
films deposited on Si(100) and varied between 1.4 and 8.1nm for the films deposited on
Si(111). The magnetic study was carried out using a vibrating sample magnetometer (VSM).
The magnetization curves show that the films are ferromagnetic. The axis of easy
magnetization is in the plane of the films, with a total absence of the planar anisotropy. The
values of the saturation magnetization vary between 1130 and 1356 emu / cm3 for the samples
Fe100-xPdx/ Si (100), and between 1133 and 1350 emu /cm3 for Fe100-xPdx / Si (111) and
decreases with the increase Pd content.
Keywords: FePd; thin films; XRD; AFM; saturation magnetization; coercive field.

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République Algérienne Démocratique et Populaire

Ministère de l'Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique

Présentée à la Faculté des Sciences

Élaboration et investigations de propriétés physiques de

 À mes très chers parents.

 À mes frères Hichem, Sofiane et Mohamed Anes Eddine.

 À ma chère fille Salsabil Meriem.

 Spécialement un remerciement à mon papa Nassir et ma chère maman Guettaf Hadda

pour ses conseils et son douaa.

 À tous mes collègues et amies.

Abbes LAGHROUR Khenchela, pour avoir accepté de juger ce travail.

Chapitre I : Magnétisme et l’état de l’art sur les couches minces de l’alliage

I.2. Origine du magnétisme dans la matière…………………………………………....15

I.3. Classification des matériaux magnétiques……………………………….……..…..16

I.4. Magnétisme des métaux de transitions………..…………………………………….20

I.5. Cycle d’hystérésis………………………………………………..……………………21

I.6. Domaines magnétiques………………………………………………………………24

I.7. Anisotropie magnétique………………………………………………………………26

I.8. Etat de l’art de l’alliage FePd………………………………………………………..29

I.9. Conclusion ………….…………………………………………………………………36

Chapitre II : Techniques expérimentales………………………………………………..42

Chapitre III : Propriétés structurales …………………………………………………….68

III.2. Conditions d’élaboration des échantillons………………………………………...69

III.3. Mesure des épaisseurs et détermination de la composition chimique ………......71

III.4. Analyse structurale des échantillons Fe100-x Pdx……………………… .……...….74

III.5. Paramètres de maille ……………………………………………………………….79

III.7. Morphologie et topographie des couches minces ………..….……………………..82

Chapitre IV : Propriétés magnétiques……………………………………………………92

IV.1. Introduction ………………………………….…………………………………….93

IV.2. Analyse magnétique des films de Fe100-xPdx ……………………………………..93

IV.3. Courbes d’hystérésis ……………….……………………………………………...94

IV.4. Aimantation à saturation .. ……..……………………………………………….. 97

IV.5. Champ coercitif ……………………..……..…………………………………….104

IV.6. Conclusion ………………………..……..……………………………………..…112

Références bibliographiques …..………………..………………………………….…112

Depuis de longues années, l’étude des couches minces magnétiques à base de

Les alliages FePd possèdent de nombreuses applications potentielles en technologie en

Les alliages ferromagnétiques Fe70Pd30 sont également baptisés matériaux

Les alliages ferromagnétiques à mémoire de forme ont reçu beaucoup d’attention en

L’une des applications majeures des couches minces ferromagnétiques est

Ces dernières années, un concept d’enregistrement magnétique perpendiculaire a été

Le but de ce travail de thèse est axé sur l’étude de l’influence de la composition

Ce manuscrit de thèse s’articule en quatre chapitres en plus d’une introduction

Le premier chapitre se divise lui-même en deux parties, la première partie présente

Le deuxième chapitre décrit les différentes techniques d’élaboration des couches

Les propriétés magnétiques font l’objet du quatrième chapitre. Dans ce chapitre,

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