Chapitre II : Introduction à l’Optique Non Linéaire

(A.Kellou)

Introduction

L’avènement des lasers dans les années 60 a permis la mise en évidence d’effets qui
ont été négligés du fait de leur faible manifestation dans les interactions rayonnement matière.
La mise au point de sources lasers pulsées puissantes, capables de produire des champs
électromagnétiques intenses a donné lieu à l’apparition d’effets non linéaires qu’on ne plus
négligés. En effet si on compare l’amplitude du champ laser associé à une impulsion de 10
MW de puissance focalisée sur une surface de 1 mm2, cela donne une amplitude de109V/m,
bien supérieure au champ de cohésion interatomique qui est de 108 V/m. Ces non linéarités
vont se manifester par l’apparition de termes supplémentaires dans la relation qui lit la
 
polarisation P au champ électrique E autres que le terme linéaire :

 (1) ( 2)
 ( 3)
  
P 0 E E.E .......... . E
(1)
Ou est le tenseur de susceptibilité linéaire
( 2)
est le tenseur de susceptibilité non linéaire d’ordre 2
( 3)
est le tenseur de susceptibilité non linéaire d’ordre 3
( 2) ( 3)
Pour un milieu isotrope (1) , , deviennent des scalaires et la polarisation du milieu
prend la forme :
    
P 0 (1) ( 2)
E ( 3)
E 2 .......... . E 0
(1)
E 0
( 2)
EE 0
( 3)
EEE .......... .

Calcul de l’expression de la polarisation non linéaire


La polarisation P est une manifestation à l’échelle macroscopique de phénomènes
microscopiques liés aux structures électroniques atomiques et moléculaires du milieu. La
mécanique quantique est l’outil approprié pour le calcul de cette polarisation. En particulier et
en raison du manque d’informations pour décrire l’état quantique du système à l’état initial, le
formalisme de la matrice est tout indiqué dans ce cas.
Soit la fonction d’onde du système matériel soumis à l’influence d’un champ
électromagnétique E. On peut l’écrire : C n (t ) n ou n est une base complète
n
formée des états propres du système non perturbé en l’absence du champ E. La valeur
moyenne d’un opérateur (quantité physique) P est donnée par :

P (t ) P (t ) CmCn Am n ou Am n mPn
n,m

P CmCn Am n n,m Am n ( A) n n Trace( A)

n,m n ,m n

ou est l’opérateur matrice densité qu’on peut mettre sous la forme : .

L’interaction entre le milieu et le champ électrique appliqué peut être décrite par l’équation de

Schrödinger dépendante du temps : i H qu’on peut ramener à l’équation

t
1
 1
d’évolution de l’opérateur matrice densité associé à : H, . Cette équation est
t i
l’équation de Liouville.

Propriétés de l’opérateur matrice densité

est un opérateur auto adjoint : nm nm

2
Trace( )= C n (t ) 1 puisque est normalisée.
n

H, H H est un commutateur
Les éléments diagonaux de représentent les populations des niveaux d’énergies du
système tandis que ses éléments non diagonaux sont les cohérences optiques qui
interviennent dans le calcul de la polarisation P.
H est l’Hamiltonien du système : H = H0 + Hint + Hrel
H0 est l’Hamiltonien du système non perturbé dont les vecteurs propres sont n et les
valeurs propres En. H0 n = En n
Hint est l’Hamiltonien d’interaction décrivant l’interaction rayonnement-matière. Dans le
cadre de l’approximation dipolaire , il est donné par : Hint = e.r.E.
Hrel = est un Hamiltonien décrivant les phénomènes de relaxation du milieu vers son état
1
d’équilibre après l’arrêt de l’excitation. On peut poser ainsi : ( ) rel H rel ,
t i
1
L’équation précédente pour la matrice densité s’écrira : H 0 H int , . ( ) rel
t i t
1 1
H0, H int , + ( ) rel
t i i t
Pour trouver la polarisation et les susceptibilités non linéaires, on utilise un développement
perturbatif :
= (0) + (1) + (2) +…………
(n)
P = P ( 0) + P (1) +……………… avec : P (n) Tr ( P)
(0)
est la matrice densité du système à l’équilibre thermodynamique. Comme on suppose
qu’il n y a pas de polarisation permanente dans le milieu : (0) = 0.
(1) (n)
décrit la polarisation linéaire et les autres termes avec n ≥ 2 décrivent les
polarisations non linéaires. L’indice n indique la puissance avec laquelle intervient
l’amplitude du champ électrique dans ces termes qu’on peut réécrire :
 (1) ( 2)
 ( 3)
    
P 0 E E E .......... . E PL PNL

 (1)
  ( 2)
 ( 3)
  
PL 0 E et PNL 0 E E E .......... . E
(1)
: Tenseur de susceptibilité linéaire
( 2)
: Tenseur de susceptibilité non linéaire d’ordre 2
( 3)
: Tenseur de susceptibilité non linéaire d’ordre 3

Exercice : Calculer les susceptibilités d’ordre (i)

2
 (i ) (i )
1 (i ) 1 ( i 1)
H0 , H int , +( ) rel
t i i t

Equation de propagation non-linéaire

Toute étude de propagation d’une onde dans un milieu non linéaire passe par la résolution des
équations de Maxwell. Nous allons nous placer dans un milieu non magnétique avec des

densités de charges et de courants nulles. Le champ électrique E sera traité comme une
superposition d’ondes planes. Les équations de Maxwell s’écrivent dans ce cas :
 
 B  D     
rot E , rotB , Div D Div B 0 , D 0E P ,
t t 

P est la polarisation du milieu induite par le champ électrique E . Ces deux grandeurs se
retrouvent liées dans l’équation de propagation suivante du champ obtenue en combinant les
équations de Maxwell :
 
 1 2E 1 2P
E 2 2 2
c t 0c t2
 
Le champ E et la polarisation P peuvent être décomposés en séries d’ondes planes (série de
Fourier) de la manière suivante :
  
E (r , t ) E n (k n , n )
n
       (1)
 
P PL PNL avec PNL PnL (k n , n ) et PL 0 En (k n , n )
n n
 
Nous supposerons que E et P sont parallèles et donc les relations précédentes deviennent
scalaires. De plus En et Pn sont indépendantes du temps. Nous allons poser :
ε(ωn) = 0 (1 + (1) (ωn)) = 0 n2(ωn)
L’équation de propagation ci-dessus du champ devient :

n2 2
( )E 2
E (k , ) PNL ( )
c2 0c
2

Cette équation montre clairement que la polarisation non linéaire joue le rôle de terme source.
Ce terme source va engendrer deux types d’effets dans le milieu non linéaire :
Une modification de la propagation des ondes qui traverseront le milieu avec un
changement de l’indice de réfraction et une modification de leurs intensités.
Génération de nouvelles composantes (de Fourier) du champ de fréquences différentes
à partir du champ incident qui va se traduire par un mélange de fréquences donnant à
plusieurs effets ( diffusion Raman, diffusion Brillouin , conjugaison de phase, effet
Kerr, ….etc….) . Si les ondes générées sont suffisamment intenses, elles vont à leur
tour générer d’autres ondes et ainsi de suite. La résolution du système d’équations non
linéaires couplées va devenir très complexe. Pour illustrer cette complexité
considérons seulement le cas du mélange de trois ondes optiques de fréquences (ω,
ω1, ω2) qui interagissent avec le terme d’ordre 2 dans le milieu non linéaire avec
l’hypothèse que ω = ω1 + ω2. et k = k1 + k2 (condition d’accord de phase, obtenue
dans un milieu non dissipatif ou l’énergie et la quantité de mouvement sont
conservées).Cette condition d’accord de phase n’est pas obligatoire mais pour un
couplage maximal, elle doit être vérifiée. Les 3 équations de propagation non linéaires
qui régissent cette interaction sont :
3
   
 n2 ( ) 2
E 2
( 2)
2 ( 2)
( 1 2 ) E1 E2
E (k , ) P ( 1 2 )
c2 0c
2
c2
  *
 n12 2
E1 2 2
1
( 2)
( 1 2 ) EE2
E1 (k1 , 1 ) 1
2
1
2
P ( 2) ( 1 2 )
c 0c c2
  
 n22 2
2 E2 2
2 ( 2)
2
2
( 2)
( 2 1 ) E E1*
E2 (k2 , 2 ) 2 2
P ( 2 1 )
c 0 c c2

Hypothèses simplificatrices du problème

Dans la pratique et pour observer ou expliquer les faits expérimentaux, il n y a pas lieu de
tenir compte de tous les termes non linéaires. En effet des considérations de symétrie, de
cohérence, de conservation de l’énergie et de l’impulsion et bien d’autres considérations
(condition d’accord de phase…) permettent de simplifier le problème et le nombre
d’équations à résoudre. Cependant l’une des simplifications les plus utilisées en optique non
linéaire est l’Approximation des Enveloppes Lentement Variables(AELV).
Considérons une onde de la forme suivante : E(z,t) = A(z) exp[i(kz-ωt)] + C.C qui se propage
2
A A
dans le milieu non linéaire. Cette approximation (AELV) revient à poser : 2
k
z z
L’équation de propagation non linéaire précédente dans le cas scalaire devient :

n2 2
( )E 2
E (k , ) PNL ( )
c2 0 c2
En posant : Pnl (z, t)= Pnl(z) exp[i(knlz-ωt)] + C.C ou Pnl(z) est également une amplitude
lentement variable, on peut simplifier l’équation de propagation ci-dessus pour la ramener à :

2 2
A i n
Pnl e i k . z avec k k nl k et k 2 2
z 2nc 0 c
k est le désaccord de phase.
Dans le cas ou les amplitudes E(z,t) et Pnl(z,t) dépendent du temps la même approximation
2
A A
(AELV) peut être appliquées aux dérivées par rapport au temps : 2
t t
L’équation de propagation dans ce cas s’écrit :
A 1 A i
Pnl e i k.z

z v g t 2nc 0

Classification des phénomènes non linéaires

Les phénomènes non linéaires qui apparaissent dans les milieux peuvent être classés selon
leur ordre d’apparition (ordre 2 ou 3…) et selon que ces processus impliquent une ou
plusieurs ondes lasers. Les processus d’ordre 2 (liés à χ(2)) se manifestent dans les milieux ne
possédant pas la symétrie d’inversion. Autrement dans de tels milieux ce sont les phénomènes
d’ordre 3 ((liés à χ(3)) qui interviennent.

4
 Chapitre III : Effets non linéaires d’ordre 2

Introduction : Les effets non linéaires d’ordre 2 se manifestent les premiers dans les milieux
non Centro symétriques. Ils sont dus à la susceptibilité non linéaire d’ordre 2 :( χ(2)). Pour
simplifier nous allons considérer que cette susceptibilité est indépendante de la fréquence.
Cela est vrai uniquement en première approximation pour résoudre analytiquement le
problème.
Considérons un cristal (un milieu non linéaire) éclairé par deux ondes lasers intenses, de
fréquence ω1 et ω2. Plusieurs phénomènes non linéaires d’ordre 2 peuvent avoir lieu. Pour
notre cours, nous allons nous limiter aux processus suivants que nous étudierons séparément:
Génération de la seconde harmonique : création dans le milieu d’un champ électrique
de fréquence double (2ω1 ou 2ω2).
Génération de fréquence somme ou addition de fréquence : ω = ω1 + ω2.
Mélange paramétrique des fréquences : ω = ω1 - ω2.

Addition des fréquences

Considérons un milieu non linéaire éclairé par deux ondes lasers intenses, de fréquence ω1 et
ω2 qui se propagent dans la même direction (oz) et qui ont la même polarisation linéaire. Nous
les appellerons ondes pompes. Nous supposerons que les conditions sont favorables à la
génération de la fréquence somme : ω3= ω1 + ω2. Particulièrement en supposant que l’accord
de phase est réalisé. Le transfert d’énergie des ondes pompe de fréquences ω1 et ω2 vers
l’onde de fréquence ω3 est alors maximal. Cet accord se traduit par les relations suivantes :
ω3= ω1 + ω2 et k3 = k1 + k2 ou ki sont les vecteurs d’ondes associés aux ondes qui
interagissent dans le milieu. En supposant des polarisations identiques pour les trois ondes et
en appliquant l’approximation (AELV), les amplitudes des trois ondes vérifient les équations
suivantes, avec n =1,2,3:
An i n
Pnl e ikn . z
z 2n n c 0
Les termes Pnl sont donnés par :

Pnl(ω1) = ε0 χ(2)( ω3, -ω2)A3A2* exp{i(k3-k2)z}

Pnl(ω2) = ε0 χ(2)( ω3, -ω1)A3A1* exp{i(k3-k1)z
Pnl(ω3) = ε0 χ(2)( ω1, ω2)A1A2 exp{i(k1+k2)z

En remplaçant dans les équations précédentes, on aura :

A1 i 1 ( 2) *
( 3 , 2 ) A3 A2 ei k .z

z 2n1 c
A2 i 2 ( 2) *
( 3 , 1 ) A3 A1 ei k .z

z 2n2 c
A3 i 3 ( 2) i k .z
( 1, 2 ) A1 A2 e
z 2n3 c
n3 3 n1 1 n2
avec k k3 k1 k 2
c
k est le désaccord de phase.

5
Ce Système d’équations est difficile à résoudre à cause des termes couplés. Aussi pour trouver
l’intensité du champ rayonné à la fréquence ω3 , nous allons supposer que les champs pompes
A1 et A2 sont suffisamment intenses pour qu’ils soient peu modifiés durant leurs propagations
dans le milieu dont les dimensions sont généralement petites : A1 et A2 = ctes.
Dans ce cas le calcul de A3 est immédiat :
i 3 ( 2) i k.z
A3 ( z ) ( 1 , 2 ) A1 A2 1 ei k
2n3 c
i 3 ( 2) e i k .L
A3 ( L) ( 1, 2 ) A1 A2 1 i k
2n3 c
Avec la condition initiale: A3 (0) 0
2 ( 2) 2 2
1 2 1L 3 k .L
Son int ensité est donnée par : I 3 ( L) n3c 0 A3 ( L) 2
sin c 2 ( ).I1 I 2
2 2 n1n2 n3 0 c 2

Génération de la Seconde Harmonique (GSH)

Plaçons nous dans le cas ou les amplitudes A1(ω) = A2(ω) = E(ω) et A3 = E(2ω)

Δk = k2ω - kω = 2ω n (2ω)/c - 2n(ω). ω/c = [n(2ω) - n(ω)] 2ω/c

L’intensité de la seconde harmonique est donnée par :

( 2) 2 2
8
k .L 2
I 2 ( L) 2
).I 3 2
sin 2 (
n n2 0 c k 2
On remarque tout de suite que l’intensité de la seconde harmonique est proportionnelle au
carré de l’intensité pompe, appelé le fondamental. D’un autre côté, on note une variation
sinusoïdale de cette intensité en fonction de la largeur de la cavité et qui dépend de l’accord
de phase. Si la condition d’accord de phase n’est pas remplie (Δk = 0), cette intensité est
oscillante avec L. Dans la plupart des applications de la GSH, l’accord de phase est réalisé
pour avoir un transfert maximum d’énergie. Δk = 0 revient à prendre : n(2ω) = n(ω).
Cette condition peut être réalisée en utilisant des cristaux biréfringent ou on peut prendre par
exemple : n(ω) = n0 indice ordinaire et n(2ω) = ne l’indice extraordinaire. En effet ce dernier
dépend de l’angle d’incidence de la lumière incidente sur le cristal non linéaire. Il suffit de
tourner le cristal par rapport au faisceau incident pour remplir cette condition d’accord de
phase.
D’un point de vue quantique, comme I2ω est proportionnelle au carré de l’amplitude du champ
pompe à la fréquence ω, le processus de la GSH correspond à l’absorption de deux photons
pompe pour la création d’un photon de fréquence double.

Exemple : Un bon exemple d’ordre de grandeur de ce phénomène est donné pour un cristal
de KTP, de longueur 1 cm, éclairé par un faisceau laser Nd :YAG de 1 watt à 1.06 µm.
( 2)
= 5 10-12m/V , n(2ω) = n(ω) = 1.7
La puissance du faisceau doublé à 0.53 µm est de l’ordre de 1 mW. Cette valeur est
relativement faible d’où l’utilisation de lasers impulsionnels de puissance crête très élevée ou
alors des cavités lasers résonnantes à la longueur d’onde du faisceau pompe. Ce sont les lasers
doublés en fréquence. Le plus connu est le Nd :YAG doublé par un cristal de KTP
convertissant le 1.06 µm  0.532 µm , voir figure ci_dessous.

6
M1 milieu amplificateur KTP M2

signal GHS(2ω)
Nd :YAG

Rmax(ω,2ω) Rmax(ω)
Tmax(2ω)

Un autre exemple d’application de la GSH est l’auto corrélateur optique. En effet les
impulsions générées par les lasers sont de plus en plus courtes (de l’ordre de la picoseconde et
femto seconde 10-12 à 10 -15 s). La mesure directe de la durée de ces impulsions devient
quasiment impossible. Une technique exploitant la GSH a été mise au point. Elle consiste à
calculer la fonction d’auto corrélation du second ordre. L’appareil réalisé s’appelle un auto
corrélateur optique. Son schéma de principe est donné ci-dessous.

Schéma de principe d’un auto corrélateur optique

Une impulsion optique est incidente sur un interféromètre de Michelson. Les deux impulsions
provenant des deux bras sont recombinées et focalisées sur un cristal doubleur. Un filtre est
placé juste derrière et ne laisse passer que le signal GHS. Ce signal est détecté par un
photomultiplicateur (PM).Selon la différence de marche des deux bras de l’interféromètre, le
recouvrement des deux impulsions sera plus ou moins grand et donc la conversion vers
l’harmonique sera plus ou moins efficace. Le signal mesuré par le détecteur et qui correspond
à la fonction d’auto corrélation de l’intensité est donné par :

Ou E(t) et E(t-τ ) sont les impulsions provenant des deux bras du Michelson, avec τ le retard
introduit par le miroir mobile M1 d’un des bras. Ci-dessous une illustration de deux signaux
lasers pulsés et de leurs traces d’auto corrélation. (a) et (b) les impulsions lasers et (c) et (d)
leurs traces d’auto corrélation.

On peut montrer que la largeur du signal corrélé est reliée à la durée des impulsions laser.
Ainsi pour un profil gaussien de l’impulsion, la largeur de la trace d’auto corrélation est plus
grande d’un facteur égal à 1.414 que celle de l’impulsion laser. Ce facteur devient égal à 1.54
pour une impulsion sécante hyperbolique et 2 pour une impulsion lorentzienne.

7
Le mélange paramétrique

Considérons un milieu non linéaire éclairé par deux ondes lasers, de fréquence ω1 et ω2 qui se
propagent dans la même direction (oz) et qui ont la même polarisation linéaire. Nous allons
nous placer maintenant dans le cas ou l’onde A1 est la plus intense et correspond à la
fréquence la plus grande (onde pompe). Nous négligerons la variation de son amplitude au
cours du processus non linéaire qui consiste à générer une onde à la fréquence : ω3= ω1 - ω2.
La polarisation non linéaire d’ordre 2 qui sert de terme source au champ rayonné à la

fréquence ω3 est donnée par : Pnl(ω3) = ε0 χ(2)( ω1, ω2)A1A2* exp{i(k1-k2)z.

A3 i 3 ( 2) *
( 1, 2 ) A1 A2 ei k .z

z 2n3 c
L’amplitude du champ rayonné obéit à :
n3
n1 1 n2 2 3
avec k k3 k1 k 2
c
La naissance de A3 peut également servir au mélange paramétrique entre l’onde pompe A1 et
A3 pour engendrer une polarisation à la fréquence ω2= ω1 – ω3, et qui servira de terme source
pour A2. Dans ce cas l’équation qui régit A2 est donnée par :

A2 i 2 ( 2) *
( 1 , 3 ) A1 A3 ei k . z
z 2n2 c
De même les champs A2 et A3 par phénomène d’addition de fréquence peuvent donner
naissance à un champ de fréquence ω1, mais comme leurs amplitudes sont très faibles, ce
processus est négligeable devant les deux précédents.
8
On peut également constater que les champs A2 et A3 varient d’une manière proportionnelle
l’un envers l’autre. Selon la phase relative des différents champs, cette interaction peut
conduire à une amplification des champs A2 et A3 ou à leur atténuation, simultanément le
champ A1 est atténué ou amplifié. En effet les équations précédentes montrent que si k # 0,
le facteur exp (i k z) contribue à la phase relative des champs d’une manière qui dépend de
la position z dans le cristal. Donc après propagation sur une distance L donnée, l’effet
cumulatif sera maximum lorsque k =0 , cas ou il y a interférence constructive parfaite entre
les champs pour les différents points du cristal.
Cette condition se traduit par : n1 1 n2 2 n3 3 . Dans ce cas le gain d’intensité pour les
deux ondes A2 et A3 est maximal. On peut également résoudre le système d’équations
précédent en supposant que A1 reste constante.
Ainsi à la sortie du cristal de longueur L, on :

n3
A2 ( L) A2 (0) cosh(gL) i 2
A3* (0) sinh( gL)
n2 3

n2
A3 ( L) A3 (0) cosh(gL) i 3
A2* (0) sinh( gL)
n3 2
( 2)
2 3 A1
avec g
n2 n3 2c
Dans le cas ou initialement A3 est nul ( A3(0) = 0), on obtient un effet de gain paramétrique
sur l’onde A2 appelée onde signal , égal à cosh(gL), avec en plus la génération d’une nouvelle
onde A3 dans le milieu, appelée onde complémentaire (Idler). Pour avoir un ordre de grandeur
du gain réalisable expérimentatlement, prenons un cristal de KTP de 1 cm de longueur éclairé
par un laser de 1 watt de puissance à 0.53 µm et focalisé de manière optimale. On obtient un
gL = 0.02
Ce gain est faible d’où la nécessité de recourir à des lasers impulsionnels intenses.

L’oscillateur paramétrique optique

Un cristal NL soumis à une onde laser intense de fréquence ω1 peut se comporter comme un
amplificateur optique à une fréquence ω2 et cette amplification se traduit dans le milieu par la
génération d’une troisième onde de fréquence ω3 tel que : ω3 = ω1- ω2. Un tel cristal peut donc
être utilisé au même titre qu’un amplificateur à inversion de population pour réaliser un
oscillateur optique communément appelé un Oscillateur Paramétrique Optique ou (OPO).
Supposons la condition d’accord de phase réalisée et plaçons nous dans le cas ou l’interaction
paramétrique est faible, de sorte que le facteur gL< 1. En négligeant la variation spatiale de
l’amplitude pompe A1 , les équations précédentes deviennent :

A2 ( L) A2 (0) i 2 A1 (0) A3* (0)

A3 ( L) A3 (0 i 3 A1 (0) A2* (0)
L
i ( 2)
avec i i 2,3
2ni c

9
Les amplitudes A2 et A3 jouent dans ces équations des rôles symétriques. Il y a en fait
amplification croisée pour les deux champs A2 et A3, chacun sert de terme source pour l’autre.
On les appellera les champs signaux.

La figure ci-dessous représente le schéma d’un OPO en anneau. Les miroirs M1 et M3 sont
totalement réfléchissants pour ω2 et ω3 . Le miroir de sortie M2 laisse passer les champs
signaux à ω2 et ω3.
Déterminons à présent les conditions d’oscillation de l’OPO. Le champ se retrouve identique
à lui-même en phase et en amplitude au bout d’un tour de cavité.

Condition d’oscillation sur la phase

La phase des champs signaux reste inchangée ( modulo 2π ) après un tour de cavité. Cela
2
((n2 1) L L' ) P2 .2
c
donne :
3
((n3 1) L L' ) P3 .2
c
Avec ω1 = ω2+ ω3. L’est la longueur de la cavité entre M1 et M2. Cette condition sur la
phase impose donc des fréquences pour lesquelles il peut y avoir émission paramétrique. Elle
détermine également la longueur de la cavité qui doit satisfaire :

2 P2 P3
2 c (n2 1) L L' (n3 1) L L'

Condition d’oscillation sur l’amplitude

Les amplitudes des champs signaux à la sortie et à l’entrée du cristal doivent être liées. Ainsi
T
on a : Ai (0) R Ai ( L) (1 ) Ai ( L) aveci 2,3 En introduisant ces relations dans les
2
équations précédentes, on obtient les relations suivantes en ne retenant que les termes d’ordre
TA2 (0) 2i 2 A1 (0) A3* (0)
1 en T : . Ce système d’équations linéaires n’admet de solutions
TA3 (0) 2i 3 A1 (0) A2* (0)

10
 2
que si son déterminant est non nul. Cela se traduit par : T 2 4 2 3 A1 (0) . Cette relation fixe
une valeur minimale pour le champ pompe qui dépend du coefficient de réflexion de la cavité.
Pour avoir un ordre de grandeur prenons l’exemple du cristal de KTP précédant avec un
miroir de couplage T = 1 %. On trouve 50 mW. Cette faible valeur du seuil d’oscillation
montre l’efficacité des effets non linéaires. La relation précédente injectée dans le système
d’équations précédant conduit à : 3 A2 (0) 2 A3 (0) appelée relation de Manley-Rowe qui
2 2
2 0 n2 A2 (0) 2 0 n3 A3 (0)
peut s’écrire autrement : qui signifie simplement que le nombre
 2  3
de photons associés à A3 et A2 est le même. En fait les photons sont créés par paire.

11
 Chapitre IV : Effets non linéaires d’ordre 3

Introduction

Ces effets sont liés à l’existence d’une susceptibilité non linéaire d’ordre 3 : χ(3) qui est la
susceptibilité la plus basse dans les milieux possédant la symétrie d’inversion
Parmi les processus de 3 ième ordre impliquant une seule onde, l’effet Kerr est probablement
le plus étudié au vu de ses nombreuses applications en optique non linéaire. On peut citer
entre autres, l’auto focalisation, l’auto modulation de phase et de fréquence, la propagation
d’impulsions solitons, les dispositifs de commutation et de traitement de signaux optiques.

L’effet kerr optique

Considérons une onde plane monochromatique de fréquence ω , incidente sur un cristal non
linéaire possédant un centre d’inversion (χ(2) = 0). La polarisation NL induite à la fréquence ω
en se limitant au troisième ordre, est donnée par : P(ω) = ε0 χ(1)E(ω) + ε0 χ(3)E(ω)E*E(ω) +…
Ou E est le champ électrique. Pour un milieu isotrope et une direction identique pour le
champ et la polarisation, la polarisation devient :
P(ω) = ε0 χ(1)E(ω) + ε0 χ(3)E2 (ω) E(ω) = ε0 [χ(1) + χ(3)E2 (ω)] E(ω)
= [ε0 χ(1) +2χ(3)I(ω)/n0cε0] E(ω).
En faisant intervenir les indices de réfraction : n2 – 1 = χ(1) +2χ(3)I(ω)/n0cε0
En posant n02 = 1 + χ(1) , on obtient : n = n0 + χ(3)I(ω)/n02 cε0 = n0 + n2 I(ω).
Le premier terne n0 est l’indice linéaire habituel à la fréquence ω du laser, tandis que le
deuxième terme n2 I(ω) corrige l’indice d’une quantité proportionnelle à l’intensité du
champ : c’est l’effet Kerr Optique.
Pour une description quantique de l’effet Kerr, il correspond à l’absorption et l’émission de
deux photons de même fréquence (celle du faisceau incident) de sorte que l’énergie du milieu
reste inchangée au cours du processus. De nombreux phénomènes physiques peuvent être à
l’origine de cet effet. Nous allons simplement les citer , en indiquant la valeur du coefficient
n2 associé et le temps de réponse τ (la durée caractéristique d’interaction laser-matériau
nécessaire pour que le processus ait lieu). Pour plus de détails sur l’origine de l’effet Kerr, on
peut se reporter aux références bibliographiques citées à la fin de ce cours.

Mécanisme physique n2( cm2/w) τ(s)

Polarisation Electronique 10-16 10-15

Orientation moléculaires 10-14 10-12
Electrostriction 10-14 10-9
Saturation d’une transition atomique 10-10 10-8
Effets thermiques 10-6 10-3

Milieu Kerr dans une cavité

Nous allons à présent regarder l’intérêt de l’effet Kerr dans la réalisation de dispositifs
optiques pouvant contribuer à la conception du futur ordinateur optique.

12
Considérons un milieu Kerr , placé dans une cavité Fabry-Pérot et étudions la transmission de
ce système sous l’action d’une onde laser intense.

La transmission d’untel système est maximale lorsque la distance L entre les deux miroirs est
un multiple de λ/2 ou λ est la longueur d’onde laser dans le milieu Kerr. Cette longueur
d’onde λ = λ0 / n ou est n est l’indice du milieu donné par : n = n0 + n2 Ic ou Ic est l’intensité à
l’intérieur de la cavité : It = T2 Ic. La transmission T de la cavité est donnée par : T = It/Ii.
On a : 2 L /λ = 2 n L /λ0 = 2 (n0 + n2 Ic) L/λ0 = 2 (n0 + n2 It/T2) L/λ0 = 2 (n0 + n2 IiT/T2) L/λ0.
Il est clair d’après cette relation que le rapport 2 L /λ qui détermine la transmission de la
cavité est une fonction linéaire de la transmission T de la cavité et vice versa. Cette
transmission dépend du facteur 2 L /λ. Par conséquent les points de fonctionnement de ce
système sont trouvés cherchant l’intersection de la courbe de réponse de la cavité Fabry-Pérot
(transmission T en fonction de 2 L /λ) avec la relation précédente donnant 2 L /λ.
Selon les valeurs de 2 L /λ0 et n2 Ii/T2 plusieurs fonctionnements sont possibles. Ceux-ci
peuvent être analysés et déterminés graphiquement, on se référera à la référence Introduction
à l’Optique NL de François Sanchez. On peut également obtenir une description analytique
simple en prenant une expression approchée de la fonction de transfert du F.P dans le cas
d’une cavité de grande finesse. Dans ce cas le pic de transmission est donné avec une bonne
approximation par la lorentziènne :
Tmax
T avec L p
L 2 2
1 4 F (2 p)
1
T1T2 ( R1 R2 ) 4
Tmax et F
1 R1 R2 1 R1 R2

T max 1 si R1 R2 1

En utilisant les différentes relations précédentes, on peut montrer que l’intensité transmise
Tmax
It I
s’écrit : 2L n 2L
2 i

1 2 F (n0 p) 2 F 2 It
0 T2 0

13
Comme on peut le constater cette relation est une fonction implicite. Posons le changement de
2L
variables suivants : x 2 F (n0 p) qui caractérise l’écart par rapport à la résonnance.
0

~ n2 2 L ~ n2 2 L
It 2F It et I i 2F Tmax I i
T2 0 T2 0

~
~ Ii
On obtient : I t ~
1 ( x It )2

~ ~
L’étude de la fonction I i f ( I t ) montre que celle-ci est monotone pour x 3 . Dans ce cas
~ ~ ~ ~
on peut déterminer I t f 1 ( I i ) . Etudions d’abord ce cas. On prendra : I t 0, I i 0, n2 0

Transistor Optique
~ ~
Prenons une valeur de l’écart x tel que : 3 x 0 . Dans ce cas la variation de I t f (Ii )
est donnée par :

~
Pour de faibles valeurs de l’intensité incidente I i , les effets non linéaires sont négligeables et
~ ~ ~
I t varie presque linéairement avec I i . Quand I i croit, on a un point d’inflexion au point (I0,
~
It). Une application intéressante est obtenue dans cette région. En effet supposons que I i soit
~ ~
soumises à de petites variations autour de la valeur I0 : I i I 0 I i . Dans ce cas on aura :
~ ~
It It I t . Pour Tmax = 1 (R1 = R2 = 1), on peut définir un facteur de gain G tel que :
It
G quand x 3 . Donc au voisinage de ce point les variations de
Ii
l’intensité incidentes sont considérablement amplifiées. Ce fonctionnement en régime
d’amplification est très analogue à celui obtenu en électronique pour un transistor. C’est
pourquoi ce dispositif est appelé transistor optique.

Mise en forme des impulsions lumineuses

14
Une autre application de l’ffet kerr est la mise en forme d’impulsions lumineuses. En effet
dans beaucoup d’applications, on recherche ce qu’on appelle le profil d’impulsion carré. Le
dispositif précédant permet de la faire.

La bistabilité Optique

Nous allons nous placer maintenant dans le cas ou x 3 . Dans ce cas il existe une plage
de valeurs pour l’intensité incidente (entre Iinf et Isup, voir figure ci-dessous) pour laquelle It
peut prendre trois valeurs différentes : c’est le phénomène de bistabilité.

Une étude dynamique de ces solutions montre qu’il y a deux solutions stables et une instable (
en pointillés sur la figure).

Ainsi la présence d’un cycle d’hystérésis qui décrit l’histoire ancienne du système ouvre la
voie à la réalisation de mémoire optique.
Conclusion : L’effet Kerr de par ses applications (transistor optique, mémoire optique,
commutation et modulation de la lumière) et le fait de savoir faire du multiplexage de la
lumière , et son transport par fibre optique , tout cela semble convergé vers la réalisation du
calculateur (ordinateur optique).

15
Effets sur la propagation d’impulsions dans les milieux Kerr

Dans les milieux non linéaires d’ordre trois ( la silice en est un bon exemple), l’expression de
l’indice de réfraction est donnée par la relation suivante :
est l’indice de réfraction linéaire tandis que est l’indice non-linéaire et l’intensité du
champ d’excitation. Les effets non linéaires liés à la valeur de l’indice de réfraction sont
importants, malgré la faible valeur du coefficient de réfraction non linéaire dans la silice. Cela
à cause des intensités présentes dans les faibles sections du cœur de la fibre qui sont
importantes, et aux grandes longueurs de propagation.
La dépendance en intensité de l’indice de réfraction donne lieu à plusieurs effets intéressants
dans les fibres optiques. Le plus connu est la modulation de phase (l’auto-modulation de
phase et la modulation de phase croisée).

Auto Modulation de Phase(AMP)

C’est un déphasage auto-induit par une onde qui se propage dans un milieu non linéaire, du à
la variation de l’indice de réfraction. Ce phénomène induit un élargissement spectral des
impulsions optiques .
La propagation d’une onde optique dans une fibre d’indice sur une distance , subit un
changement de phase :

Ou :
L’expression de devient :
(13)
La phase totale qui contient le retard de phase subit lors de la propagation de l’impulsion.
est la partie linéaire de cette variation de phase, sa partie non linéaire, appelée auto
modulation de phase.

Modulation de Phase Croisée (MPC)

Cet effet traduit une variation non linéaire de la phase du même type que la (AMP), mais il
apparait quand on a deux ondes (ou plus) qui se propagent simultanément dans la même
direction. Chaque onde va subir un déphasage dû à l’intensité des autres ondes.
Dans le cas de deux champs optiques avec deux fréquences différentes et ayant la même
polarisation, la polarisation non linéaire pour chaque onde optique est donnée par la relation
suivante :
(14)
Le premier terme de la polarisation non linéaire décrit l’auto modulation de phase et le
deuxième terme décrit la modulation de phase croisée.

L’auto focalisation

L’auto focalisation est une autre manifestation de l’effet de variation de l’indice de

réfraction d’un milieu traversé par une impulsion laser courte et intense. Comme le faisceau
laser est transversalement non uniforme et possède un profil d’intensité, celui-ci génère un
profil radial de l’indice de réfraction. Le centre du faisceau rencontre donc un indice plus
élevé et traverse le milieu avec une vitesse plus faible. Par conséquent, le front d’onde du

16
faisceau va devenir progressivement plus courbe (voir figure ci-dessous). Cette distorsion est
identique à celle imposée par une lentille à gradient d’indice de focale positive (Lentille
Kerr).
L’indice de réfraction est alors donné par l’expression suivante : n n0 n 2I(r) .

Distorsion du front d’onde et focalisation d’un faisceau gaussien soumis à un effet

d’autofocalisation lors de la traversée d’un milieu non linéaire.

Des paramètres critiques peuvent être définis pour caractériser l’effet Kerr . La puissance
critique Pcr, en dessous de laquelle l’auto focalisation n’affecte pas la propagation de
3
0 c
l’impulsion, est donnée par : Pcr . Cette puissance critique varie (pour une longueur
n 2 02
d’onde de 700 nm) de 10 kW/cm2 pour le CS2 ou le nitrobenzène à 300 kW/cm2 pour le CCl4.
Dans les gaz, les seuils sont de l’ordre du gigawatt/cm2.

Le second paramètre correspond à la longueur d’auto focalisation Zsf définie par :

ka 2 Pcr
Zsf . k étant le nombre d’onde, 0 la pulsation du laser, a le rayon du faisceau et P
2 P
sa puissance initiale. Pour des longueurs de milieu inférieures à la longueur d’auto
focalisation, le faisceau laser n’atteint pas le point focal défini par Zsf.

Un autre effet peut accompagner l’effet d’auto focalisation et qui est la défocalisation du
faisceau. Ce mécanisme est du à deux phénomènes distincts : la diffraction naturelle par le
beam waist ou la variation de l’indice de réfraction du milieu entraînée par l’ionisation de ce
dernier.
Ces effets vont s’équilibrer avec l’effet Kerr pour permettre la canalisation du faisceau laser .
En effet, l’augmentation de l’intensité au centre (due à l’effet Kerr) va permettre l’ionisation
du milieu qui entraîne une diminution de l’indice de réfraction de ce dernier. Lorsque la
densité du plasma sera assez importante pour que l’indice de réfraction au centre du faisceau
soit inférieur à l’indice au bord, on aura selon le même raisonnement une défocalisation du
faisceau. Ce dernier phénomène diminuera à son tour la densité du plasma jusqu’à une valeur
critique pour laquelle l’influence de l’effet Kerr dominera de nouveau l’équilibre . On
observe alors la formation d’un filament qui va se propager dans le milieu. Typiquement, le
filament induit dans l’air par des impulsions femtosecondes délivrées par un laser Ti-saphire à
800 nm avec une puissance de l’ordre du terawatt, a une longueur de quelques dizaines de
mètres.

17
 Défocalisatio
n sur le
plasma

Plasma Autofocalisatio
n par effet kerr
Fig.II.10 : (a) Formation du filament (b) Filament généré par une impulsion térawatt dans l’air
[52].
(a) (b
)

Le continuum de lumière blanche s’échappe alors du filament sous forme d’une émission
conique à faibles angles. Cette émission apparaît sur écran comme un arc-en-ciel concentrique
avec des couleurs partant d’un centre blanc, allant du rouge à l’intérieur au bleu à l’extérieur .
De plus, l’émission conique est un phénomène cohérent puisque des interférences ont été
observées lorsque deux émissions coniques se recouvraient spatialement.

Le phénomène des solitons optiques

Le soliton naît d'un équilibre entre deux effets qui se compensent. Dans le cas d'un soliton
optique, ces effets sont essentiellement l'auto modulation et la dispersion anormale.
Imaginons une impulsion électromagnétique se propageant. L'auto modulation de phase
décale vers les plus basses fréquences (donc les plus grandes longueurs d'onde) le front de
l'impulsion, et inversement décale vers les courtes longueurs d'onde la traîne de l'impulsion.
La dispersion anormale décale vers le front de l'impulsion les hautes fréquences, les basses
fréquences se retrouvant à la traîne (le rouge se propage ici moins vite que le bleu,
contrairement au cas d'une dispersion normale). Donc, entre l'auto modulation de phase qui
agissant sur le spectre de l'impulsion tend à rendre le front plus rouge et la traîne plus bleue, et
la dispersion anormale qui agissant sur le profil temporel de l'impulsion tend à rendre le front
plus bleu et la traîne plus rouge, l'impulsion trouve une forme qui équilibre les deux effets. La
théorie montre qu'il s'agit d'une forme en sécante hyperbolique.

L'équation de Schrödinger non linéaire

Le soliton est solution de l'équation de Schrödinger non linéaire qui s'écrit par exemple dans
le cas de la propagation d'un signal lumineux dans une fibre sous la forme :

18
avec étant la dispersion d'ordre 2 (supposée anormale, soit ) et étant le
coefficient de non-linéarité Kerr de la fibre optique. et représentent respectivement la
distance de propagation et la variable temporelle dans un repère se propageant à la vitesse de
groupe.

19