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PROPUESTA DE DISEÑO PARA UN REACTOR MULTITUBULAR (PFR):

CONVERSIÓN DE DIOXIDO DE CARBONO A GAS NATURAL SINTÉTICO


DISEÑO DE REACTORES 2018-II 165280

MARTINEZ, Silvia Juliana.


silvia.martinez@unipamplona.edu.co

PROGRAMA DE INGENIERIA QUÍMICA


DEPARTAMENTO DE INGENIERIA QUÍMICA Y AMBIENTAL. FACULTAD DE INGENIERIAS Y ARQUITECTURAS
UNIVERSIDAD DE PAMPLONA
Marzo de 2019

Resumen
Las nuevas alternativas energéticas son algo que está tomando mucho interés en materia de
investigación, la conversión catalítica de dióxido de carbono en metano es una de estas. El presente
trabajo dirige su atención al estudio y propuesta de diseño óptimo para un reactor multitubular
donde se realiza la metanación del dióxido de carbono. La cinética de las reacciones y el diseño
preliminar del reactor fueron datos obtenidos de revisiones bibliográficas. A partir de dichos datos
se desarrolló la simulación del reactor de flujo pistón multitubular en el software computacional
Aspen HYSYS v8.8, donde se evaluó el efecto de diversas variables de diseño en el rendimiento
final del metano, teniendo en cuenta los resultados obtenidos de este análisis de sensibilidad, se
propuso un reactor con un volumen de 21.205,750 m 3 capaz de convertir dióxido de carbono
capturado de diferentes tipos de fuentes en gas natural sintético. Dentro de este enfoque de diseño,
son necesarios 1000 tubos dentro del reactor para la metanización del dióxido de carbono y se
procesan 150 m3/h de alimento para producir 14,286 m3/h de gas natural sintético (CH4).

Abstract
The new energy alternatives are something that is taking a lot of interest in research, the catalytic
conversion of carbon dioxide into methane is one of these. The present work directs its attention to
the study and proposal of optimal design for a multitubular reactor where the methane of the carbon
dioxide is realized. The kinetics of the reactions and the preliminary design of the reactor were data
obtained from bibliographic reviews, from these data the simulation of the multitubular piston flow
reactor was developed in Aspen HYSYS computer software v8.8, where the effect of various design
variables in the final methane yield, taking into account the results obtained from this sensitivity
analysis, a reactor was proposed with a volume of 21,205,750 m3 capable of converting carbon
dioxide captured from different types of sources into synthetic natural gas . Within this design
approach, 1000 tubes are needed inside the reactor for the methanisation of carbon dioxide and 150
m3 / h of feed are processed to produce 14,286 m3 / h of synthetic natural gas (CH4).
Palabras clave
Reactor multitubular, Metanación, Gas natural sintético, Diseño óptimo, Reacción de Sabatier.

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1. Introducción
La principal causa del cambio climático global es generalmente causada por el aumento de las
emisiones de gases de efecto invernadero (GEI), como resultado del uso excesivo de combustibles
fósiles (Wuebbles & Jain, 2001). Por tanto, es necesario disminuir dichas emisiones contaminantes
en el ambiente. Bajo esta perspectiva, la revaloración de subproductos es una temática que cada vez
adquiere mayor atención (Carlos-Hernández, Sanchez, Béteau, & Jiménez, 2014). Una alternativa
es la tecnología “power to gas” la cual convierte el dióxido de carbono de la atmosfera en metano
sintético (Funahashi, 2017).

El dióxido de carbono es un gas producto de la combustión de todos los combustibles fósiles.


Como guía general, la quema de 1 tonelada de combustible diésel produce aproximadamente 3
toneladas de dióxido de carbono (Woodyard & Woodyard, 2009).

El metano (CH4) es el componente principal del gas natural (~ 94%), más etano (∼3%) y trazas de
otros alcanos (Guilera, Ramon Morante, & Andreu, 2018).
El metano obtenido a través de una planta de “power to gas” (PtG), referido como gas natural
sintético, puede estar formado por la combinación de hidrógeno renovable con CO 2 como fuente de
carbono (capturado de la atmósfera, de biogás o gas de combustión). Entre las diferentes rutas, la
metanación catalítica de CO2 puede ser una opción viable para la producción de metano renovable.
La metanación del CO2 es un proceso termoquímico que se lleva a cabo a través de la reacción de
Sabatier (Ec. (1)), en la que el CO 2 se combina con cuatro moléculas de H 2 sobre un catalizador
adecuado para formar CH4 y H2O (Alarcón, Guilera, & Andreu, 2018; Guilera et al., 2018).

La metanación del dióxido de carbono es una reacción catalítica exotérmica y se opera típicamente
a temperaturas entre 200 ° C y 550 ° C dependiendo del catalizador usado:

C O 2 +4 H 2 ↔ C H 4 +2 H 2 O ∆ r H 298 K =−165 KJ /mol (1)

Se supone un mecanismo de reacción de dos pasos para esta reacción. En el primer paso, el dióxido
de carbono y el hidrógeno se convierten en monóxido de carbono y agua a través de la reacción de
cambio de agua-gas:

C O 2 + H 2 ↔ CO+ H 2 O ∆r H 298 K =41 KJ /mol (2)

En la reacción subsiguiente, el metano se forma a partir de monóxido de carbono e hidrógeno:

CO+ 3 H 2 ↔C H 4 + H 2 O ∆ r H 298 K =−206 KJ /mol (3)

Además del metano y el agua, también se pueden encontrar hidrocarburos saturados más altos en
los productos. El hidrocarburo C 2+ más estable es el etano y se forma de acuerdo con:
C O2 +3.5 H 2 ↔ 0.5 C2 H 6 +2 H 2 O ∆r H 298 K =−132 KJ /mol (4)

El proceso debe ejecutarse en varias etapas para mantener la temperatura y, en consecuencia, la


concentración de monóxido de carbono baja. Como la formación de etano no se ve favorecida a
temperaturas superiores a 400 ° C, se espera una baja selectividad de etano a temperaturas elevadas
(Schaaf, Grünig, Schuster, Rothenfluh, & Orth, 2014).

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Los catalizadores soportados compuestos por níquel metálico no noble, o rutenio y rodio nobles son
los más aplicables en la reacción de Sabatier como la fase activa (Golosman & Efremov, 2012;
Stangeland, Kalai, & Yu, 2017). En particular, el níquel soportado en ceria exhibe una excelente
actividad de metanización a bajas temperaturas y una alta selectividad al metano (Atzori et al.,
2018; Tada, Shimizu, Kameyama, Haneda, & Kikuchi, 2012).

Un control adecuado de la temperatura en el reactor químico es obligatorio para obtener una


producción eficiente de gas natural sintético. Los reactores industriales que tratan con reacciones
exotérmicas, como Sabatier, son típicamente reactores adiabáticos de lecho fijo dispuestos en serie
o en paralelo con sistemas de enfriamiento intermedio y reciclaje de gas. (Chein, Chen, & Yu, 2016;
Rönsch et al., 2016).

En el presente trabajo, se propone optimizar la producción de gas natural a partir de metano


utilizando un reactor multitubular de intercambio de calor soportado en un catalizador de níquel-
ceria-alúmina, debido a que las reacciones exotérmicas pueden realizarse a través de sistemas de
transferencia de calor, con el objetivo de mantener la temperatura del reactor dentro de un rango
estrecho específico. Los reactores de transferencia de calor simples pueden construirse de manera
análoga a los intercambiadores de calor de carcasa y tubos convencionales mediante un diseño
multitubular (Eigenberger, 2000).

2. Metodología

2.1. Modelo cinético


Antes de empezar con el análisis del reactor en operación, fueron definidas las reacciones que
ocurren dentro del reactor y la cinética de reacción.
Reacción (1) hacia adelante:

C O 2 +4 H 2 → C H 4 +2 H 2 O (5)

Reacción (1) hacia atrás:

C O 2 +4 H 2 ← C H 4 +2 H 2 O (6)

Modelo de velocidad de reacción:



r CH 4,experimental
=k f ,r . CCO .C 4Hr ´
2 2
(7)

k f , r= A r . e− E / RT r
(8)
Cinética de las reacciones:
Tabla 1. Datos de la cinética de la reacción (5).

Datos cinéticos de la reacción (5) hacia adelante


7 7 0.171
Velocidad de reacción (mol / m3 . s) r f =8.38 ×10 . exp (−6.20 ×10 /RT ) .(C CO ) 2
.(C H )0.683
2

Ar 8.38 ×107
Er (J / kmol) 6.20 ×107

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Fuente: Datos recuperados del artículo “CO2 conversion to synthetic natural gas: Reactor design over Ni–
Ce/Al2O3” (Alarcón et al., 2018).

Tabla 2. Datos de la cinética de la reacción (6).

Datos cinéticos de la reacción (6) hacia atrás


17 8 −0.829
Velocidad de reacción (mol / m3 . s) r f =8.78 ×10 . exp (−2.33 ×10 /RT ) .(C CO ) 2
.(C H )−3.316
2

A´r 8.78 ×1017


E´r (J / kmol) 2.33 ×108
Fuente: Datos recuperados del artículo “CO2 conversion to synthetic natural gas: Reactor design over Ni–
Ce/Al2O3” (Alarcón et al., 2018).

2.2. Modelado de reactores


Al inicial la simulación del reactor en el software (Aspen HYSYS V8.8) es importante la selección
adecuada del paquete termodinámico y del tipo de reacción. En este caso se utilizó Peng-Robinson
(PR) debido al tipo de componentes en la reacción y la fase en la que se encuentran, esto obtenido
del documento “estudio de un reactor catalítico para la obtención de gas de síntesis” (Isabel,
Sayago, Ruiz Domínguez, & Carrillo De La Fuente, 2016) y la reacción utilizada fue de tipo
catalítica heterogénea.

2.2.1.Caso base
Una vez especificado el modelo cinético y teniendo en cuenta las consideraciones iniciales del
modelado de reactor se realizó la simulación seleccionando un reactor de flujo pistón (Plug Flow
Reactor) y siguiendo el diseño del artículo “CO2 conversion to synthetic natural gas: Reactor
design over Ni–Ce/Al2O3” (Alarcón et al., 2018).

Tabla 3. Propuesta de diseño del reactor.

Condiciones operacionales Valor


Temperatura de la mezcla de gases, T entrada  473 [K]
Presión, P entrada   5 [Cajero automático]
Diámetro interno del tubo del reactor, di 9.25 [mm]
Longitud del tubo del reactor, L 250 [mm]
Numero de tubos 1000
Fuente: Datos recuperados del artículo “CO2 conversion to synthetic natural gas: Reactor design over Ni–
Ce/Al2O3” (Alarcón et al., 2018).

En este caso, la alimentación al reactor está compuesta por 240 m 3/h de 14.6% CO2, 58.3% H2 y
27.1% de Ar como agente de dilución (fracciones molares).
2.2.2. Análisis sensible: dimensiones del reactor.
En este análisis sensible se evaluaron diferentes dimensiones del reactor (diámetro interno y
longitud del tubo), teniendo en cuenta que con un volumen apropiado de reactor se consigue una
mejor conversión dentro del mismo.
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En la figura 1 (ver anexos) se puede observar la variación de la conversión con respecto al volumen
del reactor. De esto se puede determinar que la conversión aumenta hasta volverse casi constante en
un punto de la gráfica. Este punto es donde encontramos un volumen de 21,205 m 3, el cual será
seleccionado como el valor óptimo para las dimensiones del reactor, ya que se hace innecesario
invertir en un reactor más grande si la conversión no se ve afectada en una mayor proporción, la
cantidad de tubos dentro del reactor aportan valor agregado al volumen, lo que quiere decir que el
volumen final del reactor será un poco más elevado que el valor mencionado anteriormente.
2.2.3.Análisis sensible: condiciones de reacción.
Se realizó un análisis sensible con el fin de encontrar los parámetros clave para alcanzar
conversiones de CO2 más altas que el caso base. Así se obtendrá una propuesta de diseño de reactor
óptimo para el proceso de metanización de CO 2.
Las variables a tener en cuenta inicialmente son las condiciones de operación del reactor como el
flujo de alimentación, la temperatura de entrada, la presión de operación y las concentraciones de
alimento.
Fue analizada una variación del flujo de alimentación desde 10 m 3/h hasta 500 m3/h, en la figura 2
(ver anexos) se determinó que la conversión es afectada negativamente con el aumento del flujo
volumétrico de alimentación, por lo tanto se debe utilizar un valor de flujo intermedio con el fin de
obtener la mayor cantidad de metano posible y no causar disminuciones en la conversión del
reactor; además al modificar las concentraciones del alimento en diferentes proporciones provoco
bajas conversiones de dióxido de carbono, lo que influyó en la conservación de las composiciones
del caso base.
La temperatura de entrada del gas fue analizada en un intervalo entre 300 y 500 K. El efecto que
esta causo en la temperatura máxima del reactor y la conversión de CO 2 se observa en las figuras 3
y 4 (ver anexos). Como se muestra, la conversión aumenta con el aumento de la temperatura, esto se
da hasta alcanzar un valor de 400 K, desde este valor de temperatura en adelante la conversión
empieza a disminuir, por lo tanto no es necesario llevar la temperatura de alimento del reactor por
encima de este punto. La reducción de CO 2 de conversión a temperaturas de entrada bajas es debida
a las restricciones cinéticas para inducir la reacción de Sabatier. Por lo tanto, la disminución de la
temperatura de entrada, reduce positivamente la formación de puntos calientes pero reduce
negativamente la conversión de CO2. Por tal razón se debe escoger una temperatura que no afecte
ninguna de estas dos restricciones.
El análisis de presión de operación del reactor se efectuó en un rango de presiones de 1 a 10
atmosferas, se pudo establecer que a mayores presiones los efectos sobre la conversión fueron
despreciables, esto se muestra en la figura 5 (ver anexos) donde para presiones de 6 a 10 atmosferas
la conversión mostró un comportamiento casi constante y para presión bajas de 1 a 4 atmosferas la
variación también mínima además de conversiones notablemente bajas. A partir de esto es favorable
operar a presiones más altas, tanto desde el punto de vista cinético como termodinámico.
3. Resultados y discusión
En la búsqueda de una propuesta de diseño óptima los autores del artículo desarrollaron un estudio
cinético en un reactor a escala de laboratorio sobre el catalizador de níquel-cerio-alúmina en donde
determinaron los parámetros cinéticos de la reacción de metanización. La simulación del reactor la

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realizaron en un modelo matemático 3D basado en la dinámica de fluidos computacional (CFD) a
través del software Ansys ® Fluent, lo que pudo haber causado una variación importante en la
conversión obtenida, ya que para el diseño de reactor (caso base) reportaron una temperatura
máxima de reactor de 673 K y la conversión fue de 99%, a diferencias de la simulación realizada en
Aspen HYSYS en donde la temperatura registrada en la zona reactiva fue de 473 K y la conversión
de CO2 alcanzada fue de 0,003986%.
Con el fin de mejorar este diseño del reactor y aumentar la conversión en el simulador se debe tener
en cuenta que la reacción que se presenta dentro del reactor cinético es reversible, altamente
exotérmica y tiene un importante volumen decreciente. Por lo tanto, de acuerdo con el principio de
Le Chatelier, la reacción de metanación es favorable a baja temperatura y alta presión (Alarcón et
al., 2018).

La figura 5 (ver anexos) muestra la conversión obtenida para diferentes valores de presiones, en
donde las altas presiones conducen a altas conversiones, sin embargo, un aumento de la presión
tiene algunas implicaciones técnicas y económicas en el proceso, como en el caso del catalizador
que puede dañarse con una presión de operación elevada, además esto implica mayores costos de
capital y operativos. Por lo tanto la presión de entrada se seleccionó de 5 atm debido a que puede
conseguirse económicamente y la conversión obtenida es elevada.
En el caso de la temperatura en las figura 3 (ver anexos) se puede observar un aumento de
conversión a temperaturas por debajo de los 400 K, por lo tanto se realizó un análisis en un rango de
temperaturas de 390 a 400 K, esto se muestra en la figura 4 (ver anexos), de ahí se obtiene que la
temperatura optima de alimento de gases es de 392 K, debido a que mejora significativamente la
conversión y se obtienen bajos puntos calientes dentro del reactor.
En condiciones reales, la exotermia de la reacción es tan alta que el reactor funciona con un perfil
de temperatura, el cual se puede observar en la figura 6 (ver anexos), el perfil describe un aumento
controlado de la temperatura dentro del reactor, esto puede causar una disminución en el volumen
total del reactor (Belimov, Metzger, & Pfeifer, 2017) lo que favorece la conversión del dióxido de
carbono. Así mismo se puede observar que el reactor opera en don zonas, desde la longitud 0 m
hasta 1,28 m aproximadamente tiene lugar la mayoría de la reacción y de esa longitud hasta el final
del reactor la temperatura aumentó excesivamente debido a la exotermia de la reacción.
3.1. Propuesta de reactor
Con base en los resultados obtenidos de los análisis realizados anteriormente el diseño óptimo
debería facilitar un control eficiente de la temperatura durante el proceso de metanización de
dióxido de carbono, lo que nos lleva a determinar que la temperatura de la mezcla de gases de
entrada al reactor debe mantenerse en 392 K para obtener una temperatura máxima de 753,04 K, la
presión de operación del reactor se mantuvo en un valor de 5 atmosferas, considerando que no
existe caída de presión dentro del reactor.
La alimentación al reactor debe ser de 150 m 3/h y las composiciones molares de alimento son
14.6% CO2, 58.3% H2 y 27.1% de Ar (argón como agente de dilución).
En lo que respecta a las dimensiones del reactor tiene un diámetro interno de tubo, di = 3 m y una
longitud del tubo del reactor, L = 3 m, el reactor requiere 1000 tubos para producir 14,286 m 3/h de
metano, la conversión máxima alcanzada con estas especificaciones fue de 39,58%.

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4. Conclusiones

Es importante tener en cuenta que la selección del paquete termodinámico y del tipo de reacción
dentro del simulador Aspen HYSYS v8.8 tendrá gran consecuencia en los resultados finales de la
simulación, ya que cada compuesto se comporta de forma diferente frente a estos parámetros.
El aumento de presión tiene un efecto positivo en la conversión, es especialmente pronunciado
desde presiones de 5 atmosferas en adelante. Sin embargo, por encima de este valor, el reactor se ve
afectado de forma negativa, ya que se aumentan los costos de capital y de operación, sin obtener
grandes cambios en la conversión.
A partir del análisis sensible realizado para definir los parámetros óptimos en la propuesta del
reactor de metanización de dióxido de carbono, se pudo obtener un reactor con bajo volumen y baja
cantidad de puntos calientes. La conversión en la salida fue baja debido a que los parámetros
cinéticos utilizados fuero determinados para ser simulados en un software computación diferente al
manejado en este documento.
Referencias bibliográficas

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3820(01)00139-4

Anexos

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Volumen del reactor Vs Conversión
36
30
Conversión (%)

24
18
12
6
0
0 5 10 15 20 25 30 35 40

Volumen del reactor (m3)

Figura 1. Efectos de la variación de las dimensiones del reactor sobre la conversión.

Flujo de alimentación de gases vs Conversión


45
40
35
Conversión (%)

30
25
20
15
10
5
0
0 100 200 300 400 500 600
Flujo de alimento (m3/h)

Figura 2. Efecto de la variación del flujo de alimentación de gases con respecto a la conversión de CO2.

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Efectos de la temperatura de entrada en la temperatura maxima del reactor y la
conversión de CO2
Temperatura maxima del reactor (K)
800 50.000

Conversión de CO2 (%)


700
40.000
600
500 30.000
400
300 20.000
200
10.000
100
0 0.000
295 310 325 340 355 370 385 400 415 430 445 460 475 490 505
Temperatura de entrada de alimento (K)

Tentrada-Tmax Tentrada-Conversión

Figura 3. Efectos de la temperatura de entrada de gases en la temperatura máxima del reactor y la conversión.

Tentrada vs Tmax y Conversión


758 39.6
Temperatura maxima (k)

Conversión de CO2 (%)


756
39.4
754
752 39.2
750 39
748
38.8
746
744 38.6
389 390 391 392 393 394 395 396 397 398 399 400 401
Temperatura de entrada (K)

Tentrada-Tmax Tentrada-Conversión

Figura 4. Efectos de la temperatura de entrada de gases con respecto a la temperatura máxima del reactor y la
conversión de CO2.

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Efecto de la presión en la conversión
50
40
Conversión (%)

30
20
10
0
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
Presión (atm)

Figura 5. Efecto de la presión de operación del reactor en la conversión.

Perfil de temperatura
Temperatura dentro del reactor (k)

800

700

600

500

400

300
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2 2.2 2.4 2.6 2.8 3
Longitud del reactor (m)

Figura 6. Perfil de temperatura del reactor.

Figura 7. Simulación en el software Aspen HYSYS v8.8.

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